KR20130075549A - 메탄 합성용 반응기 - Google Patents

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KR20130075549A KR1020110143946A KR20110143946A KR20130075549A KR 20130075549 A KR20130075549 A KR 20130075549A KR 1020110143946 A KR1020110143946 A KR 1020110143946A KR 20110143946 A KR20110143946 A KR 20110143946A KR 20130075549 A KR20130075549 A KR 20130075549A
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고동준
백준현
이신구
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재단법인 포항산업과학연구원
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Abstract

본 발명은 메탄 합성시 반응열이 효과적으로 제거되어 메탄의 생성율이 향상되는 메탄 합성용 반응기에 관한 것이다. 본 발명의 일 구현에 의하면, 유입된 반응가스의 유동 경로상에 제공되는 촉매를 포함하며, 생성가스를 배출토록 구성된 반응기 본체; 및 상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단을 포함하는 메탄 합성용 반응기가 제공된다. 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기를 사용하므로써 일산화탄소와 수소 또는 이산화탄소와 수소의 반응에 의한 메탄 합성반응에서 발생하는 반응열이 효율적으로 추출 및 제거된다. 따라서, 니켈 촉매의 소결이 방지되어 촉매의 사용수명이 연장될 뿐만 아니라, 반응계의 온도가 낮은 온도로 유지되므로 메탄 생성반응이 우세하게 진행되어 메탄의 생성율이 향상된다. 또한, 상기 반응기 본체 중심의 반응가스 유입관에 유입되는 반응가스는 유입관 외측의 배출관내에 포함되어 있는 촉매에서 발생되는 반응열에 의해 초기 반응개시 온도까지 상승된다. 따라서, 메탄 합성을 위한 반응가스의 예열비용이 절약된다.

Description

메탄 합성용 반응기{REACTOR FOR THE SYNTHESIS OF METHANE}
본 발명은 메탄 합성용 반응기에 관한 것이다. 보다 상세하게 본 발명은 메탄 합성시 반응열이 효과적으로 제거되어 메탄의 생성율이 향상되는 메탄 합성용 반응기에 관한 것이다.
메탄은 하기 반응식 (1)과 같이 일산화탄소와 수소의 반응에 의해 혹은 하기 반응식(2)와 같이 이산화탄소와 수소의 반응으로 합성될 수 있다.
[반응식 1]
CO + 3H2 → CH4 + H2O (반응열 : 206kJ/mol)
[반응식 2]
CO2 + 4H2 → CH4 + 2H2O (반응열 : 165kJ/mol)
이러한 메탄의 합성에 반응가스로 사용되는 일산화탄소, 이산화탄소 및 수소는 석탄 혹은 바이오매스 등의 가스화에 의해 얻어지거나 혹은 석유화학산업 등의 부생가스에서 발생하는 합성가스가 이용될 수 있다.
한편, 최근 유가 상승에 따른 천연가스의 가격 상승 및 석탄의 가스화 기술 발달에 따라, 석탄의 가스화로 얻어지는 합성가스(주로 CO 및 H2의 혼합 가스)로부터 메탄을 합성하여 합성천연가스(Synthetic Natural Gas)를 생산하는 방법이 관심의 대상이 되고 있다.
상기한 바와 같은 메탄의 합성반응은 발열반응으로서 반응온도가 상승할수록 메탄의 수율이 떨어지며, 압력이 증가할수록 메탄의 수율이 커진다. 한편, 상기 메탄의 합성반응에는 주로 니켈계 촉매가 사용되며, 니켈계 촉매를 사용한 반응은 강한 발열이 수반되므로 반응열의 효과적인 추출 및 제어가 메탄 합성공정 설계에 있어서 중요한 핵심기술이 된다. 특히, 일반적으로 사용되는 니켈계 촉매는 700℃이상에서는 소결 현상에 의해 촉매의 수명이 단축되므로 반응온도 조절이 특히 중요하다.
따라서, 종래 일반적인 상업공정에서는 다수의 단열반응기를 사용하고, 일부 반응기의 반응생성물을 반응기 전단으로 재순환하여 새로운 반응기 유입가스와 혼합하여 반응기로 공급하므로써, 반응기 유입가스의 CO, H2 농도를 낮추어서 메탄합성 반응에서의 반응열을 제어한다.
