JP2015529937A - 高温密閉電気化学セル - Google Patents

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Abstract

高温電気化学反応のためのセルが、提供される。セルは、容器を含み、容器の少なくとも一部は、第１の電極として作用する。延長管が、第１の端部および第２の端部を有し、延長管は、第２の端部において容器に結合され、容器から上記第１の端部まで導管を形成している。第２の電極が、容器内に位置決めされ、導管を介して、容器から外に延在する。セルを密閉するために、シールが、延長管の第１の端部に近接して位置決めされている。

Description

（連邦によって後援された研究または開発についての声明）
本発明は、米国エネルギー省により授与された助成金番号ＤＥ−ＡＲ０００００４７のもと、政府支援によってなされた。政府は、本発明に特定の権利を有する。
（技術分野）
本発明は、高温で動作可能な密閉容器に関し、より具体的には、高温電気化学セルの密閉に関する。
（背景技術）
高温電気分解および高温バッテリ等の用途は、活性材料と空気および湿気との反応を防止するために、密閉容器を含む。従来の設計は、容器レベルでバッテリセル全体を密閉しようとし、したがって、高温シールを必要とする。セルを密閉することに加え、シールはまた、電極（例えば、容器の上半分および底半分）を電気的に絶縁し、したがって、伝導性シール材料は、禁じられる。高温シールは、典型的には、ガラスまたはセラミックを使用し、狭い範囲の動作温度で良好な密閉を維持するように設計される。ガラスまたはセラミック組成物は、通常、標的動作温度において容器材料の熱膨張に応じるように調整される。結果として、高温シールは、概して、熱サイクルの観点から制限される。
以前のセル設計は、米国特許第３，４１９，４３２号（Ｈｅｓｓｏｎ）（参照することによって本明細書に組み込まれる）に説明されるように、熱伝導を制限する大きな薄いフランジを含むことによって低温シールを利用する。しかしながら、本設計は、熱伝導のために大きな面積を有し、熱効率がよくない。さらに、Ｈｅｓｓｏｎのセルは、より大きなサイズに寸法を合わせられる場合、その主要熱伝導面積は、その周長に比例する。
米国特許第３，４１９，４３２号明細書
（実施形態の概要）
本発明の第１の実施形態によると、高温電気化学反応のためのセルが、提供される。セルは、容器を含み、容器の少なくとも一部は、第１の電極として作用する。延長管が、第１の端部および第２の端部を有し、延長管は、第２の端部において容器に結合され、容器から上記第１の端部まで導管を形成する。第２の電極は、容器内に位置決めされ、導管を介して、容器から外に延在する。セルを密閉するために、シールが、延長管の第１の端部に近接して位置決めされる。
本発明の関連実施形態によると、電気絶縁スリーブが、第２の電極と延長管との間に位置決めされてもよい。シールは、Ｏリングコンプレッションフィッティングを含んでもよい。Ｔ字形コンプレッションフィッティングが、延長管の第１の端部とＯリングコンプレッションフィッティングとの間に位置決めされてもよい。１つ以上の加熱要素が、容器に熱的に結合されてもよい。断熱材が、加熱要素、容器、および／または延長管の少なくとも一部を被覆してもよい。延長管の一部は、断熱されなくてもよい。電解質、固体金属、および液体金属のうちの少なくとも１つが、容器内に配置されてもよい。
本発明のさらなる関連実施形態によると、容器は、容器内の絶縁シースおよび／または容器の内壁上の絶縁コーティングを含んでもよい。絶縁シースおよび／または絶縁コーティングは、容器の内壁と比較して異なる耐腐食性を有し得、かつ／または電気絶縁を提供し得る。電気絶縁材料が、容器と絶縁シースとの間に結合されてもよく、絶縁シースは、金属を含む。
本発明のなおもさらなる関連実施形態によると、延長管は、容器に取り外し可能に結合されてもよい。ソケットコンプレッションフィッティングが、容器に取り付けられてもよく、延長管は、ソケットコンプレッションフィッティングに取り外し可能に取り付け可能である。
本発明のなおもさらなる関連実施形態によると、容器は、上部、底部、および側壁を含んでもよい。延長管は、側壁に結合され、セルがを相互の上に積層されることを可能にする。
