KR20130113455A - 무기 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서의 유기 반도체 - Google Patents

무기 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서의 유기 반도체 Download PDF

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Abstract

본 개시내용은 애노드; 캐소드; 무기 기판; 및 애노드와 무기 기판 사이에; 또는 캐소드와 무기 기판 사이에 위치한 1개 이상의 유기 윈도우 층을 포함하는 디바이스에 관한 것이다. 애노드와 캐소드 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것을 포함하는 애노드, 캐소드, 및 무기 기판을 갖는 감광성 디바이스의 성능의 증대 방법이 또한 개시되어 있다. 일 실시양태에서, 유기 윈도우 층은 광을 흡수하여 광전류로 변환되는 무기물로 이동하는 엑시톤을 생성하여, 디바이스의 효율을 증가시킬 수 있다. 애노드와 무기 기판 사이에; 또는 캐소드와 무기 기판 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것에 의존한다는 점에서, 이전에 정의된 방법과 실질적으로 유사한, 감광성 디바이스의 쇼트키 장벽 높이를 증대시키는 방법이 또한 개시되어 있다.

Description

무기 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서의 유기 반도체{ORGANIC SEMICONDUCTORS AS WINDOW LAYERS FOR INORGANIC SOLAR CELLS}
관련 출원에 대한 상호 참조
본원은 2010년 9월 14일자에 출원된 미국 가출원 제61/382,885호의 이익을 주장하고, 그 개시내용은 본원에 참조문헌으로 포함된다.
연방 지원 조사에 대한 성명
본원의 대상을 에너지국에 의해 지원받은 계약 DE-SC0001011 하에 미국 정부 지원에 의해 작성하였다. 정부는 본원의 대상에 있어서 일정한 권한을 갖는다.
합동 연구 계약
본원의 대상은 공동 산학 연구 협정서에 대하여 하기 당사자에 의하여, 하기 당사자를 대신하여 및/또는 하기 당사자 중 하나 이상과 협력하여 이루어졌다: 미시간 대학 및 글로벌 포토닉 에너지 코포레이션(Global Photonic Energy Corporation). 협정서는 청구된 발명이 이루어진 당일 및 그 이전에 발효되며, 협정서의 범위 내에서 착수되는 활동의 결과로서 이루어진다.
광전자 디바이스는 전자기 방사를 전자적으로 생성하거나 검출하거나, 주위 전자기 방사로부터 전기를 생성하기 위해 물질의 광학 특성 및 전자 특성에 의존한다.
감광성 광전자 디바이스는 전자기 방사를 전기로 변환한다. 광기전력(PV) 디바이스로도 칭하는 태양 전지는 전력을 생성하는 데 특별히 사용되는 감광성 광전자 디바이스의 일 유형이다. 일광 이외의 광원으로부터 전기 에너지를 생성할 수 있는 PV 디바이스는 예를 들면 조명, 난방을 제공하기 위해, 또는 계산기, 라디오, 컴퓨터 또는 원격 모니터링 또는 통신 기기와 같은 디바이스 또는 전자 회로에 전력을 공급하기 위해, 전력 소모 부하를 구동시키는 데 사용될 수 있다. 이러한 전력 생성 용도는 또한 종종 태양 또는 기타 광원으로부터의 직접 조명이 이용되지 못할 때 작동을 지속시킬 수 있도록 또는 PV 디바이스의 전력 출력과 특정한 용도의 요건의 균형을 맞추기 위하여 배터리 또는 기타 에너지 저장 디바이스의 충전을 포함한다. 본원에 사용되는 "저항 부하"라는 용어는 임의의 전력 소모 또는 저장 회로, 디바이스, 기기 또는 시스템을 지칭한다.
다른 유형의 감광성 광전자 디바이스는 광전도체 전지이다. 이러한 기능에서, 신호 검출 회로는 디바이스의 저항을 모니터하여 광의 흡수로 인한 변화를 검출한다.
다른 유형의 감광성 광전자 디바이스는 광검출기이다. 작동시, 광검출기는 이 광검출기가 전자기 방사에 노출될 때 생성된 전류를 측정하는 전류 검출 회로와 함께 사용되며, 인가된 바이어스 전압을 가질 수 있다. 본원에 기재된 바와 같은 검출 회로는 광검출기에 바이어스 전압을 제공할 수 있고, 전자기 방사에 대한 광검출기의 전자 반응을 측정할 수 있다.
이러한 3가지 유형의 감광성 광전자 디바이스는 하기 정의된 바와 같은 정류 접합(rectifying junction)이 존재하는지에 따라, 또한 디바이스가 바이어스 또는 바이어스 전압으로도 공지된 외부 인가 전압에 의하여 작동되는지에 따라 특징지어질 수 있다. 광전도체 전지는 정류 접합을 갖지 않고, 일반적으로 바이어스에 의해 작동된다. PV 디바이스는 하나 이상의 정류 접합을 갖고, 어떠한 바이어스에 의해서도 작동되지 않는다. 광검출기는 하나 이상의 정류 접합을 갖고, 일반적으로 바이어스에 의해 작동되지만 항상 그런 것은 아니다. 대개, 광기전력 전지는 회로, 디바이스 또는 기기에 전력을 제공하지만, 검출 회로를 제어하기 위한 신호 또는 전류를 제공하지 않거나, 검출 회로로부터의 정보의 출력을 제공하지 않는다. 반대로, 광검출기 또는 광전도체는 검출 회로를 제어하기 위한 신호 또는 전류를 제공하거나, 검출 회로로부터의 정보의 출력을 제공하지만, 회로, 디바이스 또는 기기에 전력을 제공하지 않는다.
전통적으로, 감광성 광전자 디바이스는 다수의 무기 반도체, 예를 들면 결정질, 다결정질 및 비결정질 규소, 비소화갈륨, 텔루르화카드뮴 등으로 구성된다. 본원에서의 "반도체"라는 용어는 전하 캐리어가 열 여기 또는 전자기 여기에 의해 유도될 때 전기를 유도할 수 있는 물질을 지칭한다. "광전도성"이라는 용어는 일반적으로 전자기 방사선 에너지가 흡수되고, 이에 의해 전하 캐리어의 여기 에너지로 변환되어 그 캐리어가 물질 내에 전하를 전도, 즉 수송할 수 있게 하는 과정을 의미한다. "광전도체" 및 "광전도성 물질"이라는 용어는 본원에서 전자기 방사선을 흡수하여 전하 캐리어를 생성하는 특성을 위해 선택되는 반도체 물질을 의미하는 데 사용된다.
PV 디바이스는 입사 태양 전력을 유용한 전기 전력으로 변환할 수 있는 효율로 특징지어질 수 있다. 결정질 또는 비결정질 규소를 사용하는 디바이스는 상업 용도에 대해 우위를 점하고, 일부는 23% 이상의 효율을 달성한다. 그러나, 특히 표면적이 큰, 효과적인 결정질계 디바이스는 상당한 효율 저하 결함 없이 큰 결정을 생성하는 데 있어서의 고유한 문제로 인해 제조하기가 어렵고 비싸다. 다른 한편, 고 효율 비결정질 규소 디바이스는 여전히 안정성과 관련된 문제로 어려움을 겪는다. 현재 시판되는 비결정질 규소 전지는 4 내지 8%의 안정화 효율을 갖는다.
PV 디바이스는 광전류×광전압의 최대 곱에 대해 표준 조명 조건(즉, AMI.5 스펙트럼 조명 하에 1,000 W/㎡인 표준 시험 조건) 하에 최대 전기 전력 생성에 대해 최적화될 수 있다. 표준 조명 조건 하에 이러한 전지의 전력 변환 효율은 하기의 3가지 매개변수인 (1) 제로 바이어스 하의 전류, 즉 암페어 단위의 단락 회로 전류(ISC), (2) 개방 회로 조건 하의 광전압, 즉 볼트 단위의 개방 회로 전압(VOC) 및 (3) 충전율(fill factor, ff)에 따라 달라진다.
