KR20160098594A - 양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름 - Google Patents

양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름 Download PDF

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Abstract

본 발명에서는 롤-투-롤 스퍼터링 장치를 이용하여 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법으로서, 기재필름의 온도를 제1온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제1면에 금속을 적층하는 단계(S1); 및 기재필름의 온도를 상기 제1온도 범위보다 높은 제2온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제2면에 금속을 적층하는 단계(S2);를 포함하는 양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름을 제공한다. 본 발명의 제조방법에 따르면, 기재필름의 양면에 적층되는 금속 박막층의 두께편차가 1% 미만으로서, 그예 따라, 양면의 표면저항 차가 최소화된 양면 금속적층 필름을 제조할 수 있다.

Description

양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름{MANUFACTURING METHOD OF DOUBLE SIDE METAL-DEPOSITED FILM AND DOUBLE SIDE METAL-DEPOSITED FILM THEREBY}
본 발명은 양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름에 관한 것으로, 보다 상세하게는 롤-투-롤 스퍼터링 장치를 이용하여 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성함에 있어, 제1면과 제2면의 스퍼터링 가공시에 가공온도를 달리함으로써, 양면에 증착되는 금속의 두께편차가 없이 금속 박막층을 형성할 수 있는 양면 금속적층 필름의 제조방법 및 그로부터 제조되는 양면 금속적층 필름에 관한 것이다.
연성 금속적층 필름은 그 위에 인쇄 회로 패턴을 형성한 후, 회로 상에 반도체 칩 등의 전기 소자가 실장되거나 패널과 PCB 기판 사이에 신호를 전달해주는 전달 매체의 역할을 하는 기판으로 사용되고 있다. 관련하여, 양면 연성 금속적층 필름은 현재의 트렌드에 따른 기술의 발전, 특히 전자산업 기술 분야에서 반도체 회로 및 연성회로의 발전에 따라 통상적으로 소형화 및 경량화, 내구성 및 높은 신뢰성을 요구하고 초고집적도가 구현되는 소재의 개발이 촉진되고 있다.
이 용도로 적용되는 양면 금속적층 필름에 관하여, 특허문헌 1에는 접착제을 이용하여 금속박막을 폴리이미드 필름의 양면에 캐스팅하는 방법으로 금속 박막을 적층한 양면 금속 박막적층 필름이 개시되어 있다. 그러나, 상기와 같은 방법은 캐스팅되는 금속 박막의 두께를 줄이는데 한계가 있어, 이를 회로의 패턴이 미세화되는 최근의 경향에는 적합하지 않다.
이를 개선하기 위하여, 예를 들어, 특허문헌 2에는 전해도금의 방법으로 금속 박막을 전착하는 방법이 개시되어 있다. 이 경우, 상기 전착에 앞서 기재필름에는 플라즈마 스퍼터링 방법 등으로 양면에 금속 박막을 적층하여 시드(seed) 층을 형성한 다음 상기 시드층 상에 전해도금이 수행되어 양면 금속박막 적층필름으로 제조된다. 상기 기재필름과 시드층 상에는 타이(tie) 층이 추가될 수도 있다.
기존의 양면 금속적층 필름의 경우, 접착제 방법과 캐스팅 방법을 사용하여 제작하는 경우, 양면에 동일한 금속을 합지 또는 결합하여 금속면 상호 간의 표면저항의 차이가 발생하지 않고 또한 인식되고 있지 않다. 그러나, 금속박막을 전착하는 경우에는, 전착에 앞서 형성되는 시드층을 플라즈마 스퍼터링으로 형성하는 공정에서, 양면에 대한 플라즈마 스퍼터링이 순차적으로 진행되고, 그에 따라, 기재필름의 양면에 형성되는 시드층의 두께차이가 생기는 문제가 있다. 시드층의 두께차이는 플라즈마 스퍼터링이 동일한 방법으로 진행되더라도 순차적으로 진행되는 스퍼터링 공정에서 제1면에 먼저 수행되는 스퍼터링은 기재필름 자체에 대한 스퍼터링이고, 뒤에 수행되는 제2면에 대한 스퍼터링은 일면에 금속증착층이 형성된 기재피름이어서, 스퍼터링에 있어 대상이 되는 기재필름 표면저항이 다르기 때문에 발생한다. 이와 같이, 양면에 형성되는 금속 박막층의 두께차이 및 표면저항의 차이는, 결과적으로 전착되는 금속의 양이나 두께가 달라지게 된다는 문제점으로 귀결되므로, 이에 대한 해결방안이 필요하다.
