KR20120129566A - 리튬이온 커패시터용 전해액 및 이를 포함하는 리튬이온 커패시터 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전해액 조성물 및 이를 포함하는 에너지 저장 장치에 관한 것으로, 1종 이상의 환형카보네이트 화합물로부터 선택되는 1종 이상의 화합물을 포함하는 용매; 및 카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 플루오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 프로판 술톤(Propane Sulton ; PS) 및 프로펜 술톤(Propene Sulton ; PST)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 첨가제;를 포함할 수 있다.
Description
본 발명은 전해액 조성물 및 이를 포함하는 에너지 저장 장치에 관한 것이다.
정보통신 기기와 같은 각종 전자제품에서 안정적인 에너지의 공급은 중요한 요소가 되고 있다. 일반적으로 이러한 기능은 커패시터(Capacitor)에 의해 수행된다. 즉, 커패시터는 정보통신 기기 및 각종 전자제품의 회로에서 전기를 모았다가 내보내는 기능을 담당하며 회로 내의 전기 흐름을 안정화시키는 역할을 한다. 이러한, 일반적인 커패시터는 충전 및 방전 시간이 매우 짧고 수명이 길며, 출력 밀도가 높지만 에너지 밀도가 작아 저장 장치로의 사용에 제한이 있다.
한편, 울트라 커패시터 또는 슈퍼 커패시터라 불리는 장치는 빠른 충전 및 방전 속도, 높은 안정성, 그리고 친환경적 특성으로 인해, 차세대 에너지 저장 장치로 각광받고 있다. 일반적인 슈퍼 커패시터는 전극 구조체(electrode structure), 분리막(seperator), 그리고 전해액(eletrolyte solution) 등으로 구성된다. 상기 슈퍼 커패시터는 상기 전극 구조체에 전력을 가해, 전해액 내 캐리어 이온들을 선택적으로 상기 전극에 흡착시키는 전기 화학적 메커니즘을 원리로 하여 구동된다. 현재, 대표적인 슈퍼 커패시터들로 전기이중층 커패시터(electric double layer capacitor:EDLC), 의사 커패시터(pseudocapacitor), 그리고 하이브리드 커패시터(hybrid capacitor) 등이 있다.
상기 전기이중층 커패시터는 활성탄소(activated carbon)로 이루어진 전극을 사용하고, 전기이중층 전하흡착(electric double layer charging)을 반응 메커니즘으로 하는 슈퍼 커패시터이다. 상기 의사 커패시터는 전이금속 산화물(transition metal oxide) 또는 전도성 고분자(conductive polymer)를 전극으로 사용하고, 유사용량(pseudo-capacitance)을 반응 메커니즘으로 하는 슈퍼 커패시터이다. 그리고, 상기 하이브리드 커패시터는 상기 전기이중층 커패시터와 의사 커패시터의 중간적인 특성을 갖는 슈퍼 커패시터이다.
이러한 하이브리드 커패시터로써, 활성탄소로 이루어진 양극과 그라파이트로 이루어진 음극을 사용하고, 리튬 이온을 캐리어 이온으로 사용하여, 이차 전지의 높은 에너지 밀도와 전기 이중층 커패시터의 높은 출력 특성을 갖는 리튬 이온 커패시터(Lithium Ion Capacitor:LIC)가 주목받고 있다.
리튬 이온 커패시터는 리튬 이온을 흡장 및 이탈할 수 있는 음극재료를 리튬 금속과 접촉시키고, 리튬이온을 화학적 방법 또는 전기 화학적 방법으로 음극에 미리 흡장 또는 도핑함으로써, 음극 전위를 낮추어 내전압을 크게 하고, 에너지 밀도가 대폭적으로 향상되도록 한 것이다.
