KR20150074283A - 고체산화물 연료전지용 분리판, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 고체산화물 연료전지용 분리판에 관한 것으로서, 상기 분리판과 단위 셀을 일체화한 고체산화물 연료전지와 이를 제조하는 방법을 제공한다.

Description

고체산화물 연료전지용 분리판, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 {SAPERATOR FOR SOLID OXIDE FUEL CELL AND FUEL CELL HAVING THEREOF AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}

본 발명은 고체산화물 연료전지용 분리판에 관한 것으로서, 상기 분리판과 단위 셀을 일체화한 고체산화물 연료전지와 이를 제조하는 방법을 제공한다.

고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell; SOFC)는 단위 전지와 분리판으로 이루어진 전기 생성 유닛이 복수개 적층된 구조로 이루어진다. 단위 전지는 산소 이온 전도성을 갖는 전해질, 상기 전해질막의 일면에 위치하는 양극(공기극)과 전해질막의 다른 일면에 위치하는 음극(연료극)을 포함한다.

고체산화물 연료전지의 작동 원리는 다음과 같다.

공기극에 산소를 공급하고 연료극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원 반응으로 생성된 산소 이온이 전해질을 지나 연료극으로 이동한 후 연료극에 공급된 수소와 반응하여 물이 생성된다. 이때, 연료극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 단위 전지는 이러한 전자 흐름을 이용하여 전기 에너지를 생산한다.

한편, 전해질, 공기극 및 연료극으로 이루어진 연료전지를 단위 셀(unit cell)이라고 하며, 1개의 단위 셀이 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 이용하기 위해서는 단위 셀을 직렬로 연결해 놓은 형태인 적층 구조물(스택, stack)을 제작하게 된다. 이와 같은, 스택을 형성하기 위해 각각의 단위 셀을 연결함에 있어서 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하면서 연료와 공기의 혼합을 막기 위해 분리판을 이용한다. 따라서, 스택을 구성하기 위해서는 분리판, 연료극, 전해질, 공기극이 하나의 단위를 이룬다.

이들 구성요소 중 분리판은 기본적으로 Fe-Cr을 기본으로 하는 페라이트계 스테인리스 강판을 사용하며, 공기극과 연료극에는 가스가 이동할 수 있는 통로(유로)를 제공하면서 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 기능이 필요하다.

이에, 일반적으로 반응가스(산소 및 수소)가 이동하여 전기화학적 반응에 참여할 수 있도록 유로를 제공하기 위해 분리판을 에칭하여 유로를 만드는 등, 기계적 가공이 필수적이다. 그러나, 유로를 형성하기 위한 에칭 공정은 제조 비용이 높고 제조 시간이 긴 단점이 있으며, 판성형과 같은 기계 가공에 의해 분리판을 제조할 경우 평탄도가 낮고, 별도의 열처리 공정이 필요한 단점이 있다.

그리고, 분리판의 집전기능을 향상시키기 위하여 분리판과 단위 셀 사이에 별도의 집전체를 삽입하기도 하며, 이러할 경우 원활한 전류의 흐름을 위해서는 분리판과 단위 셀 간의 접촉이 중요하다.

이때, 집전체로 사용하는 물질의 형태는 메시, 폼, 펠트, 판 등으로 다양하며, 그 물질은 백금, 은, 스테인리스 스틸과 같은 금속이나 전기전도성이 우수한 세라믹 등으로 다양하며, 통상 니켈 재질의 폼(foam)이 주로 사용된다. 이러한 물질은 일부 코팅 형태로 적용되기도 한다.

상술한 구성요소로 볼 때, 고체산화물 연료전지 스택을 구성함에 있어서, 단위 셀-집전체-분리판의 순서로 차례로 적층을 반복함으로써 다층의 셀로 이루어지도록 하는 것이다.

그런데, 이들 이외에도 스택을 형성하는 스택킹 작업시 추가적으로 밀봉재, 셀 프레임 등과 같은 구성요소가 추가될 수 있으며, 이와 같이 스택을 구성하는 요소들이 많아질수록 스택킹 작업이 복잡하고 높은 정밀도의 요구로 많은 작업시간이 소요되며, 작업 중 셀-집전체-분리판이 연결되는 과정에서 접촉상태가 나빠질 경우 전체 연료전지의 성능이 저하되는 원인이 된다.

