KR20150032318A - 고온 밀봉 전기화학 셀 - Google Patents

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폴 조셉 벌크
도날드 로버트 새도웨이
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메사츄세츠 인스티튜트 어브 테크놀로지
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Abstract

고온 전기화학 반응을 위한 셀이 제공된다. 셀은 용기를 포함하고, 용기의 적어도 일부는 제1전극으로서 작용한다. 연장관이 제1말단 및 제2말단을 갖고, 연장관은 제2말단에서 용기에 결합되고 용기에서 상기 제1말단으로의 도관을 형성한다. 제2전극이 용기 내에 위치하고, 도관을 통해 용기 밖으로 연장된다. 셀을 밀봉하기 위해 시일이 연장관의 제1말단에 인접하여 위치한다.

Description

고온 밀봉 전기화학 셀{HIGH TEMPERATURE SEALED ELECTROCHEMICAL CELL}
연방정부 후원 연구 또는 개발에 관한 기술
본 발명은 미국 에너지부의 보조금 번호 DE-AR0000047로 정부의 지원을 받아 만들어졌다. 정부는 본 발명에 소정의 권리를 갖는다.
본 발명은 고온에서 작동가능한 밀봉 용기, 그리고 더욱 특히 고온 전기화학 셀의 밀봉에 관한 것이다.
고온 전기분해 및 고온 배터리와 같은 응용은 활성 재료와 물 및 수분과의 반응을 방지하기 위해 밀봉 용기를 포함한다. 종래의 설계는 용기 수준에서 전체 배터리 셀을 밀봉하고자 하므로, 고온 시일(seal)을 요구한다. 셀을 밀봉할 뿐 아니라 시일은 또한 전극(예컨대 용기의 상부 및 하부 반쪽)을 전기적으로 절연하므로, 전도성 시일 재료는 금지된다. 고온 시일은 전형적으로 유리 또는 세라믹을 이용하고, 좁은 범위의 작동 온도에서 양호한 밀봉을 유지하도록 설계된다. 유리 또는 세라믹 조성은 목표로 하는 작동 온도에서 용기 재료의 열팽창과 조화되도록 맞춤화되는 것이 보통이다. 그 결과, 고온 시일은 열주기(thermal cycling)의 관점에서 일반적으로 제한된다.
기존의 셀 설계는 참조에 의해 본 명세서에 편입되는 미국특허 제3,419,432호(Hesson)에 기술된 바와 같이 열 전도를 제한하는 대형의 얇은 플랜지(flange)를 포함함으로써 저온 시일을 이용한다. 그러나, 이 설계는 열 전도를 위해 대면적을 가지며 열적으로 효율적이지 못하다. 더욱이, Hesson의 셀은 큰 수치에 맞추어진 것이므로, 주된 열 전도 영역은 외주에 비례한다.
본 발명의 제1구체예에 따르면, 고온 전기화학 반응을 위한 셀이 제공된다. 셀은 용기를 포함하고, 용기의 적어도 일부는 제1전극으로서 작용한다. 연장관이 제1말단 및 제2말단을 갖고, 연장관은 제2말단에서 용기에 결합되고 용기에서 상기 제1말단으로의 도관을 형성한다. 제2전극이 용기 내에 위치하고, 도관을 통해 용기 밖으로 연장된다. 셀을 밀봉하기 위해 시일이 연장관의 제1말단에 인접하여 위치한다.
본 발명의 관련 구체예에 따르면, 전기적 절연 슬리브가 제2전극과 연장관 사이에 위치할 수 있다. 시일은 오링(o-ring) 압축 이음매(fitting)를 포함할 수 있다. 티(tee) 압축 이음매가 연장관의 제1말단과 오링 압축 이음매 사이에 위치할 수 있다. 하나 이상의 가열 요소가 용기에 열적으로 결합될 수 있다. 단열재가 가열 요소, 용기 및/또는 연장관의 적어도 일부를 피복할 수 있다. 연장관의 일부는 단열되지 않을 수 있다. 전해질, 고체 금속 및 액체 금속 중 하나 이상이 용기 내부에 배치될 수 있다.
