KR20120075232A - Planar solid oxide fuel cell having improved reaction area and method for manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 요철 구조를 갖는 음극 기능층을 제조함으로써 반응 면적을 증가시켜 연료 전지의 효율을 증가시킬 수 있는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지 및 그의 제조방법을 제공하고자 한다.The present invention relates to a planar solid oxide fuel cell having an increased reaction area and a method of manufacturing the same, and more particularly, to manufacturing an anode functional layer having an uneven structure, thereby increasing the reaction area to increase the efficiency of the fuel cell. The present invention provides a planar solid oxide fuel cell having an increased reaction area and a method of manufacturing the same.
고체산화물 연료전지는 일반적으로 연료전지 중 가장 높은 온도(700 ~ 1000℃)에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 이러한 장점 때문에 고체산화물 연료전지에 관한 연구는 현재 활발히 이루어지고 있다.
Solid oxide fuel cells generally operate at the highest temperatures (700 to 1000 ° C) of fuel cells, and are simpler in structure than other fuel cells because all components are solid, and the loss and replacement of electrolytes and corrosion There is no problem, no noble metal catalysts and easy fuel supply through direct internal reforming. In addition, it has the advantage that thermal combined cycle power generation using waste heat is possible because the high-temperature gas is discharged. Because of these advantages, research on solid oxide fuel cells is being actively conducted.
고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 전기화학적 에너지 변환장치로서, 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극(양극) 및 연료극(음극)으로 이루어진다. 공기극에서는 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다.
A solid oxide fuel cell (SOFC) is an electrochemical energy conversion device, and is composed of an oxygen ion conductive electrolyte and an air electrode (anode) and a fuel electrode (cathode) located on both sides thereof. In the cathode, oxygen ions generated by the reduction reaction of oxygen move to the anode through the electrolyte and react with hydrogen supplied to the anode again to generate water. At this time, electrons are generated at the anode and electrons are consumed at the cathode. When the electrodes are connected to each other, electricity flows.
그러나, 상기 공기극, 전해질 및 연료극을 기본으로 하는 단위전지 하나에서 발생하는 전력은 상당히 작기 때문에, 여러 개의 단위 전지를 적층(스택)하여 연료 전지를 구성함으로써 상당량의 전력을 출력시킬 수 있게 되고, 나아가 다양한 발전 시스템 분야에 적용할 수 있게 된다. 상기 적층을 위해서, 한 단위전지의 공기극과 다른 단위전지의 연료극은 전기적으로 연결되어야 할 필요가 있으며, 이를 위해 분리판(seperator)이 사용된다. 또한, 상기 공기극 또는 연료극과 분리판 사이에는 집전체(current collector)가 구비되어 공기극 또는 연료극이 분리판과 전기적으로 균일하게 접촉할 수 있게 한다. 이러한 집전체로는 세라믹 재질의 재료나 은 또는 백금이 사용될 수 있다.
However, since the power generated from one unit cell based on the air electrode, the electrolyte and the fuel electrode is very small, a large amount of power can be output by stacking (stacking) several unit cells to form a fuel cell. It can be applied to various power generation system fields. For the stacking, the cathode of one unit cell and the anode of another unit cell need to be electrically connected, and a separator is used for this purpose. In addition, a current collector is provided between the cathode or the anode and the separator to allow the cathode or the anode to be in uniform electrical contact with the separator. As the current collector, a ceramic material or silver or platinum may be used.
한편, 최근에는 연료 전지의 성능 향상을 위하여, 반응 단면적을 확대하려는 노력을 하고 있다. 이를 위한 가장 보편적인 방법은 셀의 사이즈를 최대화하는 것이다. 그러나, 셀의 사이즈를 확대하는 것은, 셀 두께 균일성의 저하, 휘어짐의 발생 등의 문제가 발생할 수 있으며, 제조 장비가 고가화되어야 한다는 단점이 있다. 또한, 셀의 사이즈가 커지면 분리판, 밀봉재 등의 기타 연료전지의 구성요소의 사이즈가 커질 뿐만 아니라, 전체적인 스택의 크기가 커지게 된다.
