KR20150105741A - 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법 - Google Patents

우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법에 관한 것으로써, OLED 기판으로 사용되는 플렉시블 복합필름에 패턴이 형성되어 있음으로써, 휘도를 높일 뿐만 아니라, 저전압으로도 우수한 휘도 구현이 가능하다.
또한, 저전압으로도 작동이 가능하기 때문에, 플렉시블 복합필름의 수명이 길어지고, 이로 인해 OLED 장치(Device) 수명(Life Time)도 증대시키는 효과가 있다.

Description

우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법{Method of Having A Good light diffusion Flexible Hybrid Film}
본 발명은 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법에 관한 것이다.
최근에는 디스플레이 방식이 종래의 CRT(Cathode Ray Tube) 방식에서 평판 디스플레이인 플라즈마 디스플레이(Plasma display pannel; PDP), 액정표시장치(Liquid crystal display; LCD) 및 유기EL(Organic Light Emitting Diodes; OLED)등으로 전환되었고, 특히, 이러한 평판 디스플레이를 플렉서블 디스플레이로 실현할 수 있도록 연구가 활발하게 진행되고 있다.
그 중에서 디스플레이 기판으로 유리기판이 사용되고 있는데, 이는 평판 디스플레이의 TFT(박막 트랜지스터)를 형성시키는 고온 열처리에 가장 적합한 소재이기 때문이다. 그러나, 상기 유리기판은 플렉시블 디스플레이의 기판으로는 너무 딱딱하고, 가용성이 떨어져 적합하지 않았다.
이에 반하여, 플라스틱 기판은 유리기판에 대비하여 무게, 성형성, 비파괴성, 디자인 등이 우수하고, 특히, 롤-투-롤(Roll-To-Roll) 생산이 가능하여, 제조단가를 절감할 수 있기 때문에 연구가 활발하게 이루어지고 있다.
플라스틱 기판의 경우, 플렉시블 디스플레이 기판이 되기 위해서는 우수한 광투과도, 열적 안정성, 내화학성, 표면 평탄성 등의 특성들이 복합적으로 요구되며, 특히, 우수한 광학 특성을 유지함과 동시에 열팽창계수(Coefficient of Thermal Expansion ; CTE)로 대표되는 우수한 열적 안정성이 요구된다.
그러나 플라스틱 소재 또한, 플렉서블 디스플레이 기판으로 상용화에 이를 정도의 적합한 소재로는 개발되지 못한 실정이다.
상기와 같이 요구되는 특성을 만족시킬 수 있는 소재로서 대한민국 공개특허 제10-2012-0138610호는 유리섬유시트의 양면에 투명 수지층을 형성시켜 플렉시블 복합필름을 제조하여 기판으로 사용하는 방법이 개시되어 있다.
그러나, 이 또한 상기 플렉시블 복합필름을 후면발광(Bottom Emission)방식의 OLED 장치 기판(Device Substrate)으로 사용할 경우, 유리섬유시트의 직조 짜임에 의해 양면에 수지층을 형성하더라도 유리섬유와 수지층의 굴절률 차이에 의한 헤이즈(Haze)발생, 표면 요철에 의한 빛의 산란 및 기판 자체의 낮은 광투과율에 의해, 기판으로 나오는 빛 투과율이 낮아 휘도가 현저히 떨어진다는 문제점이 있었다.
또한, 복합필름의 휘도를 높이기 위해서는 높은 광량의 제공이 필요함으로, 고전압에서 구동함으로써 복합필름을 포함하는 OLED 장치의 수명이 감소한다는 문제점도 있었다.