본 발명의 추가적 관련 구체예에 따르면, 용기는 용기 내부의 절연성 외장(sheath) 및/또는 용기의 내벽상의 절연성 코팅을 포함할 수 있다. 절연성 외장 및/또는 절연성 코팅은 용기의 내벽에 대해 상이한 내부식성을 가질 수 있고/있거나 전기적 절연을 제공할 수 있다. 전기적 절연 재료가 용기와 절연성 외장 사이에 결합될 수 있고, 이때 절연성 외장은 금속을 포함한다.
본 발명의 한층 추가적 관련 구체예에 따르면, 연장관은 용기에 제거가능하게 결합될 수 있다. 소켓 압축 이음매가 용기에 부착될 수 있고, 연장관은 소켓 압축 이음매에 제거가능하게 부착될 수 있다.
본 발명의 더욱 추가적 관련 구체예에서, 용기는 상부, 하부 및 측벽을 포함할 수 있다. 연장관은 측벽에 결합되어 셀들이 서로 그 위에 적층될 수 있게 한다.
본 발명의 다른 구체예에 따르면, 전기화학 셀을 제조하는 방법은 전기분해를 위한 재료로 용기를 충전하는 것을 포함하고, 이때 용기는 개구부를 포함하고, 용기는 제1전극으로서 작용한다. 제2전극은 개구부를 통해 용기 내에 배치된다. 캡(cap)이 개구부 위에 배치된다. 연장관이 캡에 결합되고, 연장관은 제1말단 및 제2말단을 갖는다. 연장관은 제2말단에서 캡에 결합되고 용기에서 상기 제1말단으로의 도관을 형성하고, 이때 상부 전극은 도관을 통해 용기 밖으로 연장된다. 셀을 밀봉하기 위한 시일이 연장관의 제1말단에 인접하여 구비된다.
본 발명의 관련 구체예에 따르면, 전기분해를 위한 재료로 용기를 충전하는 것은 캡의 배치 전에 개구부를 통해서일 수 있다. 대안으로, 전기분해를 위한 재료로 용기를 충전하는 것은 캡의 배치 후에 연장관을 통해서일 수 있다.
본 발명의 추가적 관련 구체예에서, 전기적 절연 슬리브가 제2전극과 연장관 사이에 위치할 수 있다. 시일은 오링 압축 이음매(fitting)를 포함할 수 있고, 티 압축 이음매가 연장관의 제1말단과 오링 압축 이음매 사이에 위치할 수 있다. 하나 이상의 가열 요소가 용기에 열적으로 결합될 수 있다. 가열 요소, 용기 및 연장관의 일부는 단열재로 피복될 수 있다.
본 발명의 한층 추가적 관련 구체예에서, 용기 내부에 절연성 외장 및/또는 용기의 내벽상에 절연성 코팅이 제공될 수 있다. 전기적 절연 재료가 용기와 절연성 외장 사이에 결합될 수 있고, 이때 절연성 외장은 금속을 포함한다. 소켓 압축 이음매가 캡에 부착될 수 있고, 이는 연장관이 소켓 압축 이음매에서 제거가능하게 부착될 수 있도록 한다.
본 발명의 더욱 추가적 관련 구체예에서, 용기는 상부, 하부 및 측벽을 포함할 수 있고, 이때 연장관은 측벽에 결합되어 복수의 전기화학 셀들이 서로 그 위에 적층될 수 있게 한다.
구체예들의 전술한 특징들은 첨부 도면을 참고하여 후술하는 상세한 설명을 참조하면 더 쉽게 이해될 것이다:
도 1은 본 발명의 구체예에 따른 전기화학 셀의 단면을 도시한다.
도 2는 본 발명의 다양한 구체예에 다른, 절연성 외장 및 소켓 용접 압축 이음매를 갖는 도 1의 전기화학 셀을 도시한다.
도 3은 본 발명의 구체예에 따른, 상이한 내부식성 및/또는 전기적 특성(이에 제한되지 않음)을 갖는 다양한 재료를 포함하고/하거나 그에 부착되는 외장을 도시한다.
도 4는 본 발명의 구체예에 따른, 적층을 가능케 하는 전기화학 셀을 도시한다.
도 5는 본 발명의 구체예에 따른, 복수의 도 4의 전기화학 셀의 적층을 도시한다.