도 1에 종래 상업적으로 사용되고 있는 메탄 제조공정의 예를 나타내었다. 1차 단열반응기에서 배출되는 일부 가스를 재순환 압축기를 사용하여 1차 반응기 유입부로 재순환하고 1차 반응기에서 반응열을 제어하여 2차 및 3차 단열반응기에 차례로 통과시키므로써 반응열을 제어하여 메탄의 수율을 높인다. 재순환된 가스를 이용하여 1차 반응기에서 온도를 700℃이하로 유지하면, 1차 반응기 후단에서는 메탄 조성이 약 50% 정도인 합성천연가스를 얻을 수 있으며, 이러한 과정을 반복하여 적어도 3단 혹은 4단의 단열반응기를 사용하므로써 메탄의 조성이 90% 이상인 합성천연가스를 얻을 수 있다.
구체적으로, 한국특허출원 2010-0042266은 합성가스를 1차 반응기와 2차 반응기로 나누어 보내고, 1차 단열반응기에서 나오는 생성물의 일부를 재순환하여 다시 1차 반응기로 혼합하여 보내는 방식으로 반응열을 제어하고 있는데, 4개의 단열반응기를 사용하므로써 메탄 조성이 90% 이상인 합성천연가스가 얻어진다. 그러나, 상기 한국특허출원 2010-0042266의 단열반응기 조합기술은 고온, 고압의 가스를 재순환하기 위한 설비비용이 많이 들고, 다수개의 단열반응기를 사용해야 원하는 메탄 수율을 얻을 수 있다는 단점이 있다.
한국특허출원 2010-36675호는 이러한 단열반응기 조합의 단점을 극복하기 위하여 일반적인 발열반응에 많이 사용되는 스팀 냉각장치를 이용한 쉘(shell)내에 다수개의 튜브에 촉매가 충진된 등온반응기를 이용하여 반응열을 회수하여, 메탄의 수율을 올릴 수 있는 반응기 시스템을 개시하고 있다. 그러나, 상용 규모의 메탄 합성공정에 적용하기 위해서는 수천개 이상의 튜브가 필요하기 때문에 상업적 적용이 어렵다.
본 발명의 일 구현은 메탄 합성반응시 발생하는 반응열을 효과적으로 추출하는 메탄 합성용 반응기를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 구현은 우수한 메탄 수율을 나타내는 메탄 합성용 반응기를제공하는 것이다.
본 발명의 제 1 견지에 의하면,
유입된 반응가스의 유동 경로상에 제공되는 촉매를 포함하며, 생성가스를 배출토록 구성된 반응기 본체; 및
상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단을 포함하는 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
본 발명의 제 2 견지에 의하면,
제 1 견지에 있어서, 상기 반응기 본체는 반응가스 유입관; 및
상기 유입관의 외측에 포위하면서 제공되는 생성가스 배출관을 포함하며,
상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관의 일단부는 연통되며 상기 반응가스 유입관과 연통되는 상기 생성가스 배출관의 일단부는 밀폐되며,
상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관 사이에 촉매가 배치되는, 메탄 합성용 반응기.
본 발명의 제 3 견지에 의하면,
제 2 견지에 있어서, 상기 유입관과 배출관에는 반응가스 유입구 및 생성가스 배출구가 제공되는 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
본 발명의 제 4 견지에 의하면,
제 1 견지 내지 제 3 견지 중 어느 하나의 견지에 있어서, 상기 냉각수단은, 적어도 상기 반응기 본체에 구비된 촉매를 포위하는 밀폐된 냉매 유동공간을 형성하는 커버체; 및
상기 커버체에 제공된 냉매 유입구와 배출구를 포함하는 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
본 발명의 제 5 견지에 의하면,
제 1 견지에 있어서, 상기 냉매는 스팀, 오일 및 공기로 구성되는 그룹으로부터 선택된 적어도 일종인 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
본 발명의 제 6 견지에 의하면,
제 1 견지에 있어서, 상기 메탄 합성용 반응기에서 합성되는 생성가스는 메탄을 80부피% 이상 포함하는 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기를 사용하므로써 일산화탄소와 수소 또는 이산화탄소와 수소의 반응에 의한 메탄 합성반응에서 발생하는 반응열이 효율적으로 추출 및 제거된다. 구체적으로, 메탄 합성시 발생되는 반응열은 반응기 본체 주위의 냉각수단뿐만 아니라, 반응기 본체 중심의 반응가스 유입관으로 유입되는 반응가스에 의해 제거된다.