상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 플렉시블 복합필름에 패턴을 형상시킴으로써, 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 유리섬유시트와 상기 유리섬유시트의 양면에 형성된 수지층을 포함하는 플렉시블 복합필름 제조방법에 있어서, 유리섬유시트를 수지층 형성용 조성물에 함침하여, 수지코팅된 유리섬유시트인 복합필름을 제조하는 단계; 상기 복합필름의 일면에 패턴을 형성시켜, 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계; 및 상기 패턴을 포함하는 복합필름에 자외선을 조사하여 경화시키는 단계;를 포함하는 패턴이 형성된 복합필름 제조방법을 제공한다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계는 상기 복합필름에 패턴을 형성할 때 이면에는 이형필름을 라미네이팅 할 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계 후에 라미네이팅된 이형필름을 분리시키는 단계;를 더 포함할 수 있고, 상기 자외선을 조사하여 경화시키는 단계 후에는 열경화시키는 단계;를 더 포함할 수 있다. 바람직하게는 본 발명의 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름의 제조방법에 있어서, 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계; 자외선을 조사하여 경화시키는 단계; 라미네이팅된 이형필름을 분리시키는 단계; 및 열경화 시키는 단계;가 순차적으로 진행될 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물은 하기 화학식 1의 화합물을 포함하는 실리콘계 바인더; 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 화합물; 및 개시제를 포함할 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 화학식 1에서, R1 내지 R4는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 C1 내지 C12의 알킬기, C6 내지 C12의 아릴기, C7 내지 C12의 아랄킬기, 또는 C2 내지 C12의 알케닐기일 수 있으며, R5 및 R6는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 수소 또는 비닐기일 수있고, S는 2 내지 1000의 정수일 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 실리콘계 바인더와 상기 화합물의 혼합비율은 중량비로 7:3 내지 1:9 일 수 있으며, 상기 수지층 형성용 조성물은 실리콘계 바인더 9.5 내지 69.5중량%; 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 화합물 30 내지 90 중량%; 및 개시제 0.5 내지 20 중량%를 포함할 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 아크릴계 단량체는 비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디아크릴레이트, 비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디메타아크릴레이트, 비스페놀-에이 에톡시레이트 디아크릴레이트, 비스페놀-에이 폴리에톡시레이트 디아크릴레이트, 비스페놀-에이 디아크릴레이트, 비스페놀-에스 디아크릴레이트, 디사이클로펜타디에닐 디아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 비스페놀-에이 디메타크릴레이트, 비스페놀-에스 디메타크릴레이트, 디사이클로펜타디에닐 디메타크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리메타크릴레이트, 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리메타크릴레이트, 및 펜타에리트리톨 테트라메타크릴레이트로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상일 수 있으며, 상기 에폭시계 수지는 글리시딜형 에폭시 수지, 및 지환식 에폭시 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물에 계면활성제 및 용매 중 선택되는 어느 하나 이상을 더 포함할 수 있으며, 상기 용매는 케톤류, 에테르류, 에스테르류, 알코올류, 탄화수소계, 아세토니트릴, 니트로메탄, 또는 물이거나 이들의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 다른 태양은 본 발명의 제조방법으로 제조된 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름을 제공한다. 또한, 본 발명의 상기 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름을 포함하는 플렉시블 디스플레이 기판을 제공한다.
본 발명의 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법으로 제조된 플렉시블 복합필름은 패턴을 포함하고 있음으로써, 휘도를 높일 뿐만 아니라, 저전압으로도 우수한 휘도 구현이 가능하다.
또한, 저전압으로도 작동이 가능하기 때문에, 플렉시블 복합필름의 수명이 길어지고, 이로 인해 OLED 장치(Device) 수명(Life Time)도 증대시키는 효과가 있다.
도 1의 본 발명의 패턴을 형성시키는 단계를 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 플렉시블 복합필름을 포함하는 OLED 장치 모식도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
종래에는 후면발광(Bottom Emission)방식인 OLED 장치 기판(Device Substrate)의 복합필름으로 나오는 빛의 투과율이 낮아 휘도가 현저히 떨어진다는 문제점이 있을 뿐만 아니라, 고전압에서 구동함으로 인해서 제품의 수명이 감소한다는 문제점도 있었다.
이를 해결하기 위해서 본 발명은 유리섬유시트와 상기 유리섬유시트의 양면에 형성된 수지층을 포함하는 플렉시블 복합필름 제조방법에 있어서, 유리섬유시트를 수지층 형성용 조성물에 함침하여, 수지코팅된 유리섬유시트인 복합필름을 제조하는 단계; 상기 복합필름의 일면에 패턴을 형성시켜, 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계; 및 상기 패턴을 포함하는 복합필름에 자외선을 조사하여 경화시키는 단계;를 포함하는 제조방법을 제공함으로써, 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름을 제공할 뿐만 아니라, OLED 장치의 수명도 증대시킬 수 있다.
먼저, 수지코팅된 유리섬유시트인 복합필름을 제조하는 단계에 대해 설명한다.
본 발명에서 유리섬유시트란 유리 섬유가 일방향으로 배향 정렬된 다발이 가로와 세로로 교차하여 직조된 유리섬유시트를 의미하고, 상기 다발은 타원형일 수 있으며, 직경이 1 내지 20μm인 유리 섬유가 일방향으로 배향 정렬되어 다발을 이루며, 상기 다발이 가로와 세로로 교차하며 직조하여 유리섬유시트가 형성될 수 있다.
