KR101383621B1 - 인장강도 및 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법 - Google Patents

인장강도 및 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 본 발명은 인장강도 및 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치로 이루어진 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 것을 기술적 특징으로 하며, 인장강도와 굴곡강도가 향상된 효과가 있으며, 폐 폴리프로필렌을 재활용함으로 인해 환경오염을 줄이며, 신제 폴리프로필렌에 비해 적은 에너지와 저 탄소발생으로 제조할 수 있으므로 제조원가를 절감하는 장점이 있다.

Description

인장강도 및 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법{Recycled polypropylene polymer composite materal composition with improved tensile strength and flexural rigidity and manufacturing method thereof}
본 발명은 인장강도 및 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치를 함유하는 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 인장강도와 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법에 관한 것이다.
국내뿐 아니라 EU, 일본 및 북미를 포함한 여러 국가들은 폐자동차 폐기물 처리 문제 해결을 위해 폐자동차 처리지침을 설정하고, 2015년 이후 재활용율이 95%(열회수 10% 포함) 이상인 차량만 판매할 수 있도록 규정을 발표하였다. 국내의 폐자동차 재활용율은 75중량% 내외이며 재활용되지 못하는 재료 중 플라스틱이 차지하는 중량은 33%이다. 재활용되지 못하는 재료 중 약 50%를 유리, 목재, 토사 등 재활용이 어려운 물질들이 차지하고 있음을 고려할 때 플라스틱 재료의 재활용이 중요하다.
폴리프로필렌은 프로필렌의 중합에 의해 만들어지는 열가소성 고분자로서 현재 가장 많이 사용되는 열가소성 고분자 중 하나이다. 폴리프로필렌은 저가임에도 비중이 작기 때문에 제품의 경량화에 유리하고 내약품성과 성형 가공성이 우수하며, 인장강도, 굴곡강도 등과 같은 기계적 강도가 우수하고, 높은 열변형 온도 등과 같은 열적 성질이 우수하여 자동차 내외장재 재료로 많이 사용되고 있다.
자동차 재료로 사용되는 폴리프로필렌은 위와 같은 장점들로 인해 그 사용량이 꾸준히 증가되고 있어 사용 후 재활용을 포함하여 폐기 및 소각처리시 발생하는 비용을 줄이기 위한 노력이 필요하게 되었다. 즉, 폐자동차 플라스틱의 재활용을 위한 자동차용 플라스틱 재료의 단일화와 재활용 폴리프로필렌의 활용이라는 두 가지 관점에서 재활용 폴리프로필렌을 포함하는 물성이 향상된 재료에 대한 개발이 필요한 실정이다.
대한민국공개특허공보 제10-2012-0021630호(2012.03.09.)에는 내충격성이 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합체 및 이를 포함하는 열가소성 성형품이 개시되어 있다.
상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합체는 재활용 폴리프로필렌 수지와 ABS와 SEBS-g-MAH를 포함함으로 내충격성이 향상된 장점이 있지만, SEBS-g-MAH의 첨가량이 많아질수록 인장강도가 떨어지는 문제가 있다.
이에, 본 발명자는 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치를 함유하는 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 인장강도와 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법을 개발하였다.
KR 10-2012-0021630 A 2012.03.09.
본 발명의 목적은 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치를 함유하는 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 인장강도와 굴곡강도가 향상된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 다음과 같은 수단을 제공한다.
본 발명은 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치로 이루어진 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합체를 제공한다.
상기 고분자 혼합수지는 재활용 폴리프로필렌 수지 75~85중량%, 탈크 5~20중량% 및 나노클레이 마스터배치 1~10중량%를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 상기 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 1~5중량부인 것을 특징으로 한다.