本発明の別の実施形態によると、電気化学セルを作製する方法は、容器を電気分解のための材料で充填することを含み、容器は、開口部を含み、容器は、第１の電極として作用する。第２の電極が、開口部を介して、容器内に配置される。キャップが、開口部を覆って配置される。延長管が、キャップに結合され、延長管は、第１の端部および第２の端部を有する。延長管は、第２の端部においてキャップに結合され、容器から上記第１の端部まで導管を形成し、上部電極は、導管を介して、容器から外に延在する。セルを密閉するためのシールは、延長管の第１の端部に近接して設置される。
本発明の関連実施形態によると、容器を電気分解のための材料で充填することは、キャップの配置の前に、開口部を介して行われてもよい。代替として、容器を電気分解のための材料で充填することは、キャップの配置の後で、延長管を介して行われてもよい。
本発明のさらなる関連実施形態では、電気絶縁スリーブが、第２の電極と延長管との間に提供されてもよい。シールは、Ｏリングコンプレッションフィッティングを含んでもよく、Ｔ字形コンプレッションフィッティングが、延長管の第１の端部とＯリングコンプレッションフィッティングとの間に位置決めされる。１つ以上の加熱要素が、容器に熱的に結合されてもよい。加熱要素、容器、および延長管の一部は、断熱材で被覆されてもよい。
本発明のなおもさらなる関連実施形態では、容器内の絶縁シースおよび／または容器の内壁上の絶縁コーティングが、提供されてもよい。電気絶縁材料が、容器と絶縁シースとの間に結合されてもよく、絶縁シースは、金属を含む。ソケットコンプレッションフィッティングが、延長管がソケットコンプレッションフィッティングから取り外し可能に取り付けられ得るようにキャップに取り付けられてもよい。
本発明のなおもさらなる実施形態では、容器は、上部、底部、および側壁を含んでもよく、延長管は、側壁に結合され、複数の電気化学セルが相互の上に積層されることを可能にする。
実施形態の前述の特徴は、付随の図面を参照して、以下の詳細な説明を参照することによって、より容易に理解される。
図１は、本発明の実施形態による、電気化学セルの断面を示す。 図２は、本発明の種々の実施形態による、絶縁シースとソケット溶接コンプレッションフィッティングとを伴う、図１の電気化学セルを示す。 図３は、本発明の実施形態による、限定ではないが、異なる耐腐食性および／または電気特性を有する種々の材料を含み、かつ／または種々の材料に取り付けられたシースを示す。 図４は、本発明の実施形態による、積層を可能にする電気化学セルを示す。 図５は、本発明の実施形態による、図４の複数の電気化学セルの積層を示す。
（特定の実施形態の詳細な説明）
本発明の例証的実施形態では、電気化学セル等の高温用途のために密閉容器が、提示される。概して、本発明の種々の実施形態では、電気化学セルは、十分な長さおよび最小壁厚の延長管を用いて、シールを容器から分離することによって、通常の低温シールの使用を可能にする。延長管を横断する熱伝達は、少なく、温度低下が、シールの区域において達成される。低温は、一般的なエラストマーシールの使用を可能にする。加えて、シールを容器から分離することは、はるかに小さな密閉面積をもたらす。全体的に、大幅に縮小された密閉面積および信頼性のあるエラストマーシールの使用は、高品質のシールをもたらす。本発明の実施形態は、周囲空気中において液体金属バッテリとして動作させられ、３０日を超えても、劣化の徴候を示さなかった。詳細は、以下に説明される。
図１は、本発明の実施形態による、電気化学セルの断面を示す。セルは、第１の電極として作用する電子伝導性容器１０９を含む。容器１０９の形状は、幾何学形状において制限されず、例えば、本質的に、円形、長方形、または楕円形であってもよい。容器１０９は、概して、必要な機械的強度および電気分解からの化学侵食に対する耐性を有する材料から作製される。
容器１０９は、電気分解のための固体または液体材料で充填される。例証として、電気分解材料は、限定ではないが、電子伝導性固体または液体金属あるいは合金１１２およびイオン伝導性電解質１１１を含んでもよい。
第２の電極１１０は、容器１０９内に位置決めされる。延長管１０５を伴う上部キャップ１０７が、次いで、限定ではないが、溶接、ろう接、またはスエージングによって、容器１０９セルに嵌め込まれてもよい。延長管１０５は、第１の端部および第２の端部を有し、延長管１０５の第２の端部は、キャップ１０７に結合され、容器１０９から第１の端部まで導管を形成する。容器１０９内に位置決めされる第２の電極１１０は、導管を介して、容器１０９から外に延在する。
