KR20150126129A - 안전성이 향상된 이차전지 케이스 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고분자 필름의 외부 피복층, 금속박의 베리어층, 및 내부 실란트층이 순차적으로 적층되어 있는 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 상기 내부 실란트층에는, 전지셀의 외부로부터 유입되거나 전지셀 내에서 발생하는 수분(H2O), 또는 전지의 비정상적인 작동 상태나 고온에서 발생하는 이산화탄소(CO2)를 흡착할 수 있는 흡착성 물질이 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지에 관한 것이다. 상기 흡착성 물질은 수분 및 고온에서의 전지의 발화 및 폭발의 원인이 되는 이산화탄소를 흡착하여 전지 내부 환경과 분리시킴으로써 전해액 부반응 및 스웰링 현상을 억제하여 전지의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.

Description

안전성이 향상된 이차전지 케이스 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지{Secondary Battery Case of Improved Stability and Secondary Battery Comprising the Same}
본 발명은 안전성이 향상된 이차전지 케이스 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
그러나, 종래의 리튬 이차전지는 고온에서 노출되었을 때 발화/폭발할 위험성이 있다. 또한 과충전, 외부단락, 침상(nail) 관통, 국부적 손상(local crush) 등에 의해 짧은 시간내에 큰 전류가 흐르게 될 경우에도, IR 발열에 의해 전지가 가열되면서 발화/폭발의 위험성이 있다.
전지의 온도가 상승하면 전해액과 전극 사이의 반응이 촉진된다. 그 결과, 반응열이 발생하여 전지의 온도는 추가적으로 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 따라서, 전지의 온도가 급격히 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 이러한 악순환에 의해, 전지의 온도가 급격히 상승하는 열폭주 현상이 일어나게 되고 온도가 일정 이상까지 상승하면 전지의 발화가 일어날 수 있다.
또한, 장시간 또는 고온에서 리튬 이차전지를 사용 및 보관할 경우, 전해액이 분해되거나 전해액과 전극 사이의 반응 결과, 이산화탄소 등의 가스가 발생하여 전지 내압이 상승하게 되어 스웰링 현상이 발생하므로, 일정 압력 이상에서 리튬 이차전지는 폭발하게 된다. 이와 같은 발화/폭발의 위험성은 리튬 이차전지가 가지고 있는 가장 치명적인 단점이라 할 수 있다.
따라서, 리튬 이차전지의 개발에 필수적으로 고려해야 할 사항은 안전성을 확보하는 것이다.
이에, 셀 내부의 물질을 이용하는 방법의 하나로 전해액이나 전극에 안전성을 향상시키는 첨가제를 부가하는 방법이 있다. 화학적 안전장치는 추가공정 및 공간을 필요로 하지 않으며 모든 종류의 전지에 적용이 가능하다는 장점을 가지고 있으나, 물질의 첨가로 인해 전지의 성능이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 이러한 물질로는 전극에 부동막을 형성하는 물질, 온도 상승시 부피 팽창이 이루어지면서 전극의 저항을 증가시키는 물질 등이 보고되어 있다. 그러나, 이들 각각은 부동막 형성시 부산물이 발생하여 전지의 성능을 저하시키거나, 전지내부에서 차지하는 부피가 커서 전지의 용량감소를 가져오는 문제점이 있다.
또한, 전지 제조 공정상의 수분 유입을 최소화하기 위하여 공정 관리를 하고 있으나, 전극 활물질 내부에 존재하는 수분까지 제거가 어렵다는 문제점이 있다.
따라서, 전지의 제반성능을 저하시키지 않고 발화/폭발을 방지하기 위한 새로운 화학적 안전 수단의 개발에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 전지의 충방전 과정에서 발생할 수 있는 수분 또는 이산화탄소를 흡착할 수 있는 흡착성 물질이 포함되어 있는 이차전지 케이스를 개발하기에 이르렀고, 이러한 이차전지 케이스를 사용할 경우 스웰링(swelling) 현상이 개선되어 전지의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다는 사실을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지 케이스는 고분자 필름의 외부 피복층, 금속박의 베리어층, 및 내부 실란트층이 순차적으로 적층되어 있는 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 상기 내부 실란트층에는, 전지셀의 외부로부터 유입되거나 전지셀 내에서 발생하는 수분(H2O), 또는 전지의 비정상적인 작동 상태나 고온에서 발생하는 이산화탄소(CO2)를 흡착할 수 있는 흡착성 물질이 포함되어 있는 것으로 구성되어 있다.
