KR20130006561A - 다공성 필름형 고체 전해질 및 이를 이용한 염료감응 태양전지와 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 다공성 필름형 고체 전해질 및 이를 이용한 염료감응 태양전지와 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 염료감응 태양전지의 장기 내구성을 향상하기 위한 다공성 필름형 고체 전해질에 관한 것이다.
이를 위해 본 발명은, 자외선 경화형 고분자 소재 0.1 ~ 90 중량%, 비이온성 유화제 0.1 ~ 10 중량%, 광가교 개시제 0.01 ~ 0.1 중량% 를 혼합한 필름 조성물로 이루어진 다공성 고분자 필름에 전해질 소재를 함침시켜 구성된 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질을 제공한다.
이를 위해 본 발명은, 자외선 경화형 고분자 소재 0.1 ~ 90 중량%, 비이온성 유화제 0.1 ~ 10 중량%, 광가교 개시제 0.01 ~ 0.1 중량% 를 혼합한 필름 조성물로 이루어진 다공성 고분자 필름에 전해질 소재를 함침시켜 구성된 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질을 제공한다.
Description
본 발명은 다공성 필름형 고체 전해질 및 이를 이용한 염료감응 태양전지와 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 염료감응 태양전지의 장기 내구성을 향상하기 위한 다공성 필름형 고체 전해질에 관한 것이다.
최근 지구 온난화 문제가 심각하게 대두되면서 친환경 에너지를 활용하기 위한 기술 개발이 각광받고 있다. 그 중 가장 관심을 기울이는 분야는 신재생 에너지를 활용하는 태양전지 분야이다. 이 분야에는 실리콘계 태양전지, CIGS (Cu(InGa)Se2; copper indium gallium selenide)와 같은 무기물을 이용하는 박막 태양전지, 염료감응 태양전지, 유기 태양전지 그리고 유-무기 하이브리드 태양전지 등이 있다. 그 중 가격이 저렴하고, 효율이 상용화 수준까지 도달한 염료감응 태양전지는 건물일체형 태양광 발전시스템(BIPV) 산업 분야뿐만 아니라 휴대용 전자 산업 분야에서도 각광받고 있다.
염료감응 태양전지는 다른 태양전지들과 달리 가시광선의 빛을 흡수하여 광전 변환 메커니즘(Photoelectric conversion mechanism)에 의해 전기를 생산할 수 있다.
일반적으로 염료감응 태양전지는 액체 전해질(liquid electrolyte)를 사용하거나 겔 형태의 고분자 전해질(Gel electrolyte)을 사용하는데, 액체 및 겔 형태의 전해질은 태양전지의 기판이나 봉지제의 파손에 의해 누수가 발생할 우려가 있으며, 이러한 누수에 의해 내구성 및 상품성이 저하되고, 뿐만 아니라 사용되는 전해액의 유해성으로 인해 소비자들의 건강을 해칠 우려가 있다.
이러한 문제를 해결하기 위해, 최근 고체 전해질(Solid electrolyte)의 개발이 활발하게 이루어지고 있다.
일반적으로 고체 전해질은 증착 공정이나 스핀코팅 공정을 통해 전해질 성분을 염료감응 태양전지의 광전극(통상 TiO2로 이루어짐, 혹은 작동전극이라고 함) 표면에 부착시킨 후, 부착된 전해질 성분에 함유되어 있는 용매를 완전 건조시켜 제조 형성하게 되는데, 이와 같이 제조된 고체 전해질을 사용하는 경우, 전류밀도가 매우 낮아 태양전지의 발전효율을 기대하기 어렵다.
또한, 태양전지의 발전효율을 높이기 위해 전기방사법을 활용하여 고체 전해질에 다공성 구조를 형성하는 제어 기술도 알려진 바 있으나, 이는 초기 투자비가 많이 들고 전해질 성분으로 사용 가능한 고분자 소재의 종류가 한정되어 있는 단점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 발명한 것으로서, 기존 액상 염료감응 태양전지에서 발생하는 액상 전해질의 누수 및 장기 안정성을 개선하기 위하여, 낮은 인화점을 갖는 비이온성 유화제와 자외선 경화형 고분자 소재를 사용하여 전해질 함침량을 증가시키기 위한 다공성 구조의 필름형 고체 전해질을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한, 본 발명은 상기의 고체 전해질을 이용하여 제조공정을 단순화하고 에너지 전환 효율을 높일 수 있는 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법을 제공하는데도 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명은, 자외선 경화형 고분자 소재 0.1 ~ 90 중량%, 비이온성 유화제 0.1 ~ 10 중량%, 광가교 개시제 0.01 ~ 0.1 중량% 를 혼합한 필름 조성물로 이루어진 다공성 고분자 필름에 전해질 소재를 함침시켜 구성된 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질을 제공한다.