상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 인장강도는 270 ㎏f/㎠ 이상이며, 굴곡강도는 365 ㎏f/㎠ 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30~40중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 60~70중량%를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은, 재활용 폴리프로필렌 수지 75~85중량%, 탈크 5~20중량%, 나노클레이 마스터배치 1~10중량%로 이루어진 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 1~5중량부를 혼합 후, 160~220℃의 온도하에서 400~420rpm의 회전속도로 용융 압출하여 제조하되,
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30~40중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 60~70중량%를 혼합하고, 이축압출기의 호퍼 온도는 170℃, 배럴 온도는 240℃, 스크류 속도는 450rpm의 조건으로 제조하는 것을 특징으로 하는 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치를 함유하는 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하여 제조함으로 인해 인장강도와 굴곡강도가 향상된 효과가 있으며, 폐 폴리프로필렌을 재활용함으로 인해 환경오염을 줄이며, 신제 폴리프로필렌에 비해 적은 에너지와 저 탄소발생으로 제조할 수 있으므로 제조원가를 절감하는 장점이 있다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물에 관한 것으로서, 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치를 함유한 고분자 혼합수지 및 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 재활용 폴리프로필렌 수지는 비중이 작고 투명성, 내약품성 및 성형가공성이 우수한 것을 특징으로 하고, 본 발명에 따른 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물에서는 매트릭스 구조를 형성하는 것을 특징으로 한다.
상기 탈크(Talc)는 강도 보강용으로 포함되는 것을 특징으로 한다.
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30~40중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 60~70중량%를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 상기 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크 및 나노클레이 마스터배치로 이루어진 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 상용화제로 사용된다. 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 98.06의 중량평균분자량을 갖고, 폴리프로필렌 수지 100중량부에 대하여 무수말레산 0.5~1중량부를 포함하는 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 수지일 수 있다.
상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 자동차로부터 수거한 폐폴리프로필렌을 재활용함으로써, 신제 폴리프로필렌과 동일한 물성을 유지할 수 있도록 하여 폐자동차에서 발생하는 폐플라스틱 처리 비용을 감소시킬 수 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 의하면, 상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 상기 고분자 혼합수지 대비 재활용 폴리프로필렌 수지 75~85중량%, 탈크 5~20중량% 및 나노클레이 마스터배치 1~10중량%를 포함할 수 있다.
이때 상기 탈크가 5중량% 미만이면, 인장강도, 굴곡강도, 굴곡탄성율의 강도 개선 효과가 미흡하며, 20중량%를 초과하면 인장강도, 굴곡강도, 굴곡탄성율은 향상되나 충격강도 및 신율은 다소 저하된다.
상기 나노클레이 마스터배치가 1중량% 미만이면, 인장강도, 굴곡강도의 물성이 떨어지며, 10중량% 초과되면 강도가 향상되나 가격이 상승하는 문제가 있다.
상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 본 발명에 있어서 상기 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치의 상용성을 증대시켜서 인장강도 및 굴곡강도 등의 기계적 강도를 향상시키는 상용화제의 역할을 수행하는 것을 특징으로 한다.
상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 상기 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치 간의 성질차이를 완화시켜서 마이크로상 분리구조를 형성시키고, 상기 마이크로상 분리구조를 안정화시켜서, 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이의 다리역할을 하여, 이들 간의 계면장력을 낮추어서 상용성을 향상시키는 역할을 하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 구조는 상기 재활용 폴리프로필렌 수지가 매트릭스를 형성하고, 상기 탈크의 입자와 나노클레이 입자가 상기 재활용 폴리프로필렌 매트릭스 안에 분산상을 형성하여 분산되어 만들어지는 미소상 분리 구조를 나타낸다. 이는 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌으로 인하여 재활용 폴리프로필렌 매트릭스 상과 상기 탈크와 나노클레이 입자간의 접착을 견고히 하고, 탈크와 나노클레이의 뭉침현상을 차단함으로써, 미세한 크기의 분산상이 재활용 폴리프로필렌 매트릭스에 골고루 분산되어 나타나는 특성이다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 의하면, 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 상기 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이 마스터배치로 이루어진 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 1~5중량부일 수 있다.
무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 1 중량부 미만으로 사용하면 그 사용량이 너무 적어서 상용성 증대 효과가 미비하여 제품의 기계적 물성이 좋지 않을 수 있으며, 5 중량부 초과하여 사용하면 고분자 계면이 너무 두껍게 되어 독립된 상을 형성하게 되어서 재활용 폴리프로필렌 수지와 탈크와 나노클레이간의 계면결합력을 오히려 낮춰서 기계성 물성이 떨어질 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 의하면, 상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 물성에 있어서, 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합체의 인장강도는 270 ㎏f/㎠ 이상이며, 굴곡강도는 365 ㎏f/㎠ 이상이다.
