KR20160051487A - 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어 방식의 나노 구조체 제조 방법 및 나노 전사 프린팅 방법 - Google Patents
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Abstract
패턴이 형성된 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계; 상기 고분자 박막에 접착 필름을 접착시켜 상기 템프릿 기판으로부터 떼어냄으로써 상기 고분자 박막을 복제 박막 몰드로 제작하는 단계; 상기 복제 박막 몰드 상에 기능성 물질을 증착하여 나노구조체를 형성하는 단계; 및 유기 용매 증기를 이용하여 상기 접착 필름과 상기 복제 박막 몰드간 접착력을 선택적으로 약화시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노구조체 제조방법이 제공된다.
Description
본 발명은 20 나노 이하 분해능의 나노 전사 프린팅 (nanotransfer printing) 방법 및 이를 이용한 나노 패턴의 제조 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고분자 박막을 이용해 템플릿 패턴의 복제 분해능을 크게 향상시킴으로써 초미세 나노 구조체의 제조를 가능하게 하며, 유기 용매 증기를 이용해 고분자 필름간 접착력을 제어함으로써 전처리 없이 나노 구조체를 다양한 기판으로 전사시킬 수 있는 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어 방식의 나노 전사 프린팅 및 이를 이용한 나노 구조체 제조 방법에 관한 것이다.
차세대 트랜지스터, 센서, 메모리, 나노 와이어 태양 전지 등 고성능의 차세대 나노 소자는 그 뛰어난 성능과 활용도로 인해 높은 미래 잠재성을 가지고 있다. 이러한 차세대 나노 소자에 있어 그 핵심 소재는 기존 벌크 소재에선 나타날 수 없는 물리적 성질이나 높은 기능성을 나타내는 나노 입자, 나노 와이어, 나노 리본 등의 나노 소재라 할 수 있다. 초미세 나노 제조 기술은 이러한 고성능의 차세대 나노 소자 제작에 있어 필수 기술로 간주 되고 있다.
현재까지 개발되어온 다양한 나노 제조 기술 중, 탄성 몰드를 이용하는 나노전사 프린팅 기술은 저비용의 간편한 공정으로 기능성 물질의 나노 구조체를 쉽게 제작할 수 있으며 양산성이 우수해 차세대 나노 제조 기술로서 큰 미래 잠재성을 보여주고 있다. 금속, 반도체 등의 기능성 물질의 나노 구조체를 쉽게 제작할 수 있으며 이를 2차원 혹은 3차원으로 배열하는 것이 가능하며, 특히 기존 패터닝 기술로는 소제 제작에 어려움이 있는 플렉시블(유연) 기판 상에 나노 구조체를 형성하는 것이 가능하기 때문에 최근에 각광받고 있는 플렉시블 기기 제작에 특히 유용할 것으로 기대되며, 다양한 분야로의 응용 또한 가능할 것으로 기대되고 있다.
이러한 나노전사 프린팅 기술의 분해능을 10 nm 이하로 향상시킬 수 있다면, 간단하면서도 저비용의 공정으로 고성능의 전자 소자를 제작 할 수 있을 뿐만 아니라, 수 나노 크기의 나노 구조물에서 나타나는 양자 효과를 이용할 수 있어, 기존 전자 소자를 띄어 넘는 새로운 고성능 나노 소자의 개발이 가능할 것으로 기대 되고 있다.
기존의 나노 전사 프린팅 기술은 몰딩을 통해 표면에 나노 패턴이 형성된 PDMS (polydimethlysiloxane) 등의 탄성 몰드를 이용하고, 표면에 기능성 물질을 증착 함으로써 나노 구조체를 형성한다. 하지만, 이러한 방법으로 프린팅을 할 경우, 몰드의 패턴 크기가 100 nm 이하 크기로 작아지면 프린팅 과정에서 몰드가 붕괴 혹은 변형 되기 쉽다. 또한 고분자 기반의 탄성 몰드 제작을 위한 실리콘 마스터 기판을 제작하는 데 있어서도 패턴의 크기가 100 nm 이하로 줄어들 경우, 탄성 몰드의 낮은 복제 분해능으로 인해 원할한 표면 패턴 복제가 이루이지지 못한다.
이런 이유로 현재까지 보고된 나노전사 프린팅의 분해능은 약 50 nm 정도로 비교적 큰 편이다. 또한, 기존 방법의 경우, 기능성 물질을 탄성 몰드에 직접 증착하고, 형성된 나노 구조체를 접촉 방식으로 다른 기판 상에 전사 시키는데, 이 때 나노 구조체와 탄성 몰드 간 접착력이 비교적 크기 때문에 나노 구조체의 원할한 전사 프린팅이 이루어 지지 않는 문제점이 있어왔다. 이를 해결하기 위해서, 열처리, 표면 산화 처리, 자가 조립 단층 (self-assembled monolayer) 처리, 액체 가교 활용 등의 부가적인 공정을 도입할 수 있으나, 이로 인해 전체 프린팅 공정이 복잡해지며 적용 가능한 기판에 한계가 있어 왔다.
이상의 이유로, 20 nm 이하 수준의 높은 분해능을 가지며, 다양한 기판 상에 전처리 없이도 프린팅이 가능한 새로운 나노 전사 프린팅의 개발이 시급한 실정이다.