PV 다비이스는 이 디바이스가 부하를 가로질러 연결되고 광에 의해 조사될 때 광 생성 전류를 생성한다. 무한한 부하 하에 조사될 때, PV 디바이스는 이의 최대 가능한 전압, V 개방 회로 또는 VOC를 생성한다. 단락된 전기 접촉부에 의해 조사될 때, PV 디바이스는 이의 최대 가능한 전류, I 단락 회로 또는 ISC를 생성한다. 전력을 생성하는 데 실제로 사용될 때, PV 디바이스는 유한한 저항 부하에 연결되고, 전력 출력은 전류와 전압의 곱, I×V로 주어진다. PV 디바이스에 의해 생성된 최대 전체 전력은 고유하게 곱, ISC×VOC을 초과할 수 없다. 부하 값이 최대 전력 추출에 대해 최적화될 때, 전류 및 전압은 값, Imax 및 Vmax를 각각 갖는다.
PV 디바이스에 대한 장점의 수치는 다음과 같이 정의되는 충전율(ff)이다:
Figure pct00001
여기서, ISC 및 VOC가 실제 사용시 동시에 결코 얻어지지 않기 때문에, ff는 항상 1 미만이다. 그럼에도 불구하고, ff가 1에 근접함에 따라, 디바이스는 보다 적은 직렬 또는 내부 저항을 갖고, 따라서 최적 조건 하에 ISC과 VOC의 곱의 보다 큰 백분율을 부하에 전달한다. Pinc가 디바이스에 입사되는 전력인 경우, 디바이스의 전력 효율(ηp)은 하기와 같이 계산될 수 있다:
Figure pct00002
반도체의 실질적인 용적을 점유하는 내부 생성된 전기장을 생성하기 위해서, 통상의 방법은 특히 분자 양자 에너지 상태의 분포와 관련하여 적절히 선택된 전도성 특성을 갖는 물질의 2개 층을 병치하는 것이다. 이들 2개 물질의 계면은 광기전력 접합이라 칭한다. 전통적인 반도체 이론에서, PV 접합을 형성하기 위한 물질은 일반적으로 n형 또는 p형이라 칭한다. 여기서, n형은 대부분의 캐리어 유형이 전자라는 것을 의미한다. 이는 상대적으로 자유로운 에너지 상태에서 많은 전자를 갖는 물질로서 고려될 수 있다. p형은 대부분의 캐리어 유형이 정공이라는 것을 의미한다. 이러한 물질은 상대적으로 자유로운 에너지 상태에서 많은 정공을 갖는다. 배경기술의 유형, 즉 광 생성되지 않은 대부분의 캐리어 농도는 결함 또는 불순물에 의한 비고의적 도핑에 따라 주로 달라진다. 불순물의 유형 및 농도는 페르미 에너지의 값 또는 준위를, 전도 밴드 최소 에너지와 원자가 밴드 최대 에너지 사이의 갭 내에서, 결정한다. 페르미 에너지는 점유 확률이 1/2에 해당하는 에너지의 값으로 표시되는 분자 양자 에너지 상태의 통계적인 점유를 특징으로 할 수 있다. 전도 밴드 최소 에너지 부근의 페르미 에너지는 전자가 우세한 캐리어라는 것을 나타낸다. 원자가 밴드 최대 에너지 부근의 페르미 에너지는 정공이 우세한 캐리어라는 것을 나타낸다. 따라서, 페르미 에너지는 전통적인 반도체의 특징적인 주요 특성이며, 원형의 PV 접합은 전통적으로 p-n 계면이다.
"정류"라는 용어는 무엇보다도 계면이 비대칭적인 전도 특징을 갖는다는 것, 즉 계면이 바람직하게는 일 방향으로 전자 전하 수송을 지원한다는 것을 나타낸다. 정류는 일반적으로 적절히 선택된 물질 사이의 접합에서 일어나는 빌트인 전기장과 관련된다.
전통적인 무기 반도체 PV 전지는 p-n 접합을 이용하여 내부 장을 설정한다. 문헌[Tang, Appl. Phys Lett. 48, 183(1986)]에 보고된 바와 같은 초기 유기 박막 전지는 전통적인 무기 PV 전지에 이용되는 것과 유사한 이종접합을 포함한다. 그러나, p-n 유형 접합의 설정 이외에, 이종접합의 에너지 준위 상쇄가 또한 중요한 역할을 한다는 것이 이제 인식되고 있다.
유기 D-A 이종접합에서의 에너지 준위 상쇄는 유기 물질에서의 광생성 과정의 근본적인 성질로 인해 유기 PV 디바이스의 작동에 중요한 것으로 생각된다. 유기 물질의 광학 여기시, 국소 프렌켈(Frenkel) 또는 전하 수송 엑시톤이 생성된다. 전기 검출 또는 전류 생성이 일어나기 위해, 반발 엑시톤은 구성성분인 전자 및 정공으로 분해되어야 한다. 이러한 과정이 빌트인 전기장에 의해 유도될 수 있지만, 유기 디바이스(F 약 106 V/cm)에서 통상적으로 발견되는 전기장에서의 효율은 낮다. 유기 물질에서의 가장 효과적인 엑시톤 해리가 도너-억셉터(D-A) 계면에서 일어난다. 이러한 계면에서, 낮은 이온화 전위를 갖는 도너 물질은 높은 전자 친화도를 갖는 억셉터 물질과 이종접합을 형성한다. 도너 및 억셉터 물질의 에너지 준위의 정렬에 따라, 엑시톤의 해리가 이러한 계면에서 에너지적으로 선호될 수 있어서, 억셉터 물질에서 자유 전자 폴라론을 생성시키고 도너 물질에서 자유 정공 폴라론을 생성시킨다.
유기 PV 전지는, 전통적인 실리콘계 디바이스와 비교할 때, 많은 잠재적인 이점을 갖는다. 유기 PV 전지는 경량이고, 물질 사용에서 경제적이며, 가요성 플라스틱 호일과 같은 저비용 기판에 증착될 수 있다. 그러나, 유기 PV 디바이스는 통상적으로 1% 이하의 차수인 비교적 낮은 외부 양자 효율(전기 변환 효율에 대한 전자기 방사선)을 갖는다. 이는, 부분적으로, 고유 광전도성 과정의 제2 차수 성질로 인한 것으로 생각된다. 즉, 캐리어 생성은 엑시톤 생성, 확산 및 이온화 또는 수집을 요한다. 이러한 각각의 과정과 관련된 효율(η)이 존재한다. 첨자는 하기와 같이 사용할 수 있다: 전력 효율의 경우 P, 외부 양자 효율의 경우 EXT, 광자 흡수의 경우 A, 확산의 경우 ED, 수집의 경우 CC, 및 내부 양자 효율의 경우 INT. 이러한 표시법을 사용하여:
Figure pct00003
Figure pct00004
엑시톤의 확산 길이(LD)는 통상적으로 광학 흡수 길이(약 500Å)보다 훨씬 적어(LD 약 50Δ), 다중으로 또는 고도로 접힌 계면을 갖는 두꺼운, 따라서 저항적인, 전지, 또는 낮은 광학 흡수 효율을 갖는 얇은 전지를 사용하는 것 사이에 거래(trade-off)를 요한다.
GaAs 및 InP 태양 전지의 상부에 성장하는 격자 일치 Ⅲ-Ⅴ족 화합물 또는 실리콘 태양 전지에 사용되는 산화물 및 다른 비결정 물질로 이루어질 수 있는 큰 밴드갭 윈도우 층 또는 이종 접촉 층을 사용하여 무기 태양 전지의 성능을 증대시킬 수 있다. 이러한 층은 쇼트키 장벽 및 PN 접합형 디바이스 둘 다에서의 태양 전지 광 전류 및 개로 전압을 개선할 수 있다.
