KR20160113904A - 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 저항변화층을 형성하는 단계; 및 상기 저항변화층의 적어도 일부에 수소 처리를 통해서 금속에서 절연체로 전이(Metal-Insulator Transition)할 수 있는 특성을 갖도록 수소화(hydrogenation) 처리하는 단계;를 포함하는, 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법 및 이를 이용하여 구현한 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리를 제공한다.
Description
본 발명은 메모리 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더 상세하게는 저항변화메모리 및 그 제조방법에 관한 것이다.
1900년대 후반 이후 반도체 메모리의 응용분야는 PC에 국한되지 않고 각종 전자기기에 사용되면서 그 수요가 급격히 증가해 왔으며, 이러한 시장의 요구에 따라 반도체 소자의 집적도는 반도체 공정 기술의 발전에 힘입어 무어의 법칙(Moore's law)과 황의 법칙(Hwang's law)에서 묘사된 바와 같이 해마다 급격한 증가를 거듭해 오고 있다.
소자의 고집적도를 위해 지금까지는 소자의 크기를 줄이는 데 많은 연구를 해왔으나 물리적인 한계에 다다라 최근에는 소자의 크기 이외의 조건을 바꾸어 집적도를 향상시키고자 하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중 주로 연구되는 것은 적층구조 방식으로서 적층이 가능한 물질을 이용한 메모리 공정을 통해 셀들을 층층이 쌓아 올리는 방법과 하나의 셀에 여러 개의 정보를 저장할 수 있도록 소자의 정보 저장 능력을 향상시키는 연구(multi level cell)가 있다.
한편, 저항변화메모리(resistive switching memory, 이하 ReRAM)의 경우는 실리콘 공정 대비 저온에서 모든 공정을 진행할 수 있다는 장점과 박막 형성과정이 간단하다는 장점을 살려 3D 적층을 이용하여 고집적 메모리를 구현하기 위해서 연구가 진행되고 있다. 그러나 ReRAM 거동의 원인이 되는 스위칭 메커니즘은 아직까지 명확하게 규명되지 않은 실정이며, 여러 연구 그룹에서 저항변화 원리를 이해하기 위한 연구를 계속 수행하고 있다. 현재까지 개발된 ReRAM 거동은 주로 산소 정공(oxygen vacancy) 또는 은(Ag)과 같은 결함의 이동에 의한 것으로 알려져 있으며, 기존의 ReRAM의 성능을 뛰어넘는 저전압 동작 및 빠른 스위칭 속도를 구현하기 위해서는 ReRAM의 거동이 근본적으로 다른, 즉, 수소와 같은 가벼운 이온의 이동에 따른 메모리 소자의 개발이 필수적이다. 또한, ReRAM 소자의 실용화를 위해 신재료 개발, 최적 증착공정기술 개발, 소자의 안정성 및 균일성 확보가 반드시 필요하다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 포함하여 여러 문제점들을 해결하기 위한 것으로서, ReRAM 스위칭 거동이 다른 신재료 및 새로운 공정기술 개발을 통해 저항변화메모리의 안정성 및 빠른 스위칭 속도를 통한 저전압 동작을 확보할 수 있는 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리 및 그 제조방법에 관한 것이다. 그러나 이러한 과제는 예시적인 것으로, 이에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 관점에 따르면, 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법이 제공된다. 상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법은 저항변화층을 형성하는 단계; 및 상기 저항변화층의 적어도 일부에 수소 처리를 통해서 금속에서 절연체로 전이(Metal-Insulator Transition)할 수 있는 특성을 갖도록 수소화(hydrogenation) 처리하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이전에 제 1 전극층을 형성하는 단계;를 포함하고, 상기 저항변화층은 상기 제 1 전극층 상에 형성됨으로써 구현될 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이후에 상기 저항변화층 상에 제 2 전극층을 형성하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이후에 상기 저항변화층 상에 제 1 전극층을 형성하는 단계; 및 상기 저항변화층 상에 상기 제 1 전극층과 서로 이격되어 배치되고, 제 2 전극층을 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 수소화는 아르곤(Ar) 성분 및 수소(H) 성분을 구비하는 혼합가스(forming gas)를 이용하여 상기 저항변화층의 적어도 일부에 수소 이온(H+)을 첨가함으로써 구현될 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 수소화는 백금(Pt) 촉매를 이용할 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 수소화는 80℃ 내지 120℃의 온도 범위에서 상기 촉매를 이용하여 저온 어닐링(annealing)함으로써 구현될 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법에 있어서, 상기 저항변화층은 페로브스카이트(perovskite) 구조를 가지는 희토류니켈산화물(ReNiO3)을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 관점에 따르면, 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리가 제공된다. 상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리는 제 1 전극층; 상기 제 1 전극층 상에 형성된 저항변화층; 및 상기 저항변화층 상에 형성된 제 2 전극층;을 포함하고, 상기 저항변화층은 금속 성질의 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3)과 상기 제 1 산화니켈층 상에 형성되는 수소 이온(H+)이 첨가된 절연체 성질의 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3)을 포함하고, 상기 제 2 전극층에 전압을 인가하여 상기 제 2 희토류니켈산화물층 내의 상기 수소 이온이 상기 제 1 희토류니켈산화물층으로 확산됨으로써 상기 저항변화층이 저항변화메모리 소자의 특성을 보일 수 있다.
