KR20160054265A - 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 - Google Patents

이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 Download PDF

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KR20160054265A
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Abstract

본 발명의 파우치 외장재는 내부수지층, 금속층 및 외부수지층을 포함하고, 상기 수지층은, 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물을 함유하는 발포활성제를 포함한다. 이에 상기 발포활성제를 포함하는 내부수지층 및/또는 외부수지층이 구비됨으로 인하여, 외부 요인에 의해 수분 등이 침투시 단 시간 내에 외부수지층 내부나, 내부수지층과 전극조립체 사이에 우레탄계 폼을 포함하는 보호층을 형성하여 파우치 외장재와 전극조립체를 보호할 수 있으며, 전극조립체 내부로 침투할 수 있는 수분을 막을 수 있고, 분리막의 균열 또한 방지할 수 있다.
이에 따라, 수분 침투, 분리막 균열 또는 파우치 외장재와 전극조립체간의 접점 발생에 의한 쇼트 등으로 인해 일어날 수 있는 폭발을 방지할 수 있으므로, 파우치형 이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.

Description

이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 {POUCH CASE FOR SECONDARY BATTERY AND POUCH-TYPE SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것으로, 구체적으로 안전성 강화를 위하여 내부수지층, 금속층 및 외부수지층으로 이루어진 파우치 외장재에 있어서, 상기 내부수지층 및/또는 외부수지층에 우레탄계 폼(foam)을 형성할 수 있는 발포활성제를 포함시킨 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대한 연구가 대두되고 있다.
이차전지는 형상 면에서 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 리튬 이차전지와 파우치형 리튬 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 에너지 밀도, 방전 전압, 안전성이 우수한 리튬 코발트 폴리머 이차전지에 대한 수요가 높다.
상기 각형 리튬 이차전지의 경우 전극조립체를 외부 충격으로부터 보호하는데 유리하며 주액 공정이 쉬운 반면에, 형태가 고정되어 부피를 줄이는데 어려움이 있다. 따라서, 이를 전원으로 사용하는 전기 제품의 경우 디자인이 한정된다는 단점이 있다. 또한, 안전성 측면에서 기체 또는 액체를 내보내는 효과 (vent)가 원활하지 못해 인해 내부 열 및 가스가 축적되어 폭발의 위험성이 크며, 내부의 열을 효과적으로 방출하지 못하여 과열로 인한 셀 퇴화를 유발하는 시간이 짧다는 단점이 있다.
상기 파우치형 리튬 이차전지의 경우, 형태 및 크기에 제약이 없어 얇은 두께의 셀 제작에 특히 적합하고, 열융착을 통한 조립이 쉬우며, 이상거동 발생 시 기체나 액체를 내보내는 효과가 용이하여 안전성이 높다는 장점이 있다. 하지만, 파우치형 이차전지는 각형과 달리 두께가 얇은 연질의 라미네이트 시트 (파우치)를 용기로 사용하기 때문에, 물리적, 기계적 강도가 약하고 밀봉의 신뢰성이 낮아 외부 충격 등에 대한 안전성이 낮다는 단점이 있다.
특히, 고온에 노출되거나, 과충전, 외부단락, 전극 내의 이물질, 침상 관통 (Nail Penetration) 등의 국부적 손상 (local crush) 에 의해 짧은 시간 내에 파우치 이차전지 내부로 큰 전류가 흐르게 될 경우에는, 활물질이 코팅된 전극이 발열원을 제공하여 열을 발생시키고, 이에 따라 전지의 온도가 급격히 상승하게 되면서 전해액과 전극 사이의 반응이 촉진되어 전지의 발화가 유발될 뿐만 아니라, 전해액과 전극 사이의 반응에 의해 발생한 가스에 의해 전지 내압이 상승되면서 이차전지가 부풀어 오르다 (swelling) 폭발하는 문제점이 있다. 이러한 폭발 위험성은 안전성에 있어서 심각한 문제를 야기하므로 리튬 이차 전지가 가지고 있는 가장 치명적인 단점이라 할 수 있다.