상술한 문제를 해결하기 위하여, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 나노 전사 프린팅 기술의 분해능을 향상시키고, 전처리 공정 없이 높은 효율의 전사 프린팅을 실현할 수 있는 고분자 박막을 이용한 표면 패턴 복제 방법과, 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어 방식의 전사 프린팅 방법, 그리고 이를 이용한 나노 구조체 제조 방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 패턴이 형성된 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계; 상기 고분자 박막에 접착 필름을 접착시켜 상기 템프릿 기판으로부터 떼어냄으로써 상기 고분자 박막을 복제 박막 몰드로 제작하는 단계; 상기 복제 박막 몰드 상에 기능성 물질을 증착하여 나노구조체를 형성하는 단계; 유기 용매 증기를 이용하여 상기 접착 필름과 상기 복제 박막 몰드간 접착력을 선택적으로 약화시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노구조체 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 기능성 물질을 증착하여 나노구조체를 형성하는 단계는 기울임 증착법으로 진행되며, 상기 템플릿 기판은 포토리소그래피(photolithography), 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피, E-beam 리소그래피 등의 패터닝 공정을 이용하여 원하는 크기의 패턴을 형성하고 RIE (reactive ion etching) 공정으로 표면 식각을 진행 함으로써 요철 형태의 표면 패턴을 갖는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 템플릿 기판의 표면 패턴 너비는 1 nm 내지 1 cm, 깊이는 1 nm 내지 1 cm이며, 상기 트렌치 기판의 표면은 표면 에너지는 30 mJ/m2 이하의 표면 에너지를 갖는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 표면 요철 패턴이 있는 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계는, 20 내지 40 MPa1/2의 용해도 파라미터 (solubility parameter) 값을 가지며 유리 전이 온도가 상온 (25˚C) 보다 높은 고분자를 이용한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 표면 요철 패턴이 있는 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계는, 스핀 코팅 (spin coating), 딥 코팅 (deep coating) 및 스프레이 코팅 (spray coating)로 이루어진 군 중 어느 하나 이상의 방법으로 도포하여 박막을 형성한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 고분자 박막을 코팅하는 단계는, 단층 박막으로 도포하거나, 제 1 박막을 도포한 후 제 2 박막을 순차적으로 도포함으로써 다층 박막으로 형성하며, 상기 접착 필름으로 고분자 박막을 떼어냄으로써 복제 박막 몰드를 제작하는 단계는, 접착 필름을 균일하게 부착하고 떼어냄으로써 복제 탄성 몰드를 접착 필름에 부착시킨 채로 진행된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 기울임 증착법으로 증착하여 기능성 나노 구조체를 형성하는 단계는, 증착이 이루어지는 몰드 표면과 증착 방향이 일정 각도를 가지도록 몰드를 기울여서 증착함으로써 표면에 도출된 부분에만 물질의 증착이 이루어져 나노 구조체를 형성한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 기울임 증착법으로 증착하여 기능성 나노 구조체를 형성하는 단계는, 증착 공정에서 사용되는 소스 (source) 재료에 따라 금속, 반도체 및 절연 나노구조체이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매 증기를 이용하여 박막 몰드 -접착필름간 접착력을 약화시키는 단계는, 상기 유기 용매 증기를 접착 필름과 복제 박막 몰드 사이에 주입하여 계면 사이 분리 에너지를 감소시키는 방식으로 진행된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매 증기를 이용하여 박막 몰드 -접착필름간 접착력을 약화시키는 단계는, 유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 복제 박막 몰드에 접촉시키거나, 액체 상태의 유기 용매로부터 기화된 증기를 제공하여 주입시킨다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 복제 박막 몰드에 접촉시켜 유기 용매를 주입하는 방법은, 유기 용매에 의하여 팽창하여 유기 용매를 흡수하는 고분자 패드를 이용하며, 상기 고분자 패드는, 유기 용매의 종류에 따라 용해도 파라미터가 10 내지 40 MPa1/2 범위인 가교 고분자를 이용하여 제작한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매가 흡수된 고분자 패드는, 상기 유기 용매에 상기 고분자 패드를 침지시킴으로써 흡수되어, 포화 팽창율까지 팽창하며, 상기 유기 용매는 상기 복제 박막 몰드를 구성하는 고분자의 용해도 파라미터와 유사한 용해도 파라미터를 갖는다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매는 상기 접착 필름를 구성하는 고분자의 용해도 파라미터와 유사한 용해도 파라미터를 가지는 유기 용매를 이용한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 유기 용매는 단일 용매 또는 이성분 이상의 성분을 포함하는 혼합 용매이다.
본 발명은 상술한 나노구조체 제조방법에 의하여 제조된 나노구조체를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상술한 나노구조체 제조방법에 의하여 나노구조체를 제조하는 단계; 및 상기 제조된 나노구조체를 기판에 전사하는 단계를 포함하는 나노 전사 프린팅 방법이 제공된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 나노 구조체를 기판에 전사 하는 단계는, 상기 나노 구조체가 형성된 복제 박막 몰드와 접착 필름을, 나노 구조체와 고분자 패드가 맞닿도록 접촉시킨 후 소정 시간 후에 떼어내는 단계; 상기 나노 구조체와 기판이 접촉하도록 상기 고분자 패드를 기판 상에 균일하게 접촉시킨 후 떼어냄으로써 상기 나노 구조체를 기판 상에 전사 시키는 나노 전사 프린팅 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 나노 전사 프린팅 방법은, 상기 나노 구조체가 형성된 복제 박막 몰드와 접착 필름을, 나노 구조체와 고분자 패드가 맞닿도록 접촉시킨 후 소정 시간 후에 떼어내는 단계 후, 유기 용매를 이용하여 복제 박막 몰드를 제거하는 단계를 더 포함하며, 상기 기판은 금속, 산화물, 반도체 및 고분자 중 어느 하나로 이루어진다.
