KR20120031652A - 나노스케일 탐침을 내재한 나노세공 제조방법 - Google Patents

나노스케일 탐침을 내재한 나노세공 제조방법 Download PDF

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KR20120031652A
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Abstract

본 발명은 디옥시리보핵산(DNA; Deoxyribonucleic Acid)의 염기서열(Base Sequence)를 초고속, 실시간으로 분석하기 위한 나노스케일 탐침(Nanoscale Probe)을 내재한 나노세공(Nanopore) 제조방법을 제시한다. 기존의 디옥시리보핵산 염기서열 분석방법은 속도가 느리고 고비용인 단점이 있다. 최근에 주사터널링현미경(STM; Scanning Tunneling Microscope) 등 탐침을 이용한 방법이 개발되었으나 디옥시리보핵산의 정확한 위치와 배열을 알지 못하므로 전 영역을 탐침으로 조사해야한다. 따라서 염기서열 분석에 긴 시간이 걸리고 조사영역이 제한되는 문제가 있다.
이러한 문제들은 디옥시리보핵산을 고정하고 탐침을 이동시키는 기존의 방식을 탈피하여 탐침을 고정한 후 디옥시리보핵산을 이동시켜 염기서열을 분석함으로써 해결할 수 있다. 두 개의 유전층(Dielectric Layer) 사이에 한 개의 염기만 반응할 정도로 얇은 전도성 박막(Conductive Thin Film)을 삽입한 후 기판에 수직이며 단 하나의 디옥시리보핵산 단일나선(ss-DNA; Single Stranded DNA)만 통과할 수 있는 나노세공을 제작하여 전도성 박막을 초고속 초고감도 전위계(Electrometer)에 연결하고 나노세공에 디옥시리보핵산을 통과시킴으로써 염기서열을 알아낼 수 있다.
이처럼 나노스케일 탐침을 내재한 나노세공을 이용함으로써 대량의 디옥시리보핵산 염기를 초고속, 실시간, 저비용으로 분석할 수 있다.

Description

나노스케일 탐침을 내재한 나노세공 제조방법 {Fabrication Method of Nanopore with Built-in Nanoscale Probe}
본 발명은 대량의 디옥시리보핵산(DNA; Deoxyribonucleic Acid) 염기(Base)를 초고속, 실시간, 저비용으로 분석하기 위해 필요한 나노스케일 탐침(Nanoscale probe)을 내재한 나노세공(Nanopore) 제조방법에 대한 것으로, 더욱 상세하게는 두 개의 유전층(Dielectric Layer) 사이에 한 개의 디옥시리보핵산 염기와 반응할 정도로 얇은 전도성 박막(Conductive Thin Film)을 삽입한 후 기판(Substrate)에 수직이며 하나의 디옥시리보핵산 단일나선(ss-DNA; Single Stranded DNA)만 통과할 수 있는 폭의 나노세공을 제조하는 방법에 대한 것이다.
디옥시리보핵산의 염기서열을 분석하기 위한 많은 방법이 존재하는데 잘 알려진 기존의 방법들은 한 번에 분석할 수 있는 염기의 양이 적고, 분석 속도가 느리며, 고비용인 단점들을 지니고 있다. 근래 주사터널링현미경(STM; Scanning Tunneling Microscope)을 이용해 염기를 분석하는 방법이 개발되었으나 디옥시리보핵산의 정확한 위치와 배열을 알지 못하므로 가능한 전 영역을 조사해야하는데 이로 인해 긴 시간이 소모되고, 고가의 주사터널링현미경이 필요하며 탐침의 이동범위에 한계가 있으므로 조사영역, 즉 분석할 수 있는 디옥시리보핵산 염기의 개수 역시 제한된다. 이러한 단점을 개선하기 위해 나노세공의 개념이 제시되었는데 디옥시리보핵산의 위치를 고정하고 탐침을 이동시키는 기존의 방식을 탈피하여 나노세공 내부에 탐침을 설치하고 나노세공을 통하여 디옥시리보핵산을 통과시킴으로써 기존의 문제점을 해결하려는 방법이다. 하지만, 주사터널링현미경과 동일하게 전류를 측정하므로 나노세공 내부의 탐침을 (+), (-) 두 영역으로 분리해야 하는 제조상의 어려움과 미소전류를 측정하는데 따른 속도의 문제가 남아있다.