이에, 파우치형 이차전지의 개발 시 필수적으로 고려해야 할 사항은 안전성 확보에 있다.
이를 위하여, 강도 높은 파우치 외장재를 사용하는 경우, 외부 충격에 대한 안전성은 확보되었으나, 파우치 외장재의 성형이 어렵다는 단점이 있다. 이를 개선하기 위하여, 부드러운 재질의 파우치 외장재를 사용하고, 그 표면에 별도의 강도 강화층을 추가로 형성하여 전지의 강도를 강화하는 방법이 제안되고 있다. 하지만, 이 경우 파우치 외장재 외에 별도의 강도 강화층을 추가로 구성해야 하기 때문에, 전지의 크기, 부피가 늘어나고 전지의 제조비용이 증가하는 단점이 있다.
본 발명의 목적은 외부 요인에 의한 파우치 외장재의 균열 또는 파단시 수분 침투, 분리막 균열 또는 파우치 외장재와 전극조립체간의 접점 발생에 의한 쇼트로 인해 발생하는 전지의 폭발 등의 위험을 방지하고 안전성이 확보된 이차전지용 파우치 외장재를 제공하고자 함이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 외장재는 내부수지층, 금속층 및 외부수지층을 포함하고, 상기 내부수지층 또는 외부수지층 중에서 선택되는 하나 이상의 수지층은 발포활성제를 포함하고, 상기 발포활성제는 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물을 포함한다.
상기 내부수지층에 포함되는 발포활성제의 입자 직경은, 내부수지층 두께의 50% 이하의 크기일 수 있고, 상기 외부수지층에 포함되는 발포활성제의 입자 직경은, 외부수지층 두께의 50% 이하의 크기일 수 있다.
상기 내부수지층에 포함되는 발포활성제는, 내부수지층 총 부피를 기준으로 30 부피% 이하로 포함될 수 있고, 상기 외부수지층에 포함되는 발포활성제는, 외부수지층 총 부피를 기준으로 30 부피% 이하로 포함될 수 있다.
상기 이소시아네이트계 화합물은, 벤질이소시아네이트, 페닐이소시아네이트, 이소프렌 다이이소시아네이트(IPDI), 메틸렌 다이페닐 다이이소시아네이트(MDI), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 폴리올계 화합물은 폴리에스테르 폴리올계 화합물 또는 폴리에테르 폴리올계 화합물 중에서 선택된 어느 하나 이상일 수 있다.
상기 폴리에테르 폴리올계 화합물은, 폴리테트라메틸렌 에테르 글리콜 (PTMG)를 포함할 수 있다.
상기 파우치 외장재에서는, 상기 이소시아네이트계 화합물 및 상기 폴리올계 화합물을 포함하는 발포활성제; 및 외부 요인에 의한 물, 이산화탄소, 질소 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 발포제;에 의한 우레탄계 발포 반응으로, 내부수지층의 외부에 우레탄계 폼을 포함하는 보호층이 형성될 수 있다.
본 발명의 파우치 외장재는 그의 내부수지층에 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물을 포함하는 발포활성제를 포함함으로써, 외부 요인에 의한 물 등의 발포제가 유입될 경우, 단 시간 내에 내부수지층과 전극조립체 사이에 우레탄계 폼을 포함하는 보호층을 형성하여 파우치 외장재와 전극조립체를 보호할 수 있으며, 전극조립체 내부로 침투할 수 있는 수분을 막을 수 있고, 분리막의 균열 또한 방지할 수 있다.
이에 따라, 수분 침투, 분리막 균열 또는 파우치 외장재와 전극조립체간의 접점 발생에 의한 쇼트 등으로 인해 일어날 수 있는 폭발을 방지할 수 있으므로, 파우치형 이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.
도 1은 종래 내부수지층/금속층/외부수지층으로 이루어진 파우치 외장재의 구조를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 내부수지층에 발포활성제를 포함하는 내부수지층/금속층/외부수지층으로 이루어진 파우치 외장재의 구조를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 내부수지층에 발포활성제를 포함하는 내부수지층/금속층/외부수지층으로 이루어진 파우치 외장재에 외부 요인으로 인해 보호기체층이 형성된 상태를 나타낸 단면도이다.
