KR20150067422A - 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어 - Google Patents

타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무 100 중량부, 실리카 70 내지 90 중량부 및 연화제 20 내지 35 중량부를 포함한다. 그리고 상기 원료고무는 연속식 방법에 의해 제조되며, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,000,000g/mol 내지 2,800,000g/mol 이하인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함한다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 제동성, 저연비성 및 내마모성 등의 제반 성능을 모두 우수한 수준으로 겸비한 타이어를 제공할 수 있다.

Description

타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어{RUBBER COMPOSITION FOR TIRE TREAD AND TIRE MANUFACTURED BY USING THE SAME}
본 발명은 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것으로서, 제동성, 저연비성 및 내마모성이 우수한 타이어를 제공할 수 있는 타이어 트레드용 고무 조성물 및 이를 이용하여 제조한 타이어에 관한 것이다.
최근 자동차의 고성능화로 인해 소비자들은 타이어의 고성능화를 동시에 요구하고 있다. 특히 내마모성, 핸들링(handling) 및 라이드(ride) 성능, 제동성 및 저연비성을 모두 겸비하고 있는 타이어에 대한 요구로 새로운 신개념 소재의 응용이 적극적으로 검토되고 있다.
일반적으로 타이어의 젖은 노면에서의 제동 성능 및 조정 안정 성능을 향상시키기 위하여 기존의 타이어 트레드 재료에 카본블랙을 충전제로 사용하였다. 또한, 근래에는 카본블랙을 타이어 트레드 재료에 배합하였을 경우와 같은 제동성능은 유지하면서 회전저항 성능을 개선하기 위하여 실리카를 충전제로 사용하고 있다. 그러나 실리카는 기존의 카본블랙 대비 저연비 성능이 크게 향상된 결과를 보여주었으나, 동시에 내마모성이 매우 저하되는 문제를 보여주었다.
이렇게 타이어의 각 성능들은 한 가지 성능을 향상시키면 다른 한 가지 성능은 저하되는 현상을 보이기 때문에 한 가지 성능을 향상시키면서 다른 한 가지 성능 저하를 최소화시키거나 나아가 동시에 두 가지 성능을 향상시킬 수 있는 기술의 개발이 요구되고 있다.
대한민국 공개특허 제2003-0096856호(공개일: 2003.12.31)
본 발명의 목적은 제동성, 저연비성 및 내마모성이 우수한 타이어를 제공할 수 있는 타이어 트레드용 고무 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조한 타이어를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무 100 중량부, 실리카 70 내지 90 중량부 및 연화제 20 내지 35 중량부를 포함한다. 그리고 상기 원료고무는 연속식 방법에 의해 제조되며, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,000,000g/mol 내지 2,800,000g/mol 이하인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함한다.
상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 일부 분자의 말단이 변성된 것일 수 있다. 그리고 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 일부 분자의 말단이 아민계 화합물로 변성된 것일 수 있다. 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는, 예를 들면, 전체 분자 중 0.1 내지 10 mol%의 분자의 말단이 변성된 것일 수 있다.
상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균분자량이 2,000,000g/mol이하이거나 또는 중량평균분자량이 2,000,000g/mol을 초과하는 것일 수 있다.
상기 원료고무는 부타디엔 고무를 추가로 포함할 수 있다.
상기 실리카는 질소흡착 비표면적이 155 내지 185 m2/g이고, CTAB 흡착 비표면적이 150 내지 170 m2/g일 수 있다. 상기 연화제는 TDAE 오일일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 타이어는 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조한 것이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무, 실리카 및 연화제를 포함한다. 본 발명의 일 실시예에서는 적절한 원료고무를 채용하고, 상기 원료고무에 실리카 및 연화제를 적절한 함량으로 배합하여 제동 성능, 저연비 성능, 내마모성, 조정 안정성, 소음 및 진동 등과 관련된 제반 성능이 우수한 타이어를 제공할 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 카본블랙이 아닌 실리카를 채용하여 카본블랙과 동등한 또는 카본블랙보다 향상된 제동 성능을 확보하면서 동시에 카본블랙 대비 현저하게 향상된 저연비 성능을 가지는 타이어를 제공할 수 있다. 그리고 상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 내마모성 및 제동 성능을 향상시킬 수 있는 고무를 원료고무에 포함하여 실리카로 인하여 저하된 내마모성을 현저한 수준으로 향상시킬 수 있다. 따라서, 상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 제반 성능이 우수한 타이어를 제공할 수 있다.
