KR20120002645A - 고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조방법 - Google Patents

고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

개시된 본 발명의 본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법은, 연료극, 전해질, 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지의 단전지를 제조하는 방법에 있어서, 스크린 프린팅, 테이프 캐스팅, 화학기상증착, 전기화학기상증착 및 스퍼팅 중 선택된 하나의 박막 코팅 방법으로 코팅 후 건조하여 상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극 각각을 형성하는 단계; 및 상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 상기 전해질 위에 순차적으로 코팅하여 건조시키는 단계를 포함한다.
본 발명에 따르면, 복수의 공기극 층을 각각 형성하여 별도의 열처리를 통한 접합공정이 없이 제조하는 방법으로 종래 공기극 제작시 요구되는 다단계 열처리 공정이 제거되어 세라믹 재료의 공기극의 열적 퇴화 문제가 해소될 수 있는 효과가 있다.

Description

고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조방법{SINGLE CELL OF SOLID OXIDE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THEREOF}
본 발명은 연료전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로, 고체산화물 연료전지 발전시스템은 천연가스, 석탄가스 등 연료를 연소과정 없이 650℃ 이상의 고온에서 산화제와 전기화학적으로 반응시켜 전기를 생성하는 장치를 말한다.
고체산화물 연료전지 발전시스템 중 핵심 구성요소인 단전지(single cell)는 연료극, 전해질, 공기극의 적층 형상에 따라 크게 원통형(Tubular Type)과 평판형(Planar)으로 나뉘며, 기계적 강도를 유지하는 지지체 역할을 담당하는 구성요소에 따라 연료극 지지체식, 전해질 지지체식 및 금속 지지체식으로 나뉜다. 최근에는 상대적으로 낮은 온도에서 운전이 용이한 연료극 지지체식 단전지와 금속 지지체식 단전지 기술이 활발히 연구 개발되고 있다.
종래 연료극 지지체식 단전지와 금속 지지체식 단전지 제조방법은, 먼저 지지체를 형성한 후 연료극을 1400℃ 정도의 고온에서 가소결한 후, 전해질을 코팅하고 1500℃ 이상의 고온에서 소결한다. 이 후 다층의 공기극을 코팅하고 각각의 층을 코팅한 다음 전해질과 공기극, 그리고 공기극 간의 원활한 접합을 위하여 1000℃ 이상의 고온에서 열처리한다.
종래 연료극 지지체식 단전지와 금속 지지체식 단전지 제조방법에 따르면, 공기극 접합 공정에서만 3번 이상의 열처리가 필요하므로 시간적, 경제적 공정 비용이 상승하고 또한 고온 열처리에 의한 공기극 재료의 열적 퇴화로 인해 장기 성능이 감소하는 문제점이 있다.
특히 금속 지지체식 단전지의 제작 공정에서는 고온에서 금속 지지체의 부식을 최소화하기 위해 전 공정을 환원 분위기에서 수행하여야 한다. 연료극 가소결공정 및 전해질 소결공정에서 연료극과 전해질이 고온의 환원 분위기에서 안정한 반면, 공기극 접합공정이 고온의 환원 분위기에서 수행될 경우 공기극으로 사용되는 페로브스카이트(Perovskite)의 결정구조가 변화되어 전극활성과 전기 전도도가 급격히 감소하는 문제점이 있다.
본 발명은 상기한 종래 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 복수의 공기극 층을 각각 형성하여 별도의 열처리를 통한 접합공정이 없이 제조하는 고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조 방법을 제공하는 데 그 목적이 있다. 여기서 고체산화물 연료전지의 단전지는 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 및 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지를 포함한다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법은, 연료극, 전해질, 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지의 단전지를 제조하는 방법에 있어서, 스크린 프린팅, 테이프 캐스팅, 화학기상증착, 전기화학기상증착 및 스퍼터링 중 선택된 하나의 박막 코팅 방법으로 상기 중 선택된 하나의 박막 코팅 방법으로 코팅 후 건조하여 상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극 각각을 형성하는 단계; 및 상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 상기 전해질 위에 순차적으로 접합하여 건조시키는 단계를 포함한다.