KR2010-0086786A KR2013-0016851A
본 발명의 목적은 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법으로서, 양면에 형성되는 금속 박막의 두께 차가 없는 양면 금속적층 필름의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 방법으로 제조되는 양면 금속적층 필름을 제공하는 것이다.
본 발명에서는 롤-투-롤 스퍼터링 장치를 이용하여 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법으로서, 기재필름의 온도를 제1온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제1면에 금속을 적층하는 단계(S1); 및 기재필름의 온도를 상기 제1온도 범위보다 높은 제2온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제2면에 금속을 적층하는 단계(S2);를 포함하는 양면 금속적층 필름의 제조방법을 제공한다.
상기 금속 박막층을 형성하는 방법은 플라즈마 스퍼터링(plasma sputtering)인 것이 바람직하다.
상기 제2온도 범위는 제1온도 범위보다 15 내지 40℃ 높은 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는, 상기 제1온도 범위는 -10 내지 0℃이고; 상기 제2온도 범위는 15 내지 25℃이다.
상기 S1 단계에 앞서, 기재필름을 10-4 내지 10-2 Torr 범위의 감압상태의 진공 탱크에서 40hr 이상 진공건조 처리하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
상기 S1 단계에 앞서, 기재필름에 대하여 10-6 내지 10-3 Torr 진공 상태에서 플라즈마 처리를 수행하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
상기 금속 박막층은 Ni의 함량이 80 내지 95%이고, 두께가 50Å 내지 500Å으로서 전도층 역할을 하는 Ni/Cr 합금의 타이층이거나; 또는 500Å 내지 1500Å 두께의 Cu-시드층인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에서는 상술한 방법으로 제조되는 양면 금속적층 필름을 제공한다.
본 발명의 제조방법에 따르면, 기재필름의 양면에 적층되는 금속 박막층의 두께편차가 1% 미만으로서, 그예 따라, 양면의 표면저항 차가 최소화된 양면 금속적층 필름을 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따르는 제조방법이 적용되는 싱글-드럼 방식의 롤-투-롤 스퍼터링 장치의 개략도이다.
도 2은 본 발명에 따르는 제조방법이 적용되는 멀티-드럼 방식의 롤-투-롤 스퍼터링 장치의 개략도이다.
도 3a는 본 발명의 실시예에 따라 제조된 금속적층 필름의 단면 SEM 사진이고, 도 3b는 종래의 방법으로 제조된 금속적층 필름의 단면 SEM 사진이다.
본 발명에서는 롤-투-롤 스퍼터링 장치를 이용하여 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법으로서, 기재필름의 온도를 제1온도로 유지하면서 상기 기재필름의 제1면에 금속을 적층하는 단계(S1); 및 기재필름의 온도를 상기 제1온도보다 높은 제2온도로 유지하면서 상기 기재필름의 제2면에 금속을 적층하는 단계(S2);를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속적층 필름의 제조방법을 제공한다.
도 1은 본 발명에 따르는 제조방법이 적용되는 롤-투-롤 스퍼터링 장치의 개략도이다. 도 1을 참조하면, 상기 장치(10)는 권출롤(11)에 감긴 기재필름(12)이 화살표 방향으로 인출된 다음, 메인드럼(13)을 접하면서 통과하여 권취롤(14)에 권취된다. 상술한 과정에서 기재필름(12)에는 권취장력이 가해질 수 있으며, 권출롤(11)과 권취롤(14) 사이에는 필요한 만큼의 가이드롤들(16)이 추가로 사용될 수 있다. 이때, 메인드럼(13)의 일측에는 메인드럼(13)을 향하여 플라즈마를 및/또는 이온빔을 방사하는 스퍼터링 장치(15)가 구비되어, 상기 스퍼터링 장치(15)로부터 발생하는 금속이온이 메인드럼(13)을 접하면서 통과하는 기재필름(12)의 일면에 증착되어 금속 박막층으로 형성된다. 한편, 상기 메인드럼(13)과 스퍼터링장치(15)는 통상 진공챔버(미도시)내에 구비되며, 이때, 권출롤(11) 및 권취롤(14) 역시 메인드럼(13)및 스퍼터링장치(15)와 함께 진공챔버 내에 설치되는 것이 보통이다.