기존에 알려진 디옥시리보핵산의 염기서열 분석법은 한 번에 분석할 수 있는 염기의 양이 적고, 분석 속도가 느리며, 고비용이라는 단점들을 지니고 있다. 따라서 보다 나은 방식의 염기서열 분석방법이 필요하다. 최근에 제시된 가장 유력한 방법 중 하나는 주사터널링현미경을 사용해 염기를 분석하는 것이다. 하지만, 주사터널링현미경의 스테이지에 놓인 디옥시리보핵산의 정확한 위치와 배열을 모르므로 스테이지 전 영역을 조사해야하고 이 때문에 분석에 긴 시간이 필요하다. 또한, 고가의 주사터널링현미경을 필요로 하며, 탐침의 이동범위가 제한되어 있어서 한꺼번에 분석할 수 있는 디옥시리보핵산 염기의 개수도 제한된다. 이러한 단점을 개선하기 위해 나노세공의 개념이 제시되었는데 디옥시리보핵산을 고정하고 탐침을 이동시키는 기존의 방식을 탈피하여 나노세공 내부에 탐침을 설치하고 나노세공을 통하여 디옥시리보핵산을 통과시킴으로써 기존의 문제점을 해결할 수 있으나 주사터널링현미경과 동일하게 전류를 측정하므로 나노세공 내부의 탐침을 (+), (-) 두 영역으로 분리해야하는 제조상의 어려움과 미소전류를 측정하는데 따른 속도의 문제가 남아있다.
디옥시리보핵산은 서로 다른 네 가지 종류의 염기로 구성되어있으며 각 염기는 서로 다른 전하분포를 가진다. 따라서 각 염기를 초고속 초고감도 전위계(Electrometer)에 연결함으로써 초고속 실시간 염기서열분석이 가능하다.
이를 구현하기 위해서는 각 염기의 전위를 전위계에 전달할 탐침과 디옥시리보핵산을 이동시킬 채널이 필요한데 특히 채널 내에 탐침이 포함되어있는, 즉 나노스케일 탐침을 내재한 나노세공이 필요하다. 이는 두 개의 유전층 사이에 한 개의 디옥시리보핵산 염기와 반응할 정도로 얇은 전도성 박막을 삽입한 후 유전층 평면에 수직이며 단 하나의 디옥시리보핵산 단일나선만 통과할 수 있는 구멍을 제작함으로써 만들 수 있다.
여기서 각 염기를 구분하는데 사용되는 물리량은 전위이고 이를 전위계에 전달하기 위해서는 단 하나의 탐침만이 필요하므로 나노세공 내부의 탐침을 (+), (-) 두 영역으로 분리해야하는 기존의 방식에 비해 제조가 용이하다.
본 특허에서 제시한 제조방법에 따라 만들어진 나노스케일 탐침을 포함한 나노세공을 초고속 초고감도 전위계에 연결하고 나노세공에 디옥시리보핵산을 통과시키면서 전위계의 신호를 감지함으로써 초고속, 실시간으로 디옥시리보핵산의 염기서열을 분석할 수 있으며, 한 번의 분석 시행으로 분석할 수 있는 염기의 개수 역시 무제한적이다.
도 1은 본 발명의 제조방법에 따라 기판(SUB)에 보호층(PL), 제1유전층(DL1), 보호층(PL)을 순차적으로 적층한 후 기판 상부와 하부에 포토리소그래피(Photolithography)와 반응성이온식각(RIE; Reactive Ion Etch)을 적용하여 정렬표시(Alignment Mark)를 형성한 상태를 보여주는 단면도.
도 2는 본 발명의 제조방법에 따라 기판(SUB) 하부의 보호층(PL), 제1유전층(DL1), 보호층(PL)을 제거하여 기판(SUB)을 드러낸 상태를 보여주는 단면도.
도 3은 본 발명의 제조방법에 따라 기판(SUB) 하부에 포토리소그래피와 반응성이온식각 또는 습식식각을 적용하여 제1유전층(DL1)이 드러나도록 기판(SUB) 일부를 제거한 상태를 보여주는 단면도.
도 4는 본 발명의 제조방법에 따라 집속이온빔(FIB; Focused-Ion Beam) 또는 전자빔리소그래피(Electron Beam Lithography)와 반응성이온식각을 이용하여 부분적으로 보호층(PL), 제1유전층(DL1), 보호층(PL)을 제거한 상태를 보여주는 단면도.