본 단계에서는 수지층 형성용 조성물에 상기 유리섬유시트를 함침시켜 수지코팅된 유리섬유시트인 복합필름을 제조하는 것으로써, 유리섬유시트에 수지코팅층이 포함된 것일 수 있고, 불투명한 유리섬유시트에 수지층 형성용 조성물이 코팅됨으로써, 굴절률의 조화에 의하여 투명하게 될 수 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물은 하기 화학식 1의 화합물을 포함하는 실리콘계 바인더; 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 화합물; 및 개시제를 포함할 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00002
상기 화학식 1에서, R1 내지 R4는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 C1 내지 C12의 알킬기, C6 내지 C12의 아릴기, C7 내지 C12의 아랄킬기, 또는 C2 내지 C12의 알케닐기일 수 있고, R5 및 R6는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 수소 또는 비닐기일 수 있고, S는 2 내지 1000의 정수일 수 있다.
먼저 실리콘계 바인더에 대해 설명한다
본 발명의 수지층 형성용 조성물에서 실리콘계 바인더는 본 발명의 플렉시블 복합필름의 유연도와 내열성을 향상시키는 역할을 하고, 통상적으로 사용 가능한 실리콘을 포함하는 바인더이면 어느 것이든 무방하게 사용 가능하며, 바람직하게는 상기 화학식 1의 화합물을 포함하는 실리콘계 바인더일 수 있다.
더욱 바람직하게는 상기 화학식 1을 포함하는 실리콘계 바인더는 R1 내지 R3는 메틸기, R4는 페닐기, R5 및 R6는 비닐기 및 S는 10이거나, 또는 R1 및 R2는 메틸기, R2 내지 R4는 페닐기, R5 및 R6는 비닐기 및 S는 10을 만족하는 상기 화학식 1을 포함하는 실리콘계 바인더 일 수 있다.
다음 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 화합물을 설명한다.
본 발명의 수지층 형성용 조성물에서 상기 화합물은 자외선을 조사하여 경화시키는 단계 후 및 열경화 시키는 단계 전에 수행되는 이형필름을 분리시키는 단계에서 필름이 끈적거리지 않고 원활히 롤(roll)을 타고 이동할 수 있게 한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물에서 아크릴계 단량체는 2관능 이상의 아크릴 또는 메타크릴 화합물인 것이 바람직할 수 있고, 이 때, 상기 아크릴계 단량체는 비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디아크릴레이트(bisphenol-A ethylene oxide diacrylate), 비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디메타아크릴레이트(bisphenol-A ethylene oxide dimethacrylate), 비스페놀-에이 에톡시레이트 디아크릴레이트(bisphenol-A ethoxylate diacrylate), 비스페놀-에이 폴리에톡시레이트 디아크릴레이트 (bisphenol-A polyethoxylate diacrylate), 비스페놀-에이 디아크릴레이트 (bisphenol-A diacrylate), 비스페놀-에스 디아크릴레이트 (bisphenol-S diacrylate), 디사이클로펜타디에닐 디아크릴레이트 (dicyclopentadienyl diacrylate), 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트 (pentaerythritol triacrylate), 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리아크릴레이트 (tris(2-hydroxyethyl)isocyanurate triacrylate), 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트 (pentaerythritol tetraacrylate), 비스페놀-에이 디메타크릴레이트 (bisphenol-A dimethacrylate), 비스페놀-에스 디메타크릴레이트 (bisphenol-S dimethacrylate), 디사이클로펜타디에닐 디메타크릴레이트 (dicyclopentadienyl dimethacrylate), 펜타에리트리톨 트리메타크릴레이트 (pentaerythritol trimethacrylate), 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리메타크릴레이트 (tris(2-hydroxyethyl)isocyanurate trimethacrylate), 및 펜타에리트리톨 테트라메타크릴레이트(pentaerythritol tetramethacrylate)로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 수지층 형성용 조성물에서 에폭시계 수지는 분자 중에 적어도 1개 이상의 에폭시기를 포함한 것을 말할 수 있고, 바람직하게는 글리시딜형 에폭시 수지 또는 지환식 에폭시 수지일 수 있다.
구체적으로, 상기 글리시딜형 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지 또는 이들의 수소 첨가물; 디시클로펜타디엔 골격을 가지는 에폭시 수지; 트리글리시딜이소시아누레이트 골격을 가지는 에폭시 수지; 카르도 골격을 가지는 에폭시 수지; 및 폴리실록산 구조를 가지는 에폭시 수지;로 이루어진 그룹 중에서 선택되어지는 어느 하나 이상일 수 있다.
