KR20130073110A - 연료전지용 분리판, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 연료전지용 분리판, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 상기 연료전지용 분리판은 벤조옥사진(benzoxazine)계 수지 및 전도성 충진재를 포함한다.
상기 연료전지용 분리판은 내열성 및 내산성이 향상되고, 물성이 고강도이며, 분말 상태로 혼합할 수 있을 뿐만 아니라 용제를 사용하지 않고 친환경적으로 제조할 수 있고, 낮은 점도를 이용하여 압출을 통해 펠렛 상태로도 제조할 수 있다.
상기 연료전지용 분리판은 내열성 및 내산성이 향상되고, 물성이 고강도이며, 분말 상태로 혼합할 수 있을 뿐만 아니라 용제를 사용하지 않고 친환경적으로 제조할 수 있고, 낮은 점도를 이용하여 압출을 통해 펠렛 상태로도 제조할 수 있다.
Description
본 발명은 연료전지용 분리판, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 내열성 및 내산성이 향상되고, 물성이 고강도인 연료전지용 분리판, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
에너지 자원의 고갈에 따른 대체에너지에 대한 중요성이 부각됨에 따라 연료전지는 신재생 에너지의 한 분야로 주목 받고 있다. 특히 연료전지는 고효율 및 환경친화적이라는 장점으로 인해 집중 연구되고 있다.
연료전지 시스템의 주요부품인 스택은 적층된 단위 셀들의 집합으로, 하나의 셀은 막 전극 접합체(membrane electrode assembly: MEA)와 분리판(bipolar plate 또는 separator)로 구성되어 있다.
상기 분리판은 수소 및 산소 공급, 촉매반응에 의해 발생된 전자를 이동시키는 통로 역할, 각 단위전지 간 절연 유지를 위한 분리 역할을 수행한다.
따라서, 상기 분리판은 강도가 우수해야 하고, 생산되는 전자를 효율적으로 전달해야 하므로 우수한 전기 전도성을 가져야 한다. 또한, 긴 수명을 유지하기 위해 내부식성이 우수해야 하고, 얇고 가공성이 좋아야 한다.
상기 분리판으로는 금속 분리판 또는 흑연 분리판 등이 사용된다. 상기 금속 분리판은 가공성 및 부식성의 문제가 해결되어야 하고, 상기 흑연 분리판은 기계 가공에 의한 유로 가공 비용이 높을 뿐만 아니라 기계 가공에 소요되는 시간이 길어 생산성이 매우 낮은 문제를 가지고 있다.
상기 문제점들을 해결하고자 고분자 탄소 복합체 분리판에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 상기 고분자 탄소 복합체 분리판은 열가소성 수지 또는 열경화성 수지로 이루어진 결합재와 흑연 및 카본블랙 등으로 이루어진 전도성 충진재를 혼합하여 제조된다. 이 때, 상기 연료전지용 분리판의 핵심 역할과 관련된 전기 전도도를 유지하기 위해서는 상기 결합재에 흑연 및 카본블랙과 같은 전도성 충진재를 보통 60 내지 90 중량% 정도 혼합하게 된다.
상기와 같이 전도성 충진재의 함량이 높은 복합소재를 이용하여 사출성형 또는 압축성형을 통해 고분자 탄소 복합체 분리판을 성형하는 경우, 유동성이 낮아 사출성형 또는 압축성형시 매니폴드의 동시 성형이 어렵고, 성형하고자 하는 분리판의 크기가 클수록 두께편차가 커지고, 강도 및 성형성 측면에서 불리해지는 문제가 있다.
본 발명의 목적은 내열성 및 내산성이 향상되고, 물성이 고강도인 연료전지용 분리판을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 분말 상태로 혼합할 수 있을 뿐만 아니라 용제를 사용하지 않고 친환경적으로 제조할 수 있고, 낮은 점도를 이용하여 압출을 통해 펠렛 상태로도 제조할 수 있는 연료전지용 분리판의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 연료전지용 분리판을 포함하는 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 분리판은 벤조옥사진(benzoxazine)계 수지 및 전도성 충진재를 포함한다.
상기 전도성 충진재는 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 500 내지 2700 중량부로 포함될 수 있다.
상기 벤조옥사진계 수지는 비스페놀 A(bisphenol A) 벤조옥사진, 비스페놀 F(bisphenol F) 벤조옥사진, 페놀프탈레인(phenolphthalein) 벤조옥사진, 티오디페놀(thiodiphenol) 벤조옥사진, 디시클로펜타디엔(dicyclopentadiene) 벤조옥사진 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 전도성 충진재는 흑연 분말일 수 있다.