電気化学セルを生産するためのステップの順序は、変更されてもよいことを理解されたい。例えば、種々の実施形態では、電気分解のための材料が空気または湿気に敏感である場合、上部電極１１０は、最初に、容器１０９内に配置されてもよい。延長管１０５を伴う上部キャップ１０７は、次いで、容器１０９に取り付けられてもよく、その後、好適な雰囲気下で延長管１０５を通して、電気分解材料を装填してもよい。
種々の実施形態では、Ｔ字形コンプレッションフィッティング１０４が、延長管１０５に結合されてもよい。Ｔ字形コンプレッションフィッティング１０４の水平方向開口部は、例えば、容器１０９の内部のガスを排出するため、またはガスをその中に充填するため、あるいは付加的材料を容器１０９に追加するために使用されることができる。
底部電極／容器１０９からの上部電極１１０の電気的隔離は、電気絶縁スリーブ１０２を用いて達成されてもよい。電気絶縁スリーブ１０２は、底部電極／底部容器１０９と電気接触する延長管１０５および任意のコンプレッションフィッティング１０４から、上部電極接続１０１を電気的に分離する。
外部加熱要素１０８が、容器１０９に取り付けられてもよい。断熱材が、加熱要素１０８、容器１０９、および／または延長管１０５の少なくとも一部を被覆してもよい。
本発明の例証的実施形態では、シール１０３は、延長管１０５の第２の端部（すなわち、容器１０９に対する遠位端）にまたはそれに近接して装着され、セルを完全に密閉する。シール１０３は、限定ではないが、Ｏリングコンプレッションフィッティングであってもよい。有利なことには、シール１０３が延長管１０５によって容器１０９およびその関連付けられた高温から分離されるため、当技術分野において公知の通常の低温エラストマーシール１０３が、利用され得る。延長管１０５の十分な長さは、シール１０３において十分に低温をもたらすように、絶縁されないままであってもよい。延長管１０５の直径および壁厚は、容器１０９からの伝導性熱損失を低減させるために最小限に保たれてもよい。
シール１０３を容器１０９から分離することは、第２の電極１１０を第１の電極／容器１０９から電気的に隔離することとともに、電気的隔離も、熱膨張も、熱サイクルも懸念することなく、上部キャップ１０７が容器１０９に結合されることを可能にする。上部キャップ１０７は、前述のように、溶接、ろう接、またはスエージングによって、単に容器１０９に結合されてもよい。
延長管１０５を介して、シール１０３を容器１０９から分離する別の利点は、以前のセル設計と比較して、はるかに小さい密閉面積が要求され得ることである。容器１０９のサイズは、延長管１０５を元の寸法に保ちながら増加させられ得、小さな密閉面積および低熱を保持しながら大きなセル容量を可能にし得る（より大きなスケールでセル性能を増加させる）。前述のＨｅｓｓｏｎのセル設計と比較して、本発明の実施形態は、試験されたスケールにおいて、加熱電力消費を１０倍減少させ、密閉周長を３８倍縮小させることを実証した。
図２は、本発明の種々の実施形態による、底部電極容器１０９内に追加された絶縁シース１２５およびソケット溶接コンプレッションフィッティング１２０を伴う、図１の電気化学セルを示す。シース１２５およびコンプレッションフィッティング１２０は、組み合わせて使用される必要はないが、両方とも、図２にともに示される。例証として、シース１２５の材料は、有利なことには、容器１０９より優れた耐腐食性を有するように選択されてもよい。非電気伝導性であるシース材料もまた、底部電極から絶縁されたままにされなければならない塩の上方に第２の電気伝導性層を追加するバッテリ用途のためにセルが使用されることを可能にする。シース１２５は、別個の固体部品および／または底部電極１０９の内壁上のコーティングであってもよい。ソケット溶接コンプレッションフィッティング１２０の追加は、延長管１０５が除去された状態で材料を装填するためのより大きな通路を可能にする。
図３は、本発明の実施形態による、限定ではないが、異なる耐腐食性および／または電気特性を有する種々の材料を含み、かつ／または種々の材料に取り付けられるシース２０２を示す。例えば、シース２０２は、シース２０２を底部電極２０１から分離する電気絶縁リング２０５に取り付けられてもよく、したがって、金属シースの使用を可能にし得る。底部電極容器２０１の材料は、底部金属２０４および塩２０３からの腐食に耐えるように選択されてもよい一方、シース２０２は、塩２０３（および、液体金属バッテリの場合、上部金属）による腐食に耐えるように選択されてもよい。金属は、典型的には、セラミックより安価であるため、金属シースを利用して、絶縁（セラミック）リング２０５のサイズを最小限にすることによって、より低いコストが、実現され得る。