본 발명의 예시적 구체예에서, 전기화학 셀과 같은 고온 응용을 위한 밀봉 용기가 제시된다. 일반적으로, 본 발명의 다양한 구체예에서, 전기화학 셀은 충분한 길이와 최소의 벽 두께를 갖는 연장관으로 용기를 시일과 분리함으로써 통상의 저온 시일을 이용할 수 있게 한다. 연장관을 가로지르는 열전달은 낮고, 시일의 영역에서 감소된 온도가 달성된다. 저온은 일반적인 탄성중합체성(elastomeric) 시일을 이용할 수 있게 한다. 또한, 용기로부터 시일을 디커플링(decoupling)하는 것은 훨씬 더 작은 밀봉 면적으로 이어진다. 종합적으로, 크게 감소된 밀봉 면적 및 신뢰성 있는 탄성중합체성 시일의 이용이 고품질 시일으로 이어진다. 본 발명의 구체예를 주위 공기에서 액체 금속 배터리로서 작동시켰고, 30일이 넘는 동안 열화의 징후는 보이지 않았다. 이하, 세부사항을 기술한다.
도 1은 본 발명의 구체예에 따른 전기화학 셀의 단면을 도시한다. 셀은 제1전극으로 작용하는 전자전도성 용기(109)를 포함한다. 용기(109)의 형상은 기하학적으로 제한되지 않으며, 예컨대 원형, 직사각형 또는 타원형 속성일 수 있다. 용기(109)는 요구되는 기계적 강도 및 전기분해로부터의 화학적 공격에 대한 내성을 갖는 재료로 일반적으로 만들어진다.
용기(109)는 전기분해를 위한 고체 또는 액체 재료로 충전된다. 예시적으로, 전기분해 재료는 전자전도성 고체 또는 액체 금속 또는 합금(112) 및 이온전도성 전해질(111)을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.
제2전극(110)이 용기(109) 내에 위치한다. 다음으로, 연장관(105)을 갖는 상부 캡(107)이 용접(welding), 브레이징(brazing) 또는 스웨이징(swaging)(이에 제한되지는 않음)에 의해 용기(109) 셀에 피팅(fitting)될 수 있다. 연장관(105)은 제1말단 및 제2말단을 가지며, 연장관(105)의 제2말단은 캡(107)에 결합되어 용기(109)에서 제1말단으로의 도관을 형성한다. 용기(109) 내에 위치한 제2전극(110)은 도관을 통해 용기(109) 밖으로 연장된다.
전기화학 셀을 제조하기 위한 단계들의 순서는 변동 가능하다는 점을 이해하여야 한다. 예를 들어, 다양한 구체예에서, 전해를 위한 재료가 공기 또는 수분에 민감하다면, 상부 전극(110)은 용기(109) 내에 먼저 배치될 수 있다. 다음으로, 연장관(105)을 갖는 상부 캡(107)을 용기(109)에 부착한 뒤, 전해 재료를 연장관(105)을 통해 적합한 분위기하에서 로딩할 수 있다.
다양한 구체예에서, 티 압축 이음매(104)가 연장관(105)에 결합될 수 있다. 티 압축 이음매(104)의 수평 개구부는 예를 들어 용기(109) 내부의 기체를 배출하거나 용기(109) 내부에 기체를 충전하거나, 또는 용기(109)에 추가 재료를 부가하는 데 이용될 수 있다.
하부 전극/용기(109)로부터 상부 전극(110)의 전기적 격리는 전기 절연성 슬리브(102)로 달성할 수 있다. 전기 절연성 슬리브(102)는 연장관(105) 및 하부 전극/하부 용기(109)와 전기적으로 접촉하는 임의의 압축 이음매(104)로부터 상부 전극 연결부(101)를 전기적으로 분리한다.
외부 가열 요소(108)가 용기(109)에 부착될 수 있다. 단열재가 가열 요소(108), 용기(109) 및/또는 연장관(105)의 적어도 일부를 피복할 수 있다.
