KR20150014880A - 안전성이 강화된 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 양극 활물질이 도포되지 않은 양극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 양극들; 음극 활물질이 도포되지 않은 음극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 음극들; 및 상기 양극과 음극 사이에 각각 개재되어 있는 하나 이상의 분리막들;을 포함하는 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있고, 상기 양극 탭들 및 음극 탭들은 전지케이스의 외부로 돌출된 양극 리드 및 음극 리드에 각각 연결되어 있으며, 상기 양극 탭들, 음극 탭들, 양극 리드, 및 음극 리드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 전극 단자가 우드메탈(wood's metal)로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지를 제공한다.

Description

안전성이 강화된 리튬 이차전지 {Lithium having Improved Safety}
본 발명은 안전성이 강화된 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 리튬 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
이차전지는 고용량 및 고출력과 같은 우수한 전기적 특성을 가지고 있어 휴대폰, 디지털 카메라, PDA, 노트북 등의 모바일, 와이어리스 전자기기 뿐만 아니라 전기자전거(E-bike), 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력장치에 대한 에너지원으로도 많은 관심을 모으고 있다.
그러나, 이차전지는 과충전, 과방전, 고온에의 노출, 전기적 단락 등 비정상적인 작동 상태에서 전지 구성 요소들인 활물질, 전해질 등의 분해반응이 유발되어 열과 가스가 발생하고 이로 인해 초래된 고온 고압의 조건은 상기 분해반응을 더욱 촉진하여 급기야 발화 또는 폭발을 초래할 수 있다.
나아가, 이차전지는 계속적인 사용, 즉, 계속적인 충방전 과정에서 발전소자 또는 전기적 연결부재 등이 서서히 열화되는 바, 예를 들어, 발전소자의 열화는 전극재료, 전해질 등의 분해에 의해 가스를 유발하며 그로 인해 전지셀(캔, 파우치형 케이스)은 서서히 팽창하게 되며, 팽창된 이차전지는 한정된 케이스 내에서 더욱 가압되고, 비정상적인 작동 조건 하에서 발화 및 폭발의 위험성이 크게 높아질 수 있다.
따라서, 상기한 이차전지의 문제점을 효과적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 매우 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 이차전지의 전극 단자를 우드메탈(wood's metal)로 구성하는 경우, 소망하는 효과를 달성할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지는 양극 활물질이 도포되지 않은 양극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 양극들; 음극 활물질이 도포되지 않은 음극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 음극들; 및 상기 양극과 음극 사이에 각각 개재되어 있는 하나 이상의 분리막들;을 포함하는 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있고, 상기 양극 탭들 및 음극 탭들은 전지케이스의 외부로 돌출된 양극 리드 및 음극 리드에 각각 연결되어 있으며, 상기 양극 탭들, 음극 탭들, 양극 리드, 및 음극 리드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 전극 단자가 우드메탈(wood's metal)로 이루어진 것을 특징으로 한다.
상기 우드메탈은 용융점이 섭씨 80도 이상 내지 400도 이하에서 용융되는 소재로서, 상세하게는 용융점이 섭씨200도 이하에서 용융되는 소재일 수 있다. 이러한 우드메탈은 과충전 또는 외부 단락에 따라 이차전지의 온도가 크게 상승하거나, 전극 단자에 저항이 급격하게 증가하여 우드메탈의 용융점 이상으로 온도가 증가하는 경우, 전극 단자를 이루는 우드메탈이 용융되어 이차전지를 단락 및 절연 시킬 수 있고, 따라서, 이차전지가 충전되거나 외부로의 전력을 공급하는 것을 근본적으로 차단할 수 있다.
하나의 비제한적인 예에서, 상기 우드메탈은 비스무트(Bi), 납(Pb), 주석(Sn), 및 카드뮴(Cd)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 금속의 합금일 수 있으나 이것으로 한정되는 것은 아니다.
상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 전도성 향상을 위해 알루미늄(Al). 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)로 도금될 수 있다.
하나의 비제한적인 예에서, 상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 양극 탭들 및/또는 양극 리드일 수 있으며, 상기 우드메탈은 Bi와 Pb의 합금 또는 Bi와 Sn의 합금으로 이루어질 수 있으나 이것으로 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 양극 탭들 및/또는 양극 리드는 알루미늄(Al)으로 도금될 수 있다.