한편, 본 발명은, 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 제조방법은,
재활용 폴리프로필렌 수지 75~85중량%, 탈크 5~20중량%, 나노클레이 마스터배치 1~10중량%로 이루어진 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 1~5중량부를 혼합 후, 160~220℃의 온도하에서 400~420rpm의 회전속도로 용융 압출하여 제조하되,
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30~40중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 60~70중량%를 혼합하고, 동방향 이축압출기를 이용하여 제조할 수 있고, 이축압출기의 온도는 각각 호퍼 부분이 170℃, 배럴부분이 240℃ 그리고 스크류의 속도는 450rpm의 조건으로 제조하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 상기 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 이용하여 다양한 용도로 활용될 수 있는 열가소성 성형품을 제조할 수 있다.
상기 열가소성 성형품은 그 용도에 따라, 충전제, 유연제, 노화방지제, 내열노화방지제, 산화방지제, 염료, 안료, 촉매 및 분산제 중에서 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 재활용 폴리프로필렌을 이용하여 제조한 인장강도 및 굴곡강도 물성이 향상된 성형품은 압축성형, 압출성형, 사출성형, 취입성형, 진공성형 등 다양한 성형법으로 제조 후 재료로 사용할 수 있다.
본 발명의 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 열가소성 수지 소재로 다방면에 널리 이용되고 있는 폴리프로필렌 수지를 포함하는 성형품을 대체하여 사용 가능하고, 인장강도 및 굴곡강도가 요구되는 성형품, 특히, 자동차용 성형품에도 적용이 가능하여서 그 활용성이 매우 우수하며, 본 발명에 따른 열가소성 성형품은 저비용으로 용이하게 제조될 수 있어서, 공정효율이 매우 우수할 뿐만 아니라 자동차 폐기물을 재활용할 수 있다는 측면에서 경제적이다.
이하, 실시 예를 통하여 본 발명의 구성 및 효과를 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시 예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐 본 발명의 범위가 이들 실시 예에 의해 제한되는 것은 아니다.
[비교예 1]
헨셀 믹서에 재활용 폴리프로필렌 수지 80중량% 및 탈크 20중량%를 투입하고 800rpm에서 30분간 혼합한 후, 이축 압축기(twin screw extruder)에 주입하여 160~220℃ 온도에서 420rpm의 속도로 용융 압축(melting extrusion)하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다.
상기 재활용 폴리프로필렌 수지는 폐플라스틱 수거 후 폴리프로필렌 재료만 분리 회수하고, 이물질을 분리 제거한 다음 평균 3~15㎜로 분쇄한 후, 세척하고 수분을 제거한 후 사용하였다.
[비교예 2]
상기 비교예 1과 동일하게 실시하되, 재활용 폴리프로필렌 수지 80중량%, 탈크 15중량%, 나노클레이 마스터배치 5중량%를 사용하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다.
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이(Nanocor사 44LSB) 30중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 70중량%를 혼합 후, 동방향 이축압출기[내경:32㎜]를 이용하였으며, 이축압출기의 온도는 각각 호퍼 부분이 170℃, 배럴부분이 240℃ 그리고 스크류의 속도는 450rpm의 조건으로 제조하였다.
[비교예 3]
상기 비교예 1과 동일하게 실시하되, 재활용 폴리프로필렌 수지 80중량%, 탈크 10중량%, 나노클레이 마스터배치 10중량%를 사용하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다.
상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 70중량%를 혼합하여 제조하였다.
[실험예 1]
인장강도의 측정은 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 각각 사출성형하여 ASTM D-638에 의거 인장강도 시편을 제조하였고, 상기 제조된 시편을 상온 조건에서 만능재료시험기(UTM)을 이용하여 인장 강도를 측정하였다. 이때, 만능재료시험기의 크로스-헤드 속도는 50㎜/min이고, 게이지의 길이는 50㎜로 설정하였다.
