KR20130070430A - 환경 친화성 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

환경 친화성 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 환경 친화성 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 상기 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌 수지 20 ~ 80 중량%, 하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지 15 ~ 60 중량% 및 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 2 ~ 10 중량%를 포함한다. 본 발명에 의한 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물은 하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지를 이용하여 환경 친화성이 높고, 내열성 및 내충격성이 우수한 환경 친화성 복합 소재를 제공할 수 있다.

Description

환경 친화성 셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물{Eco-friendly Cellulose-Polypropylene Composition}
본 발명은 환경 친화성 셀룰로오스를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용한 성형체에 관한 것이다.
최근 자동차 분야에서 범세계적으로 저탄소 그린카 이미지가 크게 이슈화 되면서 환경 친화성 고분자 재료의 필요성이 요구되고 있다. 이러한 환경 친화성 고분자는 크게 광분해성 및 생분해성 고분자로 분류할 수 있으며, 이중 생분해성 고분자는 주쇄 구조에 미생물에 의한 분해가 가능한 작용기를 갖고 있다. 이러한 고분자들 중에서 지방족 폴리에스테르 고분자는 가공성이 우수하고 분해 특성의 조절이 용이하여 지금까지 가장 널리 사용되고 있는데 그 중에서 특히 폴리 유산(Polylactide acid, PLA)의 경우 전세계 약 14만톤 규모 시장을 형성하고 있고 응용 범위도 계속해서 확대되고 있는데 식품 포장재, 용기, 전자제품 부품 등 다양한 분야에 적용되고 있다.
하지만, 이러한 폴리 유산은 친환경성 어필은 되지만 아직까지 기존 폴리 유산 수지는 내충격성, 내열성이 크게 부족하여 박막 제품의 경우 쉽게 파손되고, 온도에 대한 저항성 열세로 외부 온도가 60℃ 이상인 경우 성형 제품의 형태에 변형이 일어나는 문제가 있다. 이러한 문제점들을 개선하기 위해 폴리유산 수지와 석유 유래한 열가소성 수지, 예를 들면 폴리카보네이트 수지, 폴리아마이드 수지, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지 들과 혼합하는 시도가 진행되어 왔다. 특히, 자동차 부품의 플라스틱 소재 중 약 60% 이상을 차지하는 폴리프로필렌 수지와의 혼합재가 다른 무엇보다도 많은 관심을 보이고 있으나 상업적으로 적용하기에는 내열성이나 내충격성 등과 같이 해결해야 하는 문제점들이 남아 있다. 예를 들어, 내장부품에 필요한 내열조건은 일반적으로 약 100~120℃ 이나 이에 비해 폴리 유산의 하중 변형 온도는 약 55℃ 전후에 불과하고 폴리프로필렌과 블렌드 하더라도 자동차 부품에 채용하기에는 미흡 수준에 있다.
상기 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 환경 친화적이고 내열성 및 내충격성이 우수하여 상업용 복합 소재로 적용할 수 있는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은, 상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체를 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 양상은, 폴리프로필렌 수지 30 ~ 80 중량%, 하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지 15 ~ 60중량% 및 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 2 ~ 10 중량%를 포함하는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