본 발명의 또 다른 관점에 따르면, 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리가 제공된다. 상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리는 저항변화층; 상기 저항변화층 상에 형성된 제 1 전극층; 및 상기 저항변화층 상에 형성되며, 상기 제 1 전극층과 서로 이격되어 배치된 제 2 전극층;을 포함하고, 상기 저항변화층은 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3)과 상기 제 2 전극층과 맞닿는 상기 제 1 희토류니켈산화물층의 적어도 일부에 수소 이온(H+)이 첨가된 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3)을 포함하고, 상기 제 2 전극층에 전압을 인가하여 상기 제 2 희토류니켈산화물층 내의 상기 수소 이온이 상기 제 1 희토류니켈산화물층으로 확산됨으로써 상기 저항변화층이 저항변화메모리 소자의 특성을 보일 수 있다.
상기 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리는 상기 제 1 전극층과 상기 제 2 전극층은 동일 레벨(level)에 배치될 수 있다.
상기한 바와 같이 이루어진 본 발명의 일 실시예에 따르면, 신재료와 저항변화층에 수소화 처리 공정 방법을 도입함으로써 계면 특성이 우수하고, 정보저장능력과 내구성이 우수한 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리 및 그 제조방법을 구현할 수 있으며, 무게가 작은 수소 이온의 이동이 저항변화를 야기함에 따라서, 저항 변화의 빠른 동작 및 저전압 동작의 가능성을 야기할 수 있다. 물론 이러한 효과에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 저항변화메모리의 구조를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 저항변화메모리의 제조방법을 개략적으로 도해하는 도면이다.
도 3은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 표면을 AFM으로 분석한 결과이다.
도 4는 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플을 XRD로 분석한 결과이다.
도 5는 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 XRD로 분석한 결과이다.
도 6은 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 AFM으로 분석한 결과이다.
도 7은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 수소화 처리 전/후 저항특성을 분석한 결과이다.
도 8은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화메모리 샘플을 광학현미경으로 분석한 결과이다.
도 9는 도 8에 도시된 저항변화메모리 샘플들의 전류-전압 특성을 분석한 결과이다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 저항변화메모리의 제조방법을 개략적으로 도해하는 도면이다.
도 3은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 표면을 AFM으로 분석한 결과이다.
도 4는 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플을 XRD로 분석한 결과이다.
도 5는 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 XRD로 분석한 결과이다.
도 6은 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 AFM으로 분석한 결과이다.
도 7은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 수소화 처리 전/후 저항특성을 분석한 결과이다.
도 8은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화메모리 샘플을 광학현미경으로 분석한 결과이다.
도 9는 도 8에 도시된 저항변화메모리 샘플들의 전류-전압 특성을 분석한 결과이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있는 것으로, 이하의 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 또한 설명의 편의를 위하여 도면에서는 구성 요소들이 그 크기가 과장 또는 축소될 수 있다.
명세서 전체에 걸쳐서, 막, 영역 또는 기판과 같은 하나의 구성요소가 다른 구성요소 "상에", "연결되어", "적층되어" 또는 "커플링되어" 위치한다고 언급할 때는, 상기 하나의 구성요소가 직접적으로 다른 구성요소 "상에", "연결되어", "적층되어" 또는 "커플링되어" 접합하거나, 그 사이에 개재되는 또 다른 구성요소들이 존재할 수 있다고 해석될 수 있다. 반면에, 하나의 구성요소가 다른 구성요소 "직접적으로 상에", "직접 연결되어", 또는 "직접 커플링되어" 위치한다고 언급할 때는, 그 사이에 개재되는 다른 구성요소들이 존재하지 않는다고 해석된다. 동일한 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 제 1, 제 2 등의 용어가 다양한 부재, 부품, 영역, 층들 및/또는 부분들을 설명하기 위하여 사용되지만, 이들 부재, 부품, 영역, 층들 및/또는 부분들은 이들 용어에 의해 한정되어서는 안됨은 자명하다. 이들 용어는 하나의 부재, 부품, 영역, 층 또는 부분을 다른 영역, 층 또는 부분과 구별하기 위하여만 사용된다. 따라서, 이하 상술할 제 1 부재, 부품, 영역, 층 또는 부분은 본 발명의 가르침으로부터 벗어나지 않고서도 제 2 부재, 부품, 영역, 층 또는 부분을 지칭할 수 있다.