그리고, 상기 지환식 수지는 3,4-에폭시시클로헥실메틸-3', 4'-에폭시시클로헥산카르복실레이트, 1,2,8,9-디에폭시리모넨, ε-카프로락톤 올리고머의 양단에 각각 3,4-에폭시시클로헥실메탄올과 3,4-에폭시시클로헥산카르복시산이 에스테르 결합된 것, 및 수소 첨가 비스페놀 A 골격을 가지는 에폭시 수지로 이루어진 그룹 중에서 선택 되어지는 어느 하나 이상일 수 있다.
한편, 본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 실리콘계 바인더와 상기 화합물의 혼합비율은 중량비로 7:3 내지 1:9 일 수 있다.
이는 유연도와 내열성이 좋은 실리콘계 바인더를 단독으로 사용하면 좋지만 열경화시키는 단계의 온도가 150 ℃ 이상이기 때문에, 상기 복합필름의 패턴이 형성된 이면에 150 ℃ 이상에서 버틸 수 없는 이형필름을 라미테이팅시킨 후, 경화시키는 롤-투-롤(roll-to-roll) 공정에는 적용할 수 없다. 따라서 실리콘계 바인더와 자외선(UV) 경화 타입인 아크릴계 단량체 또는/및 에폭시계 수지와 조합하여 사용하면, 복합필름의 패턴이 형성된 이면에 이형필름을 라미네이팅하고, 자외선경화; 이형필름 제거; 및 열경화 단계를 순차적으로 진행할 수 있다.
따라서, 실리콘계 바인더; 및 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화합물;의 조성비를 적절하게 맞추어야 롤-투-롤 공정에서 자외선경화단계 후, 열경화 진행 전 단계 사이에 이형필름을 제거하였을 때 필름이 끈적거리지 않고 원활히 롤(roll)을 타고 이동할 수 있다.
만약, 상기 실리콘계 바인더와 상기 화합물의 혼합비율이 중량비로 7:3보다 실리콘계 바인더의 비율이 높은 경우, 자외선경화 후 이형필름을 제거하였을 때 필름이 끈적거리면서 원활히 롤을 타고 이동할 수 없으며, 1:9보다 화합물의 비율이 높은 경우, 실리콘계 바인더의 함량이 너무 적어 유연도와 내열성 향상 효과를 기대할 수가 없다.
다음 개시제에 대해 설명한다.
본 발명의 수지층을 형성하기 위한 수지층 형성용 조성물은 상술한 실리콘계 바인더 및 화합물들 이외에, 이들을 경화시키기 위한 개시제를 더 포함할 수 있고, 상기 개시제는 광 중합 개시제 또는 열 중합 개시제일 수 있다.
본 발명에서의 광 중합 개시제란 노광에 의해 분해 또는 결합을 일으키며 라디칼, 음이온, 양이온 등의 상기 단량체 또는 수지, 및 실리콘계 바인더의 중합을 개시할 수 있는 활성종을 발생시키는 화합물을 의미한다. 예컨대, 광 중합 개시제는 아세토페논 화합물, 예를 들어 4-(2-하이드록시에톡시)페닐(2-하이드록시-2-프로필)케톤, α-하이드록시-α,α'-디메틸아세토페논, 메톡시아세토페논, 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논, 2,2-디에톡시아세토페논, 1-하이드록시사이클로헥실 페닐케톤, 및 2-메틸-1-[4-(메틸티오)-페닐]-2-모폴리노프로판-1; 벤조인 에테르 화합물, 예를 들어 벤조인 에틸 에테르, 벤조인 이소프로필 에테르, 및 아니소인 메틸 에테르; α-케톨 화합물, 예를 들어 2-메틸-2-하이드록시프로피오페논; 케탈 화합물, 예를 들어 벤질 디메틸 케탈; 방향족 설포닐 클로라이드 화합물, 예를 들어 2-나프탈렌설포닐 클로라이드; 광활성 옥심 화합물, 예를 들어 1-페논-1,1-프로판디온-2-(o-에톡시카보닐)옥심; 벤조페논 화합물, 예를 들어 벤조페논, 벤조일벤조산, 3,3'-디메틸-4-메톡시벤조페논, 및 3,3',4,4'-테트라(t-부틸퍼옥시카보닐)벤조페논; 디페닐(2,4,6-트리메틸벤조일 포스핀 옥사이드; 및 메틸 벤조일포르메이트;로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 열 중합 개시제는 유기 과산화물, 예를 들어 벤조일 퍼옥사이드, t-부틸 퍼벤조에이트, 큐멘 하이드로퍼옥사이드, 디이소프로필 퍼옥시디카보네이트, 디-n-프로필 퍼옥시디카보네이트, 디(2-에톡시에틸) 퍼옥시디카보네이트, t-부틸 퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸 퍼옥시피발레이트, (3,5,5-트리메틸헥사노일) 