도 5은 본 발명의 제조방법에 따라 보호층(PL)을 제거한 상태를 보여주는 단면도.
도 6는 본 발명의 제조방법에 따라 화학기상증착(CVD; Chemicl Vapor Deposition) 또는 원자층증착(ALD; Atomic Layer Deposition)을 이용하여 제2유전층(DL2)을 증착한 상태를 보여주는 단면도.
도 7는 본 발명의 제조방법에 따라 제1전도층(CL1)을 증착한 후 추가로 제2전도층(CL2)을 증착한 상태를 보여주는 단면도.
도 8은 본 발명의 제조방법에 따라 제3유전층(DL3)을 형성한 상태를 보여주는 단면도.
도 9은 본 발명의 제조방법에 따라 기판(SUB) 하부로부터 집속이온빔, 반응성이온식각, 이온밀링(Ion Milling) 등을 적용해 제1전도층(CL1), 제2전도층(CL2), 제3유전층(DL3)을 제거한 상태를 보여주는 단면도.
이하, 첨부도면을 참고하여 나노스케일 탐침을 내재한 나노세공 제조방법에 대하여 설명하면 다음과 같다.
먼저, 본 발명의 제조방법에 따라 나노세공을 제조하기 위해서는 기판(SUB) 상단의 리소그래피 패턴 위치와 기판(SUB) 하단의 리소그래피 패턴 위치가 수 내지 수십 마이크로미터 이내의 범위에서 일치하여야 한다. 이를 위해서 기판(SUB) 상단의 정렬표시(Alignment Mark)를 기판(SUB) 하단으로 수직투사하였을 때 기판(SUB) 하단의 정렬표시와 수 내지 수십 마이크로미터 이내의 범위에서 일치하도록 정렬표시를 제작한다. 이는 도 1에 도시한 바와 같이 기판(SUB)에 보호층(PL)을 증착하는 단계(a), 제1유전층(DL1)을 증착하는 단계(b), 다시 보호층(PL)을 증착하는 단계(c), 기판 상단에 포토리소그래피로 포토레지스트 마스크(Photoresist Mask)를 형성하는 단계(d), 기판 상단을 반응성이온식각(RIE; Reactive Ion Etching)으로 깊게 파는 단계(e), 기판 하단에 포토리소그래피로 포토레지스트 마스크(Photoresist Mask)를 형성하는 단계(f), 기판 하단을 반응성이온식각으로 깊게 파는 단계(g), 기판(SUB) 상단과 하단의 포토레지스트 마스크를 제거하는 단계(h)를 거쳐 제작된다.
기판(SUB)은 제2유전층(DL2)에 의해 전기적으로 완전히 절연되며 오로지 기계적인 지지역할만을 담당하므로 Si, SiO2, Al2O3, Si3N4 등 어떠한 물질도 사용가능하다. 보호층(PL)의 경우 제1유전층(DL1) 식각시 완충역할을 한 후 제거되므로 제1유전층(DL1)에 대해 식각비가 큰 어떠한 물질도 무방하다. 제1유전층(DL1)도 기판(SUB)과 마찬가지로 제2유전층(DL2)에 의해 전기적으로 완전히 절연되므로 유전체가 아니어도 무방하다. 단, 제1전도층(CL1)과의 기생 축전용량(Parasitic Capacitance)을 방지하기 위해 유전물질을 사용하는 것이 바람직하다.
이어서 도 2에 도시한 바와 같이 기판(SUB)의 하단이 드러나도록 연마(Polish), 반응성이온식각 또는 이온 밀링(Ion Miling) 등을 이용하여 하부의 두 개의 보호층(PL)과 제1유전층(DL1)을 제거하는 단계(i)를 거친 후, 도 3에 도시한 바와 같이 나노세공(Nanopore)이 형성될 부분의 기판(SUB)를 제거하기 위해 기판 하단에 포토리소그래피로 포토레지스트 마스크를 형성하는 단계(j), 반응성이온식각 또는 습식식각(Wet etch)을 통해 보호층(PL)을 드러내는 단계(k), 포토레지스트 마스크를 제거하는 단계(l)를 거친다.