On the other hand, in recent years, efforts have been made to increase the reaction cross-sectional area in order to improve the performance of fuel cells. The most common way to do this is to maximize the size of the cell. However, increasing the size of the cell may cause problems such as deterioration of cell thickness uniformity and occurrence of warpage, and disadvantages in that manufacturing equipment must be expensive. In addition, increasing the size of the cell not only increases the size of other fuel cell components such as separators and sealants, but also increases the size of the overall stack.
한편, 종래의 고체산화물 연료 전지는 전해질과 음극이 2차원적인 평면구조로 접합되어 있어, 반응 면적이 제한적이라는 단점이 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위한 대표적인 기술로는 한국 공개특허공보 제2088-0085092호가 있다. 그러나, 상기 기술은 반도체 공정을 이용한 마이크로 연료 전지에 적용이 가능한 경우이므로, 대면적, 대출력의 평판형 연료전지의 영역에는 적용할 수 없으며, 경제성이 있는 테이프 캐스팅 공법에는 적용할 수 없다. On the other hand, the conventional solid oxide fuel cell has a disadvantage that the reaction area is limited because the electrolyte and the cathode are bonded in a two-dimensional planar structure. Representative technology for solving this problem is Korea Patent Publication No. 2088-0085092. However, since the above technique is applicable to a micro fuel cell using a semiconductor process, it is not applicable to the area of a large area, large output flat fuel cell, and cannot be applied to an economic tape casting method.
본 발명은 반응의 주요 역할을 하는 음극 기능층을 요철 형태의 3차원 구조로 제조함으로써, 연료 전지의 반응 효율을 증가시킬 수 있는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지 및 그의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.The present invention provides a planar solid oxide fuel cell and a method for manufacturing the same, which have an increased reaction area, which can increase the reaction efficiency of a fuel cell by manufacturing a cathode functional layer, which plays a major role in the reaction, in a concave-convex three-dimensional structure. I would like to.
본 발명은 음극 지지체; 상기 음극 지지체 상부에 구비되는 음극 기능층; 상기 음극 기능층 상부에 구비되는 전해질을 포함하며, 상기 음극 기능층은 상기 음극 지지체와 접촉하는 면의 반대면에 요철부를 갖고, 상기 음극 기능층은 10~40㎛의 두께를 갖는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지를 제공한다.The present invention is a negative electrode support; A cathode functional layer provided on the cathode support; It includes an electrolyte provided on the anode functional layer, the negative electrode functional layer has an uneven portion on the opposite side of the surface in contact with the negative electrode support, the negative electrode functional layer has a reaction area having a thickness of 10 ~ 40㎛ increased Provided is a flat plate solid oxide fuel cell.
상기 음극 지지체는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 상기 음극 기능층은 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함할 수 있다. 상기 전해질은 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함할 수 있으며, 상기 전해질은 일면 또는 양면에 요철부를 갖는 것이 바람직하다.The negative electrode support may include at least one member selected from the group consisting of stainless steel, an iron-based alloy, and a nickel-based alloy. The negative electrode functional layer may include a nickel-yttrium stabilized zirconia composite. The electrolyte may include an oxygen ion conductor mainly composed of yttrium stabilized zirconia or Ce, and the electrolyte preferably has uneven portions on one or both surfaces.
상기 연료 전지의 단면적은 400~1000㎝2인 것이 바람직하며, 상기 연료 전지의 두께는 0.5~1.5mm인 것이 바람직하다.
The cross-sectional area of the fuel cell is preferably 400 to 1000 cm 2 , and the thickness of the fuel cell is preferably 0.5 to 1.5 mm.