퍼옥사이드, 디프로피오닐 퍼옥사이드, 및 디아세틸 퍼옥사이드;및 아조 화합물, 예를 들어 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴, 1,1'-아조비스(사이클로헥산-1-카보니트릴), 2,2'-아조비스(2,4-디메닐발레로니트릴), 2,2'-아조비스(2,4-디메틸-4-메톡시발레로니트릴), 디메틸 2,2'-아조비스(2-메틸프로피오네이트), 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 2,2'-아조비스(2-하이드록시메틸프로피오니트릴), 및 2,2'-아조비스[2-(2-이미다졸린-2-일)프로판]으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
한편, 본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물은 실리콘계 바인더 9.5 내지 69.5중량%; 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화합물 30 내지 90 중량%; 및 개시제 0.5 내지 20 중량%를 포함할 수 있으며, 만약, 상기 수지층 형성용 조성물의 실리콘계 바인더, 화합물, 및 개시제의 함량이 상기 범위 밖인 경우 내열성, 열팽창성, 난연성이 떨어질 염려가 있다.
본 발명에 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 수지층 형성용 조성물에 특별한 기능의 발현이나 필요에 따라 계면활성제 및 용매 등을 더 포함할 수 있다.
상기 계면활성제는 수지층 표면 개질 효과가 있으며, 실리콘 계열 계면활성제 또는 불소계 계면활성제가 바람직할 수 있다. 상기 실리콘 계열 계면활성제로는 실리콘 기와 이온성 기를 포함할 수 있다. 예컨대 상기 이온성 기는 음이온성 기일 수 있으며, 구체적으로 카르복실레이트, 설포네이트, 포스포네이트, 설페이트 및 포스페이트 중 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다.
상기 계면활성제는 플렉시블 복합필름 제조방법의 공정 중 자외선 경화 또는 열경화 시 계면활성제가 흄(fume)으로 발생하는 것을 방지하기 위하여, 고형분 함량이 계면활성제 100 중량%를 기준으로 80 내지 100 중량%인 것이 바람직하며, 인화점은 100℃ 이상인 것이 바람직하다.
또한, 상기 계면활성제는 상기 수지층 형성용 조성물의 고형분 100 중량부에 대해 고형분 기준으로 0.005 내지 5 중량부, 바람직하게는 0.01 내지 1 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 계면활성제가 0.005 중량부 미만으로 포함되는 경우 수지층 표면의 개질 효과가 미미할 수 있으며, 5 중량부를 초과하여 포함되는 경우 수지층의 내열성이 저하되는 문제가 발생할 수 있다.
단, 여기서 고형분이란 수지층 형성용 조성물로부터 용제를 제외한 나머지 총 성분을 의미한다.
상기 용매는 케톤류, 에테르류, 에스테르류, 알코올류, 탄화수소계, 아세토니트릴, 니트로메탄, 또는 물이거나 이들의 혼합물일 수 있다. 예컨대 상기 용매는 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 사이클로헥사논 등의 케톤류; 테트라히드로푸란, 1,4-디옥산, 1,2-디메톡시에탄 등의 에테르류, 아세트산에틸, 아세트산에톡시에틸 등의 에스테르류; 메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 2-프로판올, 1-부탄올, 2-부탄올, 2-메틸-1-프로판올, 2-메틸-2-프로판올, 2-에톡시에탄올, 1-메톡시-2-프로판올, 2-부톡시에탄올 등의 알콜류; n-헥산, n-헵탄, 이소옥탄, 벤젠, 톨루엔, 자일렌, 가솔린, 경유, 등유 등의 탄화수소류; 아세토니트릴; 니트로메탄; 또는 물일 수 있으며, 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
한편, 본 발명에서 함침하는 방법은 통상적으로 사용가능 한 방법일 수 있고, 바람직하게는 상온에서 30 ~ 90분 이상 수행할 수 있다.