본 발명의 예시적 구체예에서, 시일(103)이 연장관(105)의 제2말단(즉, 용기(109)에 대해 원위 말단)에 또는 그에 인접하여 설치되고, 셀을 완전히 밀봉한다. 시일(103)은 오링 압축 이음매일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 시일(103)은 용기(109) 및 그와 연관된 고온으로부터 연장관(105)에 의해 분리되므로, 본 기술분야에 공지된 보통의 저온 탄성중합체성 시일(103)을 유리하게 이용할 수 있다. 충분한 길이의 연장관(105)이 미단열인 채로 남아서 시일(103)에서 충분히 저온을 가능케 할 수 있다. 연장관(105)의 직경 및 벽 두께는 용기(109)로부터 전도성 열 손실을 감소하기 위해 최소로 유지될 수 있다.
시일(103)을 용기(109)로부터 분리하는 것과 함께, 제2전극(110)을 제1전극/용기(109)로부터 전기적으로 격리하는 것은 상부 캡(107)이 용기(109)에 전기적 격리, 열적 팽창 또는 열주기의 염려 없이 결합되도록 한다. 상부 캡(107)은 상기한 바와 같이 용접, 브레이징 또는 스웨이징에 의해 용기(109)에 간단히 결합될 수 있다.
시일(103)을 연장관(105)을 통해 용기(109)로부터 디커플링시키는 것의 다른 잇점은 기존의 셀 설계와 비교할 때 훨씬 작은 밀봉 면적이 요구될 수 있다는 점이다. 연장관(105)을 원래 치수로 유지하면서 용기(109)의 크기를 증가시켜, 작은 밀봉 면적 및 낮은 열을 유지하면서 큰 셀 용량을 가능케 한다(큰 규모에서 셀 성능의 증가). 상기한 Hesson의 셀 설계와 비교할 때, 본 발명의 구체예는 시험된 규모에서 가열 전력 소모의 10배 감소를 보여 주었고, 밀봉 외주를 38배 감소시켰다.
도 2는 본 발명의 다양한 구체예에 다른, 하부 전극 용기(109) 내부에 부가된 절연성 외장(125) 및 소켓 용접 압축 이음매(120)를 갖는 도 1의 전기화학 셀을 도시한다. 외장(125) 및 압축 이음매(120)는 조합으로 이용될 필요는 없지만, 도 2에서는 양자를 함께 도시하였다. 예시적으로, 외장(125)의 재료는 용기(109)보다 양호한 내부식성을 갖도록 유리하게 선택될 수 있다. 비-전기 전도성인 외장 재료는 또한 셀이 배터리 응용에 이용될 수 있게 하는데, 이 응용은 하부 전극으로부터 절연이 유지되어야만 하는 염 위의 제2전기 전도성 층을 부가한다. 외장(125)은 별도의 고체부 및/또는 하부 전극(109)의 내부 벽상의 코팅일 수 있다. 소켓 용접 압축 이음매(120)의 부가는 연장관(105)이 제거되고 재료 로딩의 보다 큰 경로를 제공한다.
도 3은 본 발명의 구체예에 따른, 상이한 내부식성 및/또는 전기적 특성(이에 제한되지 않음)을 갖는 다양한 재료를 포함하고/하거나 그에 부착되는 외장(202)을 도시한다. 예를 들어, 외장(202)은 외장(202)을 하부 전극(201)으로부터 분리하는 전기 절연성 링(205)에 부착될 수 있고, 따라서 금속성 외장의 사용이 가능할 수 있다. 하부 전극 용기(201) 재료는 하부 금속(204) 및 염(203)으로부터의 부식에 저항하도록 선택될 수 있는 한편, 외장(202)은 염(203)(및 액체 금속 배터리의 경우는 상부 금속)에 의한 부식에 저항하도록 선택될 수 있다. 금속이 세라믹보다 덜 비싼 것이 보통이므로, 금속성 외장을 이용하고 절연성(세라믹) 링(205)의 크기를 최소화함으로써, 낮은 비용을 실현할 수 있다.