상기 원료고무는 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무(Solution-polymerized Styrene Butadiene Rubber)를 포함할 수 있다. 상기 원료고무의 충전제인 실리카는 저연비 성능을 비약적으로 향상시킬 수 있으나, 제동 성능을 기존 대비 비약적으로 향상시키지는 못한다. 또한, 실리카는 친수성을 가져 원료고무와의 상호작용이 약하다. 그 결과, 원료고무와 실리카의 배합이 균일하지 못하여 타이어의 내마모성을 저하시킬 우려가 있다. 따라서, 타이어의 제반 성능을 균일하게 향상시키기 위하여, 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무로 실리카의 이러한 단점을 보완할 수 있는 것을 채용하였다.
이러한 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무로는 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45중량%인 것을 사용할 수 있다. 상기 특징을 갖는 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 사용하는 경우 타이어 트레드의 히스테리시스 로스가 높아 마른 노면이나 젖은 노면에서의 제동 성능을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무로는 분자량이 큰 것을 채용하여 타이어의 내마모성을 향상시킬 수 있다. 따라서, 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무로는 중량평균분자량이 1,000,000g/mol 내지 2,800,000g/mol인 것을 사용할 수 있다.
일반적으로 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 연속식과 배치(batch)식 방법에 의해 제조된다. 연속식 방법에 의해 제조된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 다량의 저분자 물질로 인해 배치식에 의해 제조된 고무에 비하여 회전 저항 면에서는 불리하나 가공성이 우수하며, 히스테리시스 로스가 높아 마른 노면이나 젖은 노면에서의 제동 성능이 우수하다. 따라서, 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 연속식 방법에 의해 제조된 것을 사용하여 고분자량의 용액 중합 스티렌-부타디엔고무의 가공성을 보완하고, 실리카의 제동 특성을 보완할 수 있다.
상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무로 일부 분자의 말단이 변성된 것을 사용하면, 상기 고무와 실리카의 상호작용이 향상되어 원료고무에 대한 실리카의 분산성을 향상시킬 수 있다. 그 결과, 상기 고무를 포함하는 타이어 트레드용 고무 조성물로 제동 성능, 조정 안정성 및 내마모성을 증가된 타이어를 제공할 수 있다.
상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 변성시키기 위한 화합물은, 예를 들면, 아민계 화합물일 수 있다. 이러한 아민계 화합물로는, 예를 들면, 아미노프로필트리메톡시실란, 아미노프로필트리에톡시실란, 아미노프로필메틸디메톡시실란, 아미노프로필디메틸메톡시실란, N-메틸아미노프로필트리메톡시실란, N,N-디메틸아미노프로필트리메톡시실란, N-메틸아미노프로필트리메톡시실란, N-메틸아미노프로필트리에톡시실란, N,N-디메틸프로필트리에톡시실란, 피페리디노프로필트리메톡시실란, 이미다졸리노프로필트리메톡시실란, 아미노에틸아미노프로필트리메톡시실란, 피롤리디노프로필트리메톡시실란, 피페라지노프로필트리메톡시실란, 모르폴리노프로필트리메톡시실란, 피라졸리노프로필트리메톡시실란, 트리자올리노프로필트리메톡시실란 또는 벤질리덴 프로필아미노트리메톡시실란 등을 사용할 수 있다. 하나의 예시에서 상기 아민계 화합물로는 아미노알콕시실란 계열의 화합물을 사용할 수 있다.
또한, 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무에서 변성되는 분자들의 비율은 0.1 내지 10 mol%일 수 있다. 만일 상기 고무에서 변성되는 분자들의 비율이 상기 범위를 초과하는 경우에는 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무의 고유 물성에 영향을 미칠 가능성이 있고, 상기 범위 미만인 경우에는 목적하는 내마모성의 향상 효과가 미미할 수 있다.
하나의 예시에서 상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무의 말단을 변성하는 방법은 중량평균분자량이 1,000,000g/mol 내지 2,000,000g/mol, 1,000,000g/mol 내지 1,800,000g/mol 또는 1,200,000g/mol 내지 1,600,000g/mol인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무에 적용할 수 있다. 상기 범위의 분자량을 가지는 고무가 적절한 분자 수를 가져 원료고무와 실리카의 상호작용이 현저한 수준으로 증가할 수 있다. 그 결과, 실리카의 열악한 분산성으로 인한 내마모성의 저하 문제를 해결할 수 있고, 내마모성이 우수한 타이어를 제공할 수 있다.
다른 예시에서 중량평균분자량이 2,000,000g/mol 초과 2,800,000g/mol 이하인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무의 경우 필요에 따라 분자의 말단을 변성하는 방법을 채용할 수도 있다. 그러나, 상기 범위의 분자량을 가지는 고무는 거대 분자이므로 동일 중량의 저분자량의 고무보다 분자의 수가 적고, 그 결과 분자의 말단 수도 적다. 그러므로, 분자의 말단을 변성시키더라도 원료고무와 실리카의 상호작용 상승 효과가 미미할 수 있다. 또한, 분자량이 상기 범위 정도로 큰 고무의 경우 고분자량 고무 자체로 타이어의 고강도 성능, 제동 및 조정 안정 성능 그리고 내마모 성능을 향상시킬 수 있으므로 분자 말단을 변성하지 않더라도 목적하는 효과를 기대할 수 있다.