상기 폴리프로필렌 수지의 용융 지수는 0.5 ~ 80g/10분일 수 있다. 또한, 상기 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지는 0.1 ~ 1 중량 %의 무수말레인산 부분이 그라프트된 것일 수 있다.
본 발명의 다른 양상은, 상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체에 관한 것이다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지를 이용하여 친환경적이고, 우수한 내열성 및 내충격성을 제공할 수 있다. 상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 자동차 내외장재로서 도어트림(door trim), 램프 하우징(lamp housing), 트렁크, 필러 트림류 등에 친환경 복합 소재로서 다양하게 적용될 수 있다.
이하 본 발명에 관하여 보다 상세하게 설명한다.
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다. 상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 친환경적이고, 내열성이나 내충격성이 우수하여 상업용 부품소재에 적용이 가능한다.
상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌 수지를 포함한다.
상기 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체, 프로필렌-알파 올레핀 랜덤 공중합체, 프로필렌-알파 올레핀 블록 공중합체 등으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 상기 알파 올레핀 중합부분은 에틸렌 또는 탄소수 4 내지 20의 알파 올레핀일 수 있으며, 바람직하게는 에틸렌일 수 있다.
상기 랜덤 공중합체 또는 블록 공중합체에서 프로필렌 중합부분의 함량은 특별히 한정하지 않으나 50중량%이상 포함되는 것이 바람직하다.
상기 폴리프로필렌 수지는 용융지수(ASTMD1238, 230℃/2.16kg, Melt Index, MI)는 0.5 ~ 80g/10분일 수 있고, 바람직하게는 5 ~ 60g/10분일 수 있다. 상기 폴리프로필렌 수지의 용융 지수가 0.5g/10분 미만이면 상기 폴리프로필렌 수지 조성물의 구성성분의 혼합시 과도한 용융 점도 상승으로 인해 가공이 어려워지는 문제가 발생할 수 있고, 80g/10분을 초과하면 충격 특성에서 심하게 열세하여 산업적으로 활용 가치가 저하되는 문제가 발생할 수 있기에 바람직하지 않다.
상기 폴리프로필렌 수지는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량에 대해 30 ~ 80 중량% 포함될 수 있으며, 바람직하게는 40 ~ 70중량%일 수 있다. 상기 폴리프로필렌 수지를 30 중량% 미만으로 포함되면 폴리프로필렌 수지 조성물의 충격 특성, 인장 특성 등과 같은 기계적 물성이 복합 소재로 적용하는데 부적합한 수준으로 저하되고, 80 중량%를 초과하면 식물성 수지 사용량이 상대적으로 감소하여 기대하는 친환경성을 갖는 복합 소재를 제조할 수 없는 문제가 발생 할 수 있기에 바람직하지 않다.
상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 셀룰로오스를 포함한다.
상기 셀룰로오스는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물에 환경 친화성을 부여하고, 폴리프로필렌 수지와 혼용시 우수한 내열성 및 내충격성을 나타낼 수 있다.
상기 셀룰로오스는 비폴리유산 수지이고, 셀룰로오스 유도체로서 하이드록시프로필메틸셀룰로오스(Hydroxypropyl methylcellulose, HPMC)일 수 있다.(화학식 1) 상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스는 식품의 점착성 및 점도를 증가시키고, 식품의 물성을 향상시키기 위해 유화제, 안정제, 중점제 등과 같은 첨가물로 사용되어온 친환경성 화합물이다.
[화학식 1]
Figure pat00001