윈도우 층 또는 이종 접촉 층에 현재 사용되는 물질은 무기 반도체 및 유전체로 제한되지 않는다. 무기 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서 전도성 유기 물질을 사용하는 것이 본원에 개시되어 있다. 이전에, 무기 기판에 대한 유기 분자의 성장 동력학 및 접합 특징이 완전히 조사되었다. 유기 물질이 무기 물질 표면을 부동태화시키고, 광 검출기에 대한 암전류를 감소시키고, 트랜지스터에 대한 게이트 유전체로서 작용할 수 있는 것으로 또한 밝혀졌다. 조사원들은 또한 태양 전지 용도에 무기 하이브리드 접합을 사용하려고 노력하였다. 그러나, 그 목표는 엑시톤 해리 및 전하 수집을 돕기 위해 유기 매트릭스에 무기 물질을 첨가하는 것이다. 무기 태양 전지 성능을 개선하기 위해 윈도우 층으로서 유기 물질을 사용하는 것이 입증되지 않았다.
유기 물질의 매우 다양한 에너지 준위 및 표면 부동태 효과로 인해, 이것은 무기 태양 전지에 대한 윈도우 층 용도에 매우 적합하다. 본원에 기재된 바대로, InP 쇼트키 장벽 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA)이 개시되어 있다. 이전에, PTCDA 분자가 편평하게 놓이고 무기 반도체 표면 상의 균일한 박막으로 성장할 수 있고 또한 많은 경우에 쇼트키 장벽 높이를 증대시킬 수 있다는 것이 밝혀졌다. 하기 더 자세히 기재된 바대로, PTCDA의 박층은 InP 태양 전지의 전력 변환 효율 및 개로 전압을 증대시킬 수 있다.
본 개시내용은 애노드; 캐소드; 무기 기판; 및 1개 이상의 유기 윈도우 층을 포함하는 디바이스에 관한 것이다. 일 실시양태에서, 상기 디바이스는 1개 이상의 무기 에피층을 포함한다. 본원에 개시된 유기 윈도우 층은 애노드와 캐소드 사이에, 예컨대 무기 반도체 층과 접촉부 사이에, 예를 들면 애노드와 1개 이상의 무기 에피층 사이에 위치한다. 일 실시양태에서, 개시된 디바이스는, 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때, 1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가; 1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가; 쇼트키 장벽 높이 증대; 또는 순방향 암전류 감소의 특징 중 하나 이상을 나타낸다.
애노드, 캐소드, 무기 기판, 및 1개 이상의 무기 에피층을 갖는 감광성 디바이스의 성능을 증대시키는 방법으로서, 상기 애노드와 상기 1개 이상의 무기 에피층 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것을 포함하는 방법이 또한 개시되어 있다.
또한, 애노드, 캐소드, 무기 기판, 및 1개 이상의 무기 에피층을 포함하는 감광성 디바이스의 쇼트키 장벽 높이를 증대시키는 방법으로서, 애노드와 1개 이상의 무기 에피층 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것을 포함하는 방법이 개시되어 있다.
본 개시내용의 상기 특징 및 다른 특징은 첨부된 도면과 함께 예시적인 실시양태의 하기 상세한 설명으로부터 더 용이하게 명확할 것이다. 편의상 디바이스의 모든 예시는 폭과 관련하여 과장된 높이 치수를 보여준다는 것에 유의한다.
도 1은, (a) 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 접촉 계면 층을 갖지 않는 및 (b) PTCDA 계면 층을 갖는, 4 ㎛ 두께의 약하게 도핑된 흡수 구역을 갖는 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 층 구조를 도식으로 보여준다.
도 2는, 3 ㎚ PTCDA 접촉 계면 층을 갖지 않는 그리고 이를 갖는, InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 측정된 외부 양자 효율(EQE)을 보여주는 그래프이다.
도 3은 암소 및 일광 AM1.5G 조건 하에 상이한 PTCDA 층 두께를 갖는 InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 측정된 전류-전압 특징을 보여주는 그래프이다.
도 4는 상이한 PTCDA 층 두께를 갖는 InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 다양한 태양 조명 전력 강도에서의 측정된 개로 전압을 보여주는 그래프이다.
도 5는 상이한 PTCDA 층 두께를 갖는 InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 다양한 태양 조명 전력 강도에서의 전력 변환 효율을 보여주는 그래프이다.
도 6은 층 구조(a)를 보여주는 도식 및 2 ㎛ 두께의 InP로 약하게 도핑된 흡수 구역을 갖는 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 전류-전압 특징(b)을 보여주는 그래프이다.
도 7은 초음파 광방출 분광학에 의한 InP-PTCDA 접합에서의 측정된 에너지 준위 다이어그램을 보여주는 그래프이다. 표시된 수의 에너지 단위는 eV이다.
도 8은, 다양한 두께의 PTCDA 캡핑 층을 갖지 않는 그리고 이를 갖는, p-InP 기판의 측정된 광발광을 보여주는 그래프이다.
도 9는 p-InP 에피탁셀 웨이퍼, 및 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 캡핑 층의 다양한 두께(δ)를 갖는 동일한 웨이퍼의, 광발광(λ = 409 ㎚에서의 여기), 및 여기(λ = 930 ㎚에서의 방출) 스펙트럼을 보여주는 그래프이다. 삽화: 자외선 광방출 분광학으로부터 추론된 p-InP 및 PTCDA의 에너지 준위. eV의 단위는 삽화에서의 숫자에 적용된다.
도 10은 δ = 0, 1 ㎚, 2 ㎚, 4 ㎚, 및 8 ㎚의 PTCDA 윈도우 층 두께를 갖는 p-InP/PTCDA 태양 전지의 전류 밀도-전압(J-V) 특징을 보여주는 그래프이다. 삽화: δ = 0, 3 ㎚, 및 30 ㎚를 갖는 p-InP/PTCDA 태양 전지의 측정된 (상징) 및 핏팅된 (선) 어두운 J-V 특징.
도 11은 δ = 0(실선), 3 ㎚(점선), 및 10 ㎚(점)의 PTCDA 층 두께를 갖는 p-InP/PTCDA 태양 전지에 대한 외부 양자 효율(EQE) 대 파장을 보여주는 그래프이다. PTCDA 흡수 스펙트럼은 참조물질로서 도시된다. PTCDA와 ITO 사이의 24 ㎚ 두께의 바토쿠프로인(BCP)(점선 점) 및 30 ㎚ MoO3(점선 점 점) 엑시톤 차단 층(EBL)을 갖는 디바이스의 EQE가 또한 도시되어 있다. 삽화: EBL(실선)를 갖고, 12 ㎚ BCP(점선 점)를 갖고, 30 ㎚ MoO3(점선 점 점)을 갖는 석영/PTCDA/엑시톤 차단 층(EBL)/ITO 구조에서의 PTCDA의 광발광.
본원에 사용된 바대로 감광성 광전자 디바이스는 태양 전지, 특히 쇼트키 장벽 태양 전지일 수 있다.
본원에 사용된 바대로 "유기"라는 용어는 유기 감광성 광전자 디바이스를 제작하는 데 사용될 수 있는 소분자 유기 물질 및 중합체 물질을 포함한다. "소분자"는 중합체가 아닌 임의의 유기 물질을 의미하고, "소분자"는 실제로 쾌 클 수 있다. 소분자는 몇몇 경우에 반복 단위를 포함할 수 있다. 예를 들면, 치환기로서 장쇄 알킬 기를 사용하는 것은 "소분자" 부류로부터 분자를 제거하지 않는다. 소분자는 또한 예를 들면 중합체 골격 위의 펜던트 기로서 또는 골격의 일부로서 중합체로 도입될 수 있다. 소분자는 또한 코어 모이어티 위에 구축된 일련의 화학 쉘로 이루어지는 덴드리머의 코어 모이어티로서 작용할 수 있다. 덴드리머의 코어 모이어티는 형광 또는 인광 소분자 에미터일 수 있다. 덴드리머는 "소분자"일 수 있다. 일반적으로, 소분자는 분자마다 동일한 분자량을 갖는 한정된 화학식을 갖고, 중합체는 분자마다 변할 수 있는 분자량을 갖는 한정된 화학식을 갖는다. 본원에 사용된 바대로 "유기"는 히드로카빌 및 이종원자 치환 히드로카빌 리간드의 금속 착체를 포함한다.
본원에 기재된 유기 물질은, 중합체 물질 또는 소분자 유기 물질이든 간에, p형 또는 n형의 유기 반도체를 포함할 수 있는 것으로 또한 생각된다.