본 발명에 따르면, 고분자 박막 코팅을 통해 20 nm 이하 (최소 크기 9 nm) 수준의 표면 패턴 복제 및 나노 구조체 제작이 가능하며, 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어 방식을 도입함으로써 다양한 기판 위에 나노 구조체 형성이 가능한 새로운 나노 전사 프린팅 기술을 제공한다. 본 발명의 일 실시예에 따른 나노 전사 프린팅 방법은 고분자 박막을 코팅하여 템플릿 기판의 표면 패턴을 복제함으로써 10 nm 이하 크기의 초미세 패턴 복제까지 가능해, 10 nm 이하 수준의 초미세 나노 구조체의 제작이 가능하다. 또한, 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어로 열처리, 표면 산화 처리, 자가 조립 단층 (self-assembled monolayer), 액체 가교 활용 등의 부가적인 전처리 없이도 다양한 기판 상에 나노 구조체를 형성할 수 있다.
더 나아가, 산화물, 금속, 고분자 기판 등 기판의 물리적 성질에 관계없이 전사 프린팅이 가능하며, 플렉시블, 굴곡진 기판 혹은 요철이 있는 기판 등의 기판 위에도 나노 구조체 형성이 가능하다. 또한 연속 프린팅을 통해 3차원 나노 구조체 또한 형성 가능한 이점이 있다.
본 발명에서 제시하는 기술은 저비용, 20 nm 이하의 높은 분해능, 대면적 나노 전사 프린팅 기술로, 프린팅을 이용한 전자 장비 제작에 응용될 경우 장비의 성능을 크게 향상 시키거나 새로운 고성능 전자 소자 제작을 실현시키는 등의 높은 잠재성이 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 예에 따른 나노 전사 프린팅 방법을 공정 별로 나타낸 모식도이다.
도 2는 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피 및 RIE 공정을 진행함으로써 제작된 14 nm 선폭의 선형 패턴의 SEM 사진.
도 3은 상기와 같은 방법으로 제작된 8 nm 선폭의 선형 패턴의 SEM 사진.
도 4는 본 발명의 1단계 공정에서 복제 박막 몰드를 제작하는 공정에 대한 모식도.
도5와 도6은 각각 14 nm와 8 nm 선폭의 선형 패턴을 갖는 템플릿으로부터 형성 시킨 복제 박막 몰드 표면의 20 nm와 9 nm 선폭의 선형 패턴을 보여주는 SEM 사진.
도 7은 일반적인 포토리소그래피를 이용해 형성시킨 수백 나노 선폭과 수 마이크로 미터 선폭의 선형 패턴과, 이를 복제한 복제 박막 몰드 표면 패턴의 광학 및 SEM 사진들.
도 8은 본 발명의 1단계 공정 중 기울임 증착법에 모식도.
도 9는 접착 필름으로 떼어난 복제 박막 몰드 상에 증착으로 형성시킨 20 nm 선폭의 금 나노 와이어의 표면 광학 사진과 SEM 사진.
도 10은 PDMS 패드를 용매인 톨루엔에 침지시켰을 때, 각 온도 조건에서 시간에 따른 무게 변화율 (M/Mo)을 나타낸 도식.
도 11은 접착 필름으로부터 PDMS 패드로 전사시킨 나노 구조체 박막의 광학 사진.
도 12는 방법 2에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 금 나노 와이어 박막의 광학 및 SEM 사진.
도 13은 각각 S-nTP 공정으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 20 nm 지름의 Al, Cu, Ag, Co 나노 와이어의 표면 SEM 사진.
도 14는 상기 도 3의 템플릿을 이용하여 9 nm 선폭의 Cr 나노 와이어를 형성하고 실리콘 웨이퍼 상에 전사 시킨 표면 SEM 사진.
도 15는 S-nTP 방법으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사 시킨 20 nm 선폭의 Al 나노 와이어 박막으로 측정한 GISAXS 패턴 이미지.
도 16은 유기 용매로부터 증기를 제공하는 방법에 대한 모식도.
도 17은 S-nTP 공정의 2단계에서 방법 2에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 Cr 와이어 박막의 SEM 사진.
도 18 내지 도 24는 다양한 종류의 기판들에 나노 구조체를 상기의 S-nTP 방법으로 형성한 것을 나타낸 광학사진과 SEM 사진들.
도 18은 원통형의 유리 병 내부에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 19는 사람 손톱 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 20은 사람 손목 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 21은 과일 (사과) 표면 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 22는 7 μm 두께의 PET 기판 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 23은 트렌치 형태의 요철 패턴이 있는 실리콘 기판 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 24는 shrinkage 필름 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 25는 연속 공정으로 형성된 나노 구조체의 다양한 구조를 나타낸 SEM 사진들.
도 2는 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피 및 RIE 공정을 진행함으로써 제작된 14 nm 선폭의 선형 패턴의 SEM 사진.
도 3은 상기와 같은 방법으로 제작된 8 nm 선폭의 선형 패턴의 SEM 사진.
도 4는 본 발명의 1단계 공정에서 복제 박막 몰드를 제작하는 공정에 대한 모식도.