본 발명은 음극 지지체를 준비하는 음극 지지체 준비단계; 상기 음극 지지체의 상부에 음극 기능층을 적층하는 음극 기능층 적층단계; 상기 적층된 음극 기능층을 펀칭하여 요철부를 갖도록 하는 펀칭단계; 및 상기 펀칭된 음극 기능층의 상부에 전해질을 적층하는 전해질 적층단계를 포함하며, 상기 음극 기능층 및 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용하는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.The present invention provides a negative electrode support preparing step of preparing a negative electrode support; A cathode functional layer stacking step of stacking a cathode functional layer on the cathode support; A punching step of punching the stacked cathode functional layers to have an uneven portion; And an electrolyte lamination step of laminating an electrolyte on top of the punched negative electrode functional layer, wherein the lamination of the negative electrode functional layer and the electrolyte comprises one or more selected from the group consisting of a tape casting method, a screen printing method, and a wet spray method. Provided is a method of manufacturing a flat plate solid oxide fuel cell having an increased reaction area.
상기 펀칭은 레이저 또는 기계를 이용하는 것이 바람직하며, 상기 전해질은 요철부를 갖도록 적층되는 것이 바람직하다.The punching is preferably using a laser or a machine, the electrolyte is preferably laminated to have an uneven portion.
본 발명에 의하면, 음극 기능층의 반응 면적 증가에 의해 연료 전지의 반응 효율을 증가시킬 수 있으며, 나아가 대면적, 대출력의 평판형 연료전지에 적용할 수 있는 고체산화물 연료전지 및 그의 제조방법을 제공할 수 있다.According to the present invention, it is possible to increase the reaction efficiency of a fuel cell by increasing the reaction area of the cathode functional layer, and furthermore, to provide a solid oxide fuel cell and a method of manufacturing the same, which can be applied to a large-area, high-output flat fuel cell. Can provide.
도 1은 기존의 연료 전지의 구조를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 부합하는 연료 전지 구조의 일례를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명에 부합하는 연료 전지 구조의 또 다른 일례를 개략적으로 나타낸 것이다.1 schematically shows a structure of a conventional fuel cell.
2 schematically shows an example of a fuel cell structure in accordance with the present invention.
3 schematically illustrates another example of a fuel cell structure in accordance with the present invention.
도 1은 기존의 연료 전지의 구조를 개략적으로 나타낸 것이다. 앞서 설명한 바와 같이, 기존의 연료 전지(10)의 구조는 음극 지지체(101) 상부에 음극 기능층(102)과 전해질(103)이 2차원적인 평면구조로 접합되어 있어, 반응 면적이 제한적이라는 단점이 있다.
1 schematically shows a structure of a conventional fuel cell. As described above, the
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 반응의 주요 역할을 하는 음극 기능층(Anode Function Layer)을 요철 형태의 3차원 구조로 제조함으로써, 반응 면적을 확대하여 전지 효율을 향상시키고자 하는 것이다.
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention is to solve the above problems, and is to improve the battery efficiency by expanding the reaction area by manufacturing the anode function layer (Anode Function Layer), which plays a main role of the reaction in a three-dimensional structure of the concave-convex shape.
도 2는 본 발명에 부합하는 연료 전지(10a) 구조의 일례를 개략적으로 나타낸 것이다. 이하, 도 2를 참조하여, 본 발명에 대하여 설명한다.
2 schematically shows an example of the structure of a
본 발명의 연료전지(10a)는 음극 지지체(101a), 상기 음극 지지체(101a) 상부에 구비되는 음극 기능층(102a) 및 상기 음극 기능층(102a) 상부에 구비되는 전해질(103a)을 포함한다. 이 때, 상기 음극 기능층(102a)은 상기 음극 지지체(101a)와 접촉하는 면의 반대면에 요철부를 갖는 것이 바람직한데, 상기와 같은 요철 구조를 갖는 음극 기능층(102a)을 연료 전지에 적용함으로써, 전지의 출력밀도를 향상시킬 수 있고, 이로 인해 셀(cell)의 사이즈(size)를 줄일 수 있게 된다. 나아가, 기타 구성요소 뿐만 아니라 전체 스택(stack)의 사이즈 또한 줄일 수 있게 된다. 또한, 고출력에 의한 저전류 운전이 가능하므로, 셀의 열화율에 이점이 있으며, 스택의 수명을 연장시킬 수 있다.
