KR20140090325A - 탠덤구조 ｃｉｇｓ 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 ｃｉｇｓ 박막 태양전지 - Google Patents

탠덤구조 ｃｉｇｓ 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 ｃｉｇｓ 박막 태양전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 탠덤(tandem) 구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지에 관한 것이다. 본 발명의 탠덤구조 CIGS 박막은 전극층이 증착된 기판 상부에 CIS와 CGS 각각의 단일타겟을 사용하여 단일 스퍼터링 처리하여 CIS 흡수층의 하부 셀과 CGS흡수층의 상부 셀을 차례로 적층하여 탠덤구조로 구성하며, 이를 이용하여 태양전지를 제조하게 된다. 따라서, 본 발명은 서로 다른 흡수계수를 가진 CIS층과 CGS층을 셀렌화 공정없이 단일 스퍼터링 증착공정으로 탠덤구조의 CIGS 광흡수층을 형성함으로써, 공정의 경제성 및 효율성 면에서 매우 유리한 효과를 가지며, 결정학적으로 매우 우수한 특성의 박막을 제조할 수 있어 그 효율이 극대화되는 태양전지를 얻을 수 있는 효과를 제공한다.

Description

탠덤구조 ＣＩＧＳ 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 ＣＩＧＳ 박막 태양전지{Fabrication method of tandem-type CIGS thin films and its application to CIGS thin film solar cells}
본 발명은 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 서로 다른 흡수계수를 가지는 CIS, CGS 단일 스퍼터링 타겟을 사용하여 단일 증착공정으로 광흡수층을 탠덤형으로 적층하여 구성하는 구조를 가지는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지에 관한 것이다.
일반적인 CIGS 박막 태양전지는 도 1에 도시된 바와 같은 기본 구조를 가지고 있다.
도 1을 참조하면, 일반적인 CIGS 박막 태양전지는 유리, 플라스틱, 스테인리스 스틸 등으로 이루어진 투명 기판(11) 위에 후면전극층(12), 광흡수층(13), 버퍼층(14), 윈도우층(15), 반사방지막층(16), 후면전극에 대한 상대전극(17)을 포함하여 순차로 적층된 구조이다.
기판(11) 위에 형성된 후면전극층(12)은 광흡수층(13)에서 흡수한 광이 외부로 빠져나가지 못하도록 반사하는 기능을 수행할 수 있는데, 주로 몰리브덴(Mo) 등의 금속이 사용되고 있다.
광흡수층(13)으로는 CIGS(CuInGaSe2)계 화합물 반도체막이 형성되며, 버퍼층(14)은 황화카드뮴(CdS)이 사용되고, 윈도우층(15)은 주로 금속 산화물이 사용된다.
일반적으로 이러한 윈도우층(15)은 빛을 흡수하는 층으로 작용하고, 하부의 버퍼층(14)은 광흡수층(13)과 윈도우층(15) 사이의 큰 밴드갭 차이를 완화하고 격자상수를 줄여주는 기능을 한다.
한편, 상기 CIGS 박막 태양전지의 광흡수층(13)은 동시증발법(co-evaporation) 또는 금속전구체의 셀렌화법(two-stage process) 등의 제조방식이 가장 널리 이용되며, 상기 동시증발법의 경우 단위 원소인 구리(Cu), 인듐(In), 갈륨(Ga) 및 셀렌(Se)을 열 증발원을 이용하여 동시에 증발시켜서 상기 전극층(12)이 형성된 고온의 기판(11)에 상기 광흡수층(13)을 형성하게 된다.
금속전구체의 셀렌화법은 2단계 공정법으로 불리기도 하는데, 전구체 증착공정 및 열처리를 하는 셀렌화 공정을 포함하는 2단계 공정으로 이루어지며, 상기 전극층(12)이 형성된 기판(11)에 스퍼터링 처리를 통해 구리(Cu), 인듐(In) 및 갈륨(Ga)으로 이루어진 전구체를 순차적으로 진공 증착한 후 고온에서 셀렌화 공정을 실시하여 상기 광흡수층(13)을 형성하게 된다.
그러나, 이러한 동시증발법은 구리, 인듐, 갈륨 및 셀렌의 재료 소비가 많아 각 단위 원소들의 이용효율이 낮고, 대면적 기판에는 적용하기 어려운 문제점이 있었다.