도 4는 본 발명의 구체예에 따른, 적층을 가능케 하는 전기화학 셀을 도시하고, 도 5는 본 발명의 구체예에 따른, 복수의 도 4의 전기화학 셀의 적층을 도시한다. 셀(501 및 503)의 조합을 이용하여 배터리 응용에서 전압(도 5에 도시된 바와 같이 직렬 연결시) 또는 전류 용량(병렬 연결시)을 증가시킬 수 있다. 셀 적층은 배터리 구성을 크게 간소화시키고 장치의 열효율을 더 개선할 수 있다. 예시적으로, 전기화학 셀(501 및 503)의 구성 요소들은 도 2와 같을 수 있으며, 단 연장관(105)이 용기(109)의 측면으로 나오는 것은 예외이다. 전기 절연된 홀더를 부가하여 캡으로부터 상부 전극의 기계적 지지를 향상시킬 수 있다. 전기 절연성 층(128)을 이용하여 각 셀을 분리할 수 있고, 전기적 연결은 예컨대 연장관(105)의 말단에서 이루어질 수 있다. 셀(501 및 503) 각각을 개별적으로 단열시키는 대신, 단열재(505)를 복수의 적층된 셀(501 및 503) 주위에 배치할 수 있다.
본 발명의 연장관은 최소의 열손실 및 높은 열효율을 가능케 한다. 우수한 열효율 때문에, 줄 발열(joule heating)에 의한 자가 발열의 가능성이 기존의 셀 설계(Hesson, 1968)보다 훨씬 작은 규모로 일어날 수 있다. 이는 전체 시스템 효율에 잇점이 될 수 있는데, 왜냐하면 발열은 외부 가열 장치 대신 전해질을 통한 전류의 통과에 의해 생성되는 폐열이 제공하기 때문이다.
줄 발열의 중요한 잇점은 열이 셀의 중앙에서 발생하는 점이고, 전류를 주의깊게 제어하면 전해질의 결빙벽이 셀 용기의 측면에 형성될 수 있다. 결빙 전해질은 액체 형태보다 훨씬 덜 부식성이고, 부식에 저항성인 보호층을 용기에 제공할 수 있다(이 특징은 어떤 전기분해 과정에서는 결정적일 수 있다).
본 발명의 구체예의 응용은 임의의 전기분해 과정을 포함한다. 종래의 설계와 달리, 본 발명의 구체예는 표준적 부품을 이용하여 만들어질 수 있어 감소된 복잡도 및 증가된 효율성으로 이어진다. 본 발명의 상기한 구체예의 유리한 기하학적 특징은 셀의 규모를 늘림에 따라 열효율을 또한 증가시킨다. 이는 산업적 응용에 특히 유리할 수 있다. 이 설계 특징이 특히 매력적인 예시적 응용은 전기분해 및 반응성 재료의 전기제련, 고온 전기분해 및 전기제련, 용융염 및 용융 산화물 전기분해, 연료전지 및 배터리(예컨대 액체 금속 배터리)를 포함하나, 이에 제한되지는 않는다.
상기한 본 발명의 구체예는 단지 예를 들기 위한 것이다; 많은 변형 및 변경이 본 기술분야의 기술자에게 자명할 것이다. 그러한 모든 변형 및 변경은 첨부된 특허청구범위에 정의된 바와 같은 본 발명의 범위 내에 있을 것이 의도된다.

Claims (24)

  1. 적어도 일부는 제1전극으로서 작용하는 용기;
    제1말단 및 제2말단을 갖고, 제2말단에서 용기에 결합되고 용기에서 상기 제1말단으로의 도관을 형성하는 연장관;
    용기 내에 위치하고, 도관을 통해 용기 밖으로 연장되는 제2전극; 및
    셀을 밀봉하기 위해 연장관의 제1말단에 인접하여 위치하는 시일(seal)을 포함하는, 고온 전기화학 반응을 위한 셀.
  2. 제1항에 있어서, 제2전극과 연장관 사이에 위치하는 전기적 절연 슬리브를 더 포함하는 셀.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 시일은 오링(o-ring) 압축 이음매(fitting)를 포함하는 셀.
  4. 제3항에 있어서, 연장관의 제1말단과 오링 압축 이음매 사이에 위치하는 티(tee) 압축 이음매를 더 포함하는 셀.
  5. 제1항 내지 제4항에 있어서, 용기에 열적으로 결합된 하나 이상의 가열 요소를 더 포함하는 셀.