상기 원료고무에는 부타디엔 고무가 추가로 포함될 수 있다. 상기 부타디엔 고무는 시스-1,4 부타디엔의 함량이 96중량% 이상이고, 유리전이온도(Tg)가 -103 내지 -108℃인 고시스 부타디엔 고무(High Cis-Butadiene rubber)일 수 있다. 또한, 상기 부타디엔 고무는 100℃에서의 무니점도가 40 내지 50인 것일 수 있다. 상기 고시스 부타디엔 고무를 사용하는 경우에는 내마모 성능 및 동적 스트레스(Dynamic Stress)하에서의 열축적 제어(Heat Build Up) 면에서 유리한 효과가 있다.
상기 원료고무는 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무 70 내지 90 중량부 및 부타디엔 고무 10 내지 30 중량부를 포함하고, 바람직하게 스티렌-부타디엔 고무 70 내지 85 중량부 및 부타디엔 고무 15 내지 30 중량부를 포함하며, 더욱 바람직하게 스티렌-부타디엔 고무 75 내지 85 중량부 및 부타디엔 고무 15 내지 25 중량부를 포함할 수 있다.
상기 원료고무는 내커트-치핑성 향상을 위하여, 기계적 강성이 높은 상기 스티렌-부타디엔 고무를 70 내지 90 중량부로 사용할 수 있고, 내마모성 향상을 위하여 상기 부타디엔 고무를 10 내지 30 중량부로 사용할 수 있다. 상기 부타디엔 고무의 함량이 30 중량부를 초과하면 내커트-치핑성이 저하될 수 있고, 상기 부타디엔 고무의 함량이 15 중량부 미만이면 내마모성이 저하될 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 충전제로 실리카를 포함한다.
상기 실리카는, 예를 들면, 질소흡착 비표면적(nitrogen surface area per gram, N2SA)이 155 내지 185㎡/g이고, CTAB(cetyl trimethyl ammonium bromide)흡착 비표면적이 150 내지 170㎡/g일 수 있다.
상기 실리카의 질소흡착 비표면적이 155㎡/g 미만이면 충전제인 실리카에 의한 보강성능이 불리해질 수 있고, 185㎡/g을 초과하면 고무 조성물의 가공성이 불리해질 수 있다. 또한, 상기 실리카의 CTAB흡착 비표면적이 150㎡/g 미만이면 충전제인 실리카에 의한 보강성능이 불리해질 수 있고, 170㎡/g을 초과하면 고무 조성물의 가공성이 불리해질 수 있다.
상기 실리카는 습식법 또는 건식법으로 제조된 것을 모두 사용할 수 있으며, 시판품으로는 울트라실 7000 GR(Degussa Ag사제), 울트라실 VN2(Degussa Ag사제), 울트라실 VN3(Degussa Ag사제), Z1165MP(Rhodia사제) 또는 Z165GR(Rhodia사제) 등을 사용할 수 있다.
상기 실리카는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 70 내지 90 중량부로 포함될 수 있고, 75 내지 85 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상기 실리카의 함량이 70 중량부 미만인 경우에는 고무의 강도 향상이 부족하고 타이어의 제동 성능 및 저연비 성능이 저하될 수 있으며, 상기 실리카의 함량이 90 중량부를 초과하는 경우에는 마모 성능이 저하될 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 원료고무에 실리카를 균일하게 분산시키기 위하여 커플링제를 추가로 포함할 수 있다.