금속전구체의 셀렌화법의 경우에는 셀렌화 공정에서 유독 기체인 셀렌화수소(H2Se)를 사용해야 하는 점과, 셀렌의 농도가 불균일한 점 및 CIGS 박막의 조성비를 제어하기 어려운 문제점이 있었다.
한편, CIGS 박막 태양전지의 효율을 더욱더 높이기 위해서 CIGS 박막 두 개를 적층시켜 사용하기도 하였다. 이렇게 두 개의 박막을 적층시켜 형성되는 구조를 탠덤(tandem) 구조라고 한다.
그러나, 이러한 탠덤구조 CIGS 박막 태양전지는 두 박막 사이의 경계면에서 에너지 밴드갭이 매우 높게 형성됨에 따라 효율을 극대화할 수 없을 뿐만 아니라 공정이 복잡해지는 문제가 있었다.
따라서, 본 발명의 목적은 전술한 문제점들을 해결하기 위해 안출된 것으로, 서로 다른 흡수계수를 가진 CIS, CGS 단일 타겟을 사용하여 단일(one-step) 스퍼터링 증착공정으로 광흡수층을 탠덤형으로 적층 구성하여 제조공정을 단순화하면서도 그 효율이 극대화되는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지를 제공함에 있다.
이와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, (1) 기판을 준비하는 단계와, (2) 상기 기판 상부에 전극층을 증착하는 단계와, (3) 상기 전극층의 상부에 하부 셀을 적층하는 단계, 및 (4) 상기 하부 셀 상에 상부 셀을 적층하는 단계를 포함하며, 상기 하부 셀 및 상부 셀은 CIS, CGS 단일타겟을 사용하여 단일 스퍼터링 증착공정으로 탠덤구조가 형성되는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지를 제공한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 하부 셀은 투과영역이 긴 장파장 영역대의 빛을 흡수시키도록 밴드갭 에너지가 작은 CIS 흡수층이 증착되며, 상기 상부 셀은 투과영역이 짧은 단파장 영역대의 빛을 흡수시키도록 밴드갭 에너지가 큰 CGS 흡수층이 증착된다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 하부 셀을 적층하는 단계는 p-형 CIS 흡수층과, n-형 버퍼층을 차례로 적층하는 단계를 구비하며, 상기 상부 셀을 적층하는 단계는 p-형 CGS 흡수층과 버퍼층을 차례로 적층하는 단계를 구비한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 하부 셀과 상부 셀 중간에는 불순물을 도핑시킨 pn접합의 터널다이오드를 구성하는 단계를 더 포함한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 단일 스퍼터링 증착공정은 파워 100W(1.23W/㎠) 내지 300W(3.70W/㎠), 공정압력 0.1 내지 1.0㎩, 시간 0.5 내지 2hr, 온도 상온 내지 550℃의 공정조건 하에서 이루어진다.
본 발명의 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 CIGS 박막 태양전지는, CIS, CGS 단일 스퍼터링 타겟을 사용하여 단일 증착공정으로 기판 위에 서로 다른 흡수계수를 가진 상·하부 영역의 흡수층을 성막하므로, 간단한 공정을 통해 신속하고 효율적으로 텐덤구조 CIGS 박막을 제조할 수 있다. 이로 인하여, 공정의 경제성 및 효율성 면에서 일반적인 셀렌화공정의 흡수층 제조와 비교하여 매우 유리한 효과를 갖는다.
또한, 기판 위의 하부 셀과 상부 셀 각각에 CIS 흡수층과 CGS 흡수층을 증착시키므로, 상부 셀에서는 투과영역이 짧은 단파장 영역대의 빛을 흡수하고 하부 셀에서는 장파장 영역대의 빛을 흡수할 수 있다. 이로 인하여, 결정학적으로 매우 우수한 특성의 박막을 제조할 수 있으며 이에 따라 효율이 극대화되는 태양전지를 얻을 수 있다.