상기 “전지의 비정상적인 작동 상태나 고온”이란, 과충전, 외부 또는 내부 단락, 침상 관통, 국부적 손상 등과 같은 전지의 작동 과정에서 전해질 및/또는 전극의 이상 반응에 의해 전지의 온도가 정상적인 작동 상태의 온도 이상으로 상승한 작동 상태를 의미한다.
이에 대해, 본 발명의 흡착성 물질은, 수분 또는 이산화탄소를 흡착하여 전지 내부 환경으로부터 분리하는 물질로서, 수분 또는 이산화탄소를 흡착하는 효과를 가지며 전지의 작동에 영향을 주지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다.
이러한 흡착성 물질은, 예를 들어, BaTiO3, PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2)SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, 소다석회, 아민-그래프트(grafted) 제올라이트, 및 리튬-실리카로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 물질이거나 또는 2종 이상의 물질이 혼합된 것일 수 있고, 좀 더 상세하게는 CaO일 수 있다.
상기 내부 실란트층은 수분 또는 이산화탄소에 대한 흡착성을 향상시키기 위하여 흡착성 물질과, 폴리올레핀계 고분자를 함께 포함할 수 있다.
상기 폴레올레핀계 고분자는 흡습성이 낮은 뿐만 아니라 열융착성(열접착성)을 가지고 전해액의 침입을 억제할 수 있는 한편 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않기 때문에, 내부 실란트층은 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재 내에 흡착성 물질이 균일하게 분포되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
이러한 폴리올레핀계 고분자는 예를 들어, 무연신 폴리프로필렌(CPP)일 수 있다.
상기 흡착성 물질의 함량은 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.02 중량% 내지 20 중량%의 범위일 수 있다. 상기 흡착성 물질의 함량이 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.02 중량%보다 적을 경우 수분 및/또는 이산화탄소에 대한 흡착성을 충분히 발휘할 수 없고, 20 중량%보다 많을 경우, 상대적으로 내부 실란트 층에 존재하는 폴리올레핀계 고분자의 함량이 적어지므로 요구되는 기계적 물성을 충분히 만족시킬 수 없어 바람직하지 않다. 이에, 상기 흡착성 물질의 함량은 상세하게는, 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 15 중량%의 범위일 수 있다.
상기 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재의 형태는 예를 들어, 다공성 필름, 시트, 호일, 네트, 발포체 및 부직포로 이루어진 군에서 선택되는 하나일 수 있고, 상세하게는 다공성 필름일 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 이차전지 케이스에 위치하는 내부 실란트 층은 흡착성 물질이 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 다공성 필름 층의 다공 구조에 위치하여 이루어질 수 있다.
상기 내부 실란트층의 두께는 예를 들어, 30 마이크로미터 내지 150 마이크로미터일 수 있고, 상세하게는, 20 마이크로미터 내지 50 마이크로미터일 수 있다.
상기 고분자 필름의 외부 피복층은 외부로부터 전지를 보호하는 역할을 하며 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로 소정 이상의 인장강도와 내후성을 가지는 것이 필요하다. 그러한 측면에서 고분자 물질로서 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN) 또는 연신 나일론 필름(ONy)이 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 외부 피복층의 고분자 필름은 5 마이크로미터 내지 40 마이크로미터의 두께를 가지며, 너무 얇은 경우에는 소정의 강도를 제공하지 못하고, 반대로 너무 두꺼우면 시트의 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다
상기 금속박의 베리어층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 전지케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 알루미늄(Al) 또는 알루미늄 합금이 사용될 수 있다. 이러한 알루미늄 합금은 합금 성분에 따라 강도에 차이가 있으며, 예를 들어, 합금번호 8079, 1N30, 8021, 3003, 3004, 3005, 3104, 3105 등을 들 수 있고, 이들은 단독 또는 둘 이상의 조합으로 사용될 수 있다.
강도의 증가에 기여하는 상기 베리어층은 20 마이크로미터 내지 150 마이크로미터의 두께를 가지며, 두께가 너무 얇으면 물질에 대한 차단 기능과 강도 향상을 기대하기 어렵고, 반대로 너무 두꺼우면 가공성이 떨어지고 시트의 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다.
고분자 소재의 외부 피복층 및 내부 실란트 층은 수지는 금속과의 접착력이 낮으므로, 금속 베리어층과의 접착력을 향상시키기 위하여, 외부 피복층과 베리어층 사이, 및 베리어층과 내부 실란트 층 사이에는 각각 접착층을 추가로 개재하여 접착력 및 차단 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 접착층의 소재로는, 예를 들어, 우레탄(urethane)계 물질, 아크릴(acryl)계 물질, 열가소성 일래스토머(elastomer)를 함유하는 조성물 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 이차전지 케이스에 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 전해액에 함침된 상태로 내장되어 바람직하게는 리튬 이차전지를 구성할 수 있다.