또한, "상의" 또는 "위의" 및 "하의" 또는 "아래의"와 같은 상대적인 용어들은 도면들에서 도해되는 것처럼 다른 요소들에 대한 어떤 요소들의 관계를 기술하기 위해 여기에서 사용될 수 있다. 상대적 용어들은 도면들에서 묘사되는 방향에 추가하여 소자의 다른 방향들을 포함하는 것을 의도한다고 이해될 수 있다. 예를 들어, 도면들에서 소자가 뒤집어 진다면(turned over), 다른 요소들의 상부의 면 상에 존재하는 것으로 묘사되는 요소들은 상기 다른 요소들의 하부의 면 상에 방향을 가지게 된다. 그러므로, 예로써 든 "상의"라는 용어는, 도면의 특정한 방향에 의존하여 "하의" 및 "상의" 방향 모두를 포함할 수 있다. 소자가 다른 방향으로 향한다면(다른 방향에 대하여 90도 회전), 본 명세서에 사용되는 상대적인 설명들은 이에 따라 해석될 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 단수 형태는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 경우 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급한 형상들, 숫자, 단계, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 그룹들의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다.
이하, 본 발명의 실시예들은 본 발명의 이상적인 실시예들을 개략적으로 도시하는 도면들을 참조하여 설명한다. 도면들에 있어서, 예를 들면, 제조 기술 및/또는 공차(tolerance)에 따라, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명 사상의 실시예는 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니 되며, 예를 들면 제조상 초래되는 형상의 변화를 포함하여야 한다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 저항변화메모리의 구조를 개략적으로 도시한 도면이다.
먼저, 도 1의 (a)를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 의한 저항변화메모리(1000)는 저항변화층(200), 저항변화층(200) 상에 형성된 제 1 전극층(100), 저항변화층(200) 상에 형성되며 제 1 전극층(100)과 서로 이격되어 배치된 제 2 전극층(300)을 포함할 수 있다. 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)은 서로 동일한 레벨(level)에 배치될 수 있다. 여기서, 저항변화층(200)은 제 2 전극층(300)과 맞닿는 저항변화층(200)의 적어도 일부에 수소 이온(H+)이 첨가됨으로써 원래 금속 성질을 가졌던 저항변화층(200)의 일부가 절연체 상태로 전이(Metal-Insulator Transition, 이하 MIT)되는 특성을 가질 수 있다. 여기서, 상기 저항변화층(200)의 일부는 제 2 희토류니켈산화물층(204)으로 이해될 수 있다.
또한, 도 1의 (b)를 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 의한 저항변화메모리(1100)는 제 1 전극층(110), 제 1 전극층(110) 상에 형성된 저항변화층(210), 저항변화층(210) 상에 형성된 제 2 전극층(310)을 포함할 수 있다. 여기서, 저항변화층(210)은 제 2 전극층(310)과 맞닿는 저항변화층(210)의 적어도 일부에 수소 이온(H+)이 첨가됨으로써 원래 금속 성질을 가졌던 저항변화층(210)의 일부가 절연체 상태로 전이(MIT)되는 특성을 가질 수 있다. 여기서, 상기 저항변화층(210)의 일부는 제 2 희토류니켈산화물층(214)으로 이해될 수 있다.
상기 저항변화메모리(1000, 1100)에 대한 상세한 설명은 도 2 내지 도 9를 참조하여 후술한다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 저항변화메모리의 제조방법을 개략적으로 도해하는 도면이다.
먼저, 도 2의 (a)를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 의한 저항변화메모리의 제조방법(S1000)은 저항변화층을 형성하는 단계(S100), 저항변화층 상에 제 1 전극층을 형성하는 단계(S200), 제 1 전극층과 서로 이격되어 배치되고, 저항변화층 상에 제 2 전극층을 형성하는 단계(S300) 및 제 2 전극층과 맞닿는 저항변화층의 적어도 일부에 금속-절연체 전이(MIT) 현상이 발생하도록 수소화 처리하는 단계(S400)를 포함할 수 있다.