상기 커플링제로는 설파이드계 실란 화합물, 머캅토계 실란 화합물, 비닐계 실란 화합물, 아미노계 실란 화합물, 글리시독시계 실란 화합물, 니트로계 실란 화합물, 클로로계 실란 화합물, 메타크릴계 실란 화합물 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있고, 설파이드계 실란 화합물을 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 설파이드계 실란 화합물은 비스(3-트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)테트라설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)테트라설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)테트라설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)테트라설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)테트라설파이드, 비스(3-트리에톡시실릴프로필)트리설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)트리설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)트리설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)트리설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)트리설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)트리설파이드, 비스(3-트리에톡시실릴프로필)디설파이드, 비스(2-트리에톡시실릴에틸)디설파이드, 비스(4-트리에톡시실릴부틸)디설파이드, 비스(3-트리메톡시실릴프로필)디설파이드, 비스(2-트리메톡시실릴에틸)디설파이드, 비스(4-트리메톡시실릴부틸)디설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 3-트리에톡시실릴프로필-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 2-트리에톡시실릴에틸-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 2-트리메톡시실릴에틸-N,N-디메틸티오카바모일테트라설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필벤조티아졸릴테트라설파이드, 3-트리에톡시실릴프로필벤조티아졸테트라설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필메타크릴레이트모노설파이드, 3-트리메톡시실릴프로필메타크릴레이트모노설파이드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 머캅토 실란 화합물은 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리에톡시실란, 2-머캅토에틸트리메톡시실란, 2-머캅토에틸트리에톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다. 상기 비닐계 실란 화합물은 에톡시실란, 비닐트리메톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 상기 아미노계 실란 화합물은 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-(2-아미노에틸)아미노프로필트리에톡시실란, 3-(2-아미노에틸)아미노프로필트리메톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 글리시독시계 실란 화합물은 γ-글리시독시프로필트리에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디메톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 상기 니트로계 실란 화합물은 3-니트로프로필트리메톡시실란, 3-니트로프로필트리에톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 상기 클로로계 실란 화합물은 3-클로로프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리에톡시실란, 2-클로로에틸트리메톡시실란, 2-클로로에틸트리에톡시실란 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 메타크릴계 실란 화합물은 γ-메타크릴록시프로필 트리메톡시실란, γ-메타크릴록시프로필 메틸디메톡시실란, γ-메타크릴록시프로필 디메틸메톡시실란 및 이들의 조합로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
상기 커플링제는 상기 실리카의 분산성 향상을 위하여 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1 내지 20 중량부로 포함될 수 있다. 상기 커플링제의 함량이 1 중량부 미만일 경우 실리카의 분산성 향상이 부족하여 고무의 가공성이 저하되거나 저연비 성능이 저하될 수 있으며, 20 중량부를 초과하는 경우 실리카와 고무의 상호작용이 너무 강하여 저연비 성능은 우수할 수 있으나 제동 성능이 매우 저하될 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 필요에 따라 상기 실리카 외에 기타 충전제를 추가로 포함할 수 있다. 사용 가능한 기타 충전제는, 예를 들면, 카본블랙, 탄산칼슘, 점토(수화규산알루미늄), 수산화알루미늄, 리그닌, 규산염, 활석 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 연화제를 포함한다. 상기 연화제는 고무에 가소성을 부여시켜 가공을 용이하게 하기 위하여 또는 가황 고무의 경도를 저하시키기 위하여 고무 조성물에 첨가되는 것으로, 고무 배합시나 고무 제조시에 사용되는 오일류 기타 재료를 의미한다. 상기 연화제는 가공오일(Process oil) 또는 기타 고무 조성물에 포함되는 오일류를 의미한다. 상기 연화제로는 석유계 오일, 식물유지 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 석유계 오일로는 파라핀계 오일, 나프텐계 오일, 방향족계 오일 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 파라핀계 오일의 대표적인 예로 미창 오일 주식회사의 P-1, P-2, P-3, P-4, P-5, P-6 등을 들 수 있고, 상기 나프텐계 오일의 대표적인 예로는 미창 오일 주식회사의 N-1, N-2, N-3 등을 들 수 있으며, 상기 방향족계 오일의 대표적인 예로는 미창 오일 주식회사의 A-2, A-3 등을 들 수 있다.
그러나, 최근 환경 의식의 고조와 함께 상기 방향족계 오일에 포함된 폴리사이클릭 아로마틱 탄화수소(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, 이하 PAHs라 한다)의 함량이 3 중량% 이상일 때는 암 유발 가능성이 높은 것으로 알려진바, TDAE(treated distillate aromatic extract) 오일, MES(mild extraction solvate) 오일, RAE(residual aromatic extract) 오일 또는 중질 나프텐성 오일을 바람직하게 사용할 수 있다.
특히, 상기 연화제로서 사용하는 오일은 상기 오일 전체에 대하여 PAHs 성분의 총 함량이 3중량% 이하이고, 동점도가 95 이상(210℉ SUS), 연화제 내의 방향족 성분이 15 내지 25중량%, 나프텐계 성분이 27 내지 37중량% 및 파라핀계 성분이 38 내지 58중량%인 TDAE 오일을 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 TDAE 오일은 상기 TDAE 오일을 포함한 타이어 트레드의 저온 특성, 연비 성능을 우수하게 하면서도 PAHs의 암 유발 가능성 등의 환경적 요인에 대해서도 유리한 특성을 갖는다.