또 다른 비제한적인 예에서, 상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 음극 탭들 및/또는 음극 리드일 수 있으며, 상기 우드메탈은 Bi와 Pb의 합금일 수 있으나 이것으로 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 음극 탭들 및/또는 음극 리드는 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)로 도금될 수 있다.
하나의 비제한적인 예에서, 상기 Bi와 Pb의 조성은 몰비로 40 : 60 내지 60 : 40일 수 있다. 또한, 상기 Bi와 Sn의 조성은 몰비로 50 : 50 내지 30 : 70일 수 있다. 본 출원의 발명자들이 확인한 바에 따르면, 상기 우드메탈들의 합금을 위한 조성비를 벗어나는 경우, 이차전지의 발화 이전에 우드메탈들이 용융되지 않는 바, 과충전 또는 외부 단락에 따른 이차전지의 안전성을 담보할 수 없다.
한편, 상기 양극 활물질은 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물을 포함할 수 있다.
LixMyMn2-yO4-zAz (1)
상기 식에서,
M은 Al, Mg, Ni, Co, Fe, Cr, V, Ti, Cu, B, Ca, Zn, Zr, Nb, Mo, Sr, Sb, W, Ti 및 Bi로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 원소이며;
A는 -1 또는 -2가의 하나 이상의 음이온이고;
0.9≤x≤1.2, 0<y<2, 0≤z<0.2이다.
(1-x)LiM’O2-yAy -xLi2MnO3-y’Ay’ (2)
상기 식에서,
M’은 MnaMb이고;
M은 Ni, Ti, Co, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zr, Zn 및 2주기 전이금속들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이며;
A는 PO4, BO3, CO3, F 및 NO3의 음이온으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이고;
0<x<1, 0<y≤0.02, 0<y’≤0.02, 0.5≤a≤1.0, 0≤b≤0.5, a + b = 1이다.
상기 음극 활물질은 탄소계 물질, 및/또는 Si을 포함할 수 있다.
하나의 비제한적인 예에서, 상기 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어질 수 있다.
하나의 비제한적인 예에서, 상기 이차전지는 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지, 또는 리튬 폴리머 전지일 수 있다.
이러한 이차전지는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극에 개재되는 분리막 및 리튬염 함유 비수 전해질을 포함하는 이차전지 일 수 있고, 상기 이차전지의 구조 및 기타 성분들에 대해 이하에서 자세히 설명한다.
먼저, 도 1에는 본 발명에 따른 이차전지가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 이차전지(100)는, 양극 활물질 및 음극 활물질이 각각 도포되어 있는 하나 이상의 양극 및 음극들(도시하지 않음)이 적층된 전극조립체(110), 전극조립체(110)의 양극판으로부터 연장되어 있는 양극 전극탭들(117)과 전극조립체의 음극판으로부터 음극 전극탭들(116), 각각의 전극탭들에 용접되어있으며 외부로 연장된 전극리드(112, 114), 전극리드(112, 114)의 상하면 일부에는 전지케이스와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위한 절연필름(115), 및 전극조립체를 수용하며 전극조립체의 외면이 완전히 밀착되도록 외주면이 열 융착되어 있는 파우치형 케이스(120)를 포함한다. 여기서, 양극 전극탭들(117) 및 음극 전극탭들(116)은 우드메탈인 Bi와 Pb의 합금으로 이루어 진다. 또한, 양극 전극탭들(117) 및 음극 전극탭들(116)은 전도성 향상을 위해 알루미늄(Al)으로 도금되어 있다.
여기서, 하나의 예로서, 양극 전극탭들 및 음극 전극탭들은 우드메탈인 Bi와 Pb의 합금으로 이루어져 있으나 상기 예로서 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 양극 전극탭 또는 음극 전극탭에서 어느 하나만 우드메탈로 이루어질 수 도 있고, 다른 하나는 우드메탈이 아닌 구리 또는 알루미늄등의 다른 소재로 이루어질 수 있으며, 전극 리드 역시 우드 메탈로 이루어질 수 있음은 물론이다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 과충전 또는 외부 단락에 따라 이차전지의 온도가 크게 상승하거나, 전극 단자에 저항이 급격하게 증가하여 우드메탈의 용융점 이상으로 온도가 증가하는 경우, 전극 단자를 이루는 우드메탈이 용융되어 이차전지를 단락 및 절연 시킬 수 있고, 따라서, 이차전지가 충전되거나 외부로의 전력을 공급하는 것을 근본적으로 차단하여, 이차전지의 안전성을 크게 향상 시킬 수 있다.