좀 더 구체적으로 다시 도 1의 (a)를 참조하면, 저항변화메모리(1000)는 전극을 통해 전압이 인가되었을 경우, 저항 스위칭 거동을 할 수 있는 저항변화층(200)을 포함할 수 있다. 저항변화층(200)은 예를 들면, 희토류산화니켈물(ReNiO3) 또는 희토류산화구리물(ReCuO3)과 같은 다양한 강상관계 산화물(correlated oxide)을 사용할 수 있다.
또한, 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)은 전압을 인가할 수 있도록 예를 들면, 니켈(Ni), 구리(Cu), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 금(Au), 은(Ag) 및 백금(Pt) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)은 전기화학증착(electro chemical deposition) 방법, 스퍼터링(sputtering) 방법 및 열증발증착(thermal evaporation deposition) 방법 중 어느 하나를 이용하여 형성할 수 있다.
또한, 저항변화층(200) 상에 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)은 별도로 형성할 수 있으나 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)은 동일한 레벨(level) 상에 서로 이격되어 배치될 경우 단 한 번의 증착 공정을 수행하여 형성할 수 있다. 그러나 제 2 전극층(300)은 공정상 편의 또는 제조된 메모리의 적용 등에 따라 제 2 전극층(300)은 저항변화층(200)의 측면과 같이 저항변화층(200)의 적어도 일면에 형성될 수도 있다.
예를 들면, 본 발명의 일 실시예에 의한 저항변화메모리(1000)의 저항변화층(200)은 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3, 202)을 포함할 수 있다. 제 1 희토류니켈산화물층(202) 상에 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)을 동시에 형성할 수 있다. 제 1 희토류니켈산화물층(202)은 왜곡된 형태의 페로브스카이트(perovskite) 구조를 갖고 있다. 또, 제 1 희토류니켈산화물층(202)의 eg 밴드에 속해 있는 비공유 전자들은 서로 강한 상관관계를 가지고 있어 온도, 압력 및 도핑에 따라 금속-절연체 전이현상을 나타낸다.
또한, 제 1 희토류니켈산화물층(202)은 상온에서 금속 상태의 성질을 가지며, 제 1 희토류니켈산화물층(202)에 수소 이온(proton)을 도핑하여 금속 상태에서 부도체 상태로 급격히 물성을 변화시킬 수 있다. 여기서, 상기 수소 이온 도핑은 저항변화층(202)의 적어도 일부를 수소화(hydrogenation) 처리하는 단계(S400)를 의미한다. 이 때, 전압 인가를 통해 수소 이온이 저항변화층(202) 내에서 확산되면서 절연층의 두께가 두껍게 변화됨으로써 수소 이온 기반의 저항변화소자를 구현할 수 있다.
또한, 저항변화메모리(1000) 소자의 제조방법에서 상기 수소 이온 도핑방법은 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)으로 백금(Pt)을 사용하여 증착한 후 상기 제 1 희토류니켈산화물층(202) 상에 아르곤(Ar) 성분 및 수소(H) 성분을 구비하는 혼합가스(forming gas)를 공급하고, 약 80℃ 내지 120℃의 온도 범위에서 어닐링(annealing)함으로써 희토류니켈산화믈(ReNiO3)의 적어도 일부에 수소 이온(H+)을 첨가할 수 있다. 이 때, 제 2 전극층(300)은 촉매로 작용하고, 상기 혼합가스에 포함된 수소 기체 분자를 해리할 수 있다. 수소화 공정에 의해서 제 2 전극층(300)의 주변은 수소 이온(H+)이 첨가된 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3, 204)이 형성됨으로써 밴드갭(band gap)이 조절된다.
한편, 제 1 희토류니켈산화물층(202)은 페르미 레벨(Fermi level) 근처에서 작은 밴드갭을 가지며 전하의 불균등을 야기시킨다. 여기서, 제 1 희토류니켈산화물층(202)의 적어도 일부를 수소화(hydrogenation) 처리함으로써 니켈 이온(Ni4+)에 전자를 보상하고, 이에 따라 제 1 희토류니켈산화물층(202)의 밴드갭을 조정할 수 있다. 또, 제 1 희토류니켈산화물층(202)의 페로브스카이트 결정 구조는 수소화 처리 공정과 오존(O3) 분위기에서 어닐링 처리 공정에 의해서 가역적으로 유지될 수 있다.