도 4는 외부 요인에 의한 파우치형 이차전지의 파단 실험을 위한 장비를 촬영한 사진이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따라 발포되어 보호층이 형성된 파우치형 이차전지를 촬영한 사진이다.
도 6은 기존의 파우치형 이차전지로서 보호층이 없는 파우치형 이차전지를 촬영한 사진이다.
도 7은 파우치형 이차전지의 파단 실험의 결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
통상의 파우치형 외장재는 도 1에 도시한 바와 같이 실링재 역할을 하는 내부수지층(11), 기계적 강도를 유지하면서 수분과 산소 배리어층 역할을 하는 금속층(17) 및 기재 보호층으로 작용하는 외부수지층(19)으로 이루어지며, 일반적으로 내부수지층의 금속면과 맞닿아 있지 않은 다른 일면에 전극조립체가 위치된다.
이때, 일반적으로, 상기 내부수지층은 무연신 폴리프로필렌층 (Casted Polypropylene; CPP)을 포함하고, 상기 금속층은 알루미늄층을 포함하며, 상기 외부수지층은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 및 나일론층이 적층된 다층막 구조를 포함한다.
이때, 상기 내부수지층인 무연신 폴리프로필렌층의 경우, 실링을 위한 열융착 공정 시에 크랙이 발생하거나, 충격에 쉽게 파괴되는 단점이 있고, 이는 궁극적으로 파우치형 이차전지 내부로 수분 침투의 원인이 되어 전지 폭발 등을 유발한다. 따라서 파우치형 이차전지의 안전성 저하를 가져온다.
상기 문제점을 개선하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 파우치 외장재는 내부수지층, 금속층 및 외부수지층을 포함하고, 상기 내부수지층 및/또는 외부수지층은, 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물을 함유하는 발포활성제를 포함한다.
또한, 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 파우치형 이차전지는 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하는 상기 파우치 외장재;를 포함한다.
이하, 본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
먼저, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 파우치 외장재는, 내부수지층 및/또는 외부수지층에 발포활성제를 포함할 수 있다.
도 2는 전극조립체(25)와 이 전극조립체(25)의 일면을 감싸고 있는 발포활성제(23)들을 포함하는 내부수지층(21) 및 외부수지층(29)이 구비된 파우치 외장재를 도시한 것으로, 한 면만을 도시한 것이며, 상기 파우치 외장재는 상기 전극조립체의 양면을 감싸고 있는 것일 수 있다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 파우치 외장재는 내부수지층(21)이 전극조립체(25)와 맞닿는 파우치의 내부에 위치될 수 있고, 내부수지층(21)에는 입자상의 발포활성제(23)가 균일하게 분포될 수 있으며, 상기 내부수지층(21)의 전극조립체(25)와 맞닿지 않는 일면에는 금속층(27)이 적층될 수 있다. 또한, 상기 금속층(27)의 내부수지층(21)과 맞닿지 않는 일면에 파우치 외장재의 최외곽 부재인 외부수지층(29)이 적층될 수 있으며, 외부수지층(29)에도 입자상의 발포활성제(23)가 균일하게 분포될 수 있다.
상기 발포활성제는 물, 이산화탄소, 또는 질소 등의 발포제와 반응하여 수지 반응을 일으켜 우레탄계 폼을 발생시키는 화합물이라면 제한되지 않고 적용될 수 있고, 예컨대, 이소시아네이트계 화합물과 폴리올계 화합물이 발포활성제로 적용될 수 있다.
상기 이소시아네이트계 화합물은, 일반적으로, R-N=C=O로 표현할 수 있고, 여기서 R은 탄화수소일 수 있으며, 상기 탄화수소는 직쇄 또는 분지쇄일 수 있고, 선형 또는 환형일 수 있으며, 포화 또는 불포화일 수 있고, 지방족 또는 방향족일 수 있다. 또한, 상기 탄화수소에는 알코올기, 에테르기, 에스테르기, 카보닐기 등의 관능기가 포함될 수도 있으나, 내부수지층의 재질일 수 있는 수지와의 반응성, 발포제와의 반응성, 발생 기체와의 반응성 측면에서 관능기는 포함되지 않는 것이 바람직할 수 있다.