이와 같이, 메탄 합성시 발생되는 열이 효과적으로 제거되므로써, 메탄 합성 반응계가 낮은 온도, 구체적으로는 700℃이하의 온도로 유지되며, 따라서, 니켈 촉매의 소결이 방지되어 촉매의 사용수명이 연장될 뿐만 아니라, 반응계의 온도가 낮은 온도로 유지되므로 메탄 생성반응이 우세하게 진행되어 메탄의 생성율이 향상된다.
즉, 메탄 합성반응의 효율이 증대되고 메탄의 수율이 현저하게 향상된다. 구체적으로, 단일의 메탄 합성용 반응기에 의해 메탄의 조성이 80부피%이상인 천연합성가스(합성천연가스, SNG)가 얻어진다. 상기 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기 후단에 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기 1개를 추가로 사용하므로써 얻어지는 천연합성가스 중의 메탄 조성을 90부피% 이상으로 상승시킬 수 있다. 또한, 상기 반응기 본체 중심의 반응가스 유입관에 유입되는 반응가스는 유입관 외측의 배출관내에 포함되어 있는 촉매에서 발생되는 반응열에 의해 초기 반응개시 온도까지 상승된다. 따라서, 메탄 합성을 위한 반응가스의 예열비용이 절약된다.
도 1은 종래 메탄 합성용 단열반응기의 조합에 의한 메탄 합성공정을 나타내는 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기를 나타내는 도면이다.
본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기는 유입된 반응가스의 유동 경로상에 제공되는 촉매를 포함하며, 생성가스를 배출하도록 구성된 반응기 본체; 및 상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단을 포함한다.
상기 반응기 본체는 반응가스 유입관; 및 상기 유입관의 외측에 포위하면서 제공되는 생성가스 배출관을 포함하며, 상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관의 일단부는 연통되며 상기 반응가스 유입관과 연통되는 상기 생성가스 배출관의 일단부는 밀폐되며, 상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관 사이에 촉매가 배치되는, 메탄 합성용 반응기가 제공된다.
상기 반응가스 유입구를 통해 유입된 반응가스는 유입관과 배출관의 일단부로 이동하고 연통되도록 소정의 간격으로 이격되어 있는 유입관과 배출관 사이의 개구부를 통해 배출관으로 이동하고 배출관에 포함되어 있는 촉매를 통과하면서 반응가스의 반응으로 생성가스가 형성된다. 형성된 생성가스는 배출관의 생성가스 배출구를 통해 배출되어 회수된다.
한편, 상기 반응가스의 반응시 발생하는 반응열은 상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단에 의해 제거된다. 상기 냉각수단은 적어도 상기 반응기 본체에 구비된 촉매를 포위하는 밀폐된 냉매의 유동공간을 형성하는 커버체; 및 상기 커버체에 제공된 냉매 유입구와 배출구를 포함한다.
상기 반응열은 또한, 유입관에 새로 유입되는 반응가스에 의해 또한 제거된다. 한편, 반응가스는 반응열을 흡수하여 반응열을 제거할 뿐만 아니라, 반응가스가 흡수한 열에 의해 반응가스는 초기 메탄 합성 반응개시 온도까지 상승된다. 따라서, 메탄 합성을 위한 반응가스의 예열비용이 절약된다.
반응가스는 반응기의 유입구를 통해 반응기 유입관으로 공급된다. 반응가스는 예를들어, 일산화탄소 및 이산화탄소로 구성되는 그룹으로부터 선택된 최소 일종과 수소일 수 있다. 상기 반응가스는 이로써 한정하는 것은 아니지만, 예를들어, 일산화탄소, 이산화탄소 및 수소를 포함하는 합성가스, 구체적으로는 석탄 혹은 바이오매스 등의 가스화에 의해 얻어지는 합성가스 혹은 석유화학산업 등의 부생가스에서 발생하는 합성가스 등이 이용될 수 있다. 상기 반응가스는 유입관의 하단으로 이동하고 유입관과 배출관 말단의 이격된 개구부를 통해 배출관으로 도입된다. 상기 반응가스는 배출관에 포함되어 있는 촉매를 통과하므로써 상기 반응식 (1) 및 (2)에서와 같이 반응하여 메탄을 포함하는 생성가스, 즉 합성천연가스가 생성된다.