바람직하게, 상기 자외선 경화형 고분자 소재는 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트, 폴리메타아크릴레이트, 폴리메틸메타아크릴레이트 및 폴리비닐알코올로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 혹은 이들의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 비이온성 유화제는 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르, 바람직하게 옥시에틸렌기의 반복단위 n 이 1 ~ 60인 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 자외선 경화형 고분자 소재의 중량평균분자량은 300 ~ 20,000인 것을 특징으로 하며, 상기 다공성 고분자 필름은 1 ~ 200㎛ 크기의 공극을 갖는 것을 특징으로 한다.
또한 본 발명은, 투명전도층이 코팅된 제1기판에 작동전극을 형성하는 단계; 상기 작동전극에 상기의 다공성 필름형 고체 전해질을 적층하는 단계; 투명코팅층이 코팅된 제2기판에 상대전극을 형성하는 단계; 상기 고체 전해질 위에 상기 상대전극이 접하도록 제2기판을 적층한 후, 상기 제1기판과 제2기판을 봉지제로 접착 및 고정하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 의하면 다공성 구조를 갖는 필름형상의 고체 전해질을 염료감응 태양전지에 적용함에 따라, 기존의 액체 전해질을 사용한 염료감응 태양전지에 비해, 전해질 주입구의 제조 및 봉합이 불필요하여 제조공정이 단순화되고, 또한 기존의 비다공성 고체 전해질을 사용한 염료감응 태양전지에 비해 에너지 전환효율이 크게 증대되는 효과를 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 염료감응 태양전지를 도시한 단면 구성도
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 고체 전해질의 다공성 고분자 필름을 확대한 사진
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 고체 전해질의 다공성 고분자 필름을 확대한 사진
본 발명은 다공성 고분자 필름으로 이루어진 염료감응 태양전지용 고체 전해질 및 이를 이용한 염료감응 태양전지와 그 제조방법에 관한 것으로, 소정의 조성으로 이루어진 필름 조성물을 사용하여 전해질 함침량을 높이기 위한 다공성 구조의 고분자 필름을 제조한다.
구체적으로, 상기 다공성 고분자 필름의 제조를 위한 필름 조성물은, 광전류 증대를 효율적으로 유도하기 위하여 비표면적이 높은 나노 섬유화된 자외선 경화형 고분자 소재와, 전해질 함침량 증가를 위한 고분자 필름의 다공성 구조를 형성하기 위하여 낮은 인화점을 갖는 비이온성 유화제를 함유한다.
상기 비이온성 유화제는 함께 혼합되는 필름 조성물의 고분자 매트릭스에 다공성 구조를 유도할 수 있는 마이셀(micelle)을 형성하는 역할을 하고, 이에 따라 간단한 진공 건조 공정을 통해 고분자 필름에 다공성 구조를 형성할 수 있게 된다.
따라서, 상기 필름 조성물은 비이온성 유화제의 함유량을 조정함에 의해 고분자 필름의 다공도를 조절/제어할 수 있고, 이에 의해 고분자 필름에 함침되는 전해질 함침량의 조절이 가능하다.
상기 비이온성 유화제의 함유량 조정에 의한 다공도 제어는 기존 전기방사 공정에 비해 고분자 필름의 다공도를 쉽고 간편하게 제어할 수 있는 이점이 있다.
또한, 상기 비이온성 유화제는 전해질과 반응하지 않아 염료감응 태양전지의 전기화학 반응에 영향을 미치지 않음으로 염료감응 태양전지의 반응 안정성을 확보할 수 있다.
이러한 비이온성 유화제를 함유한 필름 조성물은, 구체적으로 자외선 경화형 고분자 소재 0.1 ~ 90 중량%, 비이온성 유화제 0.1 ~ 10 중량%, 광가교 개시제 0.01 ~ 0.1 중량% 를 혼합하여 조성된다.