구체적으로 예를 들면, 벤질이소시아네이트, 페닐이소시아네이트, 이소프렌 다이이소시아네이트(IPDI), 메틸렌 다이페닐 다이이소시아네이트(MDI), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI) 또는 이들의 혼합물일 수 있으나, 이로써 다른 이소시아네이트계 화합물의 적용 가능성을 배제하는 것은 아니다.
상기 폴리올계 화합물은, 폴리에스테르 폴리올계 화합물 또는 폴리에테르 폴리올계 화합물 중에서 선택된 어느 하나 이상일 수 있다.
상기 폴리에테르 폴리올계 화합물은, 예컨대, 폴리테트라메틸렌 에테르 글리콜(PTMG) 등이 적용될 수 있다.
상기 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물은 우레탄 반응에 사용되는 당량비를 고려하여 적절하게 혼합하여 사용하면 되며, 혼합비율은 특별하게 제한되지는 않지만, 어느 한 화합물이 과량으로, 예를 들어, 어느 한 화합물이 80% 이상 사용되지만 않는다면, 발포제와 이소시아네이트계 화합물의 기체 발생 반응 및 이소시아네이트계 화합물과 폴리올계 화합물의 우레탄 생성 반응을 적절하게 제어함으로써, 우레탄계 폼을 포함하는 보호층을 형성할 수 있다.
상기 우레탄계 폼은 폴리우레탄과 같은 우레탄계 고분자를 포함할 수 있으며, 우레탄 반응과 함께 일어나는 기체 발생반응에 의해 기포가 폴리우레탄 등의 화합물 내부에 생성됨으로써 형성될 수 있다. 이러한 우레탄계 폼은 폴리에테르계 폼과 폴리에스테르계 폼이 있을 수 있으며, 폴리에스테르계 폼은 내열성 및 내용제성 등이 우수한 경질 폼으로서 외부 충격에 의한 쇼트를 방지할 수 있고, 폴리에테르계 폼은 탄성이 우수한 폼으로서 적절하게 혼성으로 생성되는 편이 외부 요인에 의한 충격으로부터 쇼트 방지나, 전지 구동에 있어서 유리할 수 있다.
도 3은 외부 요인(38)에 의해 전지에 충격이 가해져 파우치 외장재에 균열이 발생하였을 경우, 전극조립체(35)와 내부수지층(31)의 사이에 우레탄계 폼을 포함하는 보호층(34)이 형성된 상태를 도시한다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 발포활성제(33)와 반응하는 물, 이산화탄소, 또는 질소 등의 발포제는 외부 요인(38)에 의해 유입될 수 있고, 이 때, 우레탄 반응, 이소시아네이트계 화합물의 기체발생 반응 등에 의해 발포활성제(33)가 발포제와 반응하여 우레탄 폼을 형성할 수 있다. 이에 따라 내부수지층(31)을 비롯한 금속층(37)과 외부수지층(39)은 내부 기체 발생에 의한 부피팽창으로 활처럼 휘어질 수 있고, 발생된 기체는 내부수지층(31)과 전극조립체(35) 사이에서 보호층(34)을 형성할 수 있다.
상기 외부 요인(38)에 의해 발포제가 유입되는 경우는, 침상의 물체 또는 둔탁한 물체 등을 의미하며, 이에 의해 강한 충격을 받아 파우치 외장재에 균열이 일어나거나, 홀이 생성되거나 함으로써 내부 전극조립체에 손상을 줄 수 있는 상황을 의미할 수 있다.
이처럼, 상기 보호층(34)은 내부수지층(31)과 이에 접촉하고 있는 전극조립체(35)의 사이 공간에 형성될 수 있으며, 외부수지층(39)에도 발포활성제(33)가 포함되어 있기 때문에 외부수지층 내부에서도 일부 우레탄계 폼이 형성될 수 있다.