따라서 상기 제 2 전극층(300)의 백금은 촉매로서, 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3, 202) 내에 수소 이온의 첨가를 용이하게 일어나도록 도와주며, 수소 이온이 도핑된 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3, 204)을 포함하는 소자에서, 제 1 전극층(100)은 접지시키고, 제 2 전극층(300)에 전압(VG)을 인가할 경우, 상기 소자는 수소 첨가에 의한 금속-절연 전이 특성을 이용하여, 전압에 따라 수소가 첨가된 절연체 영역이 증가함에 따라 비휘발성 저항변화메모리(1000) 소자로서 그 기능을 수행할 수 있다.
한편, 도 2의 (b)를 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 의한 저항변화메모리의 제조방법(S1100)은 제 1 전극층을 형성하는 단계(S110), 제 1 전극층 상에 저항변화층을 형성하는 단계(S210), 저항변화층 상에 제 2 전극층을 형성하는 단계(S310) 및 저항변화층의 적어도 일부에 금속-절연체 전이 특성을 갖도록 수소화 처리하는 단계(S410)를 포함할 수 있다.
좀 더 구체적으로, 다시 도 1의 (b)를 참조하면, 저항변화메모리(1100)는 제 1 전극층(110) 상에 저항변화층(210)을 형성할 수 있다. 저항변화층(210) 상에 제 2 전극층(310)을 형성한 후 상기 저항변화층(210)의 적어도 일부를 수소화 처리함으로써 저항변화메모리(1100)를 제조할 수 있다. 여기서, 제 1 전극층(110), 제 2 전극층(310)의 재료 및 형성방법은 도 1의 (a) 및 도 2의 (a)를 참조하여 상술한 바와 동일하므로 생략한다. 또, 상기 수소화 처리에 대한 상세한 설명도 도 1의 (a) 및 도 2의 (a)를 참조하여 상술한 바와 동일하므로 생략한다.
저항변화메모리(1100)는 예를 들어, 제 1 전극층(110)으로 백금(Pt)을 사용하고, 제 1 전극층(110) 상에 저항변화층으로 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3, 212)을 이용하여 형성할 수 있다. 이후에 제 2 전극층(310)으로 백금(Pt)을 사용하여 제 1 희토류니켈산화물층(212) 상에 형성하고, 수소화 처리를 함으로써 제 1 희토류니켈산화물층(212) 상에 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3, 214)을 형성할 수 있다.
또한, 상기 제 2 전극층(310)의 백금은 촉매로서, 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3, 212) 내에 수소 이온의 첨가를 용이하게 일어나도록 도와주며, 수소 이온이 도핑된 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3, 214)을 포함하는 소자에서, 제 1 전극층(110)은 접지시키고, 제 2 전극층(310)에 전압(VG)을 인가할 경우, 상기 소자는 수소 첨가에 의한 금속-절연 전이 현상을 이용하여 비휘발성 저항변화메모리 소자로서 그 기능을 수행할 수 있다.
또한, 도 1의 (a)에 도시된 저항변화메모리(1000)는 제 1 전극층(100)과 제 2 전극층(300)을 동시에 형성할 수 있으므로, 도 1의 (b)에 도시된 저항변화메모리(1100) 보다 제조공정이 더 간편해져서, 공정 시간을 줄일 수 있고 이에 따라 경제적인 효과를 얻을 수 있다.
한편, 상기 제 2 희토류니켈산화물층(214)는 백금 촉매 없이 제 1 희토류니켈산화물층(212) 상에 바로 증착하여 형성할 수도 있다. 즉, 제 1 희토류니켈산화물층(212) 상에 제 2 전극층(310)을 형성하기 이전에 전기화학증착(electro chemical deposition) 또는 화학기상증착(CVD) 방법과 같이 화학적 증착 방법을 이용하여 금속 산화물층을 형성할 수도 있다. 이 경우, 별도의 수소화 처리 공정을 거치지 않아도 되므로 공정이 더 단순해질 수 있는 효과가 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위해서 상술한 기술적 사상을 적용한 실험예를 설명한다. 다만, 하기의 실험예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명이 아래의 실험예에 의해서 한정되는 것은 아니다.
LaAlO3 기판 및 LSAT(La0.3Sr0.7Al0.65Ta0.35O3) 기판을 준비하였다. 상기 두 기판 상에 NdNiO3을 펄스 레이저 증착 방법을 이용하여 각각 약 25㎚의 두께로 성장시켰다. 상기 NdNiO3 상에 백금(Pt) 전극 어레이를 약 50㎛의 길이만큼 이격시켜 형성하였다. 이후에 수소(H2) 약 5%와 아르곤(Ar) 약 95%가 혼합된 혼합가스를 약 0.5LPM의 유량으로 NdNiO3 상에 공급하고, 약 100℃에서, 약 1시간동안 어닐링(annealing) 함으로써 NdNiO3의 적어도 일부에 수소 이온을 도핑하여 금속-전열층 전이 특성을 보이는 저항변화층 샘플을 제조하였다.