도5와 도6은 각각 14 nm와 8 nm 선폭의 선형 패턴을 갖는 템플릿으로부터 형성 시킨 복제 박막 몰드 표면의 20 nm와 9 nm 선폭의 선형 패턴을 보여주는 SEM 사진.
도 7은 일반적인 포토리소그래피를 이용해 형성시킨 수백 나노 선폭과 수 마이크로 미터 선폭의 선형 패턴과, 이를 복제한 복제 박막 몰드 표면 패턴의 광학 및 SEM 사진들.
도 8은 본 발명의 1단계 공정 중 기울임 증착법에 모식도.
도 9는 접착 필름으로 떼어난 복제 박막 몰드 상에 증착으로 형성시킨 20 nm 선폭의 금 나노 와이어의 표면 광학 사진과 SEM 사진.
도 10은 PDMS 패드를 용매인 톨루엔에 침지시켰을 때, 각 온도 조건에서 시간에 따른 무게 변화율 (M/Mo)을 나타낸 도식.
도 11은 접착 필름으로부터 PDMS 패드로 전사시킨 나노 구조체 박막의 광학 사진.
도 12는 방법 2에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 금 나노 와이어 박막의 광학 및 SEM 사진.
도 13은 각각 S-nTP 공정으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 20 nm 지름의 Al, Cu, Ag, Co 나노 와이어의 표면 SEM 사진.
도 14는 상기 도 3의 템플릿을 이용하여 9 nm 선폭의 Cr 나노 와이어를 형성하고 실리콘 웨이퍼 상에 전사 시킨 표면 SEM 사진.
도 15는 S-nTP 방법으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사 시킨 20 nm 선폭의 Al 나노 와이어 박막으로 측정한 GISAXS 패턴 이미지.
도 16은 유기 용매로부터 증기를 제공하는 방법에 대한 모식도.
도 17은 S-nTP 공정의 2단계에서 방법 2에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 Cr 와이어 박막의 SEM 사진.
도 18 내지 도 24는 다양한 종류의 기판들에 나노 구조체를 상기의 S-nTP 방법으로 형성한 것을 나타낸 광학사진과 SEM 사진들.
도 18은 원통형의 유리 병 내부에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 19는 사람 손톱 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 20은 사람 손목 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 21은 과일 (사과) 표면 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 22는 7 μm 두께의 PET 기판 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 23은 트렌치 형태의 요철 패턴이 있는 실리콘 기판 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 24는 shrinkage 필름 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진.
도 25는 연속 공정으로 형성된 나노 구조체의 다양한 구조를 나타낸 SEM 사진들.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세하게 설명하고자 한다. 다음에 소개되는 실시 예들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 이하 설명된 실시 예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 그리고 도면들에 있어서, 구성요소의 폭, 길이, 두께 등은 편의를 위하여 과장되어 표현될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호, 동일한 형태의 패턴은 동일 구성요소들을 나타낸다.
본 발명은 고분자 박막 코팅을 통해 표면 패턴을 복제함으로써 10 nm 이하 수준의 초미세 나노 구조체 제조가 가능하고, 융기 용매 증기를 이용하여 나노 구조체를 다양한 표면상에 쉽게 전사시킬 수 있는 새로운 나노 전사 프린팅을 실현하는 것이다.
본 발명의 일 실시 예는, 리소그래피 기술을 이용하여 템플릿 기판을 제작하는 단계; 고분자 박막을 코팅 한 후 접착 필름으로 복제 박막을 떼어 내는 단계; 기능성 물질을 증착하여 기능성 나노 구조체를 형성하는 단계, 유기 용매 증기를 가함으로써 박막 몰드-접착필름간 접착력을 약화시키는 단계; 및 나노 구조체를 다양한 기판 상에 전사 하는 단계를 포함한다.
도 1은 본 발명의 일 실시 예에 따른 나노 전사 프린팅 방법을 공정 별로 나타낸 모식도이다. 이하에서는, 도 1을 참조하여 20 nm 이하 크기의 나노 구조체를 형성하기 위한 나노 전사 프린팅 방법을 설명한다.
본 발명의 일 실시 예에 따른 유기 용매 증기를 이용한 나노 전사 프린팅 (solvent-vapor-injection nanotransfer printing: S-nTP) 공정은 두 단계의 연속된 공정으로 이루어진다. 첫 번째 단계는 고분자 필름을 표면 요철 패턴이 있는 템플릿 기판에 코팅 한 후, 접착 필름을 이용해 떼어냄으로써 복제 박막 몰드를 형성하고, 박막 몰드 표면에 기능성 물질을 증착하여 나노 구조체를 형성하는 단계이다(제 1 단계), 두 번째 단계는 유기 용매 증기를 접착 필름과 복제 박막 몰드간 계면에 제공하여 두 고분자 필름간 접착력을 선택적으로 감소시킴으로써 나노 구조체를 다양한 기판상에 전사시키는 단계이다 (제 2 단계).
본 발명의 일 실시예에 따른 상기 템플릿 기판은 실리콘 웨이퍼 등의 기판 상에 포토리소그래피 (photolithography), 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피, E-beam 리소그래피 등의 패터닝 공정을 이용하여 원하는 크기의 패턴을 형성하고 RIE (reactive ion etching) 공정으로 표면 식각을 진행 함으로써 요철 형태의 표면 패턴을 갖도록 제작될 수 있다.
