KR20130075902A - Metal supported solid oxide fuel cell stack using external manifold - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A metal-supported solid oxide fuel cell is provided to have excellent resistance to external pressures and thermal shocks by including a metal support, thereby having excellent strength and thermal shock resistance. CONSTITUTION: A metal-supported solid oxide fuel cell comprises one or more unit cells (110) each of which includes a metal support (140), a fuel electrode (130), an electrolyte (120), and an air electrode (110); a separator (200) which is separated between the unit cells; a sealing material (400) which enables the unit cell to form on a cell frame (300), and is located between the cell frame and the separator; a laminate where the unit cell, the separator, and the sealing material are laminated; and an external manifold (600) which is formed in the outside of the laminate. The sealing material is a gasket-type sealing material.

Description

외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택{METAL SUPPORTED SOLID OXIDE FUEL CELL STACK USING EXTERNAL MANIFOLD}Metal support type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold {METAL SUPPORTED SOLID OXIDE FUEL CELL STACK USING EXTERNAL MANIFOLD}

본 발명은 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것이다.
The present invention relates to a solid oxide fuel cell (SOFC), and more particularly to a metal support type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold.

고체산화물 연료전지는 일반적으로 연료전지 중 가장 높은 온도(700 ~ 1000℃)에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 이러한 장점 때문에 고체산화물 연료전지에 관한 연구는 현재 활발히 이루어지고 있다.
Solid oxide fuel cells generally operate at the highest temperature of the fuel cell (700-1000 ° C), and because all components are solid, they are simpler in structure compared to other fuel cells, and the loss and replenishment of electrolytes and corrosion There is no problem, no noble metal catalyst is needed, and it is easy to supply fuel through direct internal reforming. In addition, it has the advantage that thermal combined cycle power generation using waste heat is possible because the high-temperature gas is discharged. Due to these advantages, researches on solid oxide fuel cells are actively conducted.

고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 전기화학적 에너지 변환장치로서, 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극(양극) 및 연료극(음극)으로 이루어진다. 공기극에서는 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다. 한편, 상기 전해질과 양극 사이에서 반응이 일어나는 것을 방지하기 위해 버퍼(buffer)층을 삽입할 수도 있다.
Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) is an electrochemical energy conversion device composed of an oxygen ion conductive electrolyte, an air electrode (anode) and a fuel electrode (cathode) located on both sides thereof. In the cathode, oxygen ions generated by the reduction reaction of oxygen move to the anode through the electrolyte and react with hydrogen supplied to the anode again to generate water. At this time, electrons are generated at the anode and electrons are consumed at the cathode. When the electrodes are connected to each other, electricity flows. Meanwhile, a buffer layer may be inserted to prevent a reaction between the electrolyte and the anode.

그러나, 상기 공기극, 전해질 및 연료극을 기본으로 하는 단위전지 하나에서 발생하는 전력은 상당히 작기 때문에, 여러 개의 단위전지를 적층(스택)하여 연료 전지를 구성함으로써 상당량의 전력을 출력시킬 수 있게 되고, 나아가 다양한 발전 시스템 분야에 적용할 수 있게 된다. 상기 적층을 위해서, 한 단위전지의 공기극과 다른 단위전지의 연료극은 전기적으로 연결되어야 할 필요가 있으며, 이를 위해 분리판(separator)이 사용된다. 또한, 상기 공기극 또는 연료극과 분리판 사이에는 집전체(current collector)가 구비되어 공기극 또는 연료극이 분리판과 전기적으로 균일하게 접촉할 수 있게 한다. 이러한 집전체로는 세라믹 재질의 재료나 은 또는 백금이 사용될 수 있다.
However, since the power generated from one unit cell based on the cathode, the electrolyte, and the anode is quite small, a large amount of power can be output by stacking (stacking) several unit cells to form a fuel cell. It can be applied to various power generation system fields. For the stacking, the cathode of one unit cell and the anode of another unit cell need to be electrically connected, and a separator is used for this purpose. Further, a current collector is provided between the air electrode or the fuel electrode and the separator plate so that the air electrode or the fuel electrode can electrically and uniformly contact the separator plate. As the current collector, a ceramic material or silver or platinum may be used.

한편, 단위 전지를 이용하여 스택을 구성함에 있어서, 연료극에 공급되는 연료 기체와 공기극에 공급되는 공기가 서로 혼합되지 않도록 밀봉재를 사용한다. 현재까지는 주로 결정화 유리의 강화형 밀봉재가 주로 사용되고 있다. 일반적으로 유리 밀봉재라 한다. 유리 밀봉재는 장기간이 아닌 몇천 시간의 사용에 적합하며, 제조가 간단하며 그리고 가격이 저렴하다는 장점은 있다.
On the other hand, in forming a stack using a unit cell, a sealing material is used so that the fuel gas supplied to the anode and the air supplied to the cathode are not mixed with each other. Until now, the reinforcement type sealing material of crystallized glass is mainly used. Generally referred to as glass sealant. Glass seals are suitable for thousands of hours of use, not for long periods of time, with the advantage of being simple to manufacture and inexpensive.