도 1은 일반적인 CIGS 박막 태양전지의 구조를 나타낸 단면도,
도 2는 본 발명에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 태양전지의 구조를 나타내는 단면도,
도 3은 도 2의 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법을 나타내는 공정도,
도 4는 본 발명에 따른 탠덤구조 CIGS 박막의 광흡수층을 증착하는 스퍼터링 장치의 개념도,
도 5 및 도 6은 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법으로 제조된 하부 셀의 CIS 흡수층 박막의 라만(Raman) 특성 및 XRD 특성을 나타내는 그래프,
도 7 및 도 8은 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법으로 제조된 상부 셀의 CGS 흡수층 박막의 라만(Raman) 특성 및 XRD 특성을 나타내는 그래프.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 기술하기로 한다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 태양전지의 구조를 나타내는 단면도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 탠덤구조 CIGS 박막 태양전지는 기판(110) 위에 전극층(120), 하부 셀(Bottom cell)(130), 상부 셀(Top cell)(140), 그리고 투명산화물전극(TCO)층(150)을 포함하여 순차로 적층된 탠덤구조이다. 두개의 셀(cell) 즉, 하부 셀(130)과 상부 셀(140) 사이에는 불순물을 대량 도핑시킨 터널다이오드(Tunnel diode)(160)를 구성한다.
하부 셀(130) 및 상부 셀(140)은 p-형 광흡수층(131)(141)과 n-형 버퍼층(132)(142)을 포함하여 순차로 적층된 구조이다.
터널다이오드(160)는 하부 셀(130)과 상부 셀(140)의 p-n 접합(junction)시 터널링(tunneling) 효과에 의한 전자의 투과현상을 발생시킨다. 다시 말해, 하부 셀(130)과 상부 셀(140) 중간에 불순물 농도를 높여 공핍층(depletion layer)을 매우 좁게 만들어 순방향으로 약간의 전압만 인가하여도 전류의 흐름이 원활해지게 하기 위함이다.
도 3은 도 2의 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법을 나타내는 공정도이고, 도 4는 본 발명에 따른 탠덤구조 CIGS 박막의 광흡수층을 증착하는 스퍼터링 장치의 개념도이다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법은, 먼저, 기판(110)을 준비하여(S1), 기판(110) 상부에 전극층(120)을 증착한다(S2).
기판(110)은 유리 또는 금속 재질로 구비할 수 있으며, 실리카, 석회 및 소다회를 주성분으로 이루어지고 비용이 저렴하고 효율이 우수한 소다석회 유리(soda-lime glass; SLG)로 구비할 수 있다. 물론, 기판(110)은 스테인리스 스틸을 포함하는 금속 재질로 구비할 수 있으며, 리지드타입(Rigid Type) 또는 플렉시블타입(Flexible Type)으로 구비할 수 있다.
전극층(120)은 몰리브덴(Mo)으로 구비할 수 있고 상기 몰리브덴을 스퍼터링(sputtering) 처리 등의 다양한 증착방법을 통해 상기 전극층(120)으로 증착할 수 있다.
상기 전극층(120)이 증착된 기판(110) 위에는 하부 셀(130)과 상부 셀(140)을 순차 적층시켜 텐덤구조의 CIGS 박막을 제조한다.
태양전지를 구성하는 하부 셀(Bottom cell)(130)과 상부 셀(Top cell)(140)에는 각각 p-형 광흡수층(131)(141)과 n-형 버퍼층(133)(143)이 차례로 증착된다.
먼저, 상기 전극층(120)이 증착된 기판(110) 상부의 하부 셀(130) 영역에는 태양광이 입사될 때 투과영역이 긴 장파장 영역대의 빛을 흡수시키도록 밴드갭 에너지가 작은 CIS(CuInSe2) 흡수층(131)을 증착한다. CIS 흡수층(131)은 구리(Cu), 인듐(In) 및 셀렌(Se)을 포함하는 CIS 단일타겟(500a)을 사용하여 단일 스퍼터링 공정으로 증착된다(S3). CIS 흡수층(131)을 형성하는 데에 있어서, CuInSe2는 밴드갭 에너지가 0.98∼1.02eV 정도이다.
다음으로, 버퍼층(133)을 증착한 후 전류의 원활한 흐름을 위해 불순물을 대량 도핑시켜 pn접합의 터널다이오드(160)를 구성한다.
같은 방법으로 터널다이오드(160)가 구성된 하부 셀(130) 위에 상부 셀(140)을 증착하는 데, 상부 셀(140) 영역에는 태양광이 입사될 때 투과영역이 짧은 단파장 영역대의 빛을 흡수시키기 위하여 밴드갭 에너지가 큰 CGS(CuGaSe2) 흡수층(141)을 증착한다. CGS 흡수층(141)은 구리(Cu), 갈륨(Ga) 및 셀렌(Se)을 포함하는 CGS 단일타겟(500b)을 사용하여 단일 스퍼터링 공정으로 증착된다(S4). CGS 흡수층(141)의 밴드갭 에너지는 1.65eV로 조절할 수 있다.