본 발명의 일 실시 예에서는 20 나노 이하 초미세 패턴을 형성하기 위하여 실리콘 웨이퍼 상에서 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피 기술을 이용하여 템플릿 기판을 제작한다. 도 2 와 도 3은 1 um 너비의 실리콘 트렌치 기판 내에 PS-PDMS (poly(stryene-b-dimethylsiloxne)) 블록 공중합체를 자기 조립시켜 선형 패턴을 형성 시킨 후 산소 분위기에서 RIE 공정을 진행함으로써 제작된 14 nm 선폭과 8 nm 선폭의 요철 형태의 선형 패턴의 SEM 사진이다.
상기의 템플릿 기판은 이외에도 다양한 패터닝 공정을 이용하여 제작 가능하며, 도 7은 일반적인 포토리소그래피를 이용해 형성시킨 수백 nm 선폭과 수 μm 선폭의 선형 패턴을 갖는 템플릿 표면의 광학 및 SEM이다. 본 발명의 일 실시 예에서 보인 선형 패턴 이외에도 점, 홀 패턴 등 다양한 모양의 패턴 또한 기존의 포토리소그래피 공정 또는 블록 공중합체 자기 조립 공정을 통해 형성가능하며 본 발명에서 복제를 위한 템플릿으로 활용 가능하다.
상기 일련의 공정으로 제작된 템플릿 기판의 표면은 표면 에너지가 낮은 PDMS 브러쉬 고분자 (brush polymer) 혹은 HMDS와 같은 소수성의 SAM 코팅 처리를 해줌으로써 30 mJ/m2 이하의 낮은 표면 에너지를 가지도록 만든다. 이는 추후 복제 박막 몰드를 템플릿으로부터 용이하게 떼어내기 위한 것이며, 한번 처리된 소수성 표면은 반영구적으로 재처리가 필요하지 않게 된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 제 1 단계에서, 복제 박막 몰드를 형성하기 위해선, 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 스핀 코팅 (spin coating), 딥 코팅 (deep coating), 스프레이 코팅 (spray coating) 등의 방법으로 도포한다. 이 때 도포하는 고분자는 그 용해도 파라미터 (solubility parameter)가 20 ~ 40 MPa1/2의 값을 가질 수 있으며, 고분자의 유리 전이 온도는 상온 (25˚C) 보다 높아 상온에서 안정적으로 고체상태를 유지할 수 있다.
본 발명의 일 실시 예에서는 도 4에 모식적으로 나타한 바와 같이 PS (톨루엔 용액) 혹은 PMMA (톨루엔과 아세톤 혼합 용액) 단층 박막을 도포하거나, P4VP (IPA 용액) 박막을 먼저 도포한 후 PS 또는 PMMA 박막을 도포함으로써 P4VP-PS 또는 P4VP-PMMA 다층 박막을 형성한다. 고분자 박막들은 도포 과정에서 템플릿 표면의 나노 패턴을 10 nm 이하 분해능으로 복제하며, 접착 필름을 박막 위에 붙인 후 떼어냄으로써 복제 박막 몰드를 쉽게 형성할 수 있다.
도 5와 도 6은 각각 14 nm와 8 nm 선폭의 선형 패턴을 갖는 템플릿으로부터 형성시킨 복제 박막 몰드 표면의 20 nm와 9 nm 선폭의 선형 패턴을 보여주는 SEM 사진이다. 상술한 일련의 공정에서 고분자 박막을 코팅하여 복제 박막 몰드를 제작함으로써 몰드 제작을 위한 재료비를 크게 절감할 수 있으며, 복제 과정에서 강한 압력이나 장력 또는 열처리를 필요로 하지 않기 때문에 템플릿을 반 영구적으로 사용 가능하다.
상기 복제 박막 몰드 상에 나노 구조체를 형성하기 위해서 E-beam 혹은 thermal evaporation 증착 기법을 이용하며, 특히 표면에 도출된 부분에만 물질의 증착이 이루어는 기울임 증착법을 이용하여, 나노 구조체를 형성한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 기울임 증착법은 도 8에 모식적으로 나타내었듯이, 증착이 이루어지는 몰드 표면과 증착 방향이 일정 각도를 가지도록 몰드를 기울여서 증착하는 방식이다. 기울임 증착법을 도입함으로써 별도의 lift-off 공정 없이도 표면 패턴과 같은 크기의 나노 구조체를 형성할 수 있다.
증착 공정에서 사용되는 소스 (source) 재료에 따라 Au, Ag, Cu, Ni, Pt, Cr, Co, Pd 등의 금속 나노 구조체에서부터 반도체, 절연체 나노 구조체의 제조가 가능하다.
도 9는 접착 테이프로 떼어난 복제 박막 몰드 상에 금을 E-beam evaporation으로 15 nm 증착하여 형성시킨 20 nm 선폭의 금 나노와이어의 표면 광학 사진과 SEM 사진이다.
형성된 나노 구조체는, 접착 필름 위 복제 박막 몰드 상에 존재하며, 이를 다양한 기판으로 전사함으로써 추후 소자 제작에 활용이 가능하다. 본 발명의 나노 전사 프린팅 기술에서는 유기 용매 증기를 제공해 선택적 계면 분리를 유도함으로써 나노 구조체의 기판으로의 전사를 실현한다. (본 발명에 따른 공정(S-nTP 공정)의 제 2 단계 공정).