이러한 우레탄계 폼을 포함하는 보호층(34)에 의해 내부수지층(31), 금속층(37) 및 외부수지층(39)의 중앙 부분이 양 말단보다 크게 팽창되는 활꼴형으로 형성될 수 있고, 이러한 보호층(34)은 내부수지층(31)과 유사하게 실링재의 역할을 할 수 있으며, 보호층(34)의 형성에 의해 외부 요인에 의한 전극조립체(35) 내부로의 수분 침투나, 분리막 균열 등을 방지하여, 파우치 외장재와 전극조립체(35)간의 접점에 의한 쇼트 등으로 인해 발생하는 폭발 등의 위험을 막을 수 있다.
상기 발포활성제는 구형에 가까운 입자의 형태일 수 있고, 입자의 형태를 제한하는 것은 아니지만, 구형에 가까운 입자의 형태일 경우에는, 예를 들어, 직경이 약 60 ㎛ 이하일 수 있다.
발포활성제의 입자 크기를 선택함에 있어서는 두 수지층의 두께와의 관계에서 내부수지층 및/또는 외부수지층의 두께의 약 50%를 초과하지 않는 것이 바람직할 수 있으며, 두 수지층의 두께에 따라 적절하게 입자의 크기를 제어하는 것이 필요할 수 있다.
만일 발포활성제 입자의 직경이 두 수지층 두께의 약 50%를 초과할 경우에는 수지층의 두께에 비해 입자 크기가 과도하여 외부 충격이 없을시 내부수지층의 실링재 역할을 방해할 우려가 있으며, 우레탄 폼은 경화폼이기 때문에 외부수지층에서 과량 형성시 밴딩 특성이 감소될 우려가 있다.
또한, 상기 발포활성제는 내부수지층 및/또는 외부수지층에 균일하게 분포되어 있는 것이 바람직하며, 균일하지 않더라도, 미량의 수분에도 반응할 수 있어 문제가 되는 것은 아니나, 단 시간 내에 보호기체층을 형성하여 수분 침투 방지 등의 역할을 하기 위해서는 수지층 전면적에 균일하게 분포되어 있는 것이 바람직할 수 있다.
또한, 상기 발포활성제는, 내부수지층 및/또는 외부수지층 각각의 총 부피를 기준으로, 약 30 부피% 이하일 수 있다. 상기 입자 크기와 마찬가지로 내부수지층의 부피와의 관계에서 적절한 양을 조절할 필요가 있다.
상기 내부수지층은 그 두께가 40 내지 120 ㎛일 수 있고, 내부수지층의 재질로는, 예컨대, 폴리프로필렌, 무연신 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체, 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체, 폴리프로필렌과 아크릴산의 공중합체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나인 것인 파우치 외장재.
상기 금속층은 그 두께가 20 내지 100 ㎛ 일 수 있고, 금속층의 재질로는, 예컨대, 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 망간(Mn)의 합금, 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)의 합금, 또는 알루미늄(Al) 등이 적용될 수 있으며, 금속층으로서 알루미늄을 사용하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 외부수지층은 그 두께가 10 내지 100 ㎛ 일 수 있고, 외부수지층의 재질로는, 예컨대, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종의 단일층 또는 2종 이상의 복합층을 포함할 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 파우치 외장재는 그 내부수지층에 물, 이산화탄소, 질소 또는 이들의 조합 등의 발포제와 반응하여 기체를 발생시키는 발포활성제를 포함함으로써, 단 시간 내에 내부수지층과 전극조립체 사이에 보호기체층을 형성하여 파우치 외장재와 전극조립체를 보호할 수 있으며, 전극조립체 내부로 침투할 수 있는 수분을 막을 수 있고, 분리막의 균열 또한 방지할 수 있다.
이에 따라, 수분 침투, 분리막 균열 또는 파우치 외장재와 전극조립체간의 접점 발생에 의한 쇼트 등으로 인해 일어날 수 있는 폭발을 방지할 수 있으므로, 파우치형 이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.
또한, 본 발명에서는 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하는 본 발명의 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
이때, 상기 조립체는 분리막을 사이에 두고 음극활물질을 포함하는 음극과 양극활물질을 포함하는 양극이 절연되어 권취되어 구성된 것이다.