상기 식물유지로는 피마자유, 면실유, 아마인유, 카놀라유, 대두유, 팜유, 야자유, 낙화생유, 파인유, 파인타르, 톨유, 콘유, 쌀겨기름, 홍화유, 참기름, 올리브유, 해바라기유, 팜핵유, 동백유, 호호바유, 마카다미아너트유, 사플라워 오일, 동유 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 연화제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 20 내지 35 중량부, 20 내지 30 중량부, 23 내지 30 중량부, 25 내지 30 중량부, 23 내지 27 중량부 또는 약 25 중량부로 사용하여 원료고무의 가공성을 향상시키고, 타이어의 내마모성을 향상시킬 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 전술한 원료고무, 실리카 및 연화제의 종류 및/또는 함량을 제어하여 타이어의 제반 성능을 향상시킬 수 있다. 특히 상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 타이어의 내마모성을 향상시킬 수 있도록 원료고무, 실리카 및 연화제의 종류 및/또는 함량 등을 조절할 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 선택적으로 추가적인 가류제, 가류촉진제, 가류촉진조제 또는 노화방지제 등의 각종의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 각종의 첨가제는 본 발명이 속하는 분야에서 통상적으로 사용되는 것이라면 어느 것이나 사용할 수 있으며, 이들의 함량은 통상적인 타이어 트레드용 고무 조성물에서 사용되는 배합비에 따르는 바, 특별히 한정되지 않는다.
상기 가류제로는 유황계 가류제를 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 유황계 가류제는 분말 황(S), 불용성 황(S), 침강 황(S), 콜로이드(colloid) 황 등의 무기 가류제와, 테트라메틸티우람 디설파이드(tetramethylthiuram disulfide, TMTD), 테트라에틸티우람 디설파이드(tetraethyltriuram disulfide, TETD), 디티오디모르폴린(dithiodimorpholine) 등의 유기 가류제를 사용할 수 있다. 상기 유황 가류제로는 구체적으로 원소 유황 또는 유황을 만들어 내는 가황제, 예를 들면 아민 디설파이드(amine disulfide), 고분자 유황 등을 사용할 수 있다.
상기 가류제는 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 0.5 내지 4.0 중량부로 포함되는 것이 적절한 가황 효과로서 원료고무가 열에 덜 민감하고 화학적으로 안정하게 해준다는 점에서 바람직하다.
상기 가류촉진제는 가황 속도를 촉진하거나 초기 가황 단계에서 지연작용을 촉진하는 촉진제(accelerator)를 의미한다.
상기 가류촉진제로는 술펜아미드계, 티아졸계, 티우람계, 티오우레아계, 구아니딘계, 디티오카르밤산계, 알데히드-아민계, 알데히드-암모니아계, 이미다졸린계, 크산테이트계 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 술펜아미드계 가류촉진제로는, 예컨대 N-시클로헥실-2-벤조티아질술펜아미드(CBS), N-tert-부틸-2-벤조티아질술펜아미드(TBBS), N,N-디시클로헥실-2-벤조티아질술펜아미드, N-옥시디에틸렌-2-벤조티아질술펜아미드, N,N-디이소프로필-2-벤조티아졸술펜아미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 술펜아미드계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티아졸계 가류촉진제로는, 예컨대 2-머캅토벤조티아졸(MBT), 디벤조티아질디설파이드(MBTS), 2-머캅토벤조티아졸의 나트륨염, 2-머캅토벤조티아졸의 아연염, 2-머캅토벤조티아졸의 구리염, 2-머캅토벤조티아졸의 시클로헥실아민염, 2-(2,4-디니트로페닐)머캅토벤조티아졸, 2-(2,6-디에틸4-모르폴리노티오)벤조티아졸 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티아졸계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티우람계 가류촉진제로는, 예컨대 테트라메틸티우람디설파이드(TMTD), 테트라에틸티우람디설파이드, 테트라메틸티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람디설파이드, 디펜타메틸렌티우람모노설파이드, 디펜타메틸렌티우람테트라설파이드, 디펜타메틸렌티우람헥사설파이드, 테트라부틸티우람디설파이드, 펜타메틸렌티우람테트라설파이드 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티우람계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 티오우레아계 가류촉진제로는, 예컨대 티아카르바미드, 디에틸티오요소, 디부틸티오요소, 트리메틸티오요소, 디오르토톨릴티오요소 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 티오우레아계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 구아니딘계 가류촉진제로는, 예컨대 디페닐구아니딘, 디오르토톨릴구아니딘, 트리페닐구아니딘, 오르토톨릴비구아니드, 디페닐구아니딘프탈레이트 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 구아니딘계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 디티오카르밤산계 가류촉진제로는, 예컨대 에틸페닐디티오카르밤산아연, 부틸페닐디티오카르밤산아연, 디메틸디티오카르밤산나트륨, 디메틸디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산아연, 디부틸디티오카르밤산아연, 디아밀디티오카르밤산아연, 디프로필디티오카르밤산아연, 펜타메틸렌디티오카르밤산아연과 피페리딘의 착염, 헥사데실이소프로필디티오카르밤산아연, 옥타데실이소프로필디티오카르밤산아연 디벤질디티오카르밤산아연, 디에틸디티오카르밤산나트륨, 펜타메틸렌디티오카르밤산피페리딘, 디메틸디티오카르밤산셀레늄, 디에틸디티오카르밤산텔루늄, 디아밀디티오카르밤산카드뮴 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 디티오카르밤산계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계 가류촉진제로는, 예컨대 아세트알데히드-아닐린 반응물, 부틸알데히드-아닐린 축합물, 헥사메틸렌테트라민, 아세트알데히드-암모니아 반응물 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 알데히드-아민계 또는 알데히드-암모니아계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 이미다졸린계 가류촉진제로는, 예컨대 2-머캅토이미다졸린 등의 이미다졸린계 화합물을 사용할 수 있고, 상기 크산테이트계 가류촉진제로는, 예컨대 디부틸크산토겐산아연 등의 크산테이트계 화합물을 사용할 수 있다.