만약 상기 필름 조성물 중 자외선 경화형 고분자 소재가 0.1 중량% 미만이면 고분자 필름의 지지체로서 필름 형상을 유지하기 어렵고, 90 중량% 를 초과하면 다공성 구조를 형성하기 어려워 바람직하지 않다.
상기 자외선 경화형 고분자 소재는 자외선 조사에 의해 경화 가능한 고분자 단량체 혼합물로서, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트, 폴리메타아크릴레이트, 폴리메틸메타아크릴레이트 및 폴리비닐알코올로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 혹은 이들의 혼합물인 것을 사용한다.
비이온성 유화제는 자외선 경화형 고분자 소재와의 마이셀 형성에 있어 필름 조성물 중 상기 범위로 혼합됨이 바람직하다. 만약 비이온성 유화제의 함유량이 0.1 중량% 미만이면 고분자 필름에 다공성 구조를 형성하기 어렵고, 10 중량% 를 초과하면 공극의 비율이 과대하여 (필름 조성물로 성형된) 고분자 필름의 지지체로서 필름 형상을 유지하기 어려워 바람직하지 않다.
상기 비이온성 유화제는 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르, 특히 옥시에틸렌기의 반복단위 n 이 1 ~ 60인 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르를 사용한다.
광가교 개시제는 상기 범위로 함유되어서, 자외선 경화형 고분자 소재와 비이온성 유화제의 광가교에 의한 고정화를 개시하는 역할을 한다.
또한 상기 자외선 경화형 고분자 소재는 그 중량평균분자량이 300 ~ 20,000인 것이 바람직하다. 만약 중량평균분자량이 300 미만이면 상기의 필름 조성물을 필름 형상으로 형성하지 못하고, 중량평균분자량이 20,000 을 초과하면 고분자 필름의 다공성 구조를 형성하기 어려워 바람직하지 않다.
상기와 같은 필름 조성물을 이용하여 제조한 다공성 고분자 필름은 1 ~ 200㎛ 크기의 공극을 갖게 된다.
한편, 상기 필름 조성물을 이용한 다공성 필름형 고체 전해질의 제조공정을 설명하면 다음과 같다.
전술한 바와 같이 자외선 경화형 고분자 소재, 비이온성 유화제, 광가교 개시제를 혼합하여 필름 조성물을 조성하고, 이 필름 조성물을 기판 위에 필름 형상으로 얇게 도포 및 코팅한 다음, 자외선을 조사하여 코팅된 필름 조성물을 경화한 후, 진공 건조하여서 다공성 구조를 유도하여 다수의 공극을 갖는 다공성 고분자 필름을 제조한다.
이때, 자외선 경화형 고분자 소재는 전술한 재료 중 선택한 둘 이상의 고분자 중합체를 혼합한 고분자 혼합물을 사용할 수 있다.
계속해서, 상기 다공성 고분자 필름을 전해질 소재에 침적시켜 전해질 성분을 다공성 고분자 필름에 함침시킴으로써 염료감응 태양전지용 고체 전해질을 제조한다. 이때 상기 다공성 고분자 필름의 공극마다 전해질이 함침되어 기존 비다공성 구조의 고체 전해질에 비해 전해질 함침률이 증가하게 된다.
이하, 상기와 같은 다공성 필름형 고체 전해질을 채택한 염료감응 태양전지의 구성 및 제조공정을 설명하도록 한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따라 다공성 필름형 고체 전해질을 채택하여 제조된 염료감응 태양전지를 도시한 단면도이고, 도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 고체 전해질의 다공성 고분자 필름을 확대한 사진이다.
도 1과 같은 구조의 염료감응 태양전지를 제조하기 위하여, 먼저 투명전도층이 코팅된 제1기판(101)에 스크린 프린팅 장비를 사용하여 무기산화물(예컨대, 이산화티탄)을 코팅하여 무기산화물 층을 형성한 다음, 이를 일정 온도로 일정 시간 동안 가열한 후, 일정 온도에서 일정 시간 동안 소성시켜 작동전극(103)을 형성한다.