도 3은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 표면을 AFM으로 분석한 결과이고, 도 4는 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플을 XRD로 분석한 결과이다.
도 3을 참조하면, 원자력현미경(AFM)으로 저항변화층 샘플의 표면을 분석한 결과이다. 도 3의 (a)에 의하면, LaAlO3 기판의 표면을 AFM으로 측정한 결과, 상기 기판의 표면에 대해서 우선방위가 (100) 면을 가지고 성장되었음을 알 수 있다. 저항변화메모리 샘플의 기판 표면 중 P1으로 표시된 부분의 루트-민-스퀘어(root-mean-square, 이하 RMS) 값은 0.143㎚의 결과를 얻었다.
또한, 도 3의 (b)에 의하면, LaAlO3 기판 상에 NdNiO3가 형성되어 있는 샘플의 표면을 AFM으로 측정한 결과, 상기 기판의 우선방위와 동일한 (100) 면을 가지고 성장되었음을 알 수 있다. 저항변화층 샘플의 표면 중 P2로 표시된 부분의 RMS 값은 0.162㎚의 결과를 얻었다. 따라서 LaAlO3 기판의 표면을 따라 상기 기판 상에 NdNiO3가 잘 성장하고 있음을 확인할 수 있는 결과이다.
도 4를 참조하면, 저항변화층 샘플의 구조를 XRD로 분석한 결과이다. LaAlO3 기판 상에 약 25㎚ 두께의 NdNiO3가 형성된 샘플과 LSAT 기판 상에 약 25㎚ 두께의 NdNiO3가 형성된 샘플을 각각 XRD로 분석한 결과에 의하면, 기판의 성분에 따라 회절피크 각도가 다르며, NdNiO3 의 회절피크의 각도가 쉬프트(shift) 되어 형성되어 있으나, 각각의 기판의 우선방위와 동일한 (100) 면을 가지고 잘 형성되어 있음을 확인할 수 있다.
도 5는 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 XRD로 분석한 결과이고, 도 6은 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 AFM으로 분석한 결과이다.
도 5를 참조하면, 도 4에 도시된 저항변화층 샘플들의 수소화 처리 전/후의 구조를 XRD로 분석한 결과이다. 도 5의 (a), (c) 및 (e)는 LaAlO3 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플의 수소화 온도가 각각 150℃, 200℃ 및 250℃에서의 XRD 분석 결과이고, 도 5의 (b), (d) 및 (f)는 LSAT 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플의 수소화 온도가 각각 150℃, 200℃ 및 250℃에서의 XRD 분석 결과이다.
두 경우 모두, 수소화 처리 온도가 증가할수록 회절피크가 왼쪽으로 쉬프트(shift) 됨을 확인할 수 있다. 또, 200℃의 온도를 기준으로 150℃에서 200℃에 이르기까지 금속산화물층의 회절피크가 왼쪽으로 급격하게 이동되다가 200℃ 이상에서는 큰 이동변화가 보이지 않음을 확인할 수 있다.
또한, 도 6의 (a) 및 (c)는 LaAlO3 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플의 수소화 처리 전/후 표면을 분석한 결과로서, RMS 값은 0.144㎚에서 수소화 처리 이후에 0.115㎚ 임을 확인할 수 있다. 또, 도 6의 (b) 및 (d)는 LSAT 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플의 수소화 처리 전/후 표면을 분석한 결과로서, RMS 값은 0.148㎚에서 수소화 처리 이후에 0.169㎚ 임을 확인할 수 있다. 두 결과 모두 샘플의 표면 전체에 고르게 NdNiO3가 형성되어 있음을 알 수 있다.
도 7은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화층 샘플의 수소화 처리 전/후 저항특성을 분석한 결과이다.
먼저, 도 7의 (a)를 참조하면, 저항변화층 샘플들의 저항변화층 상에 약 50㎛ 길이 간격으로 일정하게 서로 이격되어 배치시킨 백금(Pt) 전극(300) 어레이를 현미경으로 분석한 결과로서, 백금 전극이 일정한 간격으로 나란하게 배치되어 있음을 확인할 수 있다.