다음으로, 버퍼층(143)과 투명산화물전극(TCO)층(150)을 차례로 증착한다.
상기 CIS, CGS 단일타겟(500a)(500b)은 각각 99.9％의 CuInSe2 및 CuGaSe2 화합물로, 구리(Cu)의 조성비를 0.8 내지 1.0으로 이에 따른 셀렌(Se)의 조성비는 Se2 +x(여기서, x는 0.2 내지 0)으로 구비하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 일실시예에서 공정조건으로는 공정파워 100W(1.23W/㎠) 내지 300W(3.70W/㎠), 공정압력 0.1∼1.0㎩, 공정시간 0.5∼2hr, 기판(110)과 타겟(500) 사이의 거리(DTS) 100∼150㎜, 기판온도 상온(R.T) 내지 550℃ 사이로 하였다.
상기 공정조건 하에서, 스퍼터링 처리시 먼저, CIS, CGS 단일타겟(500a)(500b)을 진공챔버(100) 내부의 캐소드에 장착하고, 상기 전극층(120)이 증착된 기판(110)을 상기 단일타겟(500a)(500b)과 소정거리 즉, 100∼150㎜ 정도 이격하여 상기 진공챔버(100)의 내부의 애노드에 장착하게 된다.
그런 다음, 진공챔버(100)의 내부를 진공펌프(300)를 통해 진공상태로 만들고 가스주입부(400)를 통해 헬륨(He) 또는 아르곤(Ar)과 같은 불활성 기체를 진공챔버(100) 내부로 주입시켜 진공챔버(100)의 내부 압력을 0.1 내지 1.0Pa 상태로 유지시킨다. 즉, 10-6Pa의 고진공상태인 진공챔버(100) 내에 불활성가스를 주입시킨 후 공정압력을 0.1 내지 1.0Pa로 유지시킨다.
그런 다음, 전원부(200)를 통해 100W(1.23W/㎠) 내지 300W(3.70W/㎠)의 전원을 인가하여 진공챔버(100) 내부에 플라즈마를 발생시키게 되고, 1차로 CIS 단일타겟(500a)의 원소들 구리(Cu), 인듐(In) 및 셀렌(Se)이 방출되고 2차로 CGS 단일타겟(500b)의 원소들 구리(Cu), 갈륨(Ga) 및 셀렌(Se)이 방출되면서 상기 전극층(120)이 증착된 기판(110)의 상부에 CIS 흡수층(131) 박막과 CGS 흡수층(141) 박막이 차례로 증착되면서 탠덤구조를 이루게 된다.
상기 기판(110) 위에 셀렌화 공정없이 단일 스퍼터링 공법을 이용하여 제조된 탬덤구조의 흡수층 박막의 특성 분석결과를 도 5 내지 도 8에 나타내었다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법으로 제조된 하부 셀(130)의 CIS 흡수층(131) 박막의 라만(Raman) 특성 및 XRD 특성을 나타내는 그래프이다.
도 5를 참고하여 보면, CIS 단일타겟(500a)을 사용하여 단일 스퍼터링 공정으로 제작한 CIS 박막의 라만 PL은 2차 상(phase)이 없는 피크위치(peak position) CIS(A1)=173㎝-1의 값을 가지는 CIS 구조 특성을 보여주었다.
도 6을 보면, CIS 박막의 증착온도에 따른 XRD 특성에서 라만 PL 특성과 일관되게 2차 상(phase) 없이 CIS 상만이 존재하는 XRD 회절 피크만이 관찰되었다. 라만 분석과 XRD 특성을 비교 분석한 결과, 결정학적으로 단일(one-step) 공정을 실시하여 제작된 CIS 박막은 매우 우수한 특성을 보였다.
한편, 단일타겟(500a)을 이용하여 제작된 CIS 박막의 증착온도에 따른 조성비는 다음 표 1과 같다.
Figure pat00001
위의 표 1을 보면, 타겟이 가지고 있는 조성비와 일치하는 조성분포를 보이는 것을 알 수 있다. 이는 셀렌(Se)이 함유된 단일 스퍼터링 타겟만을 가지고도 흡수층 제작이 가능함을 의미하는 것이다.