상기 연료전지용 분리판은 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 경화제 30 내지 70 중량부 및 경화촉진제 0.5 내지 8 중량부를 더 포함할 수 있다.
상기 경화제는 에폭시계 화합물이고, 상기 경화촉진제는 트리페닐포스핀(triphenylphosphine: TPP)일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 연료전지용 분리판의 제조 방법은 벤조옥사진계 수지, 전도성 충진재, 경화제 및 경화촉진제를 건식 또는 습식 혼합한 후 성형하는 단계를 포함한다.
상기 습식 혼합은 용제에 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 녹인 후, 상기 전도성 충진재를 첨가하고 혼합 장비를 이용하여 혼합하여 이루어질 수 있다.
상기 용제는 메틸에틸케톤(methylethylketone), 아세톤 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
상기 건식 혼합은 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 전도성 충전제, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 혼합한 후, 압출하여 펠렛(pellet) 또는 시트(sheet) 형태의 복합소재를 제조하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 연료전지는 상기 연료전지용 분리판을 포함한다.
이하, 본 발명에 대하여 보다 상세하게 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 분리판은 벤조옥사진(benzoxazine)계 수지 및 전도성 충진재를 포함한다.
상기 벤조옥사진계 수지는 점도 및 흡수율이 낮고, 열적 안정성 및 기계적 물성이 우수한 열경화성 고분자이다. 상기 벤조옥사진계 수지로는 비스페놀 A(bisphenol A) 벤조옥사진, 비스페놀 F(bisphenol F) 벤조옥사진, 페놀프탈레인(phenolphthalein) 벤조옥사진, 티오디페놀(thiodiphenol) 벤조옥사진, 디시클로펜타디엔(dicyclopentadiene) 벤조옥사진 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 전도성 충진재는 탄소 분말, 흑연 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 덴카 블랙, 수퍼 P, 활성 탄소, 탄소 섬유, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼, 카본 나노 링 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
특히, 상기 전도성 충진재로는 흑연 분말을 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 흑연 분말은 천연 흑연 또는 합성 흑연일 수 있고, 상기 합성 흑연은 구상 또는 팽창 흑연일 수 있다. 상기 흑연 분말의 평균 입경은 1 내지 199um일 수 있고, 상기 평균 입경은 용도와 특성에 따라 선택하는 것이 가능하다.
상기 전도성 충진재는 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 500 내지 2700 중량부로 포함될 수 있다. 상기 전도성 충진재의 함량이 500 중량부 미만인 경우 상기 연료전지용 분리판의 전기 전도성이 떨어질 수 있고, 2700 중량부를 초과하는 경우 상기 연료전지용 분리판의 기체 밀폐성이 떨어질 수 있다.
상기 연료전지용 분리판은 경화제 및 경화촉진제를 더 포함할 수 있다.
상기 경화제는 통상 열경화성 수지의 경화를 위해 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용할 수 있으며, 구체적으로는 에폭시계 화합물, 아민계 화합물, 디아민계 화합물, 폴리아민계 화합물, 폴리아미드계 화합물 또는 페놀 수지 등을 사용할 수 있다. 특히, 상기 벤조옥사진계 수지를 사용하는 경우 상기 경화제로서 에폭시 레진을 사용할 수 있으며, 상기 에폭시 레진 중에서도 시클로알리파틱(cycloaliphatic)계 에폭시 레진 또는 크레졸 노볼락(cresol novolac)계 에폭시 레진을 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 경화제는 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 30 내지 70 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상기 경화제의 함량이 30 중량부 미만이면 미반응 열경화성 수지가 생길 수 있으므로 바람직하지 않고, 70 중량부를 초과하면 경화제 일부가 미반응할 수 있으므로 바람직하지 않다.
상기 경화촉진제는 수지의 경화시간을 단축시키는 역할을 하는 것으로, 구체적으로 트리페닐포스핀(triphenylphosphine: TPP) 디아미노디페닐술폰(diaminodiphenylsulfone: DDS), 제3차아민, 이미다졸계, 에폭시계, 페놀계 등의 염기성 화합물을 사용할 수 있다.
상기 경화촉진제는 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 0.5 내지 8 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상기 경화촉진제의 함량이 0.5 중량부 미만이면 가사시간이 길어져 작업에는 용이하나 경화속도가 느리므로 성형시간이 길어져 바람직하지 않고, 8 중량부를 초과하면 가사시간이 짧아 경화속도가 빨라져 성형이 어려워지므로 바람직하지 않다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따른 연료전지용 분리판의 제조 방법은 벤조옥사진계 수지, 전도성 충진재, 경화제 및 경화촉진제를 건식 또는 습식 혼합한 후 성형하는 단계를 포함한다.