한편, 상기 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물인 전극 합제를 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은, 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물 외에, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 사용할 수 있고, 상세하게는 탄소계 물질 및/또는 Si을 포함할 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 리튬염 함유 비수 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있고, 비수 전해질로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 상기 리튬염 함유 비수 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.
본 발명은, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩, 및 상기 전지팩을 전원으로 포함하는 디바이스를 제공한다.
이 때, 상기 디바이스의 구체적인 예로는, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는, 전극 단자를 용융점이 낮은 우드메탈(wood's metal)로 구성함으로써, 이차전지에 이상 온도 발생시, 우드메탈이 용융되어 전극 단자의 통전 기능을 상실 하는 바, 이차전지 안전성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 이차전지의 모식도이다.
이하, 본 발명에 따른 실시예들을 참조하여 더욱 상세히 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
Bi와 Pb가 몰비로 40 : 60의 조성을 이루는 합금을 이루는 양극탭 및 음극탭을 포함하는 전극조립체를 파우치형 이차전지에 내장하여 이차전지를 제조하였다.
<실시예 2>
양극탭 및 음극탭이 Bi와 Pb가 몰비로 60 : 40의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<실시예 3>
양극탭이 Bi와 Sn가 몰비로 50 : 50의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<실시예 4>
양극탭이 Bi와 Sn가 몰비로 30 : 70의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 1>
양극탭 및 음극탭이 Bi와 Pb가 몰비로 70 : 30의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 2>
양극탭 및 음극탭이 Bi와 Pb가 몰비로 30 : 70의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 3>
양극탭이 Bi와 Sn가 몰비로 20 : 80의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 4>
양극탭이 Bi와 Sn가 몰비로 80 : 20의 조성을 이루는 합금으로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 5>
양극탭 및 음극탭이 Bi로만 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<비교예 6>
양극탭이 알루미늄으로 이루어지고, 음극탭이 구리로 이루어진 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
<실험예 1>
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 6에서 제조된 이차전지들의 과충전에 따른 안전성 테스트를 위하여, SOC 0% 및 1C의 조건에서, 각각 6.3V CC/CV로 충전을 진행하여 6.3V의 과충전 상태를 2시간 지속하였고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 1 섭씨 121도에서 양극탭 단선
실시예 2 섭씨 81도에서 양극탭 단선
실시예 3 섭씨 138도에서 양극탭 단선
실시예 4 섭씨 142도에서 양극탭 단선
비교예 1 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 2 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 3 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 4 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 5 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 6 양극탭 단선 없음, 셀 발화

상기 표 1을 참조하면, 실시예 1 내지 4의 이차전지의 경우, 과충전에 따른 셀 발화의 위험성이 높은 섭씨 200도 이하에서 우드메탈 합금으로 이루어진 양극탭이 용융되어 단선시키고, 그에 따라 이차전지의 충전을 중단하고, 결과적으로 과충전에 따른 셀 발화를 방지함을 알 수 있다. 반면, 실시예 1 내지 4와 다른 조성으로 이루어진 우드메탈 합금을 포함하는 비교예 1 내지 4의 이차전지, Bi만을 우드메탈로 사용한 비교예 5의 이차전지 및 우드메탈이 포함되지 않은 비교예 6의 이차전지는 양극탭의 단선 없이 셀 발화가 진행되었음을 알 수 있다.