상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스는 셀룰로오스의 안하이드로글루코오스에 소량의 프로필렌글리콜에테르로 개질된 일종의 메틸셀룰로오스이고, 바람직하게는 19~30중량%의 메토시 그룹(-OCH3)과 3~12중량%의 하이드로시프로필(-OCH2CH(OH)CH3) 그룹을 포함한다. 상기 메토시 그룹의 함량은 하이드록시프로필메틸셀룰로오스의 연성과 점도에 영향을 미치는 인자이고, 메토시 함량이 높을수록 연성이 낮고 점도가 낮아질 수 있다.
상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스의 유리전이 온도는 약 110℃ 내지 130℃일 수 있고, 바람직하게는 120℃일 수 있다. 또한, 용융 온도는 185 내지 195℃일 수 있고, 바람직하게는 190℃일 수 있으며, 겉보기 비중은 0.25~0.70 g/cm3를 나타낼 수 있다.
상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량에 대해 15 ~ 60 중량% 포함될 수 있고, 바람직하게는 30 ~ 50 중량% 포함될 수 있다. 상기 함량이 15중량% 미만이면 친환경 복합소재로의 의미가 없으며, 60 중량%를 초과하면 폴리프로필렌 (d=0.91) 대비 비중이 높아 (d=1.26~1.30) 경량화 측면에서 크게 위배되고, 충격강도 및 내열성 등이 저하될 수 있다.
상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지를 포함한다.
상기 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지는 상기 하이드록시프로필메틸셀룰로오스와 폴리프로필렌 수지의 혼련시 상용성을 증가시키는 역할을 한다.
상기 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지는 수지 전체 중량에 대해 상기 무수말레인산 부분이 0.1 ~ 1 중량%로 그라프트된 것일 수 있다. 상기 무수말레인산 부분이 0.1 중량% 미만이면 하이드록시프로필메틸셀룰로오스와 폴리프로필렌 수지 간의 상용화제로서의 역할을 하지 못하는 문제점이 있으며, 1 중량%를 초과하면 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지와 폴리프로필렌 수지와의 상용성이 떨어져서 기계적 물성이 크게 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
상기 무수말레인산이 그라프트된 폴리프로필렌 수지는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량에 대해 2 ~ 10 중량% 포함될 수 있고, 바람직하게는 3 ~ 5 중량%일 수 있다. 상기 무수말레인산이 그라프트된 폴리프로필렌 수지의 함량이 2중량% 미만이면 하이드록시프로필메틸셀룰로오스가 폴리프로필렌 내에서 분산이 잘 되지 않으며, 10 중량%를 초과하면 무수말레인산이 그라프트된 폴리프로필렌이 매우 작은 분자량을 갖고 있어 복합 재료의 기계적 물성이 저하될 수 있기에 바람직하지 않다.
상기 폴리프로필렌-하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지 조성물은 상기 성분들 외에 그 적용 범위에 따라 첨가제로서, 산화방지제, 가공활제, 자외선 안정제, 장기내열 안정제, 대전방지제, 난연제, 항균제, 착색제 등을 본 기술분야에서 얄려진 통상적인 함량에 따라 더 포함될 수 있다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 본 기술 분야에서 알려진 수지 조성물의 제조방법에 따라 제조될 수 있으며, 예를 들어, 구성성분들을 교반-혼합장치[예:Hens혼합기(상표명), 슈퍼 혼합기 또는 텀블러 혼합기]에 충전시키고, 상기 혼합물을 1~30분 동안 교반-혼합시켜 180~230℃의 온도에서 압연기 또는 압출기를 사용하여 용융 및 혼련시켜 제조될 수 있다.
본 발명은 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체를 제공한다.
상기 성형체는 환경 친화적인 복합 소재로서 자동차 내장부품, 자동차 외장부품, 가전부품, 전기부품 등과 같은 상업적 복합 소재에 적용될 수 있다. 보다 구체적으로, 자동차 내외장재 도어트림(doortrim), 램프하우징(lamp housing), 트렁크, 필러 트림류, 필름 등에 적용될 수 있다.
상기 성형체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물을 사출성형, 압출성형 등 임의의 성형법으로 제조될 수 있으나, 이에 제한하는 것은 아니다.
본 발명은 하기의 실시예에 의해　보다 구체화될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1~4
폴리프로필렌 단독 중합체 (삼성토탈, MI=10g/10분), 하이드록시프로필메틸셀룰로오스(삼성정밀화학, MI=15g/10min, 230℃/2.13kg), 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌(삼성토탈, MI=100g/10min, 230℃/2.16kg, 무수말레인산 그라프트율 0.7wt%), 표 1에 제시한 각각의 함량으로 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하였다. 이때, 실린더 온도는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지 용융 온도를 고려하여 220℃ ~ 230℃에 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 1~2