그러나, 종래의 이차 전지에 사용되는 전해액을 리튬 이온 커패시터에 그대로 적용할 경우, 전극 재료로 사용되고 있는 카본 재료와 전해액이 지속적으로 반응하면서 가스를 발생시키고 신뢰성 및 성능을 저하시킨다는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점들을 해결하기 위하여 창안된 것으로, 고출력 충방전 조건에서도 신뢰성이 향상될 수 있는 리튬이온 커패시터용 전해액 및 이를 포함하는 리튬이온 커패시터를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액은, 1종 이상의 환형카보네이트 화합물로부터 선택되는 1종 이상의 화합물을 포함하는 용매; 및 카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 플루오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 프로판 술톤(Propane Sulton ; PS) 및 프로펜 술톤(Propene Sulton ; PST)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 첨가제;를 포함할 수 있다.
이때, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, 및 LiC로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 용질;을 포함할 수 있다.
또한, 상기 용질은 1.0 mol/L 내지 1.5 mol/L의 LiPF6 일 수 있다.
한편, 상기 용매는 에틸렌 카보네이트(Ethylene Carbonate ; EC), 프로필렌 카보네이트(Propylene Carbonate ; PC) 및 에틸 메틸 카보네이트(Ethyl Methyl Carbonate ; EMC)를 포함할 수 있다.
이때, 상기 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 에틸메틸 카보네이트의 중량비가 3 ± 0.5 : 1 ± 0.5 : 4 ± 0.1 일 수 있다.
또한, 상기 카테콜 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 1~3wt%일 수 있다.
또한, 상기 플루오로에틸렌 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 3~5wt%일 수 있다.
또한, 상기 프로판 술톤의 전해액 대비 중량비는 1~5wt%일 수 있다.
또한, 상기 프로펜 술톤의 전해액 대비 중량비는 1~5wt%일 수 있다.
한편, 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터는, 케이스; 상기 케이스 내부에서 서로 이격되어 배치되는 음극 및 양극; 상기 케이스 내부에서 상기 음극과 상기 양극을 구획하는 분리막; 및 상기 케이스 내부에 채워진 전해액을 포함하되, 상기 전해액은 전술한 리튬이온 커패시터용 전해액일 수 있다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액은 리튬이온 커패시터의 작동 전해액으로 사용될 수 있을 뿐만 아니라, 리튬이온 커패시터의 음극에 리튬이온을 프리도핑하는 과정에서도 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액은 용질의 해리과정이 효율적으로 진행될 수 있게 하고, 전해액 자체의 점도 상승이 억제되며, 전해액 자체의 전기 전도도가 향상될 수 있다.
또한, 전해액의 상온 및 저온 특성을 균형있게 유지할 수 있고, 전극 물질에 대한 젖음성이 우수하다.
또한, 전해액에 포함된 첨가제가 용매에 함유된 물질보다 먼저 전극재료와 선택적으로 반응하여 적절한 SEI막을 형성함으로써 고출력 리튬이온 커패시터의 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 기술 등은, 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있다. 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 함과 더불어, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공될 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어들은 실시예를 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprise)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하, 본 발명에 따른 전해액 조성물에 대해 구체적으로 설명한다.
본 발명의 전해액 조성물은 용질과 용매 및 첨가제를 포함할 수 있다.
이때, 상기 용질로는, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3 및 LiC 등의 리튬염을 사용할 수 있다.
특히, 상기 리튬염들 가운데 1.0 mol/L 내지 1.5 mol/L의 LiPF6를 사용할 수 있다.
한편, 본 발명의 전해액 조성물을 구성하는 용매는 환형카보네이트 화합물 중 선택되는 물질들의 혼합물로 이루어질 수 있다.
특히, 환형카보네이트 화합물로는, 에틸렌 카보네이트(Ethylene Carbonate ; EC), 프로필렌 카보네이트(Propylene Carbonate ; PC) 및 에틸 메틸 카보네이트(Ethyl Methyl Carbonate ; EMC)를 포함할 수 있다.
이때, 상기 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 에틸메틸 카보네이트의 중량비가 3 ± 0.5 : 1 ± 0.5 : 4 ± 0.1 일 수 있다.
상기 첨가제는 카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 플루오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 프로판 술톤(Propane Sulton ; PS) 및 프로펜 술톤(Propene Sulton ; PST)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함할 수 있다.
상기 첨가제는 전해액의 다른 성분보다 먼저 전극재료와 반응하여 SEI(Solid Electrolyte Interphase)를 형성한다.