그러나, 상기 유리 밀봉재는 고온에서 결정화 유리의 점성유동 현상으로 인해 유리가 스택의 내부로 침투하여 단위전지의 유효면적을 감소시키고 심할 경우 작동 자체가 중단될 수 있다. 또한, 유리만으로는 강도를 확보할 수 없기 때문에 구조적인 안정성이 없어 고체산화물 연료전지 작동 중의 열충격에 잘 견디지 못하는 문제점이 있었다.
However, the glass sealant may penetrate into the stack due to the viscous flow phenomenon of the crystallized glass at a high temperature to reduce the effective area of the unit cell and, if severe, the operation itself may be stopped. In addition, since glass cannot secure strength alone, there is no structural stability, and thus there is a problem in that it cannot withstand thermal shock during operation of a solid oxide fuel cell.

본 발명의 일측면은 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택에서, 외부 압력 및 열충격에 대한 저항성이 우수한 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택을 제공하고자 하는 것이다.
One aspect of the present invention is to provide a metal support solid oxide fuel cell stack employing an external manifold having excellent resistance to external pressure and thermal shock in a metal support solid oxide fuel cell stack.

본 발명은 금속지지체, 연료극, 전해질 및 공기극을 포함하는 하나 이상의 고체산화물 연료전지 단위셀;One or more solid oxide fuel cell unit cells including a metal support, a fuel electrode, an electrolyte, and an air electrode;

상기 고체산화물 연료전지 단위셀과 단위셀 사이에 구비된 분리판;A separator provided between the solid oxide fuel cell unit cell and the unit cell;

상기 고체산화물 연료전지 단위셀은 셀프레임상에 형성되며, 상기 셀프레임과 분리판 사이에 구비된 밀봉재;The solid oxide fuel cell unit cell is formed on a cell frame, the sealing material provided between the cell frame and the separator;

상기 고체산화물 연료전지 단위셀, 분리판 및 밀봉재가 적층되어 있는 적층체; 및A laminate in which the solid oxide fuel cell unit cell, the separator and the sealing material are stacked; And

상기 적층체의 외부에 형성되어 있는 외부 매니폴드를 포함하고,An external manifold formed outside of the laminate,

상기 밀봉재는 개스킷형 밀봉재인 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택을 제공한다.
The sealant provides a metal support solid oxide fuel cell stack employing an external manifold that is a gasketed sealant.

본 발명에 의하면, 금속지지체를 포함하고 있으므로, 외부의 압력과 충격에 대한 저항성이 우수하며, 개스킷형 밀봉재를 사용함으로서 유리 밀봉재에 비해 우수한 강도와 열충격 특성을 확보할 수 있으며, 외부 매니폴드를 사용하여 간편하고 경제적인 고체산화물 연료전지 스택을 제공할 수 있는 장점이 있다.
According to the present invention, since it includes a metal support, it is excellent in resistance to external pressure and impact, and by using a gasket type sealant, it is possible to secure superior strength and thermal shock characteristics as compared with the glass sealant, and use an external manifold. Therefore, there is an advantage to provide a simple and economical solid oxide fuel cell stack.

도 1은 본 발명의 연료전지 스택의 일예를 모식적으로 나타낸 단면도임.1 is a cross-sectional view schematically showing an example of a fuel cell stack of the present invention.

이하, 도면을 참고하여 본 발명에 대해 상세히 설명한다. 본 발명에서 도면은 본 발명의 이해를 위해 사용될 것일 뿐, 본 발명이 도면에 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In the present invention, the drawings will be used only for understanding of the present invention, the present invention is not limited to the drawings.

본 발명의 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택은The metal support type solid oxide fuel cell stack of the present invention

공기극(110), 전해질(120), 연료극(130) 및 금속지지체(140)을 포함하는 고체산화물 연료전지 단위셀(100)을 포함하고, 상기 고체산화물 연료전지 단위셀(100)이 하나 이상 적층된 적층구조를 가지고 있다.
And a solid oxide fuel cell unit cell 100 including an air electrode 110, an electrolyte 120, an anode 130, and a metal support 140, wherein at least one solid oxide fuel cell unit cell 100 is stacked. It has a laminated structure.