양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 충진제를 더 첨가하기도 한다. 음극은 또한 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
음극 활물질로는, 예를 들어, 천연 흑연, 인조 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성 탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 플러렌, 활성탄 등의 탄소 및 흑연재료; 리튬과 합금이 가능한 Al, Si, Sn, Ag, Bi, Mg, Zn, In, Ge, Pb, Pd, Pt, Ti 등의 금속 및 이러한 원소를 포함하는 화합물; 금속 및 그 화합물과 탄소 및 흑연재료의 복합물; 리튬 함유 질화물 등을 들 수 있다. 그 중에서도 탄소계 활물질, 규소계 활물질, 주석계 활물질, 또는 규소-탄소계 활물질이 더욱 바람직하며, 이들은 단독으로 또는 둘 이상의 조합으로 사용될 수도 있다.
상기 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 마이크로미터 내지 10 마이크로미터고, 두께는 일반적으로 5 마이크로미터 내지 300 마이크로미터다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 바인더의 예로는, 앞서 설명한 것 이외에 폴리비닐 알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체, 고분자 고검화 폴리비닐 알코올 등을 들 수 있다.
상기 도전재는 전극 활물질의 도전성을 더욱 향상시키기 위한 성분으로서, 전극 합제 전체 중량을 기준으로 1 ~ 30 중량%로 첨가될 수 있다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 나노튜브나 플러렌 등의 탄소 유도체, 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 점도 조절제는 전극 합제의 혼합 공정과 그것의 집전체 상의 도포 공정이 용이할 수 있도록 전극 합제의 점도를 조절하는 성분으로서, 전극 합제 전체 중량을 기준으로 30 중량%까지 첨가될 수 있다. 이러한 점도 조절제의 예로는, 카르복시메틸셀룰로우즈, 폴리비닐리덴 플로라이드 등이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 경우에 따라서는, 앞서 설명한 용매가 점도 조절제로서의 역할을 병행할 수 있다.
상기 충진제는 전극의 팽창을 억제하는 보조성분으로서, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 커플링제는 전극 활물질과 바인더 사이의 접착력을 증가시키기 위한 보조성분으로서, 두 개 이상의 관능기를 가지고 있는 것을 특징으로 하며, 바인더 중량을 기준으로 30 중량%까지 사용될 수 있다. 이러한 커플링제는, 예를 들어, 하나의 관능기가 실리콘, 주석, 또는 흑연계 활물질 표면의 히드록실기나 카르복실기와 반응하여 화학적인 결합을 형성하고, 다른 관능기가 고분자 바인더와의 반응을 통하여 화학결합을 형성하는 물질일 수 있다. 커플링제의 구체적인 예로는, 트리에톡시실일프로필 테트라셀파이드(triethoxysilylpropyl tetrasulfide), 멀캡토프로필 트리에톡시실란(mercaptopropyl triethoxysilane), 아미노프로필 트리에톡시실란(aminopropyl triethoxysilane), 클로로프로필 트리에톡시실란(chloropropyl triethoxysilane), 비닐 트리에톡시실란(vinyl triethoxysilane), 메타아크릴옥시프로필 트리에톡시실란(methacryloxypropyl triethoxysilane), 글리시독시프로필 트리에톡시실란(glycidoxypropyl triethoxysilane), 이소시안아토프로필(isocyanatopropyl triethoxysilane), 시안아토프로필 트리에톡시실란(cyanatopropyl triethoxysilane) 등의 실란계 커플링제를 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 접착 촉진제는 집전체에 대한 활물질의 접착력을 향상시키기 위해 첨가되는 보조성분으로서, 바인더 대비 10 중량% 이하로 첨가될 수 있으며, 예를 들어 옥살산(oxalic acid), 아디프산(adipic acid), 포름산(formic acid), 아크릴산(acrylic acid) 유도체, 이타콘산(itaconic acid) 유도체 등을 들 수 있다.
상기 분자량 조절제로는 t-도데실머캅탄, n-도데실머캅탄, n-옥틸머캅탄 등을 사용할 수 있으며, 가교제로는 1,3-부탄디올 디아크릴레이트, 1,3-부탄디올 디메타그릴레이트, 1,4-부탄디올 디아크릴레이트, 1,4-부탄디올 디메타크릴레이트, 아릴 아크릴레이트, 아릴 메타크릴레이트, 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 테트라에틸렌글리콜 디아크릴레이트, 테트라에틸렌글리콜 디메타크릴레이트 또는 디비닐벤젠 등을 사용할 수 있다.