상기 제2공기극은 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료로 구성되며,상기 제2공기극의 A 사이트에는 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm) 및 가돌리늄(Gd) 중 선택된 하나의 희토류 금속이 사용되고, 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 중 선택된 하나의 알칼리토금속이 도핑되며, 상기 제2공기극의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 철(Fe) 중 선택된 하나의 제1전이금속에 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 철(Fe) 중 선택된 하나의 제2전이금속이 도핑된 것을 특징으로 한다.
상기 제1공기극은 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료의 하나 이상의 층으로 구성되며, 상기 제1공기극의 A 사이트에는 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm) 및 가돌리늄(Gd) 중 선택된 하나의 희토류 금속이 사용되고, 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 중 선택된 하나의 알칼리토금속이 도핑되며, 상기 제1공기극의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 철(Fe) 중 선택된 하나의 전이금속이 사용되는 것을 특징으로 한다.
상기 공기극 버퍼층은, 사마륨(Sm) 또는 가돌리늄(Gd)의 희토류 금속이 도핑된 산화세륨(CeO2)을 사용하는 것이 좋다
상기 고체산화물 연료전지의 단전지는 상기 연료극에 금속 지지체가 접합된 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지일 수 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지는 상기 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법 중 하나의 방법으로 제조될 수 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 및 그 제조 방법은, 복수의 공기극 층을 각각 형성하여 별도의 접합공정 없이 운전과정에서 동시에 접합이 이루어지므로, 종래 공기극 제작시 요구되는 다단계 열처리 공정이 제거되고, 세라믹 재료의 공기극의 열적 퇴화 문제가 해소될 수 있는 효과가 있다.
또한 본 발명은 종래 고온의 환원분위기에서 공기극 열처리를 수행하지 아니하므로 공기극의 성능 저하가 없는 고성능 금속 지지체식 단전지 개발 및 단전지 대면적화를 용이하게 하는 다른 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 구성을 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명의 일실시 예에 따른 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 구성을 도시한 도면이다.
도 3은 종래의 고체산화물 연료전지의 단전지의 장기성능 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 단전지의 장기성능 그래프이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 예에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 구성을 도시한 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지는 제1공기극(100), 제2공기극(110), 공기극 버퍼층(120), 전해질(130), 연료극(140)을 포함한다. 여기서 전해질(130)을 제외한 제1공기극(100), 제2공기극(110), 공기극 버퍼층(120) 및 연료극(140)은 공기 및 연료의 원할한 공급을 위한 기공을 가진다.
상기 제1공기극(100)은 ABO3의 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료로 구성되며, 한 개 또는 두 개 이상의 층으로 이루어질 수 있다. 제1공기극(100)의 A 사이트(site)에는 주기율표상 란탄계열의 원소들인 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 가돌리늄(Gd) 등 희토류 금속이 사용되고, 5몰% 내지 50몰%의 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 등 알칼리토금속이 도핑된다.
제1공기극(100)의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 철(Fe) 등 전이금속이 사용된다. 제1공기극(100)은 산소(O)의 전기화학적 환원반응에 참여하고 전도성 확보에 기여하며, 대표적인 조성은 La0.6Sr0.4CoO3이다. 제1공기극(100)의 코팅 두께는 10μm 내지 500μm 이다.
상기 제2공기극(110)은 ABO3의 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료로 구성된다. 제2공기극(110)의 A 사이트(site)에는 주기율표상 란탄계열의 원소들인 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 가돌리늄(Gd) 등 희토류 금속이 사용되고, 10몰% 내지 50몰%의 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 등 알칼리토금속이 도핑된다.
제2공기극(110)의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 철(Fe) 등 전이금속에 10몰% 내지 50몰%의 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 철(Fe) 등 전이금속이 도핑된 물질과 사마륨(Sm), 가돌리늄(Gd) 등 희토류 금속이 5몰% 내지 25몰% 도핑된 산화세륨(CeO2)물질을 2:8 내지 8:2의 무게비로 혼합되어 사용된다.