이하 각 단계별로 설명하면, 먼저, 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 전도성 충진재, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 포함하는 복합소재를 제조한다. 상기 복합소재는 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제의 혼합물을 상기 전도성 충진재와 혼합하여 제조할 수 있다.
또한 상기 전도성 충진재와의 혼합에 앞서 상기 혼합물에 대해 분쇄공정을 선택적으로 더 실시할 수 있다. 상기 분쇄공정을 통해 상기 벤조옥사진계 수지 및 상기 경화제의 입자 크기를 상기 전도성 충진재의 입자 크기와 동등 수준의 크기가 되도록 조절함으로써 보다 균질한 혼합이 가능하고 또한 성형 시의 빠른 경화 반응을 유도할 수 있다.
상기 혼합 공정은 건식 혼합 또는 습식(액상) 혼합 등의 통상의 방법으로 실시될 수 있다.
상기 습식 혼합은 균일한 혼합을 위해 용제를 이용하여 상기 고상 또는 액상의 벤조옥사진계 수지, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 녹인 후, 니더(Kneader)및 공자전 믹서 등의 혼합 장비를 이용하여 상기 전도성 충진재와 함께 혼합하고 건조하여 이루어질 수 있다. 상기 건조 후에는 선택적으로 스크리닝(screening)을 실시하여 불순물 제거하고, 균일한 크기의 복합소재를 얻을 수 있다. 상기 용제로는 메틸에틸케톤(methylethylketone, MEK)과 아세톤을 사용할 수 있다.
상기 건식 혼합은 각각의 피더를 통해 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 경화제, 상기 경화촉진제 및 상기 전도성 충진재를 공급하고, 스크류 내부에서 혼합을 거쳐 압출시킴으로써 펠렛(pellet) 또는 시트(sheet) 형태의 복합소재를 얻을 수 있다.
다음으로, 상기 제조된 복합소재를 통상의 방법에 따라 성형함으로써 연료전지용 분리판을 제조한다. 상기 성형 공정은 통상의 방법에 따라 실시할 수 있으며, 바람직하게는 130 내지 170℃의 온도에서 10 내지 200kg/cm2의 압력을 가하여 실시할 수 있다. 상기 성형시 온도 및 압력이 상기 범위를 벗어날 경우 성형 및 경화에 바람직하지 않다. 상기 성형 공정에 의해 연료전지용 분리판에 유로채널이 동시에 형성된다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면 상기 연료전지용 분리판을 포함하는 연료전지를 제공한다.
상세하게는, 상기 연료전지는 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 스택, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부, 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하고, 상기 스택은 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 막-전극 어셈블리; 그리고 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 상기 연료전지용 분리판을 포함하는 단위 셀을 적어도 하나 이상 포함한다.
상기 연료전지의 각 구성부는 통상의 연료전지의 구성에 의하므로 그 구체적인 기재는 생략한다.
상기 연료전지는 240℃ 이하의 온도에서 작동하는 고분자 전해질형 연료전지, 직접 메탄올형 연료전지 및 인산형 연료전지 중 어느 하나일 수 있고, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 연료전지용 분리판은 내열성 및 내산성이 향상되고, 물성이 고강도이며, 분말 상태로 혼합할 수 있을 뿐만 아니라 용제를 사용하지 않고 친환경적으로 제조할 수 있고, 낮은 점도를 이용하여 압출을 통해 펠렛 상태로도 제조할 수 있다.
도 1은 실시예 1에서 제조된 연료전지용 분리판의 유로 부분을 확대한 사진이다.
도 2는 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 평균 전기 전도도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 상기 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 굴곡 강도를 나타낸 그래프이다.
도 2는 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 평균 전기 전도도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 상기 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 굴곡 강도를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
[제조예: 연료전지용 분리판의 제조]
(실시예 1)
비스페놀 A 벤조옥사진 수지 100 중량부, 시클로알리파틱(cycloaliphatic)계 에폭시 경화제 60 중량부 및 경화촉진제인 TPP 3 중량부를 용제인 아세톤에 녹인 후, 니더에서 흑연 분말 800 중량부와 혼합 및 건조하여 연료전지용 분리판 복합소재를 제조하였다. 이때, 상기 흑연 분말은 평균 입도가 50um인 판상의 천연 흑연을 사용하였다.
상기 제조된 연료전지용 분리판 복합소재를 압축 성형하여 연료전지용 분리판을 제조하였다.
상기 실시예 1에서 제조된 연료전지용 분리판을 도 1에 나타내었다. 상기 도 1은 상기 실시예 1에서 제조된 연료전지용 분리판의 유로 부분을 일분 확대한 사진이다.