상기 전극에서 집전체는 활물질의 전기화학적 반응에서 전자의 이동이 일어나는 부위로서, 전극의 종류에 따라 음극 집전체와 양극 집전체가 존재한다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 마이크로미터 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 마이크로미터 내지 500 마이크로미터의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다.
이들 집전체들은 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 전극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 리튬 함유 비수계 전해액은 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
경우에 따라서는 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용될 수도 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는 당업계에 공지되어 있는 통상적인 방법에 의해 제조될 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 리튬 이차전지에서 상기 양극, 음극 및 분리막의 구조는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 이들 각각의 시트를 권회식(winding type) 또는 적층식(stacking type)으로 원통형, 각형 또는 파우치형의 케이스에 삽입한 형태일 수 있고, 상세하게는 파우치형 케이스에 적합하게 사용할 수 있다.
본 발명은 상기 리튬 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩 및 상기 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle: EV), 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 전기 이륜차, 전기 골프 카트, 또는 전력저장용 시스템에 바람직하게 사용될 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지 케이스는 수분 또는 이산화탄소 흡착성 물질이 이차전지 케이스의 내부 실란트 층에 위치하여 수분 및 고온에서의 전지의 발화 및 폭발의 원인이 되는 이산화탄소를 흡착하여 전지 내부 환경과 분리시킴으로써 전해액 부반응 및 스웰링 현상을 억제하여 전지의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지 케이스는 고분자 필름의 외부 피복층, 금속박의 베리어층, 및 내부 실란트층이 순차적으로 적층되어 있는 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 상기 내부 실란트층에는, 전지셀의 외부로부터 유입되거나 전지셀 내에서 발생하는 수분(H2O), 또는 전지의 비정상적인 작동 상태나 고온에서 발생하는 이산화탄소(CO2)를 흡착할 수 있는 흡착성 물질이 포함되어 있는 것으로 구성되어 있다.
상기 “전지의 비정상적인 작동 상태나 고온”이란, 과충전, 외부 또는 내부 단락, 침상 관통, 국부적 손상 등과 같은 전지의 작동 과정에서 전해질 및/또는 전극의 이상 반응에 의해 전지의 온도가 정상적인 작동 상태의 온도 이상으로 상승한 작동 상태를 의미한다.
이에 대해, 본 발명의 흡착성 물질은, 수분 또는 이산화탄소를 흡착하여 전지 내부 환경으로부터 분리하는 물질로서, 수분 또는 이산화탄소를 흡착하는 효과를 가지며 전지의 작동에 영향을 주지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다.
이러한 흡착성 물질은, 예를 들어, BaTiO3, PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2)SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, 소다석회, 아민-그래프트(grafted) 제올라이트, 및 리튬-실리카로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 물질이거나 또는 2종 이상의 물질이 혼합된 것일 수 있고, 좀 더 상세하게는 CaO일 수 있다.
상기 내부 실란트층은 수분 또는 이산화탄소에 대한 흡착성을 향상시키기 위하여 흡착성 물질과, 폴리올레핀계 고분자를 함께 포함할 수 있다.
상기 폴레올레핀계 고분자는 흡습성이 낮은 뿐만 아니라 열융착성(열접착성)을 가지고 전해액의 침입을 억제할 수 있는 한편 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않기 때문에, 내부 실란트층은 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재 내에 흡착성 물질이 균일하게 분포되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
이러한 폴리올레핀계 고분자는 예를 들어, 무연신 폴리프로필렌(CPP)일 수 있다.
상기 흡착성 물질의 함량은 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.02 중량% 내지 20 중량%의 범위일 수 있다. 상기 흡착성 물질의 함량이 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.02 중량%보다 적을 경우 수분 및/또는 이산화탄소에 대한 흡착성을 충분히 발휘할 수 없고, 20 중량%보다 많을 경우, 상대적으로 내부 실란트 층에 존재하는 폴리올레핀계 고분자의 함량이 적어지므로 요구되는 기계적 물성을 충분히 만족시킬 수 없어 바람직하지 않다. 이에, 상기 흡착성 물질의 함량은 상세하게는, 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 15 중량%의 범위일 수 있다.
상기 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재의 형태는 예를 들어, 다공성 필름, 시트, 호일, 네트, 발포체 및 부직포로 이루어진 군에서 선택되는 하나일 수 있고, 상세하게는 다공성 필름일 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 이차전지 케이스에 위치하는 내부 실란트 층은 흡착성 물질이 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 다공성 필름 층의 다공 구조에 위치하여 이루어질 수 있다.