본원에 사용된 "층"이라는 용어는 1차 치수가 X-Y인, 즉, 이의 길이 및 폭을 따른 감광성 디바이스의 구성원 또는 구성요소를 의미한다. 층이라는 용어가 단일 층 또는 물질의 시트로 반드시 제한되지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 이러한 층과 다른 물질(들) 또는 층(들)의 계면(들)을 비롯하여 특정한 층의 표면이 불완전할 수 있는 것으로 이해되어야 하고, 여기서 상기 표면은 다른 물질(들) 또는 층(들)과 서로 관통하거나, 꼬이거나 구불구불한 네트워크를 나타낸다. 유사하게, 층이 불연속일 수 있어서, X-Y 치수를 따른 상기 층의 연속성이 다른 층(들) 또는 물질(들)에 의해 방해되거나 그렇지 않으면 중단될 수 있는 것으로 또한 이해되어야 한다.
"전극" 및 "접촉부"라는 용어는 외부 회로에 광 생성 전류를 전달하거나 디바이스에 바이어스 전류 또는 전압을 제공하기 위한 매체를 제공하는 층을 의미하기 위해 본원에서 사용된다. 즉, 전극, 또는 접촉부는 유기 감광성 광전자 디바이스의 활성 구역과 와이어, 배선, 트레이스 또는 외부 회로에 또는 이로부터 전하 캐리어를 수송하기 위한 다른 수단 사이의 계면을 제공한다. 애노드 및 캐소드는 예이다. 미국 특허 제6,352,777호(전극의 이의 개시내용에 의해 본원에 포함됨)는 감광성 광전자 디바이스에 사용될 수 있는 전극, 또는 접촉부의 예를 제공한다.
감광성 광전자 디바이스에서, 디바이스 외부로부터의 주변 전자기 방사선의 최대 양이 광전도성 활성 내부 구역에 들어가도록 허용되는 것이 바람직할 수 있다. 즉, 전자기 방사선은 광전도성 층(들)에 도달해야 하고, 여기서 이는 광전도성 흡수에 의해 전기로 변환될 수 있다. 이는 종종 전기 접촉부 중 하나 이상이 입사 전자기 방사선을 최소로 흡수하고 최소로 반사해야 한다는 것을 기술한다. 몇몇 경우에, 이러한 접촉부는 실질적으로 투명해야 한다. 흡수됨이 없이 전지를 통해 통과된 광이 전지를 통해 다시 반사되도록 반대 전극은 반사 물질일 수 있다. 본원에 사용된 바대로, 물질의 층 또는 상이한 물질의 여러 층의 순서는 층 또는 층들이 관련 파장에서의 주변 전자기 방사선의 약 50% 이상이 층 또는 층들을 통해 투과되도록 허용할 때 "투명"한 것으로 일컬어진다. 유사하게, 관련 파장에서의 약간의, 그러나 약 50% 미만의 투과율의 주변 전자기 방사선을 허용하는 층은 "반투명"한 것으로 일컬어진다.
"캐소드"라는 용어는 하기 방식으로 사용된다. PV 디바이스와 같은 주변 조사 하의 그리고 저항적 로드에 연결되고 외부 인가 전압이 없는 비적층 PV 디바이스 또는 적층 PV 디바이스의 단일 유닛에서, 전자는 광 전도 물질로부터 캐소드로 이동한다. 유사하게, "애노드"라는 용어는, 조명 하의 PV 디바이스에서, 정공이 광전도 물질로부터 애노드로 이동하도록 본원에서 사용되고, 이는 반대 방식으로의 전자 이동과 동등하다. 이 용어가 본원에 사용되면서, 애노드 및 캐소드는 전극 또는 전하 수송 층인 것에 유의한다.
본원에 사용된 바대로 "상부"는 (존재하는 경우) 기판 구조로부터 가장 멀다는 것을 의미하고, "바닥"은 기판 구조에 가장 가깝다는 것을 의미한다. 디바이스가 기판 구조를 포함하지 않는 경우, "상부"는 반사 전극으로부터 가장 멀다는 것을 의미한다. 예를 들면, 2개의 전극을 갖는 디바이스의 경우, 바닥 전극은 기판 구조에 가장 가까운 전극이고, 일반적으로 제작되는 제1 전극이다. 바닥 전극은 기판에 가장 가까운 바닥 측, 및 기판으로부터 멀리 떨어진 상부 측의 2의 표면을 갖는다. 제1 층이 제2 층 "위에 배치되거나" 제2 층의 "상부에" 배치되는 것으로 기재되는 경우, 제1 층은 기판으로부터 더 멀리 배치된다. 제1 층이 제2 층"과 물리적으로 접촉한다"고 기재되어 있지 않은 한, 제1 층과 제2 층 사이에 다른 층이 존재할 수 있다. 예를 들면, 캐소드가, 다양한 유기 층이 사이에 존재하더라도, 애노드의 "위에 배치되거나" 애노드의 "상부에" 배치되는 것으로 기재될 수 있다.
이것은 표면으로부터 입사된 광을 갖지 않는 것으로 이해된다. 오히려, 이것은 후면 금속 접촉부에서 구멍(윈도우)이 있는 경우 기판 측으로부터 입사될 수 있다. 즉, 디바이스가 인버티드 구조를 갖도록 상부 접촉부는 불투명일 수 있다. 이 실시양태에서, 기판은 에피층에 흡수되는 광에 투명할 필요가 있다. 광이 상부 표면에 입사하는 경우 상부 접촉부는 또한 반투명한 얇은 금속일 수 있다. 이는 또한 많은 투명 전도성 산화물(TCO) 중 임의의 것일 수 있다. 몇몇 실시양태에서, 투명 전도성 산화물은 투명 또는 반투명으로 만들기에 충분한 두께를 갖는 금속 또는 금속 대체물 및 투명 산화물로부터 선택된다. 몇몇 실시양태에서, 투명 전극은 산화 인듐 주석(ITO), 산화 갈륨 인듐 주석(GITO), 불소 도핑 산화 주석(SnO2:F 또는 FTO), 및 산화 아연 인듐 주석(ZITO)과 같은 투명 전도성 산화물로부터 선택된다.
본 개시내용은 통상적으로 애노드 및 캐소드라 칭하는 2의 접촉부, 무기 기판, 예컨대 반도체 기판, 및 하나 이상의 접촉부와 무기 기판 사이에 위치한 1개 이상의 유기 윈도우 층을 포함하는 디바이스에 관한 것이다. 유기 윈도우 층이 기판에, 또는 기판의 상부에 있는 무기 에피층에 바로 증착될 수 있는 것으로 이해된다.
따라서, 윈도우 층이 애노드와 캐소드 사이에 위치하는 것으로 대체로 기술되고, 이는 구체적으로 애노드와 무기 기판 사이에, 또는 캐소드와 무기 기판 사이에 위치하는 것으로 기술될 수 있다. 무기 에피층이 존재할 때, 유기 윈도우 층은 이전에 언급된 접촉부(애노드 또는 캐소드 중 어느 하나)와 무기 에피층 사이에 위치한다.
일 실시양태에서, 유기 윈도우 층은 광을 흡수하여 광전류로 변환되는 무기물로 이동하는 엑시톤을 생성할 수 있다. 이 메커니즘에 의해, 디바이스의 효율이 추가로 증가한다.
도 1은 본 발명에 따른 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지를 보여준다. 이 실시양태에서, (a) 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 접촉 계면 층을 갖지 않는 그리고 (b) PTCDA 계면 층을 갖는, 4 ㎛ 두께의 약하게 도핑된 흡수 구역을 갖는 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 층 구조가 단면으로 도시된다.