(실시예 2)
비스페놀 F 벤조옥사진 수지 100 중량부, 시클로알리파틱 에폭시 경화제 60 중량부 및 경화촉진제인 TPP 3 중량부를 용제인 아세톤에 녹인 후, 니더에서 흑연 분말 800 중량부와 혼합 및 건조하여 연료전지용 분리판 복합소재를 제조하였다. 이때, 상기 흑연 분말은 평균 입도가 50um인 판상의 천연 흑연을 사용하였다.
상기 제조된 연료전지용 분리판 복합소재를 압축 성형하여 연료전지용 분리판을 제조하였다.
(비교예)
상기 실시예 1에서 벤조옥사진계 수지를 대신하여 크레졸 노볼락(cresol novolac)계 에폭시 수지를 사용하고, 경화제로서 페놀계 경화제를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 연료전지용 분리판을 제조하였다.
[실험예: 연료전지용 분리판의 성능 평가]
도 2는 상기 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 평균 전기 전도도를 나타내는 그래프이다. 상기 평균 전도도는 4-탐침(probe)에 의해 측정된 저항값을 이용하여 평균 전기 전도도를 구한 것이다.
상기 도 2를 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2에서 제조된 연료전지용 분리판은 벤조옥사진계 수지를 포함함에 따라, 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판에 비하여 우수한 전기 전도도를 가지는 것을 확인할 수 있다.
도 3은 상기 실시예 1, 실시예 2 및 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판의 굴곡 강도를 나타낸 그래프이다. 상기 연료전지용 분리판의 굴곡 강도는 ASTM D790에 의하여 측정하였다.
상기 도 3을 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2에서 제조된 연료전지용 분리판의 굴곡 강도가 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판에 비하여 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 실시예 1 및 실시예 2에서 제조된 연료전지용 분리판은 벤조옥사진계 수지를 포함함에 따라 비교예에서 제조된 연료전지용 분리판에 비하여 염산, 인산 및 황산 등의 각종 산에 대한 내산성이 우수함도 확인하였다.
상기 물성 평가를 통하여 상기 실시예에서 제조된 연료전지용 분리판은 연료전지의 분리판으로 사용되기 위해 요구되는 물성을 충분히 만족하고 있음을 확인할 수 있으며, 기존 소재 대비 물성이 향상되었음을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
Claims (11)
- 벤조옥사진(benzoxazine)계 수지 및 전도성 충진재를 포함하는 연료전지용 분리판.
- 제1항에 있어서,
상기 전도성 충진재는 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 500 내지 2700 중량부로 포함되는 것인 연료전지용 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 벤조옥사진계 수지는 비스페놀 A(bisphenol A) 벤조옥사진, 비스페놀 F(bisphenol F) 벤조옥사진, 페놀프탈레인(phenolphthalein) 벤조옥사진, 티오디페놀(thiodiphenol) 벤조옥사진, 디시클로펜타디엔(dicyclopentadiene) 벤조옥사진 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것인 연료전지용 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 전도성 충진재는 흑연 분말인 것인 연료전지용 분리판. - 제1항에 있어서,
상기 연료전지용 분리판은 상기 벤조옥사진계 수지 100 중량부에 대하여 경화제 30 내지 70 중량부 및 경화촉진제 0.5 내지 8 중량부를 더 포함하는 것인 연료전지용 분리판. - 제5항에 있어서,
상기 경화제는 에폭시계 화합물이고, 상기 경화촉진제는 트리페닐포스핀(triphenylphosphine: TPP)인 것인 연료전지용 분리판. - 벤조옥사진계 수지, 전도성 충진재, 경화제 및 경화촉진제를 건식 또는 습식 혼합한 후 성형하는 단계를 포함하는 연료전지용 분리판의 제조 방법.
- 제7항에 있어서,
상기 습식 혼합은 용제에 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 녹인 후, 상기 전도성 충진재를 첨가하고 혼합 장비를 이용하여 혼합하여 이루어지는 것인 연료전지용 분리판의 제조 방법. - 제8항에 있어서,
상기 용제는 메틸에틸케톤(methylethylketone), 아세톤 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것인 연료전지용 분리판의 제조 방법. - 제7항에 있어서,
상기 건식 혼합은 상기 벤조옥사진계 수지, 상기 전도성 충전제, 상기 경화제 및 상기 경화촉진제를 혼합한 후, 압출하여 펠렛(pellet) 또는 시트(sheet) 형태의 복합소재를 제조하는 단계를 포함하는 것인 연료전지용 분리판의 제조 방법. - 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 연료전지용 분리판을 포함하는 연료전지.
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2011
- 2011-12-23 KR KR1020110140792A patent/KR101399352B1/ko active IP Right Grant
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