이에 따라, 전해액 중 용매와 전극재료의 반응을 감소시킬 수 있으므로 가스 발생을 감소시킬 수 있으며, 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
이때, 상기 카테콜 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하일 수 있다.
또한, 상기 플루오로에틸렌 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하일 수 있다.
또한, 상기 프로판 술톤의 전해액 대비 중량비는 10wt% 이하일 수 있다.
또한, 상기 프로펜 술톤의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하일 수 있다.
<실험예>
리튬이온 커패시터용 전해액의 특성을 분석하기 위하여 집전체에 비표면적 2000㎡/g의 활성탄을 60㎛의 두께로 코팅하여 양극(Cathode)으로 사용하였다.
또한, 집전체에 비표면적 10㎡/g의 하드카본(Hard Carbon)을 25㎛의 두께로 코팅하여 음극(Anode)으로 사용하였다.
또한, 전해액의 조성에 있어서, 용질로는 1.0 ~ 1.5 mol/L의 LiPF6를 사용하였고, 용매로는 본 발명에 의한 용매로써 EC : PC : EMC = 3 ± 0.5 : 1 ± 0.5 : 4 ± 0.1를 사용하였다.
또한, 첨가제로써, 하기의 각 물질을 전해액에 각각 첨가하여 전해액의 초기 저항과 용량유지율을 측정하였다.
이때, 상기 용량유지율이란 초기 용량대비 가속실험 후 용량비(100 C rate 충방전, 1만 사이클) 를 의미한다.
(대조군1) 첨가제 불포함
(실시예1) 카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 5wt%
(실시예2) 플로오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 5wt%
(실시예3) 프로판 술톤(Propane Sultone ; PS), 10wt%
(실시예4) 프로펜 술톤(Propene Sultone ; PST), 5wt%
상기 각각의 실시예에 대하여 25℃ 및 -40℃ 환경에서 초기저항(Ω)과 용량유지율(%)을 측정해본 결과 아래의 표와 같은 결과를 얻을 수 있었다.
| 구분 | 대조군1 | 실시예1 | 실시예2 | 실시예3 | 실시예4 |
| 첨가제 | 미첨가 | CC | FEC | PS | PST |
| 초기저항 (Ω) | 0.35 | 0.55 | 0.44 | 0.35 | 0.66 |
| 용량유지율 (%) | 72 | 90 | 91 | 92 | 82 |
상기 <표1>에서 보인 바와 같이, 본 발명의 실시예1 내지 실시예4에 따른 리튬이온 커패시터는 대조군1에 비하여 초기저항이 미세하게 증가하지만 용량유지율이 월등히 높은 것을 확인할 수 있다.
이때, 첨가제의 함량이 증가됨에 따라 용량유지율이 증가될 수 있지만, 이와 동시에 리튬이온 커패시터의 전해액 중의 리튬이온의 절대량이 그만큼 감소되어 리튬이온 커패시터 자체의 절대 용량이 감소될 수 있다.
또한, 첨가제의 함량이 증가됨에 따라 초기저항도 증가하게 되어 출력특성에 좋지 못한 영향을 줄 수 있다.
따라서, 초기저항의 증가율, 절대용량의 감소율과 용량유지율의 증가율을 비교하여 각 첨가제별 함량을 결정하는 것이 바람직하며, 상기 실시예1 내지 실시예4에서 적용된 함량이 최적의 조건인 것으로 확인되었다.
한편, 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터는, 케이스; 상기 케이스 내부에서 서로 이격되어 배치되는 음극 및 양극; 상기 케이스 내부에서 상기 음극과 상기 양극을 구획하는 분리막; 및 상기 케이스 내부에 채워진 전해액을 포함하는 통상적인 리튬이온 커패시터에, 전해액으로 전술한 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액을 주입하여 구현될 수 있다.