본 발명의 일 실시에에서, 상기 유기 용매의 용해도 파라미터와 상기 복제 박막 몰드를 구성하는 고분자의 용해도 파라미터는 유사한 것이 바람직한데, 그 차이는 10 MPa1/2이내인 것이 바람직하다. 만약 용해도 파라미터의 차이가 상기 수치를 초과하는 경우, 유기 용매에 의한 접착력 약화가 충분하지 않을 수 있다.
S-nTP 2 단계에서 유기 용매 증기는 유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 이용하여 제공하거나 (방법 1), 액체 상태의 유기 용매로부터 기화된 증기를 제공할 수 있다 (방법 2), 또한 상기 용매 증기를 제공하는 방법에 따라 형성된 나노 구조체를 다른 기판 상에 전사 하는 방법을 다르게 적용한다.
상기 S-nTP 공정 2단계에서 유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 이용하여 증기를 제공하는 방법의 경우 (방법 1), 상기의 유기 용매를 함유하는 전사 프린팅 용 고분자 패드는, 유기 용매의 종류에 따라 용해도 파라미터가 10 내지 40 MPa1/2 범위인 가교 고분자를 이용하여 제작할 수 있으며, 유기 용매와의 용해도 파라미터 차이가 10 MPa1/2이내인 것이 바람직한데, 그 이유는 상술한 바와 같다.
본 발명의 일 실시 예에 따른 전사 프린팅 용 패드는 0.5~2 cm의 두께를 가지는 평평한 PDMS 패드로서, 실리콘 웨이퍼 위에 전구체(precursor)와 큐어링제(curing agent)의 혼합체를 얹고 열을 가해, 가교시킨 후 때어내는 방식으로 제작되었으며, 상기 방법으로 제작된 패드는 액체 상의 유기 용매 내에서 유기 용매를 함유하면서 팽창한다. 유기 용매를 함유하는 전사 프린팅 용 패드를 유기 용매 내에서 팽창시키는 단계는 순수한 유기 용매와 두 가지 이상의 이성 용매의 혼합 용액 내에서 진행될 수 있다.
본 발명의 일 실시 예에서는 전사 프린팅 용 패드인 PDMS 패드를 톨루엔에 침지시켜 팽창시킨다.
도 10은 어닐링 패드인 PDMS 패드를 용매인 톨루엔에 침지시켰을 때, 각 온도 조건에서 시간에 따른 무게 변화율 (M/Mo)을 나타낸 것이다.
도 10을 참조하면, 상온에서 약 6 시간 이내에 PDMS 패드는 포화 팽창률에 도달하면서 더 이상 무게가 증가하지 않는다. 이러한 조건에서, 용매 분자의 화학 퍼텐셜은, 순수 액체상에서와 패드 내가 같기 때문에, 결국 포화 팽창된 패드에서 발생하는 증기의 증기압은 순수 액체의 포화 증기압과 같다. 이에 따라 상기 유기 용매를 함유하는 PDMS 패드는 높은 유량의 용매 증기를 지속적으로 방출한다.
S-nTP 제 2 단계에서 방법 2를 이용하여 S-nTP의 2단계 공정을 진행하는 경우, 도 1에서 모식적으로 나타낸 것과 같이 나노 구조체가 형성된 복제 박막 몰드와 접착 필름을 나노 구조체와 패드가 맞닿도록 접촉시킨 후 일정 시간 (10 ~ 60 초) 후에 떼어내면, 패드로부터 방출된 유기 용매 분자들이 박막 몰드와 접착 필름의 접착제 (고분자)에 침투하여 고분자를 유연화 시키고 두 계면 사이 접착력을 현저히 감소시켜, 나노 구조체와 복제 박막 몰드는 PDMS 패드로 전사되며 접착 필름만이 분리된다.
도 11은 접착 필름으로부터 PDMS 패드로 전사시킨 나노 구조체 박막의 광학 사진이다.
상기 복제 박막 몰드는 전사 방법에 따라 나노 구조체 전사 전 혹은 전사 후 유기 용매를 이용해 씻어냄으로써 쉽게 제거할 수 있다. 본 발명의 일 실시 예에서 활용한 PS, PMMA, P4VP 박막은 각각 톨루엔, 아세톤, IPA 용매를 이용하여 제거하며 다층 박막의 경우 바깥쪽 고분자 박막부터 순차적으로 제거한다.
이후 단시간 내에, 나노 구조체가 표면에 전사된 PDMS 패드를 목표하는 기판에 접촉시키고, 패드을 떼어내면, 나노 구조체가 기판 상에 전사 될 수 있다. 상기 나노 구조체는 목표하는 기판상에 1~5 초간 접촉시킴으로써 쉽게 전사시킬 수 있다.
도 12는 방법 2에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 금 나노 와이어 박막의 광학 및 SEM 사진이다. S-nTP 공정 2단계 중 증착 공정에서 사용되는 소스 (source) 재료에 따라 Au, Ag, Cu, Ni, Pt, Cr, Co, Pd 등의 금속 나노 구조체에서부터 반도체, 절연체 나노 구조체의 제조가 가능하다.
도 13은 각각 S-nTP 공정으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 20 nm 지름의 Al, Cu, Ag, Co 나노 나노 와이어의 표면 SEM 사진이다.
또한 도 14는 도 3의 8 nm 선폭의 선형 패턴의 템플릿을 이용하여 9 nm 선폭의 Cr 나노 와이어를 형성하고 실리콘 웨이퍼 상에 전시 시킨 표면 SEM 사진을 나타낸다.