도 2는 3 ㎚ PTCDA 층을 갖고 PTCDA 층을 갖지 않는 디바이스에 대해 파장에 대한 측정된 EQE가 400 ㎚ 내지 950 ㎚의 스펙트럼 범위에 걸쳐 매우 유사하다는 것을 보여준다. 도 3은 암소 및 일광 조명 하에 다양한 PTCDA 층 두께를 갖는 InP 태양 전지의 전류-전압 특징을 보여준다. 모든 디바이스는 매우 유사한 광전류를 보여주고, 이는 유사한 측정된 EQE 프로필과 일치한다. 그러나, PTCDA 윈도우 층을 갖는 디바이스와 PTCDA 윈도우 층을 갖지 않는 디바이스 사이의 개로 전압(Voc)의 명확한 차이가 존재한다. 일광 조명에서 PTCDA를 갖지 않는 디바이스의 Voc는 0.65 V이고; 4 ㎚ PTCDA 층을 갖는 디바이스의 Voc는 0.75 V로 증대된다. 개로 전압 대 조명 광 강도가 도 4에 도시되어 있고, 이는 PTCDA를 갖는 디바이스의 Voc가 PTCDA 층을 갖지 않는 디바이스와 비교하여 모든 조명 강도에서 더 높다는 것을 보여준다. PTCDA 윈도우 층을 갖는 모든 디바이스에서 충전율의 열화가 없으므로, 전력 변환 효율은 부수적으로 일광 AM1.5G 조명에서 PTCDA를 갖지 않는 디바이스에 대해 13.2 ± 0.5%로부터 4 ㎚ PTCDA를 갖는 디바이스(도 5)에 대해 15.4 ± 0.4%로 증대된다. (도 6(a)가 도 6(b)에 도시되어 있음)
더 얇은 (2 ㎛) 약하게 도핑된 흡수 층을 갖는 InP 쇼트키 장벽 태양 전지에 대한 다른 세트의 전류-전압 곡선(도 6(a)가 도 6(b)에 도시되어 있음). 디바이스의 개로 전압은 일광 조명 하에 PTCDA를 갖지 않는 디바이스에 대해 0.62 V로부터 3 ㎚ PTCDA 윈도우 층을 갖는 디바이스에 대해 0.78 V로 증대된다.
윈도우 층을 갖는 Voc 증대에 대한 이유는 여러 가지이다. PTCDA 층의 기능을 이해하기 위해, 본 발명자들은 자외선 광전자 분광학(UPS; Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy)을 이용하는 InP-PTCDA 계면에서의 에너지 준위를 측정하였고, 도 7은 측정된 에너지 준위 다이어그램을 보여준다. 진공 준위는 작은 계면 쌍극자로 인해 InP-PTCDA 계면에서 0.3 eV만큼 이동한다. PTCDA의 최저 비점유 분자 오비탈(LUMO) 에너지 준위와 InP 전도 밴드 엣지(Ec) 사이의 차이는 0.1 eV보다 작다. InP의 원자가 밴드 엣지(Ev)와 PTCDA의 최고 점유 분자 오비탈(HOMO) 에너지 준위 사이의 불연속성은 0.8 eV이다.
이 측정된 에너지 준위 정렬로, 정공은 InP로부터 PTCDA로 진행하기 위해 큰 에너지 장벽을 극복해야 하고, 전자 전도는 InP-PTCDA 계면에서 방해되지 않는다. 그 결과, InP로부터 ITO로의 쇼트키 장벽에 걸친 정공 열이온 방출로 인해 쇼트키 다이오드 전방 바이어스된 암전류는 억제될 것이다. 대신에, 전방 바이어스된 암전류는 주로 InP에서의 정공 및 ITO로부터 주입된 전자의 벌크 및 계면 재조합 전류이다. 순방향 암전류의 억제는 Voc를 증대시킨다.
PTCDA 층에 의해 도입된 정공 에너지 장벽은 또한 오른쪽 전극에서의 광 생성 캐리어를 수집하는 것을 돕고, 즉 ITO 전극 대신에 p+-InP 기판으로 광 생성 정공을 지시한다. 하전된 캐리어를 수집하기 위해 디바이스에서 큰 빌트인 전기장이 존재하므로, 이 효과가 0 바이어스에서 상당하지 않을 수 있다. 그러나, Voc에 가까운 전압에서, 디바이스에서의 빌트인 장이 훨씬 더 낮을 때, 광 생성 정공은 ITO 접촉부로 확산될 수 있고 광 전류를 손실시킬 수 있다. PTCDA 정공 에너지 장벽은 p+-InP 기판으로 정공 확산을 지시할 수 있고, 이는 전류-전압 특징에서 관찰되는 것처럼 Voc 근처에서의 광 전류를 증대시킨다. 이는 또한 I-V 곡선을 제4 사분면 아래로 밀어넣고 Voc의 증대에 기여할 수 있다.
태양 전지에 대한 다른 중요한 매개변수는 표면 재조합 속도 또는 캐리어 수명이다. 캐리어 표면 재조합 수명을 정성적으로 비교하기 위해, 본 발명자들은 정확하게 동일한 조건에서 PTCDA 캡핑 층을 갖는 InP 필름 및 PTCDA 캡핑 층을 갖지 않는 InP 필름의 광발광(PL)을 측정하였다. 이 결과가 도 8에 도시되어 있다. PTCDA 캡핑 층을 갖는 웨이퍼의 PL이 웨이퍼 없는 것보다 상당히 더 높아, 훨씬 더 긴 캐리어 수명을 나타내는 것으로 관찰된다. 캐리어 재조합 감소 및 캐리어 수명 증대는 높은 개로 전압을 성취하는 데 있어서 필수적이다.
쇼트키 장벽 높이의 변화는 또한 Voc 증대에 기여할 수 있다. 효과적인 쇼트키 장벽 높이는 p-InP 쇼트키 다이오드에서의 PTCDA 계면 층을 사용할 때 증대되는 것으로 밝혀졌다. 본 발명자들의 분석으로부터, PTCDA 윈도우 층을 갖는 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 Voc 증대는 다중 인자의 결과이다.
가장 넓은 광의에서, 애노드; 캐소드; 무기 기판; 및 애노드와 캐소드 사이에 위치한 1개 이상의 유기 윈도우 층을 포함하는 쇼트키 장벽 태양 전지와 같은 디바이스가 개시되어 있다.
일 실시양태에서, 본원에 기재된 디바이스는, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때, 1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가; 1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가; 쇼트키 장벽 높이 증대; 및 순방향 암전류 감소의 특징 중 하나 이상을 나타낸다.
일 실시양태에서, 본원에 기재된 디바이스는 무기 기판과 1개 이상의 무기 에피층 사이에 위치한 1개 이상의 무기 완충 층을 추가로 포함한다.
일 실시양태에서, 기재된 디바이스의 애노드는 투명 전도성 산화물 산화 인듐 주석(ITO)과 같은 투명 전도성 물질을 포함한다. 몇몇 실시양태에서, 투명 전도성 산화물은 투명 또는 반투명으로 만들기에 충분한 두께를 갖는 금속 또는 금속 대체물 및 투명 산화물로부터 선택된다. 몇몇 실시양태에서, 투명 전극은 산화 인듐 주석(ITO), 산화 갈륨 인듐 주석(GITO), 불소 도핑 산화 주석(SnO2:F 또는 FTO), 및 산화 아연 인듐 주석(ZITO)과 같은 투명 전도성 산화물로부터 선택된다.
일 실시양태에서, 기재된 디바이스의 캐소드는 Zn, Au, Al, Ag, 이들의 합금, 및 이들의 스택으로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함한다. 예를 들면, 캐소드는 Zn/Au를 포함할 수 있다.
다른 실시양태에서, 무기 기판은 Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, 및 이들의 조합으로부터 선택되는 물질을 포함한다. 사용될 수 있는 다른 물질은 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS)를 포함한다. 일 실시양태에서, 무기 기판은 p형 InP를 포함할 수 있다.
무기 에피층은 Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, 및 이들의 조합을 비롯하여 무기 기판에 대해 상기 기재된 동일한 물질을 포함할 수 있다. 사용될 수 있는 다른 물질은 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS)를 포함한다.
다른 실시양태에서, 1개 이상의 무기 완충 층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 물질과 같은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질을 포함한다.