도 7 및 도 8은 본 발명의 일실시예에 따른 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법으로 제조된 상부 셀(140)의 CGS 흡수층(141) 박막의 라만(Raman) 특성 및 XRD 특성을 나타내는 그래프이다.
도 7을 보면, 단일(one-step) 스퍼터링 공법으로 제작된 CGS 박막의 라만 PL은 증착온도에 따라 2차 상이 없는 CGS 관련 피크(peak)만이 관찰되었다.
도 8을 보면, CGS 박막의 XRD 특성에서도 마찬가지로 2차 상이 없는 CGS 회절 피크만이 관찰되었다.
한편, 단일타겟(500b)을 이용하여 제작된 CGS 박막의 증착온도에 따른 조성비는 다음 표 2와 같다.
Figure pat00002
위의 표 2를 보면, 단일 스퍼터링 공정으로 온도에 따라서 성장된 CGS 박막은 스퍼터링 타겟의 조성비 구리(Cu):갈륨(Ga):셀렌(Se)=1:1:2와 거의 일치한 CGS 박막 조성비 분포를 보이는 것을 알 수 있다.
따라서, 서로 다른 흡수계수를 가지는 복수개의 광흡수층이 적층된 탠덤구조의 박막을 이용하여 태양전지를 제조하므로써, 광에너지 변환효율을 증가시킬 수 있다.
이상 본 발명의 구체적 실시형태와 관련하여 본 발명을 설명하였으나 이는 예시에 불과하며 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 당업자는 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 설명된 실시형태를 변경 또는 변형할 수 있으며, 이러한 변경 또는 변형도 본 발명의 범위에 속한다. 또한, 본 명세서에서 설명한 각 구성요소는 이와 실질적으로 동일한 다양한 구성으로 대체할 수 있다. 또한 당업자는 본 명세서에서 설명된 구성요소 중 일부를 성능의 열화 없이 생략하거나 성능을 개선하기 위해 구성요소를 추가할 수 있다. 뿐만 아니라, 당업자는 공정 환경이나 장비에 따라 본 명세서에서 설명한 방법 단계의 순서를 변경할 수도 있다. 따라서 본 발명의 범위는 설명된 실시형태가 아니라 특허청구범위 및 그 균등물에 의해 결정되어야 한다.
110 : 기판 120 : 전극층
130 : 하부 셀 131 : CIS 흡수층
133,143 : 버퍼층 140 : 상부 셀
141 : CGS 흡수층 150 : TCO층
160 : 터널다이오드 500a : CIS 단일타겟
500b : CGS 단일타겟

Claims (8)

  1. (1) 기판을 준비하는 단계;
    (2) 상기 기판 상부에 전극층을 증착하는 단계;
    (3) 상기 전극층의 상부에 하부 셀을 적층하는 단계; 및
    (4) 상기 하부 셀 상에 상부 셀을 적층하는 단계를 포함하며,
    상기 하부 셀 및 상부 셀은 CIS, CGS 단일타겟을 사용하여 단일 스퍼터링 증착공정으로 탠덤구조가 형성됨을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 하부 셀은 투과영역이 긴 장파장 영역대의 빛을 흡수시키도록 밴드갭 에너지가 작은 CIS 흡수층이 증착됨을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 상부 셀은 투과영역이 짧은 단파장 영역대의 빛을 흡수시키도록 밴드갭 에너지가 큰 CGS 흡수층이 증착됨을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  4. 제 2항에 있어서, 상기 하부 셀을 적층하는 단계는 p-형 CIS 흡수층과, n-형 버퍼층을 차례로 적층하는 단계를 구비함을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  5. 제 3항에 있어서, 상기 상부 셀을 적층하는 단계는 p-형 CGS 흡수층과, n-형 버퍼층을 차례로 적층하는 단계를 구비함을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 하부 셀과 상부 셀 중간에는 불순물을 도핑시킨 pn접합의 터널다이오드를 구성하는 단계를 더 포함하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 단일 스퍼터링 증착공정은 파워 100W(1.23W/㎠) 내지 300W(3.70W/㎠), 공정압력 0.1 내지 1.0㎩, 시간 0.5 내지 2hr, 온도 상온 내지 550℃의 공정조건 하에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 탠덤구조 CIGS 박막 제조방법.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한항에 따른 제조방법으로 제조된 탠덤구조 CIGS 박막 태양전지.
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