다음 복합필름의 일면에 패턴을 형성시켜, 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계에 대해 설명한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계는 상기 복합필름에 패턴을 형성할 때, 이면(패턴이 형성된 일면의 반대측의 면을 의미한다.)에는 이형필름을 라미네이팅 할 수 있으며, 상기 복합필름에 패턴형성과 이형필름을 라미네이팅 하는 것은 동시에 수행 가능하다. 또한, 상기 이형필름을 라미네이팅 할 때는 발명의 목적에 따라 라미네이터의 온도와 압력을 조절할 수 있으며, 상기 이형필름은 경박리타입 또는 중박리타입 이상의 이형필름을 사용할 수 있다.
본 단계는 상기 복합필름의 일면에 패턴을 형성시켜, 본 발명의 플렉시블 복합필름의 휘도를 향상시키고, 다른 이면에는 이형필름을 라미네이팅 시킴으로써, 표면조도를 우수하게 할 수 있다.
상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계는 당해 기술분야에서 공지된 방법에 따라 수행될 수 있으며, 바람직하게는 롤투롤(roll-to-roll) 연속 공정으로 수행될 수 있고, 패턴을 형성시키는 롤은 통상적으로 사용하는 롤이면 사용가능하고, 바람직하게는 하드몰드 타입의 패턴 롤 또는 소프트 몰딩 타입의 패턴 필름일 수 있다.
구체적으로 도 1을 참고하여 설명하면, 상기 복합필름(100)의 일면에는 하드몰드타입의 패턴 롤(101) 을 이용하여 프리즘 패턴(102)을 형성하고, 다른 이면에는 실리콘 롤(103)을 이용하여 이형필름을 라미네이팅 시킬 수 있다. 이에 따라 상기 복합필름의 일면에는 패턴이 형성되고, 다른 이면에는 라미네이팅된 이형필름을 포함할 수 있다.
다음 자외선(UV)을 조사하여 경화시키는 단계에 대해 설명한다.
상기 자외선 경화시키는 단계에서 조사되는 자외선은 수지층 형성용 조성물에 포함되는 성분의 종류와 광 중합 개시제의 함량에 따라 조사량이 달라질 수 있다. 그리고 본 단계를 통해서 패턴 형성된 상기 복합필름의 수지코팅층 일면과 이형필름이 라미네이팅 되어있는 다른 이면의 상기 복합필름의 수지코팅층을 경화시킬 수 있다. 그리고 라미네이팅된 이형필름은 수지코팅층에 물리적인 힘을 가함으로써 최종 두께가 균일하게 되도록 제어하여, 표면조도가 우수할 수 있게 된다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계 후에 라미네이팅된 이형필름을 분리시키는 단계;를 더 포함할 수 있고, 상기 패턴을 포함하는 복합필름에 자외선을 조사하여 경화시키는 단계 후에, 열경화시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
더욱 바람직하게는 상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계; 상기 자외선을 조사하여 경화시키는 단계; 라미네이팅된 이형필름을 분리시키는 단계; 및 열경화시키는 단계;가 순차적으로 수행될 수 있다.
이 때, 열경화 시간 및 온도는 수지층 형성용 조성물의 종류를 고려하여 결정할 수 있으며, 바람직하게는 열경화 온도는 200 내지 300 ℃일 수 있다.
상기 열경화시키는 단계는 자외선을 조사하여 경화시키는 단계에서 경화가 덜 이루어진 수지층이 존재하는 경우에 이를 열경화 공정을 통하여 완전한 경화가 이루어지도록 함으로써, 최종 제품인 복합필름의 내열특성을 향상시킬 수 있는 것이다.
본 발명의 다른 태양으로는 본 발명의 제조방법으로 제조된 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름을 제공하고, 또한 상기 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름을 포함하는 플렉시블 디스플레이 기판을 제공한다.
구체적으로 도 2를 참고하여 설명하면, 본 발명의 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름을 OLED 장치의 기판으로 사용할 경우, 음극(Cathode)(204)의 알루미늄(Al)부분은 반사판 역할을 하고, OLED 소자(201)에서 발생하는 빛(203)이 본 발명의 패턴을 포함하는 복합필름(200)의 일면에 형성되어 있는 프리즘 패턴(202)을 통해 빛이 투과되어 휘도가 더 높아질 수 있게 된다.
그러므로, OLED 장치 제조 시에는 빛이 반드시 본 발명의 플렉시블 복합필름의 패턴이 형성된 방향으로 투과되도록 설치해야 한다.
또한, 본 발명의 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름의 평균두께는 10 내지 200 um일 수 있고, 40 ppm/℃ 이하의 열팽창률을 가질 수 있어, 유연도와 내열성이 우수할 수 있다.