상기 촉매는 상기 반응가스를 이용한 메탄합성반응에 일반적으로 사용되는 어떠한 촉매일 수 있으며, 이로써 한정하는 것은 아니지만, 니켈계 촉매, 예를들어, Ni-Al2O3계 촉매일 수 있다.
한편, 상기 반응식(1) 및 (2)의 반응은 발열반응이며, 따라서, 상기 반응에 의해 발생되는 반응열을 제거할수록 메탄 생성반응이 우세하게 진행되어 메탄 함량이 높은 합성천연가스가 얻어진다.
따라서, 본 발명의 일 구현에 의한 반응기에서는 촉매에서 발생하는 반응열이 냉각수단에 의해 제거된다. 상기 냉각수단의 냉매 유동공간에는 냉매로서 이 기술분야에 일반적으로 사용되는 것이 장입될 수 있으며, 이로써 한정하는 것은 아니지만, 예를들어, 스팀, 구체적으로 포화스팀, 오일, 또는 공기가 장입될 수 있다.
상기 반응열은 또한, 상기 유입관에 공급되는 반응가스에 의해 또한 제거된다. 따라서, 상기 메탄 합성반응에서 반응계의 온도가 낮은 온도, 구체적으로는 700℃이하로 유지되므로 촉매의 소결이 방지되어 촉매의 사용수명이 단축되지 않을 뿐만 아니라, 메탄 생성반응이 우세하게 진행되어 메탄의 생성율이 향상된다.
또한, 상기 반응가스에 의한 반응열의 흡수에 의해 상기 반응가스는 상기 반응식(1) 및/또는 (2)에서 요구되는 초기 반응온도, 예를들어, 250℃ 내지 300℃로 온도가 상승되므로 메탄 합성을 위한 반응가스의 예열을 최소로 할 수 있다.
본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기를 사용하므로써 상기한 바와 같이 반응열이 효율적으로 추출 및 제거되며, 이에 따른 메탄의 수율 및 생성율 향상으로 하나의 메탄 합성용 반응기에 의해 메탄의 조성이 80부피%이상인 천연합성가스(합성천연가스)가 얻어진다. 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기 후단에 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기 1개를 추가로 사용하므로써 얻어지는 천연합성가스 중의 메탄 조성을 90부피% 이상으로 상승시킬 수 있다.
이하, 도면을 참고하여 본 발명에 대하여 보다 상세하게 설명한다. 도 2에 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기(100)를 도시하였다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기(100)는 유입된 반응가스의 유동 경로상에 제공되는 촉매를 포함하며, 생성가스를 배출토록 구성된 반응기 본체(10) 및 상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단(20)을 포함한다.
반응기 본체(10)은 반응가스 유입관(30) 및 생성가스 배출관(40)을 포함하며, 배출관(40)은 유입관(30)의 외측을 포위하여 제공되며, 상기 유입관(30)과 배출관(40)의 사이에는 촉매(50)가 장입된다.
상기 유입관(30)과 배출관(40)의 말단은 도 2에 유입되는 반응가스의 경로(P (P1 및 P2))로 나타낸 바와 같이, 유입관의 일 말단에 구비된 유입구(32)를 통해 유입관(30)으로 유입된 반응가스가 경로 P1 및 P2에 따라 배출관(40)으로 이동할 수 있도록 연통하도록 밀폐된다.
상기 배출관(40)으로 이동된 반응가스는 촉매(50) 영역을 통과하면서 반응가스의 반응으로 메탄을 포함하는 합성천연가스로 전환되며, 그 후, 배출구(42)로 배출된다.
한편, 상기 반응시 발생하는 반응열은 냉각수단(20) 및 유입되는 반응가스에 의해 냉각된다. 냉각수단(20)은 반응기 본체(10)의 외측으로 적어도 촉매(50)의 주변에 제공된다. 구체적으로, 상기 냉각수단(20)은 반응가스의 반응으로 촉매(50)에서 발생하는 반응열을 제거하기 위해 적어도 촉매 장입 부분(H)에 해당하는 부분의 반응기 본체(10) 외측에 형성된다.