상기 가류촉진제는 가류 속도 촉진을 통한 생산성 증진 및 고무 물성의 증진을 극대화시키기 위하여 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 0.5 내지 4.0 중량부로 포함될 수 있다.
상기 가류촉진조제는 상기 가류촉진제와 병용하여 그 촉진 효과를 완전하게 하기 위해서 사용되는 배합제로서, 무기계 가류촉진조제, 유기계 가류촉진조제 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 무기계 가류촉진조제로는 산화아연(ZnO), 탄산아연(zinc carbonate), 산화마그네슘(MgO), 산화납(lead oxide), 수산화 칼륨 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 유기계 가류촉진조제로는 스테아르산, 스테아르산 아연, 팔미트산, 리놀레산, 올레산, 라우르산, 디부틸 암모늄-올레이트(dibutyl ammonium oleate), 이들의 유도체 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
특히, 상기 가류촉진조제로서 상기 산화아연과 상기 스테아르산을 함께 사용할 수 있으며, 이 경우 상기 산화아연이 상기 스테아르산에 녹아 상기 가류촉진제와 유효한 복합체(complex)를 형성하여, 가황 반응 중 유리한 황을 만들어냄으로써 고무의 가교 반응을 용이하게 한다.
상기 산화아연과 상기 스테아르산을 함께 사용하는 경우 적절한 가류촉진조제로서의 역할을 위하여 각각 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1 내지 5 중량부 및 0.5 내지 3 중량부로 사용할 수 있다. 상기 산화아연과 상기 스테아르산의 함량이 상기 범위 미만인 경우 가황 속도가 느려 생산성이 저하될 수 있으며, 상기 범위를 초과하는 경우 스코치 현상이 발생하여 물성이 저하될 수 있다.
상기 노화방지제는 산소에 의해서 타이어가 자동 산화되는 연쇄반응을 정지시키기 위하여 사용되는 첨가제이다. 상기 노화방지제로는 아민계, 페놀계, 퀴놀린계, 이미다졸계, 카르밤산 금속염, 왁스 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 적절하게 선택하여 사용할 수 있다.
상기 아민계 노화방지제로는 N-페닐-N'-(1,3-디메틸)-p-페닐렌디아민, N-(1,3-디메틸부틸)-N'-페닐-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-이소프로필-p-페닐렌디아민, N,N'-디페닐-p-페닐렌디아민, N,N'-디아릴-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-사이클로헥실 p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-옥틸-p-페닐렌디아민 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 페놀계 노화방지제로는 페놀계인 2,2'-메틸렌-비스(4-메틸-6-tert-부틸페놀), 2,2'-이소부틸리덴-비스(4,6-디메틸페놀), 2,6-디-t-부틸-p-크레졸 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 퀴놀린계 노화방지제로는 2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린 및 그 유도체를 사용할 수 있고, 구체적으로 6-에톡시-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린, 6-아닐리노-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린, 6-도데실-2,2,4-트리메틸-1,2-디하이드로퀴놀린 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용할 수 있다. 상기 왁스로는 바람직하게 왁시 하이드로카본을 사용할 수 있다.
상기 노화방지제는 노화 방지 작용 이외에 고무에 대한 용해도가 커야 하고, 휘발성이 작고 고무에 대하여 비활성이어야 하며, 가황을 저해하지 않아야 한다는 등의 조건을 고려할 때, 상기 원료고무 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부로 포함될 수 있다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 통상적인 2단계의 연속 제조 공정을 통하여 제조될 수 있다. 즉, 110 내지 190℃에 이르는 최대 온도, 바람직하게는 130 내지 180℃의 고온에서 열기계적 처리 또는 혼련시키는 제1 단계 및 가교결합 시스템이 혼합되는 피니싱 단계 동안, 전형적으로 110℃ 미만, 예를 들면 40 내지 100℃의 저온에서 기계적 처리하는 제2 단계를 사용하여 적당한 혼합기 속에서 제조할 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 타이어 트레드용 고무 조성물은 트레드(트레드 캡 및 트레드 베이스)에 한정되지 않고, 타이어를 구성하는 다양한 고무 구성 요소에 포함될 수 있다. 상기 고무 구성 요소로는 사이드월, 사이드월 삽입물, 에이펙스(apex), 채퍼(chafer), 와이어 코트 또는 이너라이너 등을 들 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 타이어는 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조된다. 상기 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 타이어를 제조하는 방법은 종래에 타이어의 제조에 이용되는 방법이면 어느 것이든 적용이 가능한 바, 본 명세서에서 상세한 설명은 생략한다.