  6. 제5항에 있어서, 가열 요소, 용기 및 연장관 중 하나 이상의 적어도 일부를 피복하기 위한 단열재를 더 포함하는 셀.
  7. 제6항에 있어서, 연장관의 일부가 단열되지 않은 셀.
  8. 제1항 내지 제6항에 있어서, 용기는 용기 내부의 절연성 외장(sheath) 및 용기의 내벽상의 절연성 코팅 중 하나 이상을 포함하는 셀.
  9. 제8항에 있어서, 절연성 외장 및 절연성 코팅 중 하나 이상은 용기의 내벽에 대해 상이한 내부식성을 갖는 셀.
  10. 제8항에 있어서, 절연성 외장 및 절연성 코팅 중 하나 이상은 전기적 절연을 제공하는 셀.
  11. 제8항에 있어서, 용기와 절연성 외장 사이에 결합된 전기적 절연 재료를 더 포함하고, 이때 절연성 외장은 금속을 포함하는 셀.
  12. 제1항 내지 제11항에 있어서, 연장관은 용기에 제거가능하게 결합되어 있는 셀.
  13. 제12항에 있어서, 용기에 부착된 소켓 압축 이음매를 더 포함하고, 연장관은 소켓 압축 이음매에 제거가능하게 부착되어 있는 셀.
  14. 제1항 내지 제13항에 있어서, 용기는 상부, 하부 및 측벽을 포함하고, 연장관은 측벽에 결합되어 셀들이 서로 그 위에 적층될 수 있도록 하는 셀.
  15. 제1항 내지 제14항에 있어서, 용기 내부에 전해질, 고체 금속 및 액체 금속 중 하나 이상을 더 포함하는 셀.
  16. 개구부를 포함하고 제1전극으로서 작용하는 용기를 전기분해를 위한 재료로 충전하는 단계;
    개구부를 통해 용기 내에 제2전극을 배치하는 단계;
    캡(cap)을 개구부 위에 배치하는 단계로서, 연장관이 캡에 결합되고, 연장관은 제1말단 및 제2말단을 갖고 제2말단에서 캡에 결합되어 용기에서 상기 제1말단으로의 도관을 형성하고, 이때 상부 전극은 도관을 통해 용기 밖으로 연장되는 단계;
    셀을 밀봉하기 위한 시일을 연장관의 제1말단에 인접하여 구비하는 단계를 포함하는, 전기화학 셀을 제조하는 방법.
  17. 제16항에 있어서, 용기를 전기분해를 위한 재료로 충전하는 단계는 캡의 배치 전에 개구부를 통하는 것인 방법.
  18. 제16항에 있어서, 용기를 전기분해를 위한 재료로 충전하는 단계는 캡의 배치 후에 연장관을 통하는 것인 방법.
  19. 제16항에 있어서, 제2전극과 연장관 사이에 전기적 절연 슬리브를 제공하는 것을 더 포함하는 방법.
  20. 제16항 내지 제19항에 있어서, 시일은 오링 압축 이음매를 포함하고, 그리고 연장관의 제1말단과 오링 압축 이음매 사이에 위치하는 티 압축 이음매를 제공하는 단계를 더 포함하는 방법.
  21. 제16항 내지 제20항에 있어서, 용기 내부에 절연성 외장 및 용기의 내벽상에 절연성 코팅 중 하나 이상을 제공하는 단계를 더 포함하는 방법.
  22. 제16항 내지 제21항에 있어서, 용기와 절연성 외장 사이에 결합된 전기적 절연 재료를 제공하는 단계를 더 포함하고, 이때 절연성 외장은 금속을 포함하는 방법.
  23. 제16항 내지 제22항에 있어서,
    캡에 부착된 소켓 압축 이음매를 제공하는 단계;
    연장관을 소켓 압축 이음매에 부착하는 단계; 및
    연장관을 소켓 압축 이음매로부터 제거하는 단계를 더 포함하는 방법.
  24. 제16항 내지 제23항에 있어서, 용기는 상부, 하부 및 측벽을 포함하고, 이때 연장관은 측벽에 결합되고, 그리고 복수의 전기화학 셀들을 서로 그 위에 적층하는 단계를 더 포함하는 방법.
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