도 15는 S-nTP 방법으로 실리콘 웨이퍼 상에 전사 시킨 20 nm 선폭의 Al 나노 와이어 박막으로 측정한 GISAXS(Grazing Incident Small Angle X-ray Spectroscopy) 패턴 이미지 이며, 우수한 대면적 정렬도를 보여준다.
상기 일련의 공정으로 전사되는 나노 구조체 박막의 면적은 템플릿 기판의 면적과 동일하며, 상기 템플릿 기판의 크기를 키움으로써 대면적 나노 와이어 박막 형성 및 프린팅이 가능하다.
상기 S-nTP 공정 제 2 단계에서 유기 용매로부터 증기를 제공하는 방법의 경우 (방법 2), 도 16에서 모식적으로 나타낸 것과 같이, 복제 박막 몰드의 면적에 맞게 제작된 챔버 내에 유기 용매를 채우고 용기의 뚜껑 (챔버의 천정)에 복제 박막 필름이 아래로 향하도록 접착 필름을 붙이고 뚜껑을 닫음으로써 밀폐된 챔버 내에서 유기 용매로부터 기화된 증기를 제공할 수 있다. 상기 유기 용매 증기를 일정 시간 동안 제공한 후, 챔버의 뚜껑을 열고 접착 필름을 떼어낸다.
이후 단시간 내에, 복제 박막 필름을 목표하는 기판에 접촉시키고, 접착 필름을 떼어내면, 유기 용매 증기가 접착 필름과 복제 박막 몰드 간의 접착력 만을 선택적으로 감소 시키기 때문에 나노 구조체와 복제 박막 몰드 만이 기판 상에 전사 될 수 있다. 상기 나노 구조체는 방법 2에서와 같이 목표하는 기판상에 1~5 초간 접촉시킴으로써 쉽게 전사시킬 수 있다. 나노 구조체 형성을 위해 활용된 복제 박막 몰드는 전사 후 유기 용매를 이용해 씻어냄으로써 쉽게 제거될 수 있다.
도 17은 방법 1에 따라 실리콘 웨이퍼 상에 전사시킨 Cr 와이어 박막의 SEM 사진이며, 대면적에 걸쳐 갈라짐 혹은 구겨짐 현상 없이 높은 정렬도를 보여준다.
상기와 같이, 본 발명은 고분자 박막을 코팅하여 템플릿 기판의 표면 패턴을 복제함으로써 10 nm 이하 크기의 초미세 패턴 복제가 가능해 나노 전사 프린팅 기술의 분해능을 10 nm 이하로 크게 향상 시킬 수 있다. 또한, 유기 용매 증기를 이용한 접착력 제어로 열처리, 표면 산화 처리, 자가 조립 단층 (self-assembled monolayer), 액체 가교 활용 등의 부가적인 전처리 없이도 다양한 기판 상에 나노 구조체를 전사 시킬 수 있다. 산화물, 금속, 고분자 기판 등 기판의 물리적 성질에 관계없이 전사 프린팅이 가능하며, 플렉시블, 굴곡진 기판 혹은 요철이 있는 기판 등의 다양한 기판 위에도 패턴 형성이 가능하다.
도 18 내지 24는 다양한 종류의 기판들에 나노 구조체를 본 발명에 따른 방법( S-nTP 방법)으로 형성한 것을 나타낸 광학사진과 SEM 사진들이다.
도 18은 원통형의 유리 병 내부에, 도 19는 사람 손톱 상에, 도 20은 사람 손목 상에, 도 21은 과일 (사과) 표면 상에, 도 22는 7 μm 두께의 PET 기판 상에, 도 23은 트렌치 형태의 요철 패턴이 있는 실리콘 기판 상에, 도 24는 shrinkage 필름 상에 금 나노 와이어를 형성한 광학 및 SEM 사진이다.
본 발명에서 제시하는 기술은 유기 용매 증기에 의한 접착력 제어에 기인한 전사 원리이기 때문에 전처리 필요 없이 프린팅이 가능하며 연속 프린팅을 통해 3차원 나노 구조체 또한 형성 가능한 이점이 있다. 전술한 도 1에 설명된 방법을 통해 기판 상에 제1 나노 구조체를 형성한다. 그리고, 나노 구조체가 형성된 기판 상에 도 1에 설명된 방법을 또 한번 연속적으로 수행하여, 제1 나노 구조체와 교차하는 제2 나노 구조체를 형성한다. 이 때, 프린팅 각도를 조절하여, 나노 구조체들이 다양한 각도로 서로 교차한 구조를 형성할 수 있다. 본 실시 예에 따라 전술한 연속 공정을 통해 나노 구조체들을 형성하였고, 도25의 SEM 사진에 도시된 바와 같이, 금 나노 와이어들이 서로 교차하는 다양한 구조를 형성되었음을 확인할 수 있다.