상기 냉각수단(20)은 상기 반응기 본체(10)에 구비된 촉매(50)를 포위하는 밀폐된 냉매 유동공간을 형성하는 커버체(22), 상기 커버체에 제공된 냉매 유입구(24) 및 배출구(26)을 포함한다. 상기 커버체(22)에 의해 형성되는 밀폐된 냉매 유동공간에는 냉매(60)가 유통된다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명에 대하여 상세히 설명한다. 하기 실시예는본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로 이로써 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
실시예 1
도 2에 도시한 바와 같은 메탄 합성용 반응기를 사용하여 일산화탄소와 수소로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성하였다. 메탄 합성용 반응기(100)는 유입관(30) 내부직경(ID) 50mm, 유입관(30)과 배출관(40) 사이의 간극(G)이 25mm, 길이(L) 600mm이고, 상기 간극(G)에 반응기 총 길이의 대략 중심부에 약 200mm 높이(H)로 Ni계 촉매(50)(Al2O3에 Ni이 담지된 촉매)이 충진되고 배출관(40)과 냉각수단의 커버체 사이의 거리(D)는 50mm이며, 배출관(40)과 냉각수단 사이의 냉매 유동공간에는 냉매로서 약 240℃의 포화스팀(60)이 충진되었다.
상기 반응기의 유입구(32)에 반응가스로 H2와 CO의 부피비를 3:1로 조절한 합성가스를 공급하였다. 상기 합성가스는 유입구(32)에 공급하기 전에 20bar(g)의 압력에서 300℃로 예열한 다음에 1.6 Nm3/hr의 유량으로 유입구(32)에 공급하였다.
반응개시 후, 2시간되는 시점에서, 상기 촉매의 높이별 온도를 측정한 결과, 촉매의 최고 온도는 620℃로써 메탄 합성반응의 반응열이 효과적으로 제어됨을 확인하였다. 한편, 배출구(40)에서 배출되는 메탄을 포함하는 합성천연가스 중 메탄의 조성은 80.5부피%였다.
상기한 바와 같이 본 발명의 일 구현에 의한 메탄 합성용 반응기를 사용하므로써 메탄 합성시에 발생되는 반응열이 효과적으로 추출될 뿐만 아니라, 이에 따라 메탄을 높은 조성으로 포함하는 합성천연가스가 얻어진다. 즉, 메탄의 수율이 향상된다.
10:반응기 본체 20:냉각수단
22:커버체 24:냉매 유입구
26:냉매 배출구 30:반응가스 유입관
32:유입구 40:생성가스 배출관
42:배출구 50:촉매
60:냉매 100:메탄 합성용 반응기

Claims (6)

  1. 유입된 반응가스의 유동 경로상에 제공되는 촉매를 포함하며, 생성가스를 배출토록 구성된 반응기 본체; 및,
    상기 반응기 본체의 외측으로 적어도 촉매의 주변에 제공되며, 냉매가 유통되는 냉각수단을 포함하는 메탄 합성용 반응기.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 반응기 본체는 반응가스 유입관; 및
    상기 유입관의 외측에 포위하면서 제공되는 생성가스 배출관을 포함하며,
    상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관의 일단부는 연통되며 상기 반응가스 유입관과 연통되는 상기 생성가스 배출관의 일단부는 밀폐되며,
    상기 반응가스 유입관과 상기 생성가스 배출관 사이에 촉매가 배치되는, 메탄 합성용 반응기.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 유입관과 배출관에는 반응가스 유입구 및 생성가스 배출구가 제공되는 메탄 합성용 반응기.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 냉각수단은, 적어도 상기 반응기 본체에 구비된 촉매를 포위하는 밀폐된 냉매 유동공간을 형성하는 커버체; 및
    상기 커버체에 제공된 냉매 유입구와 배출구를 포함하는 메탄 합성용 반응기.
  5. 제1항에 있어서, 상기 냉매는 스팀, 오일 및 공기로 구성되는 그룹으로부터 선택된 적어도 일종인 메탄 합성용 반응기.
  6. 제1항에 있어서, 상기 메탄 합성용 반응기에서 합성되는 생성가스는 메탄을 80부피% 이상 포함하는 메탄 합성용 반응기.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR20210018482A (ko) * 2018-06-08 2021-02-17 만 에너지 솔루션즈 에스이 촉매 기상 반응을 수행하기 위한 방법, 튜브 다발 반응기, 및 반응기 시스템
KR20220154286A (ko) * 2021-05-12 2022-11-22 한국핵융합에너지연구원 배기가스 및 폐가스 처리용 플라즈마 반응기

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