The
또한, 상기 음극 기능층(102a)은 10~40㎛의 두께를 갖는 것이 바람직하다. 상기 음극 기능층의 두께가 10㎛미만인 경우에는 음극 내에서 반응이 이루어질 수 있는 사이트(site)의 수가 적어, 연료 전지의 효율이 저감된다. 따라서, 많은 반응 사이트를 제공하기 위해 상기 음극의 두께는 두꺼울수록 좋으나, 40㎛를 초과하는 경우에는 음극의 두께가 너무 두꺼워 반응 가스들이 잘 투입되지 않으므로, 전지 효율이 오히려 저감된다. 따라서, 상기 음극 기능층의 두께는 10~40㎛의 범위인 것이 바람직하다.
In addition, the cathode
상기 음극 지지체는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The negative electrode support may include at least one member selected from the group consisting of stainless steel, an iron-based alloy, and a nickel-based alloy.
상기 음극 기능층은 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함할 수 있다.The negative electrode functional layer may include a nickel-yttrium stabilized zirconia composite.
상기 전해질은 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함할 수 있다. 이 때, 상기 전해질은 일면 또는 양면에 요철부를 갖는 것이 바람직하다. 상기 전해질의 일면에 요철부가 형성되는 것은 도 2에서 나타난 바와 같이, 음극 기능층에 요철부가 형성됨에 따라 그 위에 적층되는 전해질 또한 자동적으로 요철부를 갖게 되는 원리이다.
The electrolyte may include an oxygen ion conductor mainly composed of yttrium stabilized zirconia or Ce. At this time, the electrolyte preferably has an uneven portion on one side or both sides. As the uneven portion is formed on one surface of the electrolyte, as shown in FIG. 2, as the uneven portion is formed in the anode functional layer, the electrolyte stacked thereon also automatically has the uneven portion.
도 3은 요철부가 양면에 형성되는 전해질을 포함하는 연료 전지 구조(10b)를 개략적으로 나타낸 것이다. 도 3에 나타난 바와 같이, 음극 지지체(101b) 상부에 요철부를 갖는 음극 기능층(102b)이 적층되고, 일정 수준의 점도를 갖는 전해질(103b)이 상기 음극 기능층(102b)의 상부에 적층되는 경우, 음극 기능층(102b)의 홈 부분으로 저절로 흘러들어가게 되고, 이에 따라, 양면에 요철부를 갖는 전해질(103b)이 형성되게 된다. 연료 전지는 음극 기능층과 전해질 모두 반응에 참여하게 되므로, 상기와 같이, 전해질의 반응 면적이 커지게 되면, 전지의 효율이 보다 향상되게 된다.
FIG. 3 schematically shows a
본 발명에서 제안하는 연료 전지는 음극 지지체, 음극 기능층 및 전해질에 더하여 공기극과 분리판을 더 포함함으로써 구성될 수 있으며, 상기 연료 전지가 적용될 수 있는 연료 전지(단위 셀)의 단면적은 400~1000㎝2이며, 두께는 0.5~1.5mm의 범위를 가질 수 있다. 상기와 같이, 대면적, 대용량을 갖는 연료 전지는 출력량 또한 많아질 수 있다. 또한, 단위 전지 적층시 단위 전지의 수가 적게 소요되므로, 제조 공정 시간을 단축시킬 수 있다.
The fuel cell proposed by the present invention may be configured by further including a cathode and a separator in addition to a cathode support, a cathode functional layer, and an electrolyte, and a cross-sectional area of a fuel cell (unit cell) to which the fuel cell is applicable may be 400 to 1000. Cm 2 and the thickness may have a range of 0.5 to 1.5 mm. As described above, a fuel cell having a large area and a large capacity can also have a large output amount. In addition, since the number of unit cells is small when the unit cells are stacked, the manufacturing process time can be shortened.