본 발명은 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법에 관한 것으로서, 본 발명에 따르는 제조방법의 일 실시형태에서, 상기 S1 및 S2 단계는 도 1에 도시된 바와 같은 기재필름(12)의 양면에 동시에 증착 가능하지 않은 싱글-드럼 방식의 장치를 이용하여 수행될 수 있다. 이 경우에는 메인드럼(13)의 온도를 제1온도로 설정한 상태에서 제1면에 금속을 적층하여 S1 단계를 마친 다음, 상기 메인드럼의(13)의 온도를 제2온도로 다시 설정하고, 면을 바꾸어 상기 기재필름(20)의 제2면에 금속을 적층하여 S2 단계를 완료한다.
본 발명에 따르는 제조방법의 다른 실시형태에서, 상기 S1 및 S2 단계는 공정은 도 2에 도시된 바와 같은, 기재필름(20)의 양면에 동시에 증착 가능한 멀티-드럼 방식의 장치를 이용하여 수행될 수 있다. 도 2에 도시된 멀티-드럼 방식의 롤-투-롤 스퍼터링 장치(20)는 메인드럼(23-1, 23-1)과 스퍼터링 장치(25-1, 25-2))가 각각 하나 씩 더 구비되어, 기재필름(22)이 제1온도로 설정된 첫 번째 메인드럼(23-1)을 지나면서 제1면에 금속이 적층되어 S1 단계가 수행되고, 이후 제2온도로 설정된 두 번째 메인드럼(23-2)을 지나면서 제2면에 금속이 적층되어 S2 단계가 수행되는 방식으로 기재필름(22)의 양면에 금속을 적층하는 것이 가능하다.
본 발명의 제조방법에서, 상기 기재필름은 예를 들어, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리나프탈렌테레프탈레이트와 같은 내열성 고분자 재질의 박막필름일 수 있으며, 예를 들어, 금속적층 필름이 연성회로기판(flexible PCB) 용으로 사용되는 경우 바람직하게는, 상기 기재필름은 폴리이미드 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 재질로 형성된 두께 75 내지 125㎛인 필름일 수 있다.
본 발명의 제조방법에 따라, 기재필름의 양면에 적층되는 금속은 예를 들어, 구리, 구리-니켈의 합금일 수 있다. 특히, 본 발명에 따르는 제조방법은 연성 구리박막 적층필름의 제조에 사용되는 금속적층 필름을 제조함에 있어 유용하고, 이 경우에, 기재필름의 양면에 적층되는 금속은 Ni의 함량이 80 내지 95%이고, 두께가 50Å 내지 500Å으로서 전도층 역할을 하는 Ni/Cr 합금의 타이층(lie-layer)이거나; 및/또는, 500Å 내지 1500Å 두께의 Cu-시드층(seed layer);일 수 있다. 플렉시블-PCB의 기판으로 널리 사용되는 연성 구리박막 적층필름은, 상기 제조된 금속적층 필름에 전해도금의 방법으로 구리 박막층을 형성하여 완성된다.
본 발명은 물리기상증착법(physical vapor deposition, PVD), 특히, 플라즈마 스퍼터링(plasma sputtering) 방법으로 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 경우에 유용하다. 이때, 본 발명은 기재필름의 양면에 금속 박막층을 순차적으로 형성함에 있어, 각 단계에서 금속 박막이 적층되는 기재필름의 온도를 달리함으로써, 양면에 적층되는 금속 박막층의 두께를 균일하게 유도한다는 점에 특징이 있다.
스퍼터링 방식을 이용하여 기재필름의 양면에 금속을 증착하는 단계에서 동일한 가공 환경에서 가공 진행시 증착되는 금속의 양이 다르게 되며, 처음 가공 면과 두번 째 가공 면의 표면저항 차이 발생으로 불량이 발생하게 된다. 이러한 현상은 스퍼터링 진행시, 사용되는 가스의 활성 정도에 따라 금속이 증착되는 정도가 달라진다. 최초 가공 진행될 때 고분자 필름 형태에서 가공이 진행되지만, 두 번째 가공 진행될 때 경우, 최초 가공된 필름 형태에서 가공되기 때문에 이면에 금속이 증착된 상태이다. 따라서, 실질적으로 증착의 대상이 되는 기재필름이 서로 다른 상태가 되고, 그에 따라, 메인드럼에 의한 냉각 효과가 동일하게 발생되지 않는다. 결룩, 동일한 조건으로 제작을 진행함에도 불구하고 가공 환경이 달라지기 때문에 스퍼터링에 사용되는 가스의 활성화 정도가 상이해지고, 증착되는 금속의 양 내지는 두께가 달라지게 된다.