도 7의 (b)에 의하면, 각 샘플들의 수소화 온도에 따른 비저항을 측정한 결과로서, LaAlO3 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플과 LSAT 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플은 백금 없이 열처리를 할 경우 열처리 온도에 따라 비저항의 변화가 없음을 알 수 있다.
한편, 백금 촉매 전극이 있는 상기 두 샘플 모두 수소화 처리 후의 비저항 값이 수소화 처리 전의 비저항 값보다 더 높아짐을 확인할 수 있다. 150℃에서 수소화 처리된 LaAlO3 기판 상에 NdNiO3가 형성된 샘플만 제외하고, 모든 경우에서 수소화 온도 증가에 따라 약 105 이상 비저항 값이 커짐을 확인할 수 있다. 또, 약 200℃ 이상의 수소화 처리 온도에서, 두 샘플의 비저항 값은 유사하게 측정됨을 알 수 있다.
도 8은 본 발명의 실험예에 따른 저항변화메모리 샘플을 광학현미경으로 분석한 결과이고, 도 9는 도 8에 도시된 저항변화메모리 샘플들의 전류-전압 특성을 분석한 결과이다.
도 8에 의하면, 저항변화메모리 샘플은 크기가 작은 백금 전극(300)은 수소 이온을 주입한 반면, 크기가 큰 백금 전극(100)은 수소 이온을 주입하지 않고, 도 1의 (a)에 도시된 구조를 구현하였다. 그 결과, 크기가 작은 백금 전극(300) 주변의 NdNiO3 영역에서 수소 이온이 주입됨을 확인할 수 있다.
도 9를 참조하면, 저항변화메모리 샘플의 백금 전극 중 어느 한쪽은 접지되고, 나머지 다른 한쪽에 바이어스가 인가될 경우, 수소 이온을 주입한 전극(도 8에 도시된 백금 전극(300))의 면적이 좁을수록 제조된 샘플은 전형적인 바이폴라(bipolar) 저항변화거동을 보여준다.
0V → 5V → 0V → -5V → 0V 의 DC 스위핑 전압(DC sweeping voltage)을 상기 수소 처리한 백금전극에 순차적으로 인가하고, 나머지 수소 처리 되지 않은 다른 한쪽 전극을 접지시킨 후 저항변화메모리 소자 샘플의 전류-전압 결과를 보면, 저저항 상태(Low Resistive State)와 고저항 상태(High Resistive State) 둘 다 관찰된다.
또한, 첫번째 스위핑 되는 동안(양의 바이어스를 인가할 경우) 세트전압 0으로부터 약 5V에 이르기까지 세트되어 전극의 계면에서 절연체 성질의 수소 이온을 지닌 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3)의 부피가 늘어나게 된다. 그 결과, 저항변화층 NdNiO3가 고저항 상태로 가정된다.
한편, 이와는 반대로 반대극성(음의 바이어스를 인가할 경우)의 전압을 상기 백금 전극에 인가하면 수소 이온이 계면 근처로 모여 금속 성질의 희토류니켈산화물층(ReNiO3)의 부피가 증가하게 되어, 저저항 상태로 전환된다.
또한, 0V → 10V → 0V → -10V → 0V 의 DC 스위핑 전압(DC sweeping voltage)을 상기 백금전극에 순차적으로 인가하고, 나머지 다른 한쪽 전극을 접지시킨 후 저항변화메모리 소자 샘플의 전류-전압 결과를 보면, 저저항 상태(Low Resistive State)와 고저항 상태(High Resistive State) 둘 다 관찰된다. 인가된 전압에 따라 형성되는 저저항 상태 및 고저항 상태의 저항이 달라지므로, 제안된 구조의 소자를 이용하여 멀티-레벨(multi-level) 저항 스위칭 소자를 구현할 수 있다.
상술한 바와 같이, 희토류니켈산화물 기반의 저항변화소자는 수소 이온의 이동에 의해서 저항 변화를 야기할 수 있는 저항변화메모리 소자이다. 현재까지 대부분의 저항변화메모리 소자는 산소 정공(oxygen vacancy)에 의해서 구동이 되는 반면, 수소 이온에 의한 저항변화 메모리 소자의 구현은 아직 보고되지 않았다. 이를 통해서, 작은 동작전압 및 빠른 스위칭 속도를 가지는 멀티-레벨(multi-level) 저항변화 메모리를 구현할 수 있다. 또한, 저항변화 메모리소자는 매번 작동시에 구동전압 및 전류가 크게 변화한다는 단점이 있다. 이는 소자에 생성된 일부 절연체(또는 금속) 영역이 개별적으로 균일하게 제어되지 않기 때문이다.