따라서, 셀-집전체-분리판을 스택으로 적층함에 있어서 이들 구성요소 간의 전기적 접촉 문제를 최소화시키기 위한 바람직한 방안이 요구된다.

본 발명의 일 측면은, 고체산화물 연료전지의 스택 제조시 상기 스택을 이루는 구성요소 간의 전기적 접촉 저항을 최소화할 수 있는 분리판과 이를 포함하여 단위 셀과 일체화시킨 고체산화물 연료전지 및 이의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.

본 발명의 일 측면은, 평판형 분리판 기재; 및 상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 포함하는 고체산화물 연료전지용 분리판을 제공한다.

본 발명의 다른 일 측면은, 평판형 분리판 기재, 상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 포함하는 분리판; 상기 분리판의 일면에 형성된 연료극; 상기 연료극 상부에 형성된 전해질; 및 상기 전해질 상부에 형성된 공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.

본 발명의 또 다른 일 측면은, 평판형 분리판 기재를 준비하는 단계; 상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 형성하는 단계; 및 상기 금속층 상부에 연료극, 전해질 및 공기극을 순차적으로 형성하는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.

본 발명에 의할 경우, 고체산화물 연료전지용 분리판을 제조함에 있어서 기계적인 가공이 요구되지 않으므로 보다 용이하게 분리판을 제조할 수 있을 뿐만 아니라, 집전체를 별도로 포함하지 않으면서도 분리판-단위 셀 간의 집전 능력이 향상된 고체산화물 연료전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.

도 1은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 분리판(a)과, 종래의 분리판(b)을 모식화하여 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(a)와, 종래의 고체산화물 연료전지(b)를 모식화하여 나타낸 것이다.

본 발명자들은 단위 셀-집전체-분리판으로 이루어지는 고체산화물 연료전지 스택을 제조함에 있어서, 상기 구성요소들 간의 전기적 접촉 저항은 낮추면서, 이들 요소들을 일체화할 수 있는 방안에 대하여 깊이 연구한 결과, 평판형 금속 분리판 위에 유로를 갖는 다공질의 금속층을 형성하는 경우, 집전체를 별도로 포함하지 않더라도 단위 셀과의 집전 능력이 향상된 고체산화물 연료전지를 제조할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.

이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.

본 발명은 분리판, 연료극, 전해질 및 공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것으로, 특히 본 발명은 분리판과 연료극 사이에 집전체를 포함하지 않는 것을 특징으로 한다.

먼저, 본 발명의 일 측면에 따른 고체산화물 연료전지용 분리판에 대하여 도 1을 참조하여 상세히 설명한다. 도 1은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 분리판(a)과, 종래의 분리판(b)을 모식화하여 나타낸 것이다.

본 발명의 분리판(5')은 분리판 기재(6)와 상기 분리판 기재의 일 면에 다공성의 금속층(7)을 포함하여 이루어지는 것이 바람직하다.

상기 분리판 기재는 가공하지 않은 평판형의 금속판으로서, 상기 금속판 소재로는 연료전지와 열팽창 계수가 유사한 재질, 예컨대 Fe-Cr계 스테인리스 스틸을 사용하는 것이 바람직하다.

상기와 같은 평판형 금속판의 일면에는 다공성의 금속층을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 다공성의 금속층은 연료극의 집전기능 및 가스의 흐름을 위한 것으로서, 이를 위해 상기 금속층에는 가스의 이동을 위한 유로(8)가 형성되어 있는 것이 바람직하다.

이때, 상기 유로는 금속층 전 두께에 대해 형성되는 것이 아닌, 상기 분리판 기재와 접합하는 면에만 형성될 수 있다. 즉, 도 1의 (A)에 나타낸 바와 같이, 분리판 기재(6)와 접합하는 부위에서부터 금속층(7) 두께방향으로 전 두께에 대해 60~90% 정도로 유로가 형성되어 있는 것이 바람직하다.

이는, 상기 유로를 통해 공급된 가스가 본 발명의 분리판 위에 형성되는 단위 셀의 연료극에 원활히 공급되도록 하기 위한 것으로서, 상기 연료극과 접합하는 부분에서는 다공성의 금속층이 전 면적으로 접합하고 있으므로 연료극 전체로 가스를 용이하게 공급할 수 있을 뿐만 아니라, 단위 셀과 분리판의 면접합이 가능하게 되어 접합면적 감소에 의한 손실을 줄일 수 있으며, 이로 인해 집전 성능을 향상시킬 수 있다.