증착되는 금속 타겟에 공급되는 전압을 서로 다르게 하면 처음 면과 두 번째 증착되는 금속의 두께를 조정가능 하지만, 금속 타겟의 경우 스퍼터링이 진행됨에 따라 계속적으로 소모되기 때문에 가공 진행할 때마다 조건을 확인해야 하는 어려움이 있다. 본 발명에서는, 이러한 문제점을 해결하여, 양면 가공시에 냉각효과를 부여하는 드럼의 온도조건을 조절하여 상술한 문제점을 해결하고, 기재필름의 양면에 증착되는 금속 두께를 동일하게 할 수 있었다.
이때, 제2온도 범위는 제1온도 범위보다 15 내지 40℃ 높은 것이 바람직하다. 비제한적 의도로 설명하자면, 온도의 차이에 따른 필름 내 가스의 휘발성(out-gasing), 전도성 차등 다양한 요인이 금속의 두께와 표면 품질에 영향을 미치는 것으로 이해된다. 특히 바람직하게는 제1온도 범위는 -10 내지 0℃로 설정되고, 제2온도 범위는 15 내지 25℃가 되도록 드럼의 메인드럼(들)의 냉각온도를 설정한다.
본 발명의 제조방법에서 상기 S1 단계에 앞서, 기재필름을 진공건조하는 단계 및/또는 플라즈마 처리 단계를 추가할 수 있다.
진공건조 단계는 필름상의 수분과 가스가 효과적으로 제거되고 이에 의해 얻어진 폴리이미드 필름을 사용함으로써 S1 및/또는 S2 단계에서 산화물 및 기타 불필요 화합물 발생을 감소시켜 밀착력 및 절연성을 향상시킬 수 있게 한다. 상기 진공건조는, 바람직하게는 10-4 내지 10-2Torr 범위의 감압상태의 진공 탱크에서 40hr 이상 진공 건조하는 방법으로 수행될 수 있다. 연성 금속적층 필름의 기재필름으로 사용되는 고분자 재질에 대한 진공건조방법에 관하여는 KR2013-0020242A에 기재된 것을 추가로 참조할 수 있다.
한편, 플라즈마 처리 단계는 기재필름 표면의 화학적 활성화, 표면 클리닝(cleaning), 거칠기 향상을 통하여 고분자 필름과 금속과의 접착력을 확보하는 목적으로 수행된다. 상기 플라즈마 처리는, 바람직하게는 10-6 내지 10-3Torr의 압력조건에서 RF 플라즈마 또는 이온빔을 사용하여 수행되며, Ar, O2 및/또는 N2 가스를 투입하면서 진행될 수 있다. 추가로, 연성 금속적층 필름의 기재필름으로 사용되는 고분자 재질에 대한 플라즈마 처리에 관하여 KR2014-0015870A, KR2013-0016851A 등에 개시된 것을 추가로 참조할 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명하고자 한다. 이는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
100㎛ 두께의 PET 필름(도레이社, U-483)의 양면에 다음과 같이 금속(Cu)를 양졈증착하였다.
먼저, 기재필름의 제1면을 가공하기 위하여 PET 필름과 금속 간의 접착력 및 표면 클리닝, 거칠기 향상을 위하여, 다음의 조건으로 진공상태에서의 양 Side에 플라즈마 처리를 실시하였다. 즉 플라즈마 처리 전력은 1.0kv로 하고, 투입 가스는 Ar 가스로 구성하였다.
다음으로, 이와 같이 플라즈마 처리한 PET 필름 위에 물리기상증착법(PVD)인 스퍼터링(Sputtering) 방식을 이용하여 비전도성 PET 필름 표면에 전도층 역할을 하는 Cu를 증착시켰다. 증착은 독일 A사의 증착장치(Plamor type MF cathode, 속도:2mpm)를 이용하여 수행되었고, 이때, 메인드럼의 온도를 -10 ~ 0℃ 설정하여 단면 연성 금속 적층 필름을 제조하였다(S1).
마지막으로, 제2면을 가공하기 위하여 PET 필름과 금속 간의 접착력 및 표면 클리닝, 거칠기 향상을 위하여, 다음의 조건으로 진공상태에서의 제1명에 플라즈마 처리를 실시하였다. 즉, 플라즈마 처리 전력은 1.0kv로 하고, 투입 가스는 Ar 가스로 구성하였다. 이와 같이 플라즈마 처리한 PET 필름 위에 물리기상증착법(PVD)인 스퍼터링(Sputtering) 방식을 이용하여 비전도성 PET 필름 표면에 전도층 역할을 하는 Cu를 증착시키며 냉각하기 위하여 메인드럼의 온도를 15 ~ 25℃ 설정하여 양면 연성 금속 적층 필름을 제조하였다(S2).