이를 해결하기 위해서 본 발명에서는 희토류니켈산화물 저항변화층에 수소화(hydrogenation) 처리를 함으로써 수소 이온 기반의 저항변화메모리 소자를 제공할 수 있다. 또, 본 발명은 나노 소자로 사용되는 저항변화메모리 소자의 크기 제한을 극복할 수 있는 새로운 물질 및 새로운 방법에 의해 구현된 저항변화메모리를 제공할 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 일 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
100, 110 : 제 1 전극층
200, 210 : 저항변화층
202, 212 : 제 1 희토류니켈산화물층
204, 214 : 제 2 희토류니켈산화물층
300, 310 : 제 2 전극층
1000, 1100 : 저항변화메모리
200, 210 : 저항변화층
202, 212 : 제 1 희토류니켈산화물층
204, 214 : 제 2 희토류니켈산화물층
300, 310 : 제 2 전극층
1000, 1100 : 저항변화메모리
Claims (11)
- 저항변화층을 형성하는 단계; 및
상기 저항변화층의 적어도 일부에 수소 처리를 통해서 금속에서 절연체로 전이(Metal-Insulator Transition)할 수 있는 특성을 갖도록 수소화(hydrogenation) 처리하는 단계;
를 포함하는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이전에
제 1 전극층을 형성하는 단계;를 포함하고,
상기 저항변화층은 상기 제 1 전극층 상에 형성됨으로써 구현된,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 2 항에 있어서,
상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이후에
상기 저항변화층 상에 제 2 전극층을 형성하는 단계;
를 더 포함하는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 저항변화층을 형성하는 단계; 이후에
상기 저항변화층 상에 제 1 전극층을 형성하는 단계; 및
상기 저항변화층 상에 상기 제 1 전극층과 서로 이격되어 배치되고, 제 2 전극층을 형성하는 단계;
를 포함하는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수소화는 아르곤(Ar) 성분 및 수소(H) 성분을 구비하는 혼합가스(forming gas)를 이용하여 상기 저항변화층의 적어도 일부에 수소 이온(H+)을 첨가함으로써 구현된, 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수소화는 백금(Pt) 촉매를 이용하는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 6 항에 있어서,
상기 수소화는 80℃ 내지 120℃의 온도 범위에서 상기 촉매를 이용하여 어닐링(annealing)함으로써 구현된,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 저항변화층은 페로브스카이트(perovskite) 구조를 가지는 희토류니켈산화물(ReNiO3)을 포함하는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리의 제조방법. - 제 1 전극층;
상기 제 1 전극층 상에 형성된 저항변화층; 및
상기 저항변화층 상에 형성된 제 2 전극층;
을 포함하고,
상기 저항변화층은 금속 성질의 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3)과 상기 제 1 산화니켈층 상에 형성되는 수소 이온(H+)이 첨가된 절연체 성질의 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3)을 포함하고,
상기 제 2 전극층에 전압을 인가하여 상기 제 2 희토류니켈산화물층 내의 상기 수소 이온이 상기 제 1 희토류니켈산화물층으로 확산됨으로써 상기 저항변화층이 저항변화 거동을 할 수 있는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리. - 저항변화층;
상기 저항변화층 상에 형성된 제 1 전극층; 및
상기 저항변화층 상에 형성되며, 상기 제 1 전극층과 서로 이격되어 배치된 제 2 전극층;
을 포함하고,
상기 저항변화층은 제 1 희토류니켈산화물층(ReNiO3)과 상기 제 2 전극층과 맞닿는 상기 제 1 희토류니켈산화물층의 적어도 일부에 수소 이온(H+)이 첨가된 제 2 희토류니켈산화물층(H-ReNiO3)을 포함하고,
상기 제 2 전극층에 전압을 인가하여 상기 제 2 희토류니켈산화물층 내의 상기 수소 이온이 상기 제 1 희토류니켈산화물층으로 확산됨으로써 상기 저항변화층이 저항변화 거동을 할 수 있는,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리. - 제 10 항에 있어서,
상기 제 1 전극층과 상기 제 2 전극층은 동일한 레벨(level)에 배치된,
수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리.
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|---|---|---|---|
| KR1020150040235A KR101721162B1 (ko) | 2015-03-23 | 2015-03-23 | 수소 이온 확산을 이용한 저항변화메모리 및 그 제조방법 |
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| WO2006013819A1 (ja) * | 2004-08-02 | 2006-02-09 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | 抵抗変化素子とそれを用いた抵抗変化型メモリ |
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2015
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