이상 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
Claims (20)
- 패턴이 형성된 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계;
상기 고분자 박막에 접착 필름을 접착시켜 상기 템프릿 기판으로부터 떼어냄으로써 상기 고분자 박막을 복제 박막 몰드로 제작하는 단계;
상기 복제 박막 몰드 상에 기능성 물질을 증착하여 나노구조체를 형성하는 단계;
유기 용매 증기를 이용하여 상기 접착 필름과 상기 복제 박막 몰드간 접착력을 선택적으로 약화시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노구조체 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 기능성 물질을 증착하여 나노구조체를 형성하는 단계는 기울임 증착법으로 진행되는 것을 특징으로 하는 나노구조체 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 템플릿 기판은 포토리소그래피(photolithography), 블록 공중합체 자기 조립 기반 리소그래피, E-beam 리소그래피 등의 패터닝 공정을 이용하여 원하는 크기의 패턴을 형성하고 RIE (reactive ion etching) 공정으로 표면 식각을 진행 함으로써 요철 형태의 표면 패턴을 갖는 것을 특징으로 하는 나노구조체 제조방법. - 제 3항에 있어서,
상기 템플릿 기판의 표면 패턴 너비는 1 nm 내지 1 cm, 깊이는 1 nm 내지 1 cm인 나노구조체 제조방법. - 제 3항에 있어서,
상기 템플릿 기판의 표면은 표면 에너지는 30 mJ/m2 이하의 표면 에너지인 나노구조체 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 표면 요철 패턴이 있는 템플릿 기판 상에 고분자 박막을 코팅하는 단계는,
20 내지 40 MPa1/2의 용해도 파라미터 (solubility parameter) 값을 가지며 유리 전이 온도가 상온 (25˚C) 보다 높은 고분자를 이용하는 나노구조체 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 고분자 박막을 코팅하는 단계는,
단층 박막으로 도포하거나, 제 1 박막을 도포한 후 제 2 박막을 순차적으로 도포함으로써 다층 박막으로 형성하는 나노구조체 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 접착 필름으로 고분자 박막을 떼어냄으로써 복제 박막 몰드를 제작하는 단계는,
상기 고분자 박막의 일면에 상기 접착 필름을 균일하게 부착하여 상기 템플릿 기판으로부터 떼어냄으로써, 상기 복제 박막 몰드에 상기 접착 필름을 부착시킨 채로 진행되는 나노구조체 제조방법. - 제 2 항에 있어서,
상기 기울임 증착법으로 증착하여 기능성 나노 구조체를 형성하는 단계는,
증착이 이루어지는 몰드 표면과 증착 방향이 일정 각도를 가지도록 몰드를 기울여서 증착함으로써 표면에 도출된 부분에만 물질의 증착이 이루어져 나노 구조체를 형성하는 나노구조체 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 유기 용매 증기를 이용하여 복제 박막 몰드-접착 필름간 접착력을 약화시키는 단계는,
상기 유기 용매 증기를 접착 필름과 복제 박막 몰드 사이에 주입하여 계면 사이 분리 에너지를 감소시키는 방식으로 진행되는 나노구조체 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 유기 용매 증기를 이용하여 복제 박막 몰드-접착필름간 접착력을 약화시키는 단계는,
유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 복제 박막 몰드에 접촉시키거나, 액체 상태의 유기 용매로부터 기화된 증기를 제공하여 주입시키는 나노구조체 제조방법. - 제 11 항에 있어서,
상기 유기 용매를 함유하는 고분자 패드를 복제 박막 몰드에 접촉시켜 유기 용매를 주입하는 방법은,
유기 용매에 의하여 팽창하여 유기 용매를 흡수하는 고분자 패드를 이용하는 나노구조체 제조방법. - 제 12 항에 있어서,
상기 고분자 패드는,
유기 용매의 종류에 따라 용해도 파라미터가 10 내지 40 MPa1/2 범위인 가교 고분자를 이용하여 제작하는 나노구조체 제조방법. - 제 12항에 있어서,
상기 유기 용매가 흡수된 고분자 패드는, 상기 유기 용매에 상기 고분자 패드를 침지시킴으로써 흡수되어, 포화 팽창율까지 팽창하는 나노구조체 제조방법. - 제 14항에 있어서,
상기 유기 용매의 용해도 파라미터와 상기 복제 박막 몰드를 구성하는 고분자의 용해도 파라미터 차이는 10 MPa1/2이내인 나노구조체 제조방법.
- 제 14항에 있어서,
상기 유기 용매의 용해도 파라미터와 상기 접착 필름를 구성하는 고분자의 용해도 파라미터 차이는 10 MPa1/2이내인 나노구조체 제조방법. - 제 1 항 내지 제 16항 중 어느 한 항에 따른 나노구조체 제조방법에 의하여 제조된 나노구조체.
- 제 1항 내지 제 16항 중 어느 한 항에 따른 나노구조체 제조방법에 의하여 나노구조체를 제조하는 단계; 및
상기 제조된 나노구조체를 기판에 전사하는 단계를 포함하는 나노 전사 프린팅 방법. - 제 18항에 있어서,
상기 나노 구조체를 기판에 전사 하는 단계는,
상기 나노 구조체가 형성된 복제 박막 몰드와 접착 필름을, 나노 구조체와 고분자 패드가 맞닿도록 접촉시킨 후 소정 시간 후에 떼어내는 단계;
상기 나노 구조체와 기판이 접촉하도록 상기 고분자 패드를 기판 상에 균일하게 접촉시킨 후 떼어냄으로써 상기 나노 구조체를 기판 상에 전사 시키는 나노 전사 프린팅 방법. - 제 19 항에 있어서, 상기 나노 전사 프린팅 방법은,
상기 나노 구조체가 형성된 복제 박막 몰드와 접착 필름을, 나노 구조체와 고분자 패드가 맞닿도록 접촉시킨 후 소정 시간 후에 떼어내는 단계 후,
유기 용매를 이용하여 복제 박막 몰드를 제거하는 단계를 더 포함하는 나노 전사 프린팅 방법.
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