비교예 1
제2면을 가공함에 있어, 메인드럼의 냉각온도를 -20 ~ -10℃으로 설정한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 양면 연성 금속 적층 필름을 제조하였다.
비교예 2
제2면을 가공함에 있어 메인드럼의 냉각온도를 -10 ~ 0℃으로 설정한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 양면 연성 금속 적층 필름을 제조하였다.
실험예
상기 각 실시예 및 비교예들에 따라 제조된 양면 연성 금속적층 필름에 대하여 평가하여 그 결과를 다음 표 1에 나타냈다. 표면저항 측정은 8cm X 8cm 시료로 제작한 다음, JIS K7194에 의거하여 측정하였다. 두께 측정은 SEM-이미지로부터 얻었으며, SEM-이미지는 히타치社의 모델명 S-3400N 장치를 를 이용하여 얻었다.
항 목 두께 (Å) 표면저항 (mΩ/□)
실시예 1 제1면 1486 297
제2면 1497 295
비교예1 제2면 1955 268
비교예2 제2면 1899 275
상기 표 1과 도 3a 및 도 3d로부터, 본 발명에 따라 제조된 금속적층 필름의 경우 제1면과 제2면의 두께가 각각 1486Å, 1497Å로서, 그 편차가 1% 이하이고, 표면저항 값도 거의 유사함을 확인할 수 있다. 상술한 적은 두께편차와 표면저항값의 차이는, 예를 들어, 상기 양면에 전해도금과 같은 후공정을 수행하는데 양면에 형성되는 도금층의 균일한 품질을 보장한다.
반면, 제2면 가공시 메인드럼의 온도가 제1면 가공시의 그것과 동일하게 설정되거나(비교예 2), 더 낮게 설정된 경우(비교예 1), 제1면과의 두께편차가 각각 31.6%, 27.8%로서 매우 크고, 그 결과, 표면저항 값도 상대적으로 매우 크다는 것을 확인할 수 있다.
11, 21.. 권출롤 12, 22.. 기재필름
13, 23-1, 23-2, 메인드럼 14, 24.. 권취 롤
15, 25-1, 25-2.. 스퍼터링 장치 16, 26.. 가이드롤

Claims (9)

  1. 롤-투-롤 스퍼터링 장치를 이용하여 기재필름의 양면에 금속 박막층을 형성하는 방법으로서,
    기재필름의 온도를 제1온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제1면에 금속을 적층하는 단계(S1); 및
    기재필름의 온도를 상기 제1온도 범위보다 높은 제2온도 범위로 유지하면서 상기 기재필름의 제2면에 금속을 적층하는 단계(S2);를 포함하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 금속 박막층을 형성하는 방법은 플라즈마 스퍼터링(plasma sputtering)인 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 제2온도 범위는 상기 제1온도 범위보다 15 내지 40℃ 높은 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 제1온도 범위는 -10 내지 0℃이고; 상기 제2온도 범위는 15 내지 25℃인 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서, S1 단계에 앞서 기재필름을 10-4 내지 10-2 Torr 범위의 감압상태의 진공 탱크에서 40hr 이상 진공건조 처리하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서, S1 단계에 앞서 기재필름에 대하여 10-6 내지 10-3 Torr 진공 상태에서 플라즈마 처리를 수행하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 금속 박막층은 Ni의 함량이 80 내지 95%이고, 두께가 50Å 내지 500Å으로서 전도층 역할을 하는 Ni/Cr 합금의 타이층이거나; 또는 500Å 내지 1500Å 두께의 Cu-시드층인 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름의 제조방법.
  8. 제1항의 방법으로 제조되어, 제1면과 제2면에 형성되는 금속 박막층의 두께편차가 1% 미만인 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름.
  9. 제8항에 있어서, 상기 금속 박막층은 Ni의 함량이 80 내지 95%이고, 두께가 50Å 내지 500Å으로서 전도층 역할을 하는 Ni/Cr 합금의 타이층이거나; 또는 500Å 내지 1500Å 두께의 Cu-시드층인 것을 특징으로 하는 양면 금속적층 필름.
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