本発明の種々の実施形態に従って、図４は、積層を可能にする電気化学セルを示す一方、図５は、図４の複数の電気化学セルの積層を示す。セル５０１および５０３の組み合わせは、バッテリ用途において、電圧（図５に示されるように、直列に接続される）または電流容量（並列に接続される）を増加させるために使用されることができる。セル積層は、バッテリ構造を大幅に簡略化することができ、デバイスの熱効率をさらに改善することができる。例証として、電気化学セル５０１および５０３の構成要素は、延長管１０５がここでは容器１０９の側面から出ていることを除いて、図２のものと同一であってもよい。電気絶縁ホルダが、キャップからの上部電極の機械的支持を向上させるために追加されてもよい。電気絶縁層１２８は、各セルを分離するために使用されてもよく、電気接続は、例えば、延長管１０５の端部で行われる。セル５０１および５０３のそれぞれを個々に断熱する代わりに、断熱材５０５が、複数の積層されたセル５０１および５０３の周囲に配置されてもよい。
本発明における延長管は、最小限の熱損失および高い熱効率を可能にする。その優れた熱効率により、ジュール加熱による自己加熱の可能性は、以前のセル設計（Ｈｅｓｓｏｎ、１９６８年）よりはるかに小さいスケールで生じ得る。これは、外部加熱デバイスではなく、電流が電解質を通過することによって生成される廃熱によって加熱が提供されるため、全体的システム効率の利点となり得る。
ジュール加熱の重要な利点は、熱がセルの中心で生成され、電流の慎重な制御が、電解質の凍結壁がセル容器の側面に形成されることを可能にし得ることである。凍結電解質は、その液体形態よりはるかに腐食性が低く、腐食に対する容器のための保護層をもたらすことができる（本特徴は、いくつかの電気分解プロセスにおいては重大であり得る）。
本発明の実施形態の用途は、任意の電気化学プロセスを含む。従来の設計と異なり、本発明の実施形態は、標準的な部品を使用して構築され、複雑性の低下および有効性の増加につながり得る。本発明の前述の実施形態の有利な幾何学形状はまた、セルが拡張されるにつれて、熱効率を増加させる。これは、特に、産業用途に有利であり得る。設計特徴が特に魅力的である例示的用途として、限定ではないが、反応性材料の電気分解および電解精錬、高温電気分解および電解精錬、溶融塩および溶融酸化物電気分解、燃料セルおよびバッテリ（例えば、液体金属バッテリ）が挙げられる。
前述の本発明の実施形態は、単に、例示であることが意図される。多数の変形例および修正が、当業者に明白となる。全てのそのような変形例および修正は、添付の特許請求の範囲のいずれかにおいて定義される本発明の範囲内であることが意図される。

Claims (24)

  1. 高温電気化学反応のためのセルであって、前記セルは、
    容器であって、前記容器の少なくとも一部は、第１の電極として作用する、容器と、
    第１の端部および第２の端部を有する延長管であって、前記延長管は、前記第２の端部において前記容器に結合され、前記容器から前記第１の端部まで導管を形成する、延長管と、
    前記容器内に位置決めされ、前記導管を介して、前記容器から外に延在する第２の電極と、
    前記セルを密閉するために、前記延長管の前記第１の端部に近接して位置決めされている、シールと
    を備える、セル。
  2. 前記第２の電極と前記延長管との間に電気絶縁スリーブをさらに含む、請求項１に記載のセル。
  3. 前記シールは、Ｏリングコンプレッションフィッティングを含む、請求項１または２に記載のセル。
  4. 前記延長管の第１の端部と前記Ｏリングコンプレッションフィッティングとの間に位置決めされるＴ字形コンプレッションフィッティングをさらに含む、請求項３に記載のセル。
  5. 前記容器に熱的に結合された１つまたは複数の加熱要素をさらに含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のセル。
  6. 前記加熱要素、容器、および前記延長管のうちの１つまたは複数の少なくとも一部を被覆するための断熱材をさらに含む、請求項５に記載のセル。