도 4에 도시한 바와 같이 기판 상부에 포토레지스트 마스크 또는 전자빔레지스트 마스크를 형성하고 반응성이온식각한 후 레지스트 마스크를 제거하거나 직접 집속이온빔(FIB; Focused Ion Beam)으로 밀링(Milling)하여 수십 나노미터 폭의 나노세공을 제작하는 단계(m), 도 5에 도시한 바와 같이 제1유전층(DL1) 상부과 하부의 보호층(PL)을 반응성이온식각 또는 습식식각으로 제거하는 단계(n)를 거친 후, 도 6에 도시한 바와 같이 원하는 폭의 나노세공이 형성되도록 원자층증착(ALD; Atomic-Layer Deposition) 또는 화학기상증착(CVD; Chemical Vapor Deposition)으로 제2유전층(DL2)을 형성하는 단계(o)를 거친다.
수십 나노미터 폭의 나노세공을 제작하는 단계(m)에서 그 폭이 x일 때, 최종 나노세공의 폭을 y로 하려면 제2유전층(DL2)의 두께가 (x-y)/2가 되도록 증착한다.
비록 원자층증착이나 화학기상증착의 계단 도포성(Step Coverage)이 좋기는하나 핀홀(Pin Hole)의 우려가 있으므로 제2유전층(DL2) 증착 단계(o) 직전에 기판(SUB) 상부와 하부에 수 나노미터 정도 반응성이온식각 또는 이온 밀링 등을 적용해 나노포어의 양단을 매끄럽게 가공할 수도 있다.
마지막으로 도 7에 도시한 바와 같이 DNA의 한 염기와 반응할 정도로 얇은 제1전도층(CL1)을 얹는 단계(p), 전자빔리소그래피 또는 포토리소그래피와 금속화공정(Metallization)을 이용해 나노세공 주변부에 제2전도층(CL2)를 증착하는 단계(q)를 거친 후, 도 8에 도시한 바와 같이 전기적 절연 및 물리적 보호를 위한 제3유전층(DL3)를 증착하는 단계(r)를 거치고, 도 9에 도시한 바와 같이 이미 형성된 나노세공을 마스크로 삼아 기판(SUB) 하부로부터 집속이온빔, 이온밀링, 반응성이온식각 등을 이용해 제1전도층(CL1), 제2전도층(CL2), 제3유전층(DL3)을 식각하는 단계(s)를 거침으로써 나노스케일 탐침를 내재한 나노세공을 제작할 수 있다.
제1전도층(CL1)을 화학기상증착 등의 방법으로 직접 형성할 경우 제2유전층(DL2) 상부 뿐 아니라 하부와 나노세공 내부에도 형성되므로 그래핀(Graphene) 등의 박막을 기판에 직접 얹거나, 제1전도층(CL1) 물질에 대해 습식식각비가 큰 물질을 버퍼층(Buffer Layer)으로 증착한 후 제1전도층(CL1)을 화학기상증착이나 원자층증착, Metal Evaporation, 분자빔 에피택시(MBE; Molecular Beam Epitaxy) 등의 방법으로 형성한 후 버퍼층을 습식식각으로 제거할 수도 있다.
제1전도층(CL1) 물질은 고농도로 도핑된 실리콘, 금속, 그래핀 등 전기전도도가 높은 어떠한 물질도 가능하며, 두께는 0.1나노미터 이상 10나노미터 이하의 얇은 막이어야 한다. 이처럼 제1전도층(CL1)의 두께가 매우 얇으므로 저항을 작게 만드는 동시에 전위계에 연결하기 용이하도록 나노세공으로부터 수십 내지 수백 나노미터 밖의 영역에 제2전도층(CL2)를 추가로 증착한다.
필요에 따라 제1전도층(CL1)을 나노세공을 통해 움직이는 물질과 전기적으로 절연하기 위해 화학기상증착 또는 원자층증착 등을 통해 추가로 유전층을 형성할 수 있다. 이 경우 추가로 증착되는 유전층의 두께에 따라 나노세공의 폭이 감소되므로 제2유전층(DL2)을 형성하는 단계(o)에서 이를 고려하여 제2유전층(DL2)의 두께를 결정한다. 또한 추가적인 유전층 없이 절연하기 위해 제1전도층이 금속인 경우 산소와 결합시키는 산화공정(Oxidation)을 적용할 수도 있으며 그래핀인 경우 수소와 결합시키는 공정(Hydrogenation)을 적용할 수도 있다.