제2공기극(110)은 공기극 반응인 산소환원 반응에 참여하고 산소이온 및 전자의 전도성 확보에 기여하며, 대표적인 조성으로 La0.6Sr0.4Co0.2F20.8O3와 Sm0.2Ce0.8O2가 사용된다. 제2공기극(110)의 코팅 두께는 5μm 내지 50μm 이다.
상기 공기극 버퍼층(120)은 지르코니아 계열의 전해질과 공기극 사이의 고온 반응에 의한 저항층 형성을 막기 위한 것으로서, 사마륨(Sm), 가돌리늄(Gd) 등 희토류 금속이 5몰% 내지 25몰% 도핑된 산화세륨(CeO2)을 사용한다. 공기극 버퍼층(120)의 코팅 두께는 5μm 이내이다.
상기 전해질(130)은 산소 이온 전도 역할을 수행하고, 가스 투과에 대한 기밀성을 유지하여 연료와 공기의 직접 혼합을 막는다. 전해질(130)은 이트륨(Y), 스칸듐(Sc) 등 희토류 금속이 3몰% 내지 15%몰 도핑된 산화지르코늄(ZrO2)을 사용한다.
상기 연료극(140)은 연료의 산화반응을 일으키고 전자를 외부 집전층으로 전달한다. 연료극(140)은 필요에 따라 구성분말의 입자크기 또는 기공도에 따라 2개 이상의 층으로 나누어 질 수 있다.
도 2는 본 발명의 일실시 예에 따른 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 구성을 도시한 도면이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일실시 예에 따른 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지는 도 1에서 설명한 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지의 연료극(140)에 금속 지지체(150)가 접합된 구성을 가진다.
금속 지지체(150)는 판형으로 형성되어 단전지를 지지하고, 용접열 또는 외부 충격 등에 의해 변형되지 않는 기계적 강도 및 내열성을 가지며, 전도성이 있는 금속 또는 금속 합금의 재질을 가진다. 예를들면, 금속 지지체(150)의 재질은 페라이트계 스테인레스 스틸(Ferrite Stainless Steel), 크로퍼 22 에피유(Crofer 22 APU), 인코넬(Inconel) 합금일 수 있다.
종래 기술에 따르면, 대기 중에서 공기극 층들을 고온에서 열처리하여, 대기 중에서 접합 시 금속 지지체의 급격한 부식이 발생한다. 또한 환원 분위기에서 공정 진행시 제1공기극과 제2공기극의 결정구조의 변화로 전극활성과 전도도가 감소한다.
반면, 본 실시예에 따르면, 연료극을 금속지지체 상에 형성한 후, 금속 지지체의 부식 방지를 위해 연료극 가소결 및 전해질 소결 공정에서 환원 분위기 열처리를 수행하므로 단전지 성능 저하가 발생하지 않는다.
다음으로, 본 발명의 일실시예에 따른 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지의 공기극 제조 방법을 설명한다.
본 발명의 일실시예에 따른 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지의 공기극 제조 방법은 먼저 제1공기극(100), 제2공기극(110), 공기극 버퍼층(120)을 스크린 프린팅(Screen Printing), 테이프 캐스팅(Tape Casting), 화학기상증착(CVD; Chemical Vapor Deposition), 전기화학기상증착(EVD; Electrochemical Vapor Deposition), 스퍼터링(Sputtering) 등의 박막 코팅 방법으로 각각의 층을 코팅하여 제조한다.
다음으로, 제1공기극(100), 제2공기극(110), 공기극 버퍼층(120)을 열처리 과정 없이 650℃ 이하의 온도에서 10분 내외의 시간 동안 오븐에서 건조시킨다.