또한, 상기 다공성의 금속층은 15~50%의 기공율을 갖고, 300~1000㎛ 두께를 갖는 것이 바람직하다.

상기 다공성의 기공율이 15% 미만이면 가스 통과가 용이하지 못하여 가스 농도 분극을 야기하여 셀의 성능을 저하시키는 원인이 될 수 있으며, 반면 50%를 초과하게 되면 금속층의 기계적 강도 및 연결성이 저하되며, 특히 고온-상온을 오가는 열싸이클이 발생하는 경우 균열이 생기면서 연료극과의 접촉이 저하되거나 계면에서 균열이 발행할 위험성이 커진다.

또한, 다공성 금속층은 그 두께가 얇을수록 바람직하지만, 그 두께가 300㎛ 미만이면 유로를 통한 가스의 흐름이 나빠져서 가스공급부와 배기부 사이에 압력차가 커지는 문제가 발명하며, 반면 그 두께가 1000㎛를 초과하여 너무 두껍게 되면 연료의 전달 거리가 멀어질 뿐만 아니라, 재료비 및 공정시간의 증가를 야기할 수 있으므로 바람직하지 못하다.

상기와 같이, 본 발명의 고체산화물 연료전지용 분리판은 연료의 유로 역할을 다공성의 금속층이 수행하기 때문에, 화학적 에칭 또는 기계적 가공이 요구되지 않는 분리판의 제작이 가능하다. 따라서, 제조공정이 단순해지고 공정시간을 단축시킬 수 있으며, 제조비용을 절감할 수 있는 효과가 있다.

이하, 본 발명에 따른 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지에 대하여 도 2를 참조하여 상세히 설명한다. 도 2는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(a)와, 종래의 고체산화물 연료전지(b)를 모식화하여 나타낸 것이다.

본 발명의 고체산화물 연료전지는 본 발명에 따른 분리판(5'); 상기 분리판의 일면에 형성된 연료극(1); 상기 연료극 상부에 형성된 전해질(2); 및 상기 전해질 상부에 형성된 공기극(3)을 포함할 수 있다.

이때, 상기 분리판은 가공하지 않은 평판형 분리판 기재(6) 및 다공성의 금속층(7)을 포함하며, 이때 상기 금속층은 상기 연료극과 접촉되어 있는 것이 바람직하다.

이하에서는, 본 발명의 고체산화물 연료전지를 제조하는 방법에 대하여, 바람직할 일 예로 상세히 설명한다.

본 발명 따른 고체산화물 연료전지는 준비된 분리판 기재 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 형성한 다음, 상기 금속층 상부에 연료극, 전해질 및 공기극을 순차적으로 형성하는 단계로부터 제조할 수 있다.

이하, 상기 각각의 공정에 대하여 상세히 설명한다.

먼저, 가공하지 않은 평판형 분리판 기재를 준비한다. 이때, 상기 분리판 기재의 재질은 그 상부에 형성되는 연료극, 전해질과 열팽창 계수가 유사한 재질인 것이 바람직하며, 예컨대 Fe-Cr계 스테인리스 스틸일 수 있으며, 이에 한정하는 것은 아니다.

상기 준비된 분리판 기재 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 접촉시키는 것이 바람직하다.

이때, 상기 다공성의 금속층은, 100~300㎛ 두께로 금속분말을 평편하게 준비하는 단계 및 상기 금속분말층의 상부에서 레이저를 조사하여 상기 금속분말을 소결하는 단계를 반복하여 300~1000㎛의 두께를 갖는 금속층을 제조할 수 있으며, 상기 레이저를 조사함에 있어서 유로를 형성하기 위한 부위는 제외하는 것이 바람직하다.

즉, 유로를 형성하기 위한 부위는 레이저를 조사하지 않음으로써 금속분말 상태를 유지하도록 하고, 최종 소결을 완료한 다음 상기 금속분말을 제거함으로써, 원하는 크기의 유로를 형성할 수 있다.

상기 준비된 금속분말에 레이저를 이용하여 금속분말을 소결하는 공정을 반복함에 있어서, 그 횟수는 목적하는 두께 등을 고려하여 적절히 선택하는 것이 바람직하며, 본 발명의 경우 300~1000㎛의 두께를 갖는 금속층을 제조하고자 하는 것이므로 약 2~5회 반복할 수 있으나, 이에 한정하는 것은 아니다.