구체적으로 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전제 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
본 발명에 따른 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 하나 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4 (여기서, x 는 0-0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물(LiMnO2); 리튬 구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M=Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x=0.01-0.3임)으로 표현되는 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M=Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x=0.01-0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M=Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하는 화합물과 혼합 사용할 수 있다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는 비정질 카본 또는 정질 카본을 포함하며, 구체적으로는 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0=x=1), LixWO2(0=x=1), SnxMe1 -xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x=1; 1=y=3; 1=z=8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 또는 Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 양극과 음극 사이에서 상기 전극들을 절연시키는 분리막으로는 통상 알려진 폴리올레핀계 분리막이나, 또는 올레핀계 기재에 유,무기 복합층이 형성된 복합 분리막 등을 모두 사용할 수 있으며, 특별히 한정되지 않는다.
상기와 같은 구조로 이루어진 전극집전체를 파우치 외장재에 수납한 다음, 전해액을 주입하여 전지를 제조한다.
본 발명에 따른 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해질로서, 이는 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4-페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
한편, 상기와 같은 파우치형 이차전지는 리튬이차전지인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
실시예
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예 등에 대하여 첨부한 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
실시예 1
1) 전극조립체의 제조
당업계에서 사용되는 통상적인 방법에 따라, 양극활물질로서 삼원계 리튬 복합금속 산화물(LiMn1/3Co1/3Ni1/3O2)을 사용하고 알루미늄재 집전체에 상기 활물질을 도포하여 양극을 제조하였으며, 음극활물질로서 인조 흑연을 사용하고, 구리 집전체에 상기 활물질을 도포하여 음극을 제조하였다. 그리고, 폴리올레핀계 분리막을 상기 음극 및 양극 사이에 개재한 후 비수 전해액을 주액하여 전극조립체를 제조하였다.
2) 파우치형 이차전지의 제조
파우치 외장재는 내부수지층으로 폴리프로필렌 수지, 외부수지층으로 나일론 수지, 그리고, 금속층으로 알루미늄을 사용하였고, 상기 내부수지층과 외부수지층에 발포활성제로 벤질 이소시아네이트(발포활성제) 및 폴리에스테르 폴리올을 캡슐 형태(약 50 ㎛)로 포함시켜 내부수지층, 금속층 및 외부수지층 순서로 적층하여 파우치 외장재를 제조하였다. 이 때, 내부수지층 및 외부수지층 대비 각각에 포함된 상기 발포활성제 캡슐의 부피는 각각 약 25 부피%이었다.
상기 제조된 파우치 외장재에 상기 전극조립체를 위치시키고, 열융착을 통하여 밀봉하였다. 발포활성제에 의해 발포되어 폴리에스테르계 우레탄 폼의 보호층이 형성된 것을 확인하기 위하여, 밀봉하기 전, 보호층이 형성되고 전극조립체와 파우치 외장재가 적층된 상태의 단면을 촬영하여 도 5에 나타내었다.
비교예 1
보호층을 형성하는 발포활성제를 파우치 외장재의 내부수지층 및 외부수지층에 첨가하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 재료 및 방법을 통해 파우치형 이차전지를 제조하였다. 이 경우에도 밀봉하기 전, 전극조립체와 파우치 외장재가 적층된 상태의 단면을 촬영하여 도 6에 나타내었다.
실험예 : 파우치형 이차전지의 파단 실험
상기 실시예 1 및 비교예 1의 파우치형 이차전지의 파단 시점 및 파단되는 데에 가해져야 하는 힘의 크기를 비교하기 위하여, 도 4에 나타낸 UTM 장비의 핀을 이용하여 파단 실험을 수행하였고, 그 결과를 하기 표 1 및 도 7에 나타내었다.