상기 적층구조는 고체산화물 연료전지 단위셀(100)과 단위셀(100)사이에 분리판(200)이 구비되어 있다. 한편, 도 1에 도시되어 있지 않으나, 상기 분리판(200)에는 공기극(110) 및 연료극(130)에 공기 및 연료가 유입되어 공기극(110) 및 연료극(130)에 공급될 수 있는 유로(channel)이 형성되어 있는 것이 바람직하다.
The stacked structure includes a separator 200 between the solid oxide fuel cell unit cell 100 and the unit cell 100. Meanwhile, although not shown in FIG. 1, air and fuel may flow into the cathode 110 and the anode 130, and the channel may be supplied to the cathode 110 and the anode 130. ) Is preferably formed.

상기 공기극(110)의 물질은 그 종류를 특별히 한정하지 않으나, 바람직한 예로는 란타늄-스트론튬-망간산화물(LSM), 란타늄-스트론튬-코발트산화물(LSC) 또는 란타늄-스트로튬-코발트-철산화물(LSCF) 등이 사용될 수 있다. 상기 전해질(120) 물질은 그 종류를 특별히 한정하는 것은 아니나, 바람직한 예로는 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함하는 물질이 사용될 수 있다. 한편, 연료극(130)의 바람직한 예로는 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함하는 물질이 사용될 수 있다.The material of the cathode 110 is not particularly limited, but preferred examples thereof include lanthanum-strontium-manganese oxide (LSM), lanthanum-strontium-cobalt oxide (LSC) or lanthanum-strontium-cobalt-iron oxide (LSCF ) May be used. The electrolyte 120 material is not particularly limited in kind, but a preferable example may be a material including an yttrium stabilized zirconia or an oxygen ion conductor mainly composed of Ce. Meanwhile, as a preferable example of the anode 130, a material including a nickel-yttrium stabilized zirconia composite may be used.

한편, 상기 금속지지체는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금 등이 사용될 수 있다.
On the other hand, the metal support may be used, such as stainless steel, iron-based alloys and nickel-based alloys.

한편, 상기 공기극(110) 및 연료극(130)에는 도 1에 도시되어 있지 않으나, 공기극 집전체와 연료극 집전체가 포함될 수 있다.
Although not shown in FIG. 1, the cathode 110 and the anode 130 may include an anode current collector and an anode current collector.

한편, 상기 고체산화물 연료전지 단위셀(100)은 셀프레임(300) 내에 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 셀프레임(300)은 상기 단위전지를 수용하는 역할을 한다.
On the other hand, the solid oxide fuel cell unit cell 100 is preferably formed in the cell frame 300. The cell frame 300 serves to accommodate the unit cell.

또한, 상기 고체산화물 연료전지 단위셀(100)내의 공기극(11)과 연료극(130)에 흐르는 연료와 공기의 혼입을 방지하기 위해서, 상기 고체산화물 연료전지 단위셀의 셀프레임(300)과 분리판(200) 사이에 밀봉재(400)가 구비되어 있는 것이 바람직하다. 상기 밀봉재(400)는 개스킷형 밀봉재인 것이 바람직하다.
In addition, in order to prevent mixing of fuel and air flowing in the cathode 11 and the anode 130 in the solid oxide fuel cell unit cell 100, the cell frame 300 and the separator of the solid oxide fuel cell unit cell 100 are separated. It is preferable that the sealing material 400 is provided between the 200. The sealant 400 is preferably a gasket sealant.

본 발명은 금속지지체를 포함하고 있기 때문에, 셀의 기계적 강도가 높고, 고체 산화물의 가압운전이나 적층시 압력이 가해질 경우에도 셀과 스택의 변형이 일어나지 않는 장점이 있다. 또한, 상기 개스킷형 밀봉재를 사용함으로서, 고온의 열처리시에 밀봉재의 수축과 같은 변형이 발생하지 않는 장점이 있다. 개스킷형 밀봉재(400)는 금속 분리판(200)과 단위셀(100) 특히, 셀 프레임(300)의 사이에 위치하며 가스 누설을 방지하기 위한 밀봉재로서, 외부 압력에 의해 개스킷이 금속부위와 접촉함으로서 가스의 누설을 막는 재질을 총칭하며, 고체 산화물 연료전지의 작동온도에서 밀봉재의 역할을 하려면 운모, 유리섬유 등의 재질이 이용될 수 있다.
Since the present invention includes a metal support, the mechanical strength of the cell is high, and there is an advantage in that deformation of the cell and the stack does not occur even when pressure is applied during the pressurization operation or lamination of the solid oxide. In addition, the use of the gasket-type sealing material has the advantage that deformation such as shrinkage of the sealing material does not occur during high temperature heat treatment. The gasket-type sealant 400 is positioned between the metal separator plate 200 and the unit cell 100, in particular, the cell frame 300, to prevent gas leakage. The gasket contacts the metal part by external pressure. By generically, a material that prevents the leakage of gas, and a material such as mica, glass fiber, etc. may be used to act as a sealing material at the operating temperature of the solid oxide fuel cell.