상기 금속분말로는 상기 분리판 기재의 소재로 사용되는 것과 동일 소재의 분말이거나 유사한 것을 사용하는 것이 바람직하다. 예컨대, 상기 분리판 기재의 소재가 Fe-Cr계 스테인리스 스틸일 경우, 상기 금속분말은 Fe-Cr계 스테인리스 스틸 분말을 사용할 수 있다. 하지만, 열팽창계수가 유사한 소재라면 성분의 차이는 크게 문제되지 않는다.

상기 금속층을 제조하기 위한 레이저 조사는 선택적 레이저 소결(Selective Laser Sintering, SLS) 방법을 이용하는 것이 바람직하다.

상기 SLS 방법을 이용할 경우, 유로를 형성하지 않는 부위만을 선택적으로 레이저 조사를 행할 수 있으므로 유로를 갖는 금속층의 제조가 용이할 뿐만 아니라, 금속층이 적정 기공율을 갖도록 다공성으로 제조할 수 있으므로 기공을 통해 연료의 이동이 수월하고, 연료극 전면으로 연료의 전달이 가능한 이점이 있다.

통상, 고체산화물 연료전지용 분리판으로서 엣칭 또는 기계적 가공을 통해 가스 유로를 갖도록 가공된 금속판을 이용하면서, 분리판과 연료극 사이에 집전체를 필수로 포함하는 반면에, 본 발명은 기계적인 가공이 요구되지 않으므로 보다 용이하게 분리판을 제조할 수 있을 뿐만 아니라, 집전체를 별도로 포함하지 않는 점에서 유리한 효과가 있다.

1...연료극
2...전해질
3...공기극
4...집전체
5, 5'...분리판
6...분리판 기재
7...다공성의 금속층
8...유로

Claims (12)

1. 평판형 분리판 기재; 및
   상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 포함하는 고체산화물 연료전지용 분리판.
   
2. 제 1항에 있어서,
   상기 유로는 상기 분리판 기재와 접합하는 면에만 형성되는 것인 고체산화물 연료전지용 분리판.
   
3. 제 1항에 있어서,
   상기 금속층은 15~50%의 기공율을 갖는 것인 고체산화물 연료전지용 분리판.
   
4. 제 1항에 있어서,
   상기 금속층은 300~1000㎛의 두께를 갖는 것인 고체산화물 연료전지용 분리판.
   
5. 평판형 분리판 기재, 상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 포함하는 분리판;
   상기 분리판의 일면에 형성된 연료극;
   상기 연료극 상부에 형성된 전해질; 및
   상기 전해질 상부에 형성된 공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지.
   
6. 제 5항에 있어서,
   상기 금속층은 상기 연료극과 접촉되어 있는 것인 고체산화물 연료전지.
   
7. 제 5항에 있어서,
   상기 유로는 상기 분리판 기재와 접합하는 면에만 형성되는 것인 고체산화물 연료전지.
   
8. 평판형 분리판 기재를 준비하는 단계;
   상기 분리판 기재의 상부에 유로를 갖는 다공성의 금속층을 형성하는 단계; 및
   상기 금속층 상부에 연료극, 전해질 및 공기극을 순차적으로 형성하는 단계
   를 포함하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
   
9. 제 8항에 있어서,
   상기 유로를 갖는 다공성의 금속층을 형성하는 단계는,
   100~300㎛의 두께로 금속분말을 평편하게 준비하는 단계 및 상기 금속분말층의 상부에서 레이저를 조사하여 상기 금속분말을 소결하는 단계로 이루어지는 과정을 반복하고,
   상기 레이저 조사시 상기 유로를 형성하기 위한 부위는 제외하는 것인, 고체산화물 연료전지의 제조방법.
   
10. 제 9항에 있어서,
    상기 금속층을 형성하는 단계를 완료한 후, 상기 유로를 형성하기 위한 부위의 금속분말을 제거하는 단계를 더 포함하는 것인, 고체산화물 연료전지의 제조방법.
    
11. 제 9항에 있어서,
    상기 레이저 조사는 선택적 레이저 소결(Selective Laser Sintering) 방법을 이용하는 것인 고체산화물 연료전지의 제조방법.
    
12. 제 8항 또는 제 9항에 있어서,
    상기 분리판 기재는 Fe-Cr계 스테인리스 금속이고, 상기 금속분말은 Fe-Cr계 스테인리스 금속분말인 고체산화물 연료전지의 제조방법.
    

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