이상의 상세한 설명은 본 발명을 예시하는 것이다. 또한 전술한 내용은 본 발명의 바람직한 실시 형태를 나타내고 설명하는 것에 불과하며, 본 발명은 다양한 다른 조합, 변경 및 환경에서 사용할 수 있다. 즉, 본 명세서에 개시된 발명의 개념의 범위, 저술한 개시 내용과 균등한 범위 및/또는 당업계의 기술 또는 지식의 범위 내에서 변경 또는 수정이 가능하다. 전술한 실시예들은 본 발명을 실시하는데 있어 최선의 상태를 설명하기 위한 것이며, 본 발명과 같은 다른 발명을 이용하는데 당업계에 알려진 다른 상태로의 실시, 그리고 발명의 구체적인 적용 분야 및 용도에서 요구되는 다양한 변경도 가능하다. 따라서, 이상의 발명의 상세한 설명은 개시된 실시 상태로 본 발명을 제한하려는 의도가 아니다. 또한 첨부된 청구범위는 다른 실시 상태도 포함하는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (10)
1종 이상의 환형카보네이트 화합물로부터 선택되는 1종 이상의 화합물을 포함하는 용매;
카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 플루오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 프로판 술톤(Propane Sulton ; PS) 및 프로펜 술톤(Propene Sulton ; PST)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 첨가제;
를 포함하는
리튬이온 커패시터용 전해액.
카테콜 카보네이트(Catechol Carbonate ; CC), 플루오로에틸렌 카보네이트(Fluoro Ethylene Carbonate ; FEC), 프로판 술톤(Propane Sulton ; PS) 및 프로펜 술톤(Propene Sulton ; PST)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 첨가제;
를 포함하는
리튬이온 커패시터용 전해액.
제1항에 있어서,
LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, 및 LiC로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 용질;
을 포함하는
리튬이온 커패시터용 전해액.
LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF5, LiClO4, LiN, CF3SO3, 및 LiC로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 물질을 포함하는 용질;
을 포함하는
리튬이온 커패시터용 전해액.
제2항에 있어서,
상기 용질은 1.0 mol/L 내지 1.5 mol/L의 LiPF6 인
리튬이온 커패시터용 전해액
상기 용질은 1.0 mol/L 내지 1.5 mol/L의 LiPF6 인
리튬이온 커패시터용 전해액
제1항에 있어서,
상기 용매는 에틸렌 카보네이트(Ethylene Carbonate ; EC), 프로필렌 카보네이트(Propylene Carbonate ; PC) 및 에틸 메틸 카보네이트(Ethyl Methyl Carbonate ; EMC)를 포함하는 것인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 용매는 에틸렌 카보네이트(Ethylene Carbonate ; EC), 프로필렌 카보네이트(Propylene Carbonate ; PC) 및 에틸 메틸 카보네이트(Ethyl Methyl Carbonate ; EMC)를 포함하는 것인
리튬이온 커패시터용 전해액.
제4항에 있어서,
상기 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 에틸메틸 카보네이트의 중량비가 3 ± 0.5 : 1 ± 0.5 : 4 ± 0.1인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 에틸메틸 카보네이트의 중량비가 3 ± 0.5 : 1 ± 0.5 : 4 ± 0.1인
리튬이온 커패시터용 전해액.
제1항에 있어서,
상기 카테콜 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 카테콜 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
제1항에 있어서,
상기 플루오로에틸렌 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 플루오로에틸렌 카보네이트의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
제1항에 있어서,
상기 프로판 술톤의 전해액 대비 중량비는 10wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 프로판 술톤의 전해액 대비 중량비는 10wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
제1항에 있어서,
상기 프로펜 술톤의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
상기 프로펜 술톤의 전해액 대비 중량비는 5wt% 이하인
리튬이온 커패시터용 전해액.
케이스;
상기 케이스 내부에서 서로 이격되어 배치되는 음극 및 양극;
상기 케이스 내부에서 상기 음극과 상기 양극을 구획하는 분리막; 및
상기 케이스 내부에 채워진 전해액을 포함하되,
상기 전해액은 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액인
리튬이온 커패시터.
상기 케이스 내부에서 서로 이격되어 배치되는 음극 및 양극;
상기 케이스 내부에서 상기 음극과 상기 양극을 구획하는 분리막; 및
상기 케이스 내부에 채워진 전해액을 포함하되,
상기 전해액은 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 리튬이온 커패시터용 전해액인
리튬이온 커패시터.
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