이전에 기재된 바대로, 1개 이상의 유기 윈도우 층은 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 또는 나프탈렌 테트라카복실산 무수물(NTCDA)을 포함할 수 있다. 몇몇 실시양태에서, 이러한 결정질 유기물은 관심 있는 파장에 반투명한 (중합체를 비롯한) 임의의 유기 반도체일 수 있고/있거나; p형 또는 n형 전도성이고/이거나; p형 또는 n형 기판의 장벽 높이를 증가시킨다. 비제한적인 예로는 폴리(3-헥실티오펜)(P3HT), 페닐-C61-부티르산 메틸 에스테르(PCBM), 서브프탈로사아닌(SubPc), 스쿠아레인, 및 구리 프탈로사아닌(CuPc), 주석 프탈로사아닌(SnPc)을 들 수 있다.
1개 이상의 유기 층은 25 ㎚ 이하, 예컨대 10 ㎚ 이하의 두께를 갖는다.
애노드와 1개 이상의 무기 에피층 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것을 포함하는 애노드, 캐소드, 무기 기판, 및 1개 이상의 무기 에피층을 갖는 감광성 디바이스의 성능을 증대시키는 방법이 또한 개시되어 있다.
감광성 디바이스의 성능의 증대 방법은, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때, 1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가; 1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가; 쇼트키 장벽 높이 증대; 및 순방향 암전류 감소의 특징 중 하나 이상을 나타내는 디바이스에 의해 입증된다.
본원에 기재된 방법은 무기 기판과 1개 이상의 무기 에피층 사이에 위치한 1개 이상의 무기 완충 층을 포함한다.
일 실시양태에서, 애노드는 ITO, 이들의 합금, 및 이들의 스택으로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함한다.
다른 실시양태에서, 캐소드는 Zn, Au, Al, 이들의 합금, 및 이들의 스택으로부터 선택되는 금속과 같은 반도체 물질과 옴 접촉하기에 충분한 임의의 물질을 포함한다.
일 실시양태에서, 무기 기판은 Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, 및 이들의 조합으로부터 선택되는 물질을 포함한다. 무기 기판으로서 사용될 수 있는 다른 물질은 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS)를 포함한다.
일 실시양태에서, 1개 이상의 무기 에피층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 물질과 같은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질을 포함한다.
일 실시양태에서, 1개 이상의 무기 완충 층은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질을 포함하고, 1개 이상의 무기 완충 층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함한다.
일 실시양태에서, 1개 이상의 유기 윈도우 층은 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 또는 나프탈렌 테트라카복실산 무수물(NTCDA)을 포함한다.
1개 이상의 유기 층은 10 ㎚ 이하의 두께를 갖는다.
본원에 애노드와 1개 이상의 무기 에피층 사이에 1개 이상의 유기 윈도우 층을 위치시키는 것을 포함하는 애노드, 캐소드, 무기 기판, 및 1개 이상의 무기 에피층을 포함하는 감광성 디바이스의 쇼트키 장벽 높이의 증대 방법으로서, 디바이스가, 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때, 1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가; 1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가; 및 순방향 암전류 감소의 특징 중 하나 이상을 나타내는 방법이 또한 개시되어 있다.
본원에 기재된 실시양태는 하기 비제한적인 예로 추가로 예시되어 있다.
실시예
에피탁셀 태양 전지 구조를 p형 Zn 도핑 (100) InP 기판에서 가스원 분자 빔 에피택시에 의해 성장시켰다. 에피탁셀 구조는 0.1 ㎛ 두께의 Be 도핑 (3×1018 cm-3) p형 InP 완충 층 및 4 ㎛ 두께의 약한 Be 도핑 (3×1016 cm-3) p형 InP 흡수 층으로 이루어진다.
이후, 에피탁셀 웨이퍼를 PTCDA 윈도우 층이 없는 쇼트키 장벽 태양 전지 및 PTCDA 윈도우 층이 있는 쇼트키 장벽 태양 전지 둘 다로 제작하였다. 디바이스 가공처리 바로 전에, InP 에피-웨이퍼의 표면을 NR4OH 침지 1 분으로 처리하여 본래의 산화물을 제거하였다.
전통적인 InP 쇼트키 장벽 태양 전지를 만들기 위해, 산화 인듐 주석(ITO) 전극을 표면 처리 InP 에피-웨이퍼의 상부에 바로 스퍼터링하여 도 1(a)에 도시된 구조를 형성하였다. PTCDA 윈도우 층을 갖는 디바이스를 만들기 위해, PTCDA의 박층을 처음에 표면 처리 InP 에피-웨이퍼 상의 진공 열 증발을 이용하여 증착하였다. 이후, ITO 전극을 PTCDA 층의 상부에 스퍼터링하여 도 1(b)에 도시된 디바이스 구조를 형성하였다. 디바이스에 사용된 PTCDA 물질을 증착 전에 승화 트레인 정제 방법을 이용하여 3회 정제하였다.
성장 후, 140℃에서 유지되는 아세톤, 이소프로판올 중에 5 분 동안, 이후 25% NH4OH:H2O 중에 1 분 동안 후속 액침하여 원래의 산화물을 제거함으로써 에피탁셀 웨이퍼를 세정하였다. 후면 접촉은 20 ㎚ Pd/5 ㎚ Zn/20 ㎚ Pd/200 ㎚ Au로 이루어지고, 이후 400℃에서 1 분 동안 합금하였다. 전통적인 InP 쇼트키 장벽 태양 전지를 1 mm 직경 원형 구멍을 갖는 새도우 마스크를 통해 ITO 스퍼터 증착에 의해 제작하였다. 증착 속도는 처음 100Å의 경우 0.1 Å/초이고, 이후 0.3 Å/초로 증가하여 1000Å의 전체 두께를 성취하였다. PTCDA 공급원 물질을 증착 전에 승화에 의해 3회 정제하였다. δ = 1 ㎚ 내지 30 ㎚ 두께로부터의 윈도우 층을 베이스 압력이 2×10-6 Torr 미만인 고진공 챔버 내에서 1 Å/초의 속도로 진공 열 증발에 의해 증착시켰다. 윈도우 층 디바이스에 대한 ITO 스퍼터 증착 속도 및 두께는 ITO/InP 다이오드에 사용되는 것과 유사하였다.
OI 계면에서의 에너지 준위 정렬을 자외선 광방출 분광학(UPS) 및 X선 광방출 분광학(XPS)을 이용하여 측정하였다. 광발광(PL) 데이터를 45°의 입사 및 검출 각도에서의 분광형광계를 이용하여 얻었다. 단색화장치, 로크인(lock-in) 증폭기, 및 텅스텐-할로겐 조명 공급원(이의 강도는 보정된 Si 광검출기에 참고가 된다)을 이용하여 다이오드 외부 양자 효율(EQE)을 얻었다. 암소에서 및 모의 AM1.5G 조명 하에 반도체 매개변수 분석기를 이용하여 전류 밀도(J) 대 전압(V) 특징을 측정하였다. 국제 재생 에너지 실험실(National Renewable Energy Laboratory) Si 기준 태양 전지를 이용하여 조명 강도를 보정하였다.
도 9는 PTCDA 윈도우를 갖는 그리고 이를 갖지 않는 InP 에피탁셀 층의 PL 및 여기 스펙트럼을 보여준다. PTCDA 코팅 샘플의 InP PL 강도가 비코팅 InP의 것보다 2배 넘는 것으로 관찰되었다. 이제, PL 양자 효율(ηPL)은 ηPL∝krad/(krad+knr+ks)(여기서, krad는 복사 재조합 속도이고, knr은 반도체 벌크에서의 비복사 재조합 속도이고, ks는 비복사 표면 재조합 속도임)로 표시된다. 도 9에서 사용되는 단파장 (λ = 409 ㎚) 광학 여기가 표면 및 근표면 결함의 충전에 영향을 미치므로, PL 증대는 ks 감소를 나타낸다. 구체적으로, InP의 스펙트럼에 의존하는 흡수는 λ = 900 ㎚에서의 InP의 흡수 길이가 약 1 ㎛이고, λ = 400 ㎚에서 이것이 불과 약 20 ㎚이라는 것을 제시한다.
PTCDA를 InP 표면에 증착할 때, 정공이 PTCDA로부터 주입되고, 이에 의해 InP 표면에서의 음으로 하전된 트랩을 중화시켰다. 이는 도 9, 삽화에 도시된 바대로 φB를 증가시킨다. 그 결과, 비복사 표면 재조합을 설명하는 활성 표면 트랩 밀도가 감소한다.