본 실시예에 따라 각각 제조된 공기극 버퍼층(120), 제2공기극(110), 제1공기극(100)은 적절한 운전 조건(예를들면, 650℃ 이상의 고온 조건에서, 제작이 완료된 후 전처리 운전과 출력 운전을 포함함)에서 전해질 위에 순차적으로 접합되어 고체산화물 연료전지의 단전지 제조에 사용될 수 있다. 여기서 고체산화물 연료전지의 단전지는 연료극 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지 및 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지를 포함한다.
본 실시예에 따르면, 종래와는 달리 고온의 접합 공정에서 소요되는 시간적 경제적 비용을 절감할 수 있으며, 1000℃ 정도의 고온에 세 번 노출됨으로써 발생되는 열적 퇴화를 방지할 수 있으므로 장기 성능을 개선시킬 수 있다.
도 3은 종래의 고체산화물 연료전지의 단전지의 장기성능 그래프이다. 도 3의 고체산화물 연료전지의 단전지는, 1000℃ 이상의 온도에서 공기극 버퍼층, 제1공기극, 제2공기극을 각각 열처리하여 제작된 것이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 단전지의 장기성능 그래프이다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 종래의 고체산화물 연료전지의 단전지는 1000시간 기준으로 환산하여 보면, 1000 시간 동안 8% 정도의 성능 감소를 보였으나, 본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 단전지는 800 시간 동안 단전지의 성능 감소가 나타나지 않았다.
본 발명의 일실시예에 따라 제조된 고체산화물 연료전지의 단전지는 고체산화물 연료전지 스택 또는 고체산화물 연료전지 시스템 제작에 사용될 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술분야에 통상의 지식을 갖는 자라면 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명의 기술적 범위는 명세서의 상세한 설명에 기재된 내용으로 한정되는 것이 아니라 특허청구범위에 의해 정하여져야만 할 것이다.
100: 제1공기극 110: 제2공기극
120: 공기극 버퍼층 130: 전해질
140: 연료극 150: 금속 지지체

Claims (6)

  1. 연료극, 전해질, 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 포함하는 고체산화물 연료전지의 단전지를 제조하는 방법에 있어서,
    스크린 프린팅, 테이프 캐스팅, 화학기상증착, 전기화학기상증착 및 스퍼터링 중 선택된 하나의 박막 코팅 방법으로 코팅 후 건조하여 상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극 각각을 형성하는 단계; 및
    상기 공기극 버퍼층, 제2공기극 및 제1공기극을 상기 전해질 위에 순차적으로 코팅하여 건조시키는 단계를 포함하며 별도의 공기극 접합을 위한 열처리 공정이 추가되지 않는 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제2공기극은 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료로 구성되며,
    상기 제2공기극의 A 사이트에는 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm) 및 가돌리늄(Gd) 중 선택된 하나의 희토류 금속이 사용되고, 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 중 선택된 하나의 알칼리토금속이 도핑되며,
    상기 제2공기극의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 철(Fe) 중 선택된 하나의 제1전이금속에 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 철(Fe) 중 선택된 하나의 제2전이금속이 도핑된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1공기극은 페로브스카이트 구조를 가지는 세라믹 재료의 하나 이상의 층으로 구성되며,
    상기 제1공기극의 A 사이트에는 랜턴(La), 이트륨(Y), 스칸듐(Sc), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm) 및 가돌리늄(Gd) 중 선택된 하나의 희토류 금속이 사용되고, 칼슘(Ca) 및 스트론튬(Sr) 중 선택된 하나의 알칼리토금속이 도핑되며,
    상기 제1공기극의 B 사이트(site)에는 코발트(Co), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 철(Fe) 중 선택된 하나의 전이금속이 사용되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 공기극 버퍼층은, 사마륨(Sm) 또는 가돌리늄(Gd)의 희토류 금속이 도핑된 산화세륨(CeO2)을 사용하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 고체산화물 연료전지의 단전지는 상기 연료극에 금속 지지체가 접합된 금속 지지체식 고체산화물 연료전지의 단전지인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지 제조 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 방법으로 제조된 고체산화물 연료전지의 단전지.
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