  7. 前記延長管の一部は、断熱されない、請求項６に記載のセル。
  8. 前記容器は、前記容器内の絶縁シースおよび前記容器の内壁上の絶縁コーティングのうちの少なくとも１つを含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載のセル。
  9. 前記絶縁シースおよび絶縁コーティングのうちの少なくとも１つは、前記容器の内壁と比較して異なる耐腐食性を有する、請求項８に記載のセル。
  10. 前記絶縁シースおよび絶縁コーティングのうちの少なくとも１つは、電気絶縁を提供する、請求項８に記載のセル。
  11. 前記容器と前記絶縁シースとの間に結合された電気絶縁材料をさらに備え、前記絶縁シースは、金属を含む、請求項８に記載のセル。
  12. 前記延長管は、前記容器に取り外し可能に結合されている、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のセル。
  13. 前記容器に取り付けられたソケットコンプレッションフィッティングをさらに備え、前記延長管は、前記ソケットコンプレッションフィッティングに取り外し可能に取り付け可能である、請求項１２に記載のセル。
  14. 前記容器は、上部、底部、および側壁を含み、前記延長管は、側壁に結合され、セルが相互の上に積層されることを可能にする、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のセル。
  15. 前記容器内に電解質、固体金属、および液体金属のうちの少なくとも１つをさらに備える、請求項１〜１４のいずれか一項に記載のセル。
  16. 電気化学セルを作製する方法であって、前記方法は、
    容器を電気分解のための材料で充填することであって、前記容器は、開口部を含み、前記容器は、第１の電極として作用する、ことと、
    前記開口部を介して、第２の電極を前記容器内に配置することと、
    前記開口部を覆ってキャップを配置することであって、延長管が、前記キャップに結合され、前記延長管は、第１の端部および第２の端部を有し、前記延長管は、前記第２の端部において前記キャップに結合され、前記容器から前記第１の端部まで導管を形成し、上部電極は、前記導管を介して、前記容器から外に延在する、ことと、
    前記セルを密閉するために、前記延長管の前記第１の端部に近接してシールを設置することと
    を含む、方法。
  17. 前記容器を電気分解のための材料で充填することは、前記キャップの配置の前に、前記開口部を介して行われる、請求項１６に記載の方法。
  18. 前記容器を電気分解のための材料で充填することは、前記キャップの配置の後で、前記延長管を介して行われる、請求項１６に記載の方法。
  19. 前記第２の電極と前記延長管との間に電気絶縁スリーブを提供することをさらに含む、請求項１６に記載の方法。
  20. 前記シールは、Ｏリングコンプレッションフィッティングを含み、前記方法は、前記延長管の第１の端部と前記Ｏリングコンプレッションフィッティングとの間に位置決めされるＴ字形コンプレッションフィッティングを提供することをさらに含む、請求項１６〜１９のいずれか一項に記載の方法。
  21. 前記容器内の絶縁シースおよび前記容器の内壁上の絶縁コーティングのうちの少なくとも１つを提供することをさらに含む、請求項１６〜２０のいずれか一項に記載の方法。
  22. 前記容器と前記絶縁シースとの間に結合される電気絶縁材料を提供することをさらに含み、前記絶縁シースは、金属を含む、請求項１６〜２１のいずれか一項に記載の方法。
  23. 前記キャップに取り付けられたソケットコンプレッションフィッティングを提供することと、
    前記延長管を前記ソケットコンプレッションフィッティングに取り付けることと、
    前記延長管を前記ソケットコンプレッションフィッティングから除去することと
    をさらに含む、請求項１６〜２２のいずれか一項に記載の方法。
  24. 前記容器は、上部、底部、および側壁を含み、前記延長管は、側壁に結合され、前記方法は、
    複数の前記電気化学セルを相互の上に積層することをさらに含む、請求項１６〜２３のいずれか一項に記載の方法。
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