굴곡강도의 측정은 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 재활용 폴리프로필렌 복합재료 조성물을 각각 사출성형하여 ASTM D-790에 의거 굴곡강도 시편을 제조하였고, 상기 제조된 시편을 상온 조건에서 만능재료시험기(UTM)을 이용하여 굴곡 강도를 측정하였다. 이때, 만능재료시험기의 크로스-헤드 속도는 30㎜/min이고, 게이지의 길이는 10㎜로 설정하였다.
충격강도의 측정은 비교예 1 내지 3에 따라 제조된 재활용 폴리프로필렌 복합재료 조성물을 각각 사출성형하여 ASTM D-256에 의거 충격강도 시편을 제조하였고, 상기 제조된 시편을 상온 조건에서 아이조드(IZOD) 방식으로 충격강도를 측정하였다.
경도는 ASTM ISO 858(D785)에 규정된 방법으로 측정하였다.
상기 비교예 1 내지 3의 충격강도, 인장강도 및 굴곡강도의 측정값을 하기 [표 1]에 나타내었다.
구분 비중
g/㎤		 충격강도
㎏f㎝/㎝		 인장강도
㎏f/㎠		 신율
%		 굴곡강도
㎏f/㎠		 굴곡탄성율
㎏f/㎠		 경도
R SCALE
비교예 1 1.063 3.5 261 15 348 18,218 91.6
비교예 2 1.051 3.9 261 18 358 18,303 91
비교예 3 1.053 4.1 270 15 362 18,858 92
상기 [표 1]의 결과를 살펴보면, 비교예 3의 재활용 폴리프로필렌 수지 80중량%, 탈크 10중량%, 나노클레이 마스터배치 10중량%를 사용하여 제조한 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 나노클레이 마스터배치를 포함하지 않은 비교예 1의 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물에 비해 인장강도 및 굴곡강도의 물성이 증가하는 것을 확인할 수 있다.
상기 비교예 3과 동일하게 실시하되, 재활용 폴리프로필렌 수지 80중량%, 탈크 10중량%, 나노클레이 마스터배치 10중량%를 혼합한 재활용 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌(동원코퍼레이션 사, Bondyram 1001, MAH modified PP homo polymer) 1 중량부를 혼합하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다. 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌은 폴리프로필렌 수지 100중량부에 대하여 무수말레산이 1중량부 함유되어 있는 것을 사용하였다.
상기 실시예 1과 동일하게 실시하되, 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 3 중량부를 사용하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다.
상기 실시예 1과 동일하게 실시하되, 상기 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌 5 중량부를 사용하여 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 제조하였다.
[실험예 2]
실시예 1 내지 3에 따라 제조된 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물을 실험예 1의 방법과 동일하게 측정하여, 충격강도, 인장강도 및 굴곡강도의 측정값을 하기 [표 2]에 나타내었다.
구분 비중
g/㎤		 충격강도
㎏f㎝/㎝		 인장강도
㎏f/㎠		 신율
%		 굴곡강도
㎏f/㎠		 굴곡탄성율
㎏f/㎠		 경도
R SCALE
실시예 1 1.074 4.3 272 7 365 19,166 91
실시예 2 1.074 5 280 9 371 19,174 91.5
실시예 3 1.073 6 288 16 375 19,111 93
상기 [표 2]의 결과를 살펴보면, 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함한 실시예 1 내지 3의 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물은 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 포함하지 않은 비교예 1 내지 3의 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물에 비해 인장강도 및 굴곡강도의 물성이 증가하는 것을 확인할 수 있다.

Claims (6)

  1. 재활용 폴리프로필렌 수지 75~85중량%와 탈크 5~20중량%와 나노클레이 마스터배치 1~10중량%로 이루어진 고분자 혼합수지 100중량부에 대하여 무수말레산 그라프트 폴리프로필렌을 1~5중량부 포함하되,
    상기 나노클레이 마스터배치는 나노클레이 30~40중량%와 폴리프로필렌 호모폴리머 60~70중량%를 혼합하여 이루어지며,
    재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물의 인장강도는 270 ㎏f/㎠ 이상이며, 굴곡강도는 365 ㎏f/㎠ 이상인 것을 특징으로 하는 재활용 폴리프로필렌 고분자 복합재료 조성물.
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