또한, 상기 고체산화물 연료전지 단위셀(100)은 분리판(200)을 사이에 두고 적층되어 적층체를 형성하고, 상기 적층체의 외부에 형성된 외부 매니폴드(600)를 포함한다. 전술한 바와 같이, 금속지지체와 개스킷형 밀봉재르 사용하여 적층된 적층체는 외부의 압력이나 온도에 대한 저항성이 크기 때문에, 적층의 높이나 크기에 따라 외부 매니폴드를 사용할 수 있다. 상기 외부 매니폴드(600)를 사용함으로서, 구조를 단순화 할 수 있는 장점이 있다.In addition, the solid oxide fuel cell unit cell 100 is stacked with a separator 200 therebetween to form a stack, and includes an external manifold 600 formed outside the stack. As described above, since the laminate laminated using the metal support and the gasket-type sealing material has high resistance to external pressure or temperature, an external manifold can be used depending on the height and size of the laminate. By using the external manifold 600, there is an advantage that can simplify the structure.

한편, 상기 적층체의 상하에는 엔드판(500)이 형성되어 있는 것이 바람직하다.
On the other hand, it is preferable that end plates 500 are formed above and below the laminate.

상기 외부 매니폴드(600)에는 연료의 유입부에서 금속지지체형 고체산화물 연료전지 단위셀(100)에 연료의 공급을 균일하게 분배할 수 있는 Ni 폼(foam)(610)이 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 Ni 폼은 스폰지와 같이 내부에 다수의 기공을 포함하는 구조로서, 유입된 연료가 단위전지로 고르게 분배되는 역할을 수행한다.
The external manifold 600 is preferably formed with a Ni foam (610) to uniformly distribute the supply of fuel to the metal support-type solid oxide fuel cell unit cell 100 at the inlet of the fuel. Do. The Ni foam has a structure including a plurality of pores therein, such as a sponge, and serves to distribute the introduced fuel evenly to the unit cell.

100.....금속지지체 고체산화물 연료전지 단위셀
110.....공기극
120.....전해질
130.....연료극
140.....금속지지체
200.....분리판
300.....셀프레임
400.....밀봉재
500.....엔드판
600.....외부 매니폴드
610.....Ni 폼100 ..... Metal support solid oxide fuel cell unit cell
110 ..... Air pole
120 ..... electrolyte
130 ..... Fuel Theater
140 ..... metal support
200 ..... Separator
300 ..... cellframe
400 ..... sealing
500 ..... End version
600 ..... External manifold
610 ..... Ni foam

Claims (4)

금속지지체, 연료극, 전해질 및 공기극을 포함하는 하나 이상의 고체산화물 연료전지 단위셀;
상기 고체산화물 연료전지 단위셀과 단위셀 사이에 구비된 분리판;
상기 고체산화물 연료전지 단위셀은 셀프레임상에 형성되며, 상기 셀프레임과 분리판 사이에 구비된 밀봉재;
상기 고체산화물 연료전지 단위셀, 분리판 및 밀봉재가 적층되어 있는 적층체; 및
상기 적층체의 외부에 형성되어 있는 외부 매니폴드를 포함하고,
상기 밀봉재는 개스킷형 밀봉재인 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택.
At least one solid oxide fuel cell unit cell including a metal support, a fuel electrode, an electrolyte, and an air electrode;
A separator provided between the solid oxide fuel cell unit cell and the unit cell;
The solid oxide fuel cell unit cell is formed on a cell frame, the sealing material provided between the cell frame and the separator;
A laminate in which the solid oxide fuel cell unit cell, the separator and the sealing material are stacked; And
An external manifold formed outside of the laminate,
The sealing material is a metal support type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold which is a gasket type sealing material.
청구항 1에 있어서, .
상기 적층체는 상하에 엔드판이 구비되어 있는 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택.
The method according to claim 1, wherein.
The laminate is a metal support-type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold having upper and lower end plates.
청구항 1에 있어서,
상기 외부 매니폴드의 연료주입구에는 Ni 폼(foam)이 구비되어 있는 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택.
The method according to claim 1,
And a metal support-type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold having Ni foam at the fuel inlet of the external manifold.
청구항 1에 있어서,
상기 공기극 및 연료극에는 각각 공기극 집전체 및 연료극 집전체가 구비되어 있는 외부 매니폴드를 채용한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 스택.The method according to claim 1,
And a metal support-type solid oxide fuel cell stack employing an external manifold having the cathode current collector and the anode current collector, respectively.
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