제3유전층(DL3)은 기판(SUB) 상부에만 형성되어야 하므로 분자빔 에피택시나 스핀코팅(Spin Coating), 스퍼터링(Sputtering), Evaporation 등을 사용하는 것이 바람직하다. 하지만 기판(SUB) 하부에 버퍼층을 형성한 후 전체에 제3유전층(DL3)을 형성하고 기판(SUB) 하부의 제3유전층(DL3)과 버퍼층을 제거하여도 무방하다.
비록 본 발명이 상기 언급된 바람직한 실시예와 관련하여 설명됐지만, 발명의 요지와 범위로부터 벗어남이 없이 다양한 수정이나 변형을 하는 것이 가능하다. 따라서 첨부된 특허청구의 범위는 본 발명의 요지에서 속하는 이러한 수정이나 변형을 포함할 것이다.
SUB ; 기판 (Substrate)
DL1 ; 제1유전층 (Dielectric Layer 1)
DL2 ; 제2유전층 (Dielectric Layer 2)
DL3 ; 제3유전층 (Dielectric Layer 3)
CL1 ; 제1전도층 (Conducting Layer 1)
CL2 ; 제2전도층 (Conducting Layer 2)
PL ; 보호층 (Passivation Layer)

Claims (7)

  1. (a) 기판(SUB)에 보호층(PL)을 증착하는 단계;
    (b) 제1유전층(DL1)을 증착하는 단계;
    (c) 보호층(PL)을 증착하는 단계;
    (d) 기판(SUB) 상단에 포토리소그래피(Photolithography)로 포토레지스트 마스크(Photoresist Mask)를 형성하는 단계;
    (e) 기판(SUB) 상단을 반응성이온식각(RIE; Reactive Ion Etching)으로 깊게 파는 단계;
    (f) 기판(SUB) 하단에 포토리소그래피로 포토레지스트 마스크를 형성하는 단계;
    (g) 기판(SUB) 하단을 반응성이온식각으로 깊게 파는 단계;
    (h) 기판(SUB) 상단과 하단의 포토레지스트 마스크를 제거하는 단계;
    (i) 기판(SUB) 하부의 두 개의 보호층(PL)과 제1유전층(DL1)을 제거하는 단계;
    (j) 기판(SUB) 하단에 포토리소그래피로 포토레지스트 마스크를 형성하는 단계;
    (k) 기판(SUB)의 일부를 제거하여 보호층(PL)을 드러내는 단계;
    (l) 포토레지스트 마스크를 제거하는 단계;
    (m) 수십 나노미터 폭의 나노세공(Nanopore)을 제작하는 단계;
    (n) 제1유전층(DL1) 상부와 하부의 보호층(PL)을 제거하는 단계;
    (o) 제2유전층(DL2)을 형성하는 단계;
    (p) 제1전도층(CL1)을 얹는 단계;
    (q) 제2전도층(CL2)를 증착하는 단계;
    (r) 제3유전층(DL3)를 증착하는 단계;
    (s) 제1전도층(CL1), 제2전도층(CL2), 제3유전층(DL3)을 식각하는 단계;를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유전층 증착 단계 (b), (o), (r)에서 유전층으로 Si3N4, SiO2, HfO2, Al2O3 등의 유전물질을 사용하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 전도층 형성 단계(p)에서 전도층으로 그래핀(Graphene)을 사용하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 전도층 형성 단계(p)에서 전도층으로 구리(Cu), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 코발트(Co), 알루미늄(Al), 은(Ag), 팔라듐(Pd), 티타늄(Ti) 등의 금속을 원자층증착(ALD; Atomic-Layer Deposition), 분자빔 에픽택시(MBE; Molecular Beam Epitaxy), 화학기상증착(CVD; Chemical Vapor Deposition), Metal Evaporation 등의 방법을 사용하여 0.1나노미터 이상 10나노미터 이하로 형성하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 식각 단계(n) 후 나노세공의 상단과 하단을 매끄럽게 하기 위해 기판(SUB) 상부와 하부에 수 나노미터 정도 식각될 정도로 반응성이온식각 또는 이온 밀링 등을 적용하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 식각 단계(s) 후 제1전도층(CL1)을 전기적으로 절연하기 위해 원자층증착 또는 화학기상증착 등으로 유전층을 형성하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 식각 단계(s) 후 제1전도층(CL1)을 전기적으로 절연하기 위해 열산화공정(Thermal Oxidation) 또는 수소화공정(Hydrogenation)을 적용하는 것을 특징으로 하는 나노세공 제조방법.
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