PTCDA가 표면 재조합을 감소시킨다는 결론은 여기 스펙트럼에 의해 확인되고, 이는, 특히 본 발명자들이 δ = 5 ㎚ PTCDA가 단파장 구역에서의 여기 신호를 악화시킬 수 있다는 것을 관찰하였을 때, PL 강도 증대가 긴 파장(λ > 580 ㎚)에서보다 짧은 파장(λ < 420 ㎚)에서 상당히 더 크다는 것을 보여준다. PTCDA 캡핑 샘플의 PL 강도가 시간에 걸쳐 조명에 따라 약간 증가한다는 것이 또한 관찰되어, 가장 깊은 수준의 표면 트랩 충전이 완성하는 데 수 분이 걸린다는 것을 나태낸다.
UPS 데이터로부터 추론되는 PTCDA/InP 계면의 에너지 준위 다이어그램은 도 9의 삽화에 도시되어 있다. 성장한 그대로의 p-InP는 EF에 비해 4.2 ± 0.1 eV에서의 표면 진공 준위를 나타내고, InP에 증착된 PTCDA는 4.5 ± 0.1 eV에서의 진공 준위를 갖는다. InP 표면에서의 에너지 밴드 벤딩은 PTCDA 증착 전(점선, φB = 1.1 ± 0.1 eV) 및 PTCDA 증착 후(실선, φB' = φB+ΔφB) 둘 다를 보여준다. 여기서, ΔφB는 PTCDA의 증착에서 표면 상태 전하의 변화로부터 생기는 장벽 높이의 증분 증가이다. 5Å PTCDA 증착 후, InP XPS 스펙트럼에서의 In 3d 피크는 페르미 준위와 관련하여 더 높은 결합 에너지로 20 meV만큼 이동하고, 이는 더 많은 표면 밴드 벤딩 및 ΔφB가 20 meV의 차수라는 것을 나타낸다. PTCDA의 최고 점유 분자 오비탈(HOMO) 에너지 준위가 EF보다 낮은 1.9 ± 0.1 eV이므로, InP의 원자가 밴드 최대와 PTCDA HOMO 사이의 불연속성은 (0.8-ΔφB) eV이다. PTCDA의 최저 비점유 분자 오비탈(LUMO) 에너지 준위와 InP 전도 밴드 최소 사이의 에너지 차이는 무시할만하다. 그 결과, 윈도우 층 전지에서의 광 생성 전자는 에너지 장벽을 엔지니어링함 없이 PTCDA를 통해 InP로부터 ITO 전극으로 수송된다.
도 10은 암소에서 및 일광 AM1.5G 조명 하에 다양한 δ를 갖는 InP 태양 전지의 J-V 특징을 보여준다. δ ≤ 4 ㎚를 갖는 모든 디바이스는 유사한 광전류 밀도를 보여준다. 그러나, PTCDA(δ = 0)를 갖지 않는 디바이스의 경우 Voc = 0.62 ± 0.3 V이고, δ=4 ㎚를 갖는 디바이스의 경우 Voc = 0.75 ± 0.3 V이다. 전력 변환 효율은 δ = 0의 경우 13.2 ± 0.5%로부터 δ = 4 ㎚를 갖는 것의 경우 15.4 ± 0.4%로 상응하게 증가하였다.
전방 J-V 특징은
Figure pct00005
을 이용하여 핏팅된다. 도 10 삽화에 도시된 바와 같은 핏은 측정된 Voc와 함께 표 I에 기재된 바와 같은 다이오드 이상 계수(n), 직렬 비저항(R), 및 포화 암전류(J)를 생성시킨다.
OI 계면이
Figure pct00006
(여기서, JS , 0는 PTCDA 윈도우 층을 갖지 않는 디바이스의 포화 암전류임)를 생성하기 위한 반도체 이종접합으로서 모델링될 수 있는 것으로 밝혀졌다. Jsc의 단락 광전류 밀도를 추정하여, 본 발명자들은 Voc를 하기로 쓸 수 있다:
Figure pct00007
InP-PTCDA 디바이스에서, Voc 증가는 Js 감소 및 n 증가 둘 다로 인한다. Js 감소는 PTCDA 증착에 의한 쇼트키 장벽 높이 증가로부터 생긴다. n 증가는 PTCDA에 걸친 하강으로 인한 InP에 걸친 전방 바이어스 전압 감소에 기여된다. Rs가 δ 증가로 증가하지 않아서, PTCDA를 갖는 디바이스 및 PTCDA를 갖지 않는 디바이스에 대한 동일한 충전율을 생성시킨다는 것에 유의한다.
[표 I] 암전류 핏팅 매개변수
Figure pct00008
도 11은 다양한 δ에 대한 EQE 대 λ를 보여준다. δ < 3 ㎚의 경우, EQE는 λ > 500 ㎚에서의 ITO/InP 태양 전지의 EQE에 가깝다. 그러나, 더 짧은 파장에서, PTCDA 캡핑 전지에 대한 EQE는 PTCDA 투과도 증가 및 표면 재조합 감소로 인해 증가한다. δ = 10 ㎚일 때, EQE는 λ = 420 ㎚와 580 ㎚ 사이의 PTCDA 흡수 구역에서 상당히 감소한다. 석영 기판에서의 PTCDA PL의 측정은 도 11, 삽화에서의 샘플에 대한 PL 스펙트럼으로부터 추론되는 것처럼 PTCDA에서 생성된 엑시톤이 이의 표면에 증착된 ITO에 의해 켄칭된다는 것을 나타낸다. 켄칭을 감소시키기 위해, 바토쿠프로인(BCP) 또는 MoO3 엑시톤 차단 층(EBL)이 PTCDA와 ITO 캐소드 사이에 샌드위칭되어, PTCDA PL 강도를 상당히 증가시킨다. BCP를 윈도우 층 태양 전지에서 사용할 때, λ = 480 ㎚에서의 EQE 손실이 사라지고, MoO3의 사용은 PTCDA 흡수 최대에 상응하는 이 파장에서의 피크를 생성시킨다. 이 결과는 유기물(예를 들면, PTCDA)에서의 엑시톤이 무기 반도체(InP)와의 이 계면에서 해리되어, 궁극적으로 전통적인 "수동" 윈도우 층에 의해 얻은 것을 초과하는 태양 전지 효율 증가에 기여한다는 것을 보여준다.
본 발명자들이 수일 동안 공기에 대한 노출 후 성능 열화를 볼 수 없었지만, PTCDA-InP 디바이스의 안정성을 시스템상으로 시험하지 않았다. 이는 PTCDA가 매우 안정한 유기 화합물이라는 관찰과 일치한다.
요약하면, PTCDA가 ITO/PTCDA/InP 태양 전지에서의 InP 표면에서의 엑시톤 해리로 인해 광전류를 생성하면서 재조합 속도를 감소시키는 윈도우 층으로서 사용될 수 있다는 것이 발견되었다. 주로 InP 표면 상태를 중화시킴으로써 생기는 수반되는 Voc 증가로 인해 4 ㎚ 두께의 PTCDA 윈도우 층을 사용함으로써 태양 전지 전력 변환 효율을 13.2 ± 0.5%로부터 15.4 ± 0.4%로 증가시킬 수 있다.
본원에 일반적으로 기재된 바대로, 구체적으로 상기 실시예에 예시된 바대로, 유기 물질을 무기 태양 전지에 대한 윈도우 층으로서 사용할 수 있다. 윈도우 층으로서 PTCDA를 사용함으로써 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지의 Voc은 증대된다. 임의의 이론에 구속되고자 함이 없이, 이 효과는 적어도 하기에 기여된다: (1) PTCDA는 정공 에너지 장벽을 생성하여 전방 정공 열이온 방출 암전류를 억제한다, (2) PTCDA는 Voc 근처의 전압에서의 광 생성 정공을 p+-InP 기판으로 지시하는 것을 돕는다, (3) PTCDA 윈도우 층은 캐리어 재조합을 감소시키고 캐리어 수명을 증대시킨다, (4) PTCDA 계면 층은 쇼트키 장벽 높이를 증대시킨다.