그리고 본 발명의 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름은 우수한 표면 조도인 표면 특성을 유지하는 것이 특징이며, 일례로 상기 복합필름은 200nm이하의 Ra를 가질 수 있다.
따라서 본 발명의 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름에 평탄화층 및/또는 베리어층이 형성이 용이할 수 있다.
단, 상기 표면조도는 본 발명의 플렉시블 복합필름에서 패턴이 형성된 일면이 아닌, 다른 이면의 표면조도를 의미하고, 표면조도가 낮을수록 우수한 표면조도이다.
결론적으로, 본 발명에 따른 제조방법으로 제조된 플렉시블 복합필름은 우수한 휘도를 나타낼 뿐만 아니라, 저전압으로도 작동이 가능하기 때문에 OLED 장치(Device) 수명(Life Time)도 증대시키는 경제적인 효과가 나타낼 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예, 비교예 및 실험예를 이용하여 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 하기 실시예, 비교예 및 실험예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명은 하기 실시예, 비교예 및 실험예에 의해 한정되지 않고 다양하게 수정 및 변경될 수 있다.
실시예 1
비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디아크릴레이트(bisphenol-A ethylene oxide diacrylate)(제조사: 미원케미칼, 제품명: Miramer M240) 20 중량%, 비스페놀 에이 에틸렌옥사이드 디메타아크릴레이트 (bisphenol A ethylene oxide dimethacrylate)(제조사: KYOEISHA, 제품명: BP-4EM) 30 중량%, 및 화학식 1의 구조(R1 부터 R3는 메틸기, R4는 페닐기, R5 및 R6는 비닐기, S는 10)를 갖는 실리콘계 바인더 50 중량%를 먼저 혼합한 후, 상기 혼합된 총 혼합물의 함량을 기준으로 1-히드록시사이클로헥실 페닐 케톤(Irgacure 184)(제조사: Basf)과 벤조일 퍼옥사이드를 각 2 중량%를 첨가하여 교반기를 통해 1시간 교반하여 수지층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 수지층 형성용 조성물로 평균두께 30um의 유리섬유시트를 사용하여 함침공정을 1시간 이상 상온에서 진행시켰다. 이후, 롤-투-롤 방식으로 일면에는 하드몰딩 타입의 패턴 롤의 패턴 필름을 이용하여 프리즘 패턴을 형성하고, 다른 이면에는 실리콘 롤을 이용하여 이형필름을 라미네이팅 하였다. 형성된 패턴의 각도는 평균 100도이다.
그리고 UV 노광기를 이용하여 UV 경화공정을 진행시켰고, 일면의 이형필름을 제거한 후, 200℃의 열경화공정 30분동안 진행하여 평균두께 60um의 최종 복합필름을 얻었다.
비교예 1
비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디아크릴레이트(bisphenol-A ethylene oxide diacrylate)(제조사: 미원케미칼, 제품명: Miramer M240) 20 중량%, 비스페놀 에이 에틸렌옥사이드 디메타아크릴레이트 (bisphenol A ethylene oxide dimethacrylate)(제조사: KYOEISHA, 제품명: BP-4EM) 30 중량%, 및 화학식 1의 구조(R1 부터 R3는 메틸기, R4는 페닐기, R5 및 R6는 비닐기, S는 10)를 갖는 실리콘계 바인더 50 중량%를 먼저 혼합한 후, 상기 혼합된 총 혼합물의 함량을 기준으로 1-히드록시사이클로헥실 페닐 케톤(Irgacure 184)(제조사: Basf)과 벤조일 퍼옥사이드를 각 2 중량%를 첨가하여 교반기를 통해 1시간 교반하여 수지층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 수지층 형성용 조성물로 평균두께 30um의 유리섬유시트를 사용하여 함침공정을 1시간 이상 상온에서 진행시켰다. 이후, 라미네이터를 이용하여 양면의 이형필름을 대고 라미네이터하였으며, UV 노광기를 이용하여 UV 경화공정을 진행시켰고, 일면의 이형필름을 제거한 후, 200℃의 열경화공정 30분동안 진행하여 평균두께 60um의 최종 복합필름을 얻었다.
실험예
실시예 1 및 비교예 1로 제조된 복합필름을 양극(Anode), 유기부(Organic Part), 음극(Cathode) 구조의 OLED 장치를 형성한 후 휘도의 변화를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
구분 휘도 변화
(제품 휘도/기존복합필름 휘도 * 100)
비교예 1 100%
실시예 1 120%
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 경우가 휘도변화가 비교예 1의 비해 상승한 것을 알 수 있다.