현행 자동차 내장 부품 소재에 이용되는 폴리유산(NatureWorks 4032D, MI=25g/10min, 230℃/2.16kg), 폴리프로필렌 단독 중합체(삼성토탈, MI=10g/10분), 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌(무수말레인산 그라프트율 0.7wt%), 삼성토탈, MI=100g/10min, 230℃/2.13kg), 표 1에 제시한 각각의 함량으로 실시예와 동일한 방법으로 용융 혼합하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다. 단, 폴리유산 수지는 열분해 우려를 고려하여 용융 온도는 200℃ ~ 210℃에서 실시하였다.
비교예 3~4
폴리프로필렌 단독 중합체(삼성토탈, MI=10g/10분), 폴리유산(NatureWorks 2002D, MI=19g/10min, 230℃/2.16kg), 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌(삼성토탈, MI~100), 표 1에 제시한 각각의 함량으로 비교예 1과 동일한 방법으로 용융 혼합하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 5
하이드록시프로필메틸셀룰로오스의 함량을 70중량%로 변경한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 용융 혼합하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
실험예
상기 실시예 및 비교예에서 얻어진 폴리프로필렌 수지 조성물을 TOYO (형체력 180톤) 사출 성형기를 이용하여 필요한 물성 측정용 시편들을 제작한 후, 얻어진 사출 시편에 대해 하기에 제시한 방법으로 굴곡탄성율, Izod 충격강도, 열변형 온도 등을 측정하여, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(1) 용융 지수
ASTM D1238에 의거하여 2.16kg 하중으로 230℃에서 측정하였다.
(2) 밀도
ASTM D1504에 의거하여 측정하였다.
(3) 굴곡 탄성률
ASTM D790에 의거하여 상온에서 측정하였다.
(4) 아이조드(IZOD) 충격 강도
ASTM D256에 의거하여 상온 및 -10℃에서 노치(notched) 가공 시편으로 측정하였다.
(5) 열변형온도
ASTM D648에 의거하여 4.6kgf하중 하에 측정하였다.
구성 실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3 4 5
조성물
(중량%)		 폴리프로필렌 수지 67 47 65 35 67 47 67 47 25
하이드록시프로필메틸셀룰로오스 30 50 30 60 - - - - 70
폴리유산-1 - - - - 30 50 - - -
폴리유산-2 - - - - - - 30 50 -
무수말레인산 폴리프로필렌 3 3 5 5 3 3 3 3 5
물성
평가
결과		 용융지수
(g/10분)		 13 11 12 11 17 19 16 18 12
밀도(g/cm3) 0.978 1.026 0.980 1.045 0.984 1.034 0.978 1.032 1.074
굴곡탄성율
(MPa)		 1,647 1,832 1,683 1,908 1,766 1,967 1,736 1,991 1,988
Izod 충격강도
(상온, J/m)		 47 50 46 48 22 20 28 19 24
Izod 충격강도
(-10℃, J/m)		 23 33 28 29 19 10 21 11 19
열변형온도
(℃)		 112 107 113 109 87 77 92 80 93
표 1의 결과에서, 실시예 1 내지 4의 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물은 비교예 1 내지 4의 폴리유산을 포함하는 수지 조성물 및 비교예 5에 비하여 강성 및 내충격성의 밸런스가 양호하고, 내열성이 우수한 것을 확인할 수 있다.
본 발명에 의한 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물은 셀룰로오스 화합물을 도입하여 수지 조성물에 친환경성을 부여하였고, 내충격성 및 내열성 등이 우수하여 상업적으로 이용되는 친환경성 고분자 소재로 적용이 가능하다.

Claims (5)

  1. 폴리프로필렌 수지 30 ~ 80 중량%,
    하이드록시프로필메틸셀룰로오스 수지 15 ~ 60 중량%, 및
    무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 2 ~ 10 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 폴리프로필렌 수지의 용융 지수(2.16kg 하중/230℃)는 0.5 ~ 80g/10분인 것을 특징으로 하는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 폴리프로필렌 수지는 폴리프로필렌 단독 중합체, 프로필렌-알파 올레핀 랜덤 공중합체 및 프로필렌-알파 올레핀 블록 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 알파 올레핀은 에틸렌 또는 탄소수 4 내지 20인 것을 특징으로 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 무수말레인산 그라프트된 폴리프로필렌 수지에서 무수말레인산 부분이 0.1 ~ 1 중량% 그라프트된 것을 특징으로 하는 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물.
  5. 제1항의 하이드록시프로필메틸셀룰로오스-폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 것을 특징으로 하는 성형체.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2020176203A (ja) * 2019-04-18 2020-10-29 花王株式会社 樹脂組成物

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