무기 윈도우 층과 비교하면, 유기 물질은 여러 이점을 갖는다. 유기 물질을 열 증발 또는 용액 가공처리를 이용하여 더 용이하게 증착할 수 있다. 또한, 유기 물질은 매우 다양한 에너지 준위를 가져, 상이한 물질 및 구조를 갖는 태양 전지에서의 요건을 핏팅할 수 있고, 여기서 무기 반도체 및 유전체는 종종 만족스럽지 않을 수 있다. 예를 들면, p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지에 대한 우수한 윈도우 층이 존재하지 않는다. In0.52Al0.48As는 약간 더 큰 밴드갭을 갖지만, 이는 p-InP 쇼트키 장벽 태양 전지에 적합하지 않은데, 왜냐하면 이것이 InP와의 계면에서의 전자 에너지 장벽 및 정공 싱크를 형성하기 때문이다. PTCDA는 이 경우 윈도우 층으로서 훨씬 더 적합한 에너지 준위를 갖는다.
달리 기재되지 않은 한, 명세서에 사용된 성분, 반응 조건, 및 다른 특성 또는 매개변수의 양을 설명하는 모든 숫자는 "약"이라는 용어에 의해 모든 경우에 변경되는 것으로 이해될 것이다. 따라서, 달리 기재되지 않은 한, 하기 명세서 및 첨부된 특허청구범위에 기재된 숫자 매개변수는 근사치인 것으로 이해되어야 한다. 적어도, 특허청구범위의 균등물의 원칙의 적용을 제한하기 위한 의도 없이, 숫자 매개변수는 보고된 상당한 디지트의 숫자 및 통상의 대략적인 기술의 적용의 견지에서 판독되어야 한다.
본 발명의 다른 실시양태는 본원에 개시된 본 발명의 명세서 및 실시를 고려하여 당업자에게 자명할 것이다. 명세서 및 실시예는 단지 예로서만 간주하여야 하며, 본 발명의 진정한 범위 및 정신은 특허청구범위에 의해 표시된다.

Claims (34)

  1. 애노드;
    캐소드;
    무기 기판; 및
    상기 애노드와 상기 무기 기판 사이에; 및/또는
    상기 캐소드와 상기 무기 기판 사이에
    위치한 1개 이상의 유기 윈도우 층
    을 포함하는 디바이스.
  2. 제1항에 있어서, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때,
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가;
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가;
    쇼트키 장벽 높이 증대; 또는
    순방향 암전류 감소
    의 특징 중 하나 이상을 나타내는 디바이스.
  3. 제1항에 있어서, 상기 무기 기판 위에 위치한 1개 이상의 무기 에피층(epilayer)을 추가로 포함하는 디바이스.
  4. 제3항에 있어서, 상기 무기 기판과 상기 1개 이상의 무기 에피층 사이에 위치한 1개 이상의 무기 완충 층을 추가로 포함하는 디바이스.
  5. 제3항에 있어서, 상기 유기 윈도우 층은
    상기 애노드와 상기 무기 에피층 사이에; 및/또는
    상기 캐소드와 상기 무기 에피층 사이에
    위치하는 것인 디바이스.
  6. 제1항에 있어서, 상기 애노드는 p형 또는 n형 반도체로부터 선택되는 반도체 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  7. 제6항에 있어서, 상기 애노드는 ITO를 포함하는 것인 디바이스.
  8. 제1항에 있어서, 상기 캐소드는 반도체 물질과 옴 접촉하기에 충분한 1종 이상의 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  9. 제8항에 있어서, 반도체 물질과 옴 접촉하기에 충분한 상기 물질은 Zn, Au, Al, Ag, 이들의 합금, 및 이들의 스택으로부터 선택되는 것인 디바이스.
  10. 제1항에 있어서, 상기 무기 기판은 반도체 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  11. 제10항에 있어서, 상기 반도체 물질은 Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, ZnTe, 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS), 및 이들의 조합으로부터 선택되는 것인 디바이스.
  12. 제3항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 에피층은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질, Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, ZnTe, 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS), 및 이들의 조합을 포함하는 것인 디바이스.
  13. 제12항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 에피층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  14. 제3항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 완충 층은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  15. 제14항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 완충 층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 것인 디바이스.
  16. 제1항에 있어서, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층은 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 또는 나프탈렌 테트라카복실산 무수물(NTCDA)을 포함하는 것인 디바이스.
  17. 제16항에 있어서, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층은 25 ㎚ 이하의 두께를 갖는 것인 디바이스.
  18. 제1항에 있어서, 상기 디바이스는 쇼트키 장벽 태양 전지인 디바이스.
  19. 애노드, 캐소드, 무기 기판을 갖는 감광성 디바이스의 성능을 증대시키는 방법으로서,
    1개 이상의 유기 윈도우 층을
    상기 애노드와 상기 무기 기판 사이에; 및/또는
    상기 캐소드와 상기 무기 기판 사이에
    위치시키는 것을 포함하는 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 디바이스는, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때,
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가;
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가;
    쇼트키 장벽 높이 증대; 또는
    순방향 암전류 감소
    의 특징 중 하나 이상을 나타내는 것인 방법.
  21. 제19항에 있어서, 상기 무기 기판 위에 위치한 1개 이상의 무기 에피층을 추가로 포함하는 방법.
  22. 제21항에 있어서, 1개 이상의 무기 완충 층을 상기 무기 기판과 상기 1개 이상의 무기 에피층 사이에 위치시키는 것을 추가로 포함하는 방법.
  23. 제22항에 있어서, 상기 유기 윈도우 층을
    상기 애노드와 상기 무기 에피층 사이에; 및/또는
    상기 캐소드와 상기 무기 에피층 사이에
    위치시키는 것을 추가로 포함하는 방법.
  24. 제19항에 있어서, 상기 애노드는 p형 또는 n형 반도체 물질로부터 선택되는 반도체 물질을 포함하는 것인 방법.
  25. 제24항에 있어서, 상기 애노드는 ITO를 포함하는 것인 방법.
  26. 제19항에 있어서, 상기 캐소드는 Zn, Au, Al, Ag, 이들의 합금, 및 이들의 스택으로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 것인 방법.
  27. 제19항에 있어서, 상기 무기 기판은 Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, ZnTe, 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS), 및 이들의 조합으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것인 방법.
  28. 제19항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 에피층은 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질, Ge, Si, GaAs, InP, GaN, AlN, CdTe, ZnTe, 구리 인듐 갈륨 (디)셀레나이드(CIGS), 및 이들의 조합을 포함하는 것인 방법.
  29. 제22항에 있어서, 상기 1개 이상의 무기 완충 층은 GaAs 및 InP로부터 선택되는 1종 이상의 Ⅲ-Ⅴ족 물질을 포함하는 것인 방법.
  30. 제19항에 있어서, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층은 3,4,9,10-퍼릴렌테트라카복실산 이무수물(PTCDA) 또는 나프탈렌 테트라카복실산 무수물(NTCDA)을 포함하는 것인 방법.
  31. 제30항에 있어서, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층은 25 ㎚ 이하의 두께를 갖는 것인 방법.
  32. 제19항에 있어서, 유기 윈도우 층은 광을 흡수하여 디바이스의 무기 부분으로 이동하는 엑시톤을 생성하는 것인 방법.
  33. 제32항에 있어서, 생성된 엑시톤은 광전류로 변환되는 것인 방법.
  34. 애노드, 캐소드, 무기 기판을 포함하는 감광성 디바이스의 쇼트키 장벽 높이를 증대시키는 방법으로서,
    1개 이상의 유기 윈도우 층을
    상기 애노드와 상기 무기 기판 사이에; 및/또는
    상기 캐소드와 상기 무기 기판 사이에
    위치시키는 것을 포함하고,
    상기 디바이스는, 상기 1개 이상의 유기 윈도우 층이 없는 디바이스와 비교할 때,
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 Voc 증가;
    1 일광 AM1.5G 조명에서의 전력 변환 증가; 또는
    순방향 암전류 감소
    의 특징 중 하나 이상을 나타내는 것인 방법.
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