상기 작동전극(103)에 염료를 상온에서 흡착시킨 후, 염료가 흡착된 작동전극 위에 상기의 다공성 필름형 고체 전해질을 적층한다.
투명코팅층이 코팅된 제2기판(106)에 백금 소재를 코팅하여 상대전극(105)을 형성하고, 상기 다공성 필름형 고체 전해질(104) 위에 상기 상대전극(105)이 접하도록 제2기판(106)을 적층하여 배치한 후, 봉지제(102)를 이용하여 상기 제1기판(101)과 제2기판(106)을 접착 및 고정하며, 이에 의해 상기 다공성 필름형 고체 전해질(104)은 상대전극(105)과 작동전극(103) 사이에 지지 고정된다.
상기와 같이 제조된 염료감응 태양전지는, 도 1에 도시된 바와 같이, 제1기판(101) 위에 작동전극(103, 혹은 무기산화물 층)이 코팅되어 적층 형성되고, 제2기판(106) 위에 상대전극(105)이 코팅되어 적층 형성되며, 상기 상대전극(105)과 작동전극(103) 사이에 다공성 필름형 고체 전해질(104)이 배치된다. 그리고, 상기 제1기판(101)과 제2기판(106)은 그 사이에 배치된 전극(103,105)의 좌우 양측으로 봉지제(102)가 도포되어서 상호 밀봉 고정된다.
상기 다공성 필름형 고체 전해질(104)은 상대전극(105)과 작동전극(103) 간에 배치되어 접촉에 의한 단락을 효과적으로 차단/방지하는 역할을 한다.
이와 같은 본 발명의 염료감응 태양전지는 종래 액체 전해질 사용한 염료감응 태양전지의 봉지제 파손에 의한 전해질 용매 누수 및 그에 의한 내구성 저하를 저감/방지할 수 있고, 이에 따라 상기와 같이 염료감응 태양전지 소자의 제조공정을 단순화하여 경제성을 향상시킬 수 있다.
또한, 염료감응 태양전지의 전해질로서 본 발명의 다공성 필름형 고체 전해질을 채택하여 사용함으로써 기존의 비다공성 필름형 고체 전해질 대비 전해질 함침량을 증가시켜 우수한 전류밀도와 광기전 효율을 얻을 수 있고, 이에 따라 에너지 전환 효율을 증대한 염료감응 태양전지를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예와 그 비교예에 따라 제조한 염료감응 태양전지에 대한 전기 과학적 특성을 살펴보도록 한다.
실시예 1 : 다공성 고분자 필름의 제조
필름용 고분자 용액을 제조하기 위하여, 폴리프로필렌글리콜모노아크릴레이트 79.9 중량%, 폴리프로필렌글리콜다이아크릴레이트 10 중량%, 광가교 개시제 0.1 중량%, 폴리옥시에틸렌노닐페닐에테르 10 중량%를 섞어 24시간 동안 교반하여 유리기판에 얇게 코팅하였다. 다음, 유리기판 위에 코팅한 고분자 용액에 자외선(1,000mJ)을 조사하여 경화시킨 후, 진공 건조하여 다수의 공극을 갖는 다공성 고분자 필름을 제조하였다.
실시예 2 : 실시예 1의 다공성 고분자 필름을 이용한 염료감응 태양전지 셀의 제조
FTO(fluorine doped tin oxide)가 코팅된 유리기판에 스크린 프린팅 장비를 사용하여 스크린 프린팅용 이산화티탄 패이스트(Solaronix사)를 코팅하고, 이를 300℃에서 1시간 동안 가열한 후 500℃에서 3시간 동안 소성시켜 작동전극을 형성하였다. 형성된 작동전극에 24시간 동안 상온에서 염료(Solaronix사, N3)를 흡착시켰다.
다음, 상기 실시예 1의 다공성 고분자 필름을 전해질(Solaronix 社, AN 50)에 12시간 동안 침적시킨 후, 염료가 흡착된 작동전극에 전해질을 함침시킨 다공성 고분자 필름을 올려놓고, 백금을 코팅하여 형성한 상대전극이 코팅된 기판을 설린(Surlyn?, Dupont사)을 이용하여 작동전극이 형성된 유리기판과 120℃에서 접착시켰다.