상기 타이어는 승용차용 타이어, 경주용 타이어, 비행기 타이어, 농기계용 타이어, 오프로드(off-the-road) 타이어, 트럭 타이어 또는 버스 타이어 등일 수 있다. 또한, 상기 타이어는 레디얼(radial) 타이어 또는 바이어스(bias) 타이어일 수 있으며, 레디얼 타이어인 것이 바람직하다.
본 발명의 타이어 트레드용 고무 조성물은 제동성, 저연비성 및 내마모성 등의 제반 성능을 모두 우수한 수준으로 겸비한 타이어를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
[ 제조예 : 고무 조성물의 제조]
하기 표 1과 같은 조성을 이용하여 하기의 실시예에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물을 제조하였다. 상기 고무 조성물의 제조는 통상의 고무 조성물의 제조방법에 따랐다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7
S-SBR(1) 80
S-SBR(2) 80
S-SBR(3) 80
S-SBR(4) 80
S-SBR(5) 80 80 80
BR(6) 20 20 20 20 20 20 20
실리카(7) 80 80 80 80 80 80 80
커플링제(8) 6.4 6.4 6.4 6.4 6.4 6.4 6.4
연화제(9) 30 30 30 30 30 25 20
산화아연 2 2 2 2 2 2 2
스테아린산 1 1 1 1 1 1 1
노화방지제 5 5 5 5 5 5 5
유황 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5
촉진제 2 2 2 2 2 2 2
(1) S-SBR: 연속식 방법에 의해 제조된 것으로, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,500,000 g/mol인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무
(2) S-SBR: 연속식 방법에 의해 제조된 것으로, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 2,500,000 g/mol이고, 0.1 내지 10mol%의 분자 말단이 아미노알콕시실란 화합물로 변성된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무
(3) S-SBR: 연속식 방법에 의해 제조된 것으로, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 2,500,000 g/mol인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무
(4) S-SBR: 연속식 방법에 의해 제조된 것으로, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,500,000 g/mol이고, 0.1 내지 10mol%의 분자 말단이 아미노알콕시실란 화합물로 변성된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무
(5) S-SBR: 연속식 방법에 의해 제조된 것으로, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,300,000 g/mol이고, 0.1 내지 10mol%의 분자 말단이 아미노알콕시실란 화합물로 변성된 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무
(6) BR: 부타디엔 고무
(7) 실리카: 질소흡착 비표면적이 170m2/g이고, CTAB 흡착 비표면적이 160m2/g인 실리카(상품명: 울트라실 7000 GR, 제조사 Degussa Ag사)
(8) 커플링제: 비스(3-트리에톡시실릴프로필)테트라설파이드(상품명: Si69, 제조사: Degussa)
(9) 연화제: TDAE 오일
[ 실험예 1: 제조된 고무 조성물의 물성 측정]
상기 실시예에서 제조한 고무 조성물 및 이로부터 얻어진 고무 시편에 대하여 물성을 측정하였고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7
무니점도 (125℃) 84 97 94 86 78 80 101
경도 70 73 71 67 66 66 75
300% 모듈러스
(Mpa)		 155 160 147 155 152 160 166
신장율(%) 407 408 405 401 373 415 394
0℃ tanδ 0.276 0.302 0.284 0.318 0.316 0.339 0.280
60℃ tanδ 0.115 0.109 0.116 0.105 0.106 0.099 0.114
내마모성 지수(%) 100 104 105 113 118 115 109
(1) 무니점도(ML1+4(125℃))는 ASTM 규격 D1646에 의해 측정하였다. 무니점도는 미가류 고무의 점도를 나타내는 값으로 수치가 낮을수록 미가류 고무의 가공성이 우수함을 나타낸다.
(2) 경도(Shore A)는 DIN 53505에 의해 측정하였다. 경도는 조종 안정성을 나타내는 값으로 수치가 높을수록 조종 안정성이 우수함을 나타낸다.
(3) 300% 모듈러스 및 신장율은 ISO 37 규격에 의해 측정하였다. 파단에너지는 고무 시편이 파단될 때 필요한 에너지를 나타내는 값으로 수치가 높을수록 마모 성능이 우수함을 나타낸다.