상기 내부 실란트층의 두께는 예를 들어, 30 마이크로미터 내지 150 마이크로미터일 수 있고, 상세하게는, 20 마이크로미터 내지 50 마이크로미터일 수 있다.
상기 고분자 필름의 외부 피복층은 외부로부터 전지를 보호하는 역할을 하며 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로 소정 이상의 인장강도와 내후성을 가지는 것이 필요하다. 그러한 측면에서 고분자 물질로서 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN) 또는 연신 나일론 필름(ONy)이 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 외부 피복층의 고분자 필름은 5 마이크로미터 내지 40 마이크로미터의 두께를 가지며, 너무 얇은 경우에는 소정의 강도를 제공하지 못하고, 반대로 너무 두꺼우면 시트의 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다
상기 금속박의 베리어층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 전지케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 알루미늄(Al) 또는 알루미늄 합금이 사용될 수 있다. 이러한 알루미늄 합금은 합금 성분에 따라 강도에 차이가 있으며, 예를 들어, 합금번호 8079, 1N30, 8021, 3003, 3004, 3005, 3104, 3105 등을 들 수 있고, 이들은 단독 또는 둘 이상의 조합으로 사용될 수 있다.
강도의 증가에 기여하는 상기 베리어층은 20 마이크로미터 내지 150 마이크로미터의 두께를 가지며, 두께가 너무 얇으면 물질에 대한 차단 기능과 강도 향상을 기대하기 어렵고, 반대로 너무 두꺼우면 가공성이 떨어지고 시트의 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다.
고분자 소재의 외부 피복층 및 내부 실란트 층은 수지는 금속과의 접착력이 낮으므로, 금속 베리어층과의 접착력을 향상시키기 위하여, 외부 피복층과 베리어층 사이, 및 베리어층과 내부 실란트 층 사이에는 각각 접착층을 추가로 개재하여 접착력 및 차단 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 접착층의 소재로는, 예를 들어, 우레탄(urethane)계 물질, 아크릴(acryl)계 물질, 열가소성 일래스토머(elastomer)를 함유하는 조성물 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 이차전지 케이스에 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 전해액에 함침된 상태로 내장되어 바람직하게는 리튬 이차전지를 구성할 수 있다.
본 발명은 상기 리튬 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩 및 상기 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle: EV), 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 전기 이륜차, 전기 골프 카트, 또는 전력저장용 시스템에 바람직하게 사용될 수 있다.

Claims (17)

  1. 고분자 필름의 외부 피복층, 금속박의 베리어층, 및 내부 실란트층이 순차적으로 적층되어 있는 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 상기 내부 실란트층에는, 전지셀의 외부로부터 유입되거나 전지셀 내에서 발생하는 수분(H2O), 또는 전지의 비정상적인 작동 상태나 고온에서 발생하는 이산화탄소(CO2)를 흡착할 수 있는 흡착성 물질이 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 흡착성 물질은 BaTiO3, PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2)SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, 소다석회, 아민-그래프트(grafted) 제올라이트, 및 리튬-실리카로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 흡착성 물질은 CaO인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 실란트층은 흡착성 물질과 폴리올레핀계 고분자를 포함하고 있는 것을 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 내부 실란트층은 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재 내에 흡착성 물질이 균일하게 분포되어 있는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 고분자는 무연신 폴리프로필렌(CPP)인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  7. 제 4 항에 있어서, 상기 흡착성 물질의 함량은 내부 실란트층 전체 중량을 기준으로 0.02 중량% 내지 20 중량%의 범위인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  8. 제 5 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재의 형태는 다공성 필름, 시트, 호일, 네트, 발포체 및 부직포로 이루어진 군에서 선택되는 하나인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  9. 제 5 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 고분자로 이루어진 기재의 형태는 다공성 필름인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 실란트층의 두께는 20 마이크로미터 내지 50 마이크로미터인 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 외부 피복층의 고분자 필름은 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN) 또는 연신 나일론 필름으로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  12. 제 1 항에 있어서, 금속박의 베리어층은 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 외부 피복층과 베리어층 사이, 및 베리어층과 내부 실란트 층 사이에는 각각 접착층이 추가로 개재되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  14. 제 1 항에 따른 이차전지 케이스에 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 전해액에 함침된 상태로 내장되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  15. 제 14 항에 따른 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  16. 제 15 항에 따른 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  17. 제 16 항에 있어서, 상기 디바이스는 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle: EV), 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 전기 이륜차, 전기 골프 카트, 또는 전력저장용 시스템인 것을 특징으로 하는 디바이스.
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EP4216335A3 (en) * 2022-01-25 2023-08-02 SK On Co., Ltd. Pouch-type secondary battery, a secondary battery module including the same and a device including the same

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