따라서, 본 발명에 따라 제조된 플렉시블 복합필름을 OLED 기판으로 사용할 경우, 우수한 휘도를 나타낼 수 있다.
100 : 복합필름 101 : 하드몰드 타입의 패턴 롤
102 : 프리즘 패턴 103 : 실리콘 롤
200 : 복합필름 201 : OLED 소자
202 : 프리즘 패턴 203 : 빛
204 : 음극

Claims (13)

  1. 유리섬유시트와 상기 유리섬유시트의 양면에 형성된 수지층을 포함하는 플랙시블 복합필름 제조방법에 있어서,
    유리섬유시트를 수지층 형성용 조성물에 함침하여, 수지코팅된 유리섬유시트인 복합필름을 제조하는 단계;
    상기 복합필름의 일면에 패턴을 형성시켜, 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계; 및
    상기 패턴을 포함하는 복합필름에 자외선을 조사하여 경화시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계는
    상기 복합필름에 패턴을 형성할 때, 이면에는 이형필름을 라미네이팅 하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 패턴을 포함하는 복합필름을 제조하는 단계 후에
    상기 라미네이팅된 이형필름을 분리시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 자외선을 조사하여 경화시키는 단계 후에
    열경화시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 수지층 형성용 조성물은
    하기 화학식 1의 화합물을 포함하는 실리콘계 바인더;
    아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화합물; 및
    개시제;를 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법
    [화학식 1]
    Figure pat00003

    상기 화학식 1에서, R1 내지 R4는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 C1 내지 C12의 알킬기, C6내지 C12의 아릴기, C7 내지 C12의 아랄킬기, 또는 C2 내지 C12의 알케닐기이며, R5 및 R6는 서로 같거나 다를 수 있으며, 독립적으로 수소 또는 비닐기이며, S는 2 내지 1000의 정수이다.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 실리콘계 바인더와 상기 화합물의 혼합비율은 중량비로 7:3 내지 1:9인 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 수지층 형성용 조성물은
    실리콘계 바인더 9.5 내지 69.5중량%; 아크릴계 단량체 및 에폭시계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 화합물 30 내지 90 중량%; 및 개시제 0.5 내지 20 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  8. 제 5항에 있어서,
    상기 아크릴계 단량체는
    비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디아크릴레이트 (bisphenol-A ethylene oxide diacrylate), 비스페놀-에이 에틸렌옥사이드 디메타아크릴레이트 (bisphenol-A ethylene oxide dimethacrylate), 비스페놀-에이 에톡시레이트 디아크릴레이트 (bisphenol-A ethoxylate diacrylate), 비스페놀-에이 폴리에톡시레이트 디아크릴레이트(bisphenol-A polyethoxylate diacrylate), 비스페놀-에이 디아크릴레이트(bisphenol-A diacrylate), 비스페놀-에스 디아크릴레이트(bisphenol-S diacrylate), 디사이클로펜타디에닐 디아크릴레이트(dicyclopentadienyl diacrylate), 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트(pentaerythritol triacrylate), 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리아크릴레이트(tris(2-hydroxyethyl)isocyanurate triacrylate), 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트(pentaerythritol tetraacrylate), 비스페놀-에이 디메타크릴레이트(bisphenol-A dimethacrylate), 비스페놀-에스 디메타크릴레이트(bisphenol-S dimethacrylate), 디사이클로펜타디에닐 디메타크릴레이트(dicyclopentadienyl dimethacrylate), 펜타에리트리톨 트리메타크릴레이트(pentaerythritol trimethacrylate), 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트 트리메타크릴레이트(tris(2-hydroxyethyl)isocyanurate trimethacrylate), 및 펜타에리트리톨 테트라메타크릴레이트(pentaerythritol tetramethacrylate)로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  9. 제 5항에 있어서,
    상기 에폭시계 수지는 글리시딜형 에폭시 수지, 및 지환식 에폭시 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  10. 제 5항에 있어서,
    상기 수지층 형성용 조성물에 계면활성제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  11. 제 5항에 있어서,
    상기 수지층 형성용 조성물에
    용매를 더 포함하며,
    상기 용매는 케톤류, 에테르류, 에스테르류, 알코올류, 탄화수소계, 아세토니트릴, 니트로메탄, 또는 물이거나 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 우수한 휘도를 가지는 플렉시블 복합필름 제조방법.
  12. 청구항 1항의 제조방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 패턴이 형성된 플렉시블 복합필름.
  13. 청구항 12항의 플렉시블 복합필름을 포함하는 플렉시블 디스플레이 기판.
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