(4) 점탄성은 RDS 측정기를 사용하여 0.1% 변형(strain)에 10Hz frequency하에서 -60℃에서 80℃까지 tanδ를 측정하여 구하였다. 0℃ tanδ는 마른 노면 또는 젖은 노면에서의 제동 특성을 나타내는 값으로 수치가 높을수록 제동 성능이 우수함을 나타낸다. 60℃ tanδ는 회전저항 특성을 나타내는 것으로 수치가 낮을수록 저연비 성능이 우수함을 나타낸다.
(5) 내마모성 지수는 LAT-100 마모 시험기를 사용하여 측정하였으며, 내마모성 지수가 클수록 내마모성이 우수함을 나타낸다.
[ 실험예 2: 타이어의 성능 시험 ]
상기 실시예에서 제조한 고무 조성물로 트레드를 만들고, 상기 트레드를 반제품으로 포함하는 195/60R 16H 규격의 타이어를 제조하였다. 상기 타이어에 대한 경도, 내구성, 제동 성능, 저연비 성능 및 내마모 성능을 시험하고, 그 결과를 하기 표 3에 나타내었다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7
경도 70 74 72 69 69 68 76
제동성 100 99 101 102 102 102 97
내구성 무사고 무사고 무사고 무사고 무사고 무사고 무사고
저연비 지수(%) 100 101 100 104 103 106 99
실차마모(%) 100 101 103 107 109 127 105
(1) 제동성은 타이어를 차량(현대자동차 아반테 MD 1,600cc)에 장착 후 아스팔트 마른 또는 젖은 노면에서 드라이버가 직접 운전하여 측정하였고, 수치가 클수록 제동 성능이 우수함을 나타낸다.
(2) 내구성은 실내시험기를 이용하여 고속(220km/h)에서 일정시간(5시간30분 /1시간20분) 동안 구동시켜 사고 유무를 시험하였다. 시험 결과 타이어가 파손되지 않으면 '무사고'로 표시하고, 타이어가 파손되면 '사고'로 표시하였다.
(3) 저연비 지수는 EU환경규제 시험법에 의해 80km/h의 속도에서 회전저항계수(Rolling Resistance Coefficient: RRC)값을 구하고, 실시예 1의 결과에 대한 실시예 2 내지 7의 상대 비율로 규정하였으며, 수치가 클수록 저연비 성능 우수함을 나타낸다.
(4) 실차마모는 타이어를 차량(현대자동차 아반테 MD 1,600cc)에 장착 후 실제 도로를 20,000km 주행하여 측정하였고, 실시예 1의 결과에 대한 실시예 2 내지 7의 상대 비율로 규정되며, 수치가 클수록 내마모성이 우수함을 나타낸다.
상기 표 2 및 3을 참조하면, 실시예들의 트레드용 고무 조성물은 제반 성능을 우수한 타이어를 제공하는 것을 확인할 수 있었다.
그 중, 실시예 2 내지 7의 트레드용 고무 조성물은 실시예 1의 트레드용 고무 조성물 대비 타이어의 제반 성능을 우수한 수준으로 유지하면서 내마모성이 향상된 타이어를 제공하는 것을 확인할 수 있었다.
특히, 실시예 4 내지 6의 트레드용 고무 조성물은 실시예 1 대비 제동 성능, 저연비 성능 및 내마모성을 현저하게 향상시킨 타이어를 제공할 수 있음을 확인할 수 있었다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

Claims (10)

  1. 연속식 방법에 의해 제조되며, 전체 스티렌-부타디엔 고무 내의 결합된 스티렌의 함량이 33 내지 40 중량%이고, 부타디엔 내의 비닐기의 함량이 35 내지 45 중량%이며, 중량평균분자량이 1,000,000g/mol 내지 2,800,000g/mol 이하인 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무를 포함하는 원료고무 100 중량부,
    실리카 70 내지 90 중량부 및
    연화제 20 내지 35 중량부를 포함하는 타이어 트레드용 고무 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 일부 분자의 말단이 변성된 것인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 일부 분자의 말단이 아민계 화합물로 변성된 것인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 전체 분자 중 0.1 내지 10 mol%의 분자의 말단이 변성된 것인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균분자량이 2,000,000g/mol이하인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 용액 중합 스티렌-부타디엔 고무는 중량평균분자량이 2,000,000g/mol을 초과하는 것인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 원료고무는 부타디엔 고무를 추가로 포함하는 것인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 실리카는 질소흡착 비표면적이 155 내지 185 m2/g이고, CTAB 흡착 비표면적이 150 내지 170 m2/g인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 연화제는 TDAE 오일인 타이어 트레드용 고무 조성물.
  10. 제 1 항에 따른 타이어 트레드용 고무 조성물을 이용하여 제조한 타이어.
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