본 발명의 제조방법은 다음과 같다. 우선, 음극 지지체를 준비한 후, 상기 음극 지지체의 상부에 음극 기능층을 적층한다. 이어서, 상기 적층된 음극 기능층을 펀칭하여 요철부를 형성시키고, 상기 펀칭된 음극 기능층의 상부에 전해질을 적층한다. 상기 음극의 요철부를 생성시키는 방법으로는 펀칭을 이용하는 것이 바람직하며, 상기 펀칭으로는 레이저 또는 기계를 이용할 수 있다. 또한, 상기 음극 기능층 및 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용할 수 있다. 상기 적층 방법은 비교적 저렴하면서도 제조 공정이 간단하기 때문에, 연료 전지 제조에 사용되기 적합하다.The production method of the present invention is as follows. First, after preparing a cathode support, a cathode functional layer is laminated on the cathode support. Subsequently, the laminated negative electrode functional layer is punched to form an uneven portion, and an electrolyte is laminated on the punched negative electrode functional layer. It is preferable to use punching as a method of generating the uneven portion of the cathode, and a laser or a machine may be used as the punching. The cathode functional layer and the electrolyte may be stacked in one or more selected from the group consisting of a tape casting method, a screen printing method, and a wet spray method. The lamination method is suitable for use in fuel cell manufacture because it is relatively inexpensive and the manufacturing process is simple.
10: 연료 전지 101: 음극 지지체
102: 음극 기능층 103: 전해질10
102: negative electrode functional layer 103: electrolyte
Claims (10)
상기 음극 지지체 상부에 구비되는 음극 기능층; 및
상기 음극 기능층 상부에 구비되는 전해질을 포함하며,
상기 음극 기능층은 상기 음극 지지체와 접촉하는 면의 반대면에 요철부를 갖고,
상기 음극 기능층은 10~40㎛의 두께를 갖는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지.
Negative electrode support;
A cathode functional layer provided on the cathode support; And
It includes an electrolyte provided on the anode functional layer,
The negative electrode functional layer has an uneven portion on the opposite side of the surface in contact with the negative electrode support,
The cathode functional layer is a flat solid oxide fuel cell having an increased reaction area having a thickness of 10 ~ 40㎛.
The planar solid oxide fuel cell of claim 1, wherein the anode support comprises at least one selected from the group consisting of stainless steel, an iron-based alloy, and a nickel-based alloy.
The planar solid oxide fuel cell of claim 1, wherein the anode functional layer comprises a nickel-yttrium stabilized zirconia composite.
The planar solid oxide fuel cell of claim 1, wherein the electrolyte includes an ion ion stabilized yttrium stabilized zirconia or an oxygen ion conductor mainly composed of Ce.
The flat type solid oxide fuel cell of claim 1, wherein the electrolyte has an increased reaction area having irregularities on one or both surfaces thereof.
The flat type solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 5, wherein a cross-sectional area of the fuel cell is 400 to 1000 cm 2 .
The flat type solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 5, wherein the fuel cell has a thickness of 0.5 to 1.5 mm.
상기 음극 지지체의 상부에 음극 기능층을 적층하는 음극 기능층 적층단계;
상기 적층된 음극 기능층을 펀칭하여 요철부를 갖도록 하는 펀칭단계; 및
상기 펀칭된 음극 기능층의 상부에 전해질을 적층하는 전해질 적층단계를 포함하며,
상기 음극 기능층 및 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 이용하는 반응 면적이 증가된 평판형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
A negative electrode support preparing step of preparing a negative electrode support;
A cathode functional layer stacking step of stacking a cathode functional layer on the cathode support;
A punching step of punching the stacked cathode functional layers to have an uneven portion; And
An electrolyte lamination step of laminating an electrolyte on top of the punched anode functional layer,
The method of manufacturing a flat-type solid oxide fuel cell having an increased reaction area using at least one selected from the group consisting of a tape casting method, a screen printing method, and a wet spray method is used for stacking the negative electrode functional layer and the electrolyte.
The method of claim 8, wherein the punching increases a reaction area using a laser or a machine.
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