<실험예 2>
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 6에서 제조된 이차전지들의 단락(Short Circuit)에 따른 안전성 테스트를 위하여, SOC 100%, 상온에서 1 ohm 이하의 조건으로, 이차전지를 0.1V 이하로 단락시키고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 1 섭씨 118도에서 양극탭 단선
실시예 2 섭씨 88도에서 양극탭 단선
실시예 3 섭씨 130도에서 양극탭 단선
실시예 4 섭씨 139도에서 양극탭 단선
비교예 1 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 2 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 3 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 4 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 5 양극탭 단선 없음, 셀 발화
비교예 6 양극탭 단선 없음, 셀 발화

상기 표 2을 참조하면, 실시예 1 내지 4의 이차전지는 외부 단락되었을 경우, 셀 발화의 위험성이 높은 섭씨 200도 이하에서 우드메탈 합금으로 이루어진 양극탭이 용융되어 단선시키고, 그에 따라 셀 발화를 방지할 수 있음을 알 수 있다. 반면에, 비교예 1 내지 6의 이차전지는 양극탭 또는 음극탭이 용융되지 않아 셀 발화를 방지할 수 없음을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (20)

  1. 양극 활물질이 도포되지 않은 양극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 양극들; 음극 활물질이 도포되지 않은 음극 탭들이 각각 형성되어 있는 하나 이상의 음극들; 및 상기 양극과 음극 사이에 각각 개재되어 있는 하나 이상의 분리막들;을 포함하는 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있고,
    상기 양극 탭들 및 음극 탭들은 전지케이스의 외부로 돌출된 양극 리드 및 음극 리드에 각각 연결되어 있으며,
    상기 양극 탭들, 음극 탭들, 양극 리드, 및 음극 리드로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 전극 단자가 우드메탈(wood's metal)로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 우드메탈은 용융점이 섭씨 80도 이상 내지 400도 이하인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 우드메탈은 비스무트(Bi), 납(Pb), 주석(Sn), 및 카드뮴(Cd)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 금속의 합금인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 알루미늄(Al). 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)로 도금된 것을 특징으로 하는 이차전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 양극 탭들 및/또는 양극 리드인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 우드메탈은 Bi와 Pb의 합금 또는 Bi와 Sn의 합금인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 양극 탭들 및/또는 양극 리드는 알루미늄(Al)으로 도금된 것을 특징으로 하는 이차전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 우드메탈로 이루어진 전극 단자는 음극 탭들 및/또는 음극 리드인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 우드메탈은 Bi와 Pb의 합금인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  10. 제 8 항에 있어서, 상기 음극 탭들 및/또는 음극 리드는 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)로 도금된 것을 특징으로 하는 이차전지.
  11. 제 6 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 Bi와 Pb의 조성은 몰비로 40 : 60 내지 60 : 40인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  12. 제 6 항에 있어서, 상기 Bi와 Sn의 조성은 몰비로 50 : 50 내지 30 : 70인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 양극 활물질은 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 리튬 전이금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지:
    LixMyMn2-yO4-zAz (1)
    상기 식에서,
    M은 Al, Mg, Ni, Co, Fe, Cr, V, Ti, Cu, B, Ca, Zn, Zr, Nb, Mo, Sr, Sb, W, Ti 및 Bi로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 원소이며;
    A는 -1 또는 -2가의 하나 이상의 음이온이고;
    0.9≤x≤1.2, 0<y<2, 0≤z<0.2이다.


    (1-x)LiM’O2-yAy -xLi2MnO3-y’Ay’ (2)
    상기 식에서,
    M’은 MnaMb이고;
    M은 Ni, Ti, Co, Al, Cu, Fe, Mg, B, Cr, Zr, Zn 및 2주기 전이금속들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이며;
    A는 PO4, BO3, CO3, F 및 NO3의 음이온으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상이고;
    0<x<1, 0<y≤0.02, 0<y’≤0.02, 0.5≤a≤1.0, 0≤b≤0.5, a + b = 1이다.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 음극 활물질은 탄소계 물질, 및/또는 Si을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  15. 제 1 항에 있어서, 상기 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
  16. 제 1 항에 있어서, 상기 이차전지는 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지, 또는 리튬 폴리머 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  17. 제 1 항 내지 제 16 항 중 어느 하나에 따른 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지모듈.
  18. 제 17 항에 따른 전지모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  19. 제 18 항에 따른 전지팩을 전원으로 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  20. 제 19 항에 있어서, 상기 디바이스는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장용 시스템인 것을 특징으로 하는 디바이스.
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