비교예 1 : 종래 비다공성 고분자 필름의 제조
필름용 고분자 용액을 제조하기 위하여, 폴리프로필렌글리콜모노아크릴레이트 89.9 중량%, 폴리프로필렌글리콜다이아크릴레이트 10 중량%, 광가교 개시제 0.1 중량5를 섞어 24시간 동안 교반하여 유리기판에 얇게 코팅하였다. 다음, 유리기판 위에 코팅한 고분자 용액에 자외선(1,000mJ)을 조사하여 경화시킨 후, 진공 건조하여 비다공성 고분자 필름을 제조하였다.
비교예 2: 비교예 1의 비다공성 고분자 필름을 이용한 염료감응 태양전지 셀의 제조
FTO(fluorine doped tin oxide)가 코팅된 유리기판에 스크린 프린팅 장비를 사용하여 스크린 프린팅용 이산화티탄 페이스트(Solaronix사)를 코팅하고, 이를 300℃에서 1시간 동안 가열한 후 500℃에서 3시간 동안 소성시켜 작동전극을 형성하였다. 형성된 작동전극에 24시간 동안 상온에서 염료(Solaronix사, N3)를 흡착시켰다.
다음, 상기 비교예 1의 비다공성 고분자 필름을 전해질(Solaronix 社, AN 50)에 12시간 동안 침적시킨 후, 염료가 흡착된 작동전극(TiO2 코팅층)에 전해질을 함침시킨 비다공성 고분자 필름을 올려놓고, 백금을 코팅하여 형성한 상대전극이 코팅된 기판을 설린(Surlyn?, Dupont사)을 이용하여 작동전극이 형성된 유리기판과 120℃에서 접착시켰다.
상기 실시예 1,2 및 비교예 1,2를 통해 제조된 염료감응 태양전지 셀에 대해 전기 과학적 특성을 측정하고, 이를 아래 표 1에 나타내었다.
표 1에 보이듯이, 종래 비다공성 고분자 필름을 이용하여 제조한 염료감응 태양전지 셀 대비 본 발명의 다공성 고분자 필름을 이용하여 제조한 염료감응 태양전지 셀의 전류밀도와 에너지 변환효율이 크게 향상된 것을 확인할 수 있었다.
101 : 제1기판
102 : 봉지제
103 : 작동전극(무기산화물 층)
104 : 고체 전해질(다공성 필름형 고체 전해질)
105 : 상대전극
106 : 제2기판
102 : 봉지제
103 : 작동전극(무기산화물 층)
104 : 고체 전해질(다공성 필름형 고체 전해질)
105 : 상대전극
106 : 제2기판
Claims (9)
- 자외선 경화형 고분자 소재 0.1 ~ 90 중량%, 비이온성 유화제 0.1 ~ 10 중량%, 광가교 개시제 0.01 ~ 0.1 중량% 를 혼합한 필름 조성물로 이루어진 다공성 고분자 필름에 전해질 소재를 함침시켜 구성된 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1에 있어서,
상기 자외선 경화형 고분자 소재는 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트, 폴리메타아크릴레이트, 폴리메틸메타아크릴레이트 및 폴리비닐알코올로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 혹은 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1에 있어서,
상기 비이온성 유화제는 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르인 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1에 있어서,
상기 비이온성 유화제는 옥시에틸렌기의 반복단위 n 이 1 ~ 60인 폴리옥시에틸렌 노닐페놀에테르인 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1에 있어서,
상기 자외선 경화형 고분자 소재의 중량평균분자량은 300 ~ 20,000인 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1에 있어서,
상기 다공성 고분자 필름은 1 ~ 200㎛ 크기의 공극을 갖는 것을 특징으로 하는 다공성 필름형 고체 전해질.
- 청구항 1 내지 6 중 어느 한 항의 다공성 필름형 고체 전해질을 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 투명전도층이 코팅된 제1기판에 작동전극을 형성하는 단계;
상기 작동전극에 청구항 1 내지 6 중 어느 한 항의 다공성 필름형 고체 전해질을 적층하는 단계;
투명코팅층이 코팅된 제2기판에 상대전극을 형성하는 단계;
상기 고체 전해질 위에 상기 상대전극이 접하도록 제2기판을 적층한 후, 상기 제1기판과 제2기판을 봉지제로 접착 및 고정하는 단계;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 청구항 8의 제조방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
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