최대값 압축 하중
(kgf)		 압축 하중위치 파단
(N)		 Punture
(N/㎛)
실시예 1 6.1297 60.1121 0.0601
비교예 1 1.5863 15.5563 0.0156
상기 표 1 및 도 7을 참조하면, 보호기체층이 형성되지 않은 비교예 1의 파우치형 이차전지는 약 1.59 kgf의 힘이 가해지면 내부의 전극조립체가 파단되어 최대로 견딜 수 있는 외부 충격은 약 15 N인 반면, 보호기체층이 형성된 실시예 1의 파우치형 이차전지는 약 6.13 kgf의 힘이 가해질 때까지 내부 전극조립체가 파단되지 않았으며 최대로 견딜 수 있는 외부 충격은 약 60 N인 것을 확인할 수 있었다.
즉, 실시예 1의 이차전지는 비교예 1의 이차전지에 비하여 내부 전극조립체를 보호할 수 있는 외부 충격에 의한 힘은 네 배 정도의 차이를 보였으며, 실시예 1의 파우치형 이차전지는 비교예 1의 파우치형 이차전지에 비하여 내부 전극조립체를 보호함에 있어서 네 배에 달하는 충격까지도 보호할 수 있음을 확인할 수 있었다.
이상에서 본 발명에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
11, 21, 31: 내부수지층
23, 33: 발포활성제
34: 보호층
15, 25, 35: 전극조립체
17, 27, 37: 금속층
38: 외부 요인
19, 29, 39: 외부수지층

Claims (16)

  1. 내부수지층, 금속층 및 외부수지층을 포함하고,
    상기 내부수지층 또는 외부수지층 중에서 선택되는 하나 이상의 수지층은, 이소시아네이트계 화합물 및 폴리올계 화합물을 함유하는 발포활성제를 포함하는 것인 이차전지용 파우치 외장재.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 내부수지층에 포함되는 발포활성제의 입자 직경은, 내부수지층 두께의 50% 이하의 크기인 것이고,
    상기 외부수지층에 포함되는 발포활성제의 입자 직경은, 외부수지층 두께의 50% 이하의 크기인 것인 파우치 외장재.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 내부수지층에 포함되는 발포활성제는, 내부수지층 총 부피를 기준으로 30 부피% 이하로 포함되는 것이고,
    상기 외부수지층에 포함되는 발포활성제는, 외부수지층 총 부피를 기준으로 30 부피% 이하로 포함되는 것인 파우치 외장재.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 이소시아네이트계 발포활성제는, 벤질이소시아네이트, 페닐이소시아네이트, 이소프렌 다이이소시아네이트(IPDI), 메틸렌 다이페닐 다이이소시아네이트(MDI), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함하는 것인 파우치 외장재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 폴리올계 발포활성제는 폴리에스테르 폴리올계 화합물 또는 폴리에테르 폴리올계 화합물 중에서 선택된 어느 하나 이상인 것인 파우치 외장재.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 폴리에테르 폴리올계 화합물은, 폴리테트라메틸렌 에테르 글리콜(PTMG)을 포함하는 것인 파우치 외장재.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 이소시아네이트계 발포활성제;
    상기 폴리올계 발포활성제; 및
    외부 요인에 의한 물, 이산화탄소, 질소 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 발포제;에 의한 우레탄계 발포 반응으로,
    내부수지층의 외부에 우레탄계 폼을 포함하는 보호층이 형성되는 것인 파우치 외장재.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 내부수지층은 무연신 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체, 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체, 폴리프로필렌과 아크릴산의 공중합체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나인 것인 파우치 외장재.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 내부수지층은 그 두께가 40 내지 120 ㎛ 인 것인 파우치 외장재.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 금속층은 알루미늄(Al); 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 망간(Mn)의 합금; 및 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)의 합금으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나인 것인 파우치 외장재.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 금속층은 그 두께가 20 내지 100 ㎛인 것인 파우치 외장재.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 외부수지층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종의 단일층 또는 2종 이상의 복합층을 포함하는 것인 파우치 외장재.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 외부수지층은 그 두께가 10 내지 100 ㎛인 것 파우치 외장재.
  14. 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 수용하는 제1항의 파우치 외장재;를 포함하는 파우치형 이차전지.
  15. 제14항의 파우치형 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지 모듈.
  16. 제15항의 전지 모듈을 전원으로 포함하는 중대형 디바이스.
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