KR20110091684A - 가스의 세정을 위한 수성 암모니아 용액 및 아민으로 구성되는 세정 용액 및 이의 사용 - Google Patents

가스의 세정을 위한 수성 암모니아 용액 및 아민으로 구성되는 세정 용액 및 이의 사용 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 산성 가스, 특히 이산화탄소와 황화수소를 포함하는 것을 분리하기 위하여, 산업 가스의 가스 세정을 위한 용매 혼합물을 사용하는 공정과 관련이 있다. 본 발명의 용매 혼합물은 물 내에 아민 용액으로 구성되며, 상기 용액은 CO2의 흡수를 향상시키기 위하여 암모니아를 함유한다. 1차 및 2차 아민기는 하나 또는 두 개의 치환기를 갖는 모든 종류의 아민을 포함한다. 본 발명의 용매 혼합물의 구성성분으로서 가장 바람직한 것은 피페라진과 피페라진 유도체이다.

Description

수성 암모니아 용액 중의 아민을 함유하는 가스 세정을 위한 워싱 용액 및 이의 사용{WASHING SOLUTION FOR GAS SCRUBBING, CONTANING AMINES IN AN AQUEOUS AMMONIA SOLUTION AND USE THEREOF}
본 발명은 수성 암모니아 용액 및 그 안에 아민을 첨가하여 용해된 용액으로, 산업 가스 및 연도 가스로부터 산성 가스를 분리하기 위한 세정(scrubbing) 용액과 관련이 있다. 분리되는 바람직한 산성 가스는 황화수소, 이산화탄소, 시안화수소산 및 황 산화물(SOx)이 있다. 빈번하게 분리가 필요하고, 본 발명의 공정에 의해 처리될 수 있는 산업 가스는 코크스로가스(coke oven gas), 합성 가스, 천연 가스, 일산화탄소 및 수소가 있다. 본 발명의 가스 세정은 선행 문헌에 따른 장치 내에서 일어난다.
산업 가스로부터 산성 가스의 제거는 흔히 진행되는 공정이다. 상기 공정에 적용되는 가스의 예로는 합성 가스 및 코크스로가스가 있다. 이러한 가스의 재사용을 위하여, 산업 가스로부터의 간섭(interfering) 산성 가스를 제거하는 것이 종종 필요하다. 알칸올아민과 같은 유기 염기의 수성 용액은 산업 규모상에서 산성 가스를 제거하기 위하여 자주 사용된다. 산성 가스가 용해됨에 따라, 이온 생성물은 염기 및 산성 가스 구성 성분으로부터 형성된다. 흡수제는 가열하거나 압력을 낮춰서 재생시킬 수 있으며, 이온 생성물은 산성 가스를 형성하기 위해 재반응하고, 산성 가스는 필요에 따라 수증기에 의해 제거된다. 재생산 공정 후에, 흡수제는 재사용될 수 있다.
산업 가스로부터 황화수소의 흡수에서, 가스 내에 빈번하게 함유된 이산화탄소의 일부가 함께 흡수된다. 그러나, 상기 가스의 흡수된 성분의 양은 황화수소성분의 양보다 상당히 적다. 그 이유는, 보통 이산화탄소로부터 세정 용액으로의 물질 전달(mass transfer)이 안 좋기 때문이다. 가스가 세정 될 때, 이산화탄소는 반응하여 탄산수소(hydrogen carbonate)를 형성하는데, 이러한 탄산수소는 반응 후에 세정 용액 내에 이온 형태로 결합 된다. 이산화탄소에서 이온 형태로의 낮은 반응 속도는, 황화수소 성분과 비교할 때, 이산화탄소 성분의 양이 감소되는 것을 야기한다.
그러나, 산성 가스가 세정될 때, 흡수된 이산화탄소 성분의 양이 상당히 증가되어서, 훨씬 적은 장비가 필요하기를 종종 요구된다. 이런 점에서, 산성 가스의 상당히 많은 부분이 하나의 공정 단계에서 세정되어 산업 가스로부터 제거되도록 관리되는 것이다.
DE 102004011429 A1은 산성 가스의 흡수 공정을 설명한다. 상기 문헌에 기술된 것은 매우 낮은 이산화탄소의 부분압을 갖는 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 제거하는 공정이며, 상기 공정에서 가스 흐름은 분자 안에 적어도 2개의 3차 아미노기를 가지는 아민 화합물의 수성 용액과, 1차 및 2차 아민으로부터 선택된 활성제를 함유하는 액체 흡수제와 접촉하게 한다. 반면에, 흡수 반응이 수행되면, 산성 가스의 흡수량의 추가적인 증가가 여전히 필요하고, 특히 용매의 사용량과 관련하여 이산화탄소의 경우 그러하다.
GB 1464439 A는 산업 가스로부터 산성 가스성분을 제거하기 위한 공정을 개시하고, 특히 코크스로가스, 합성 가스 또는 천연 가스로부터의 공정을 개시하고 있다. 상기 산성 가스는 루프로 순환된 알칸올아민 용액에 의해 흡수되고, 그 결과 상기 용매는 산성 가스를 흡수하고, 이후에 다음 순환 단계에서 예컨대, 가열에 의하여 제거한다. 상기 출원인은 열역학적으로 안정한 티오시아네이트의 형성에 의하여 흡수된 용매의 분해를 설명한다. 따라서, 이러한 이유로, 안정화를 위하여 암모니아 또는 암모늄염이 용매에 부가되고, 가스성분의 재형성으로 형성된 티오시아네이트와 반응한다. 산성 가스, 특히 CO2의 흡수를 향상시킬 목적으로 암모니아를 아민-함유 용액에 부가하는 것은 개시되어 있지 않다.
상기 사용된 용매는 가능한 한 안정해야 하며, 특히 산소에 대하여 안정해야하지만, 특히 가능한 한 비용-효율이어야 한다. 연도 가스에 함유된 산소, 또는 연도 가스에 함유된 황 산화물 또는 질소 산화물의 반응에 의하여 아민의 분해가 일어나기 때문에 용매손실이 발생한다. 작동 중의 용매 손실은 공정 유지비의 증가의 원인이 되기 때문에, 많은 아민계 세제는 높은 취득비(procurement cost)를 가진다. 상기 사용된 용매는 가능한 한 물질 전달을 위해서 적은 장치 구성요소를 요구하고, 특히 세정 컬럼(column)에 있어서 그러하다.
본 발명의 목적은, 산업 가스에 함유된 상당히 많은 양의 산성 가스를 흡수하는 향상된 용매를 제공하는 것 또는 향상된 용매 혼합물을 제공하는 것이다.
본 발명의 공정에 의해 빈번하게 처리할 필요가 있고, 처리될 수 있는 산업 가스는 코크스로가스, 합성 가스, 천연 가스, 저가 알칸 및 알켄 그리고 수소가 있다. 상기 향상된 용매는 가능한 한 저렴하고, 제공된 환경 하에서 안정해야 한다. 상기 용매 혼합물 안에 함유된 구성 성분은 가스 세정기에서 충분히 긴 수명을 보장받기 위하여 산소-안정(oxygen-stable)성 이어야 한다. 나아가, 본 발명의 용매 혼합물은 이산화탄소가 제거되도록 물질 전달을 상당히 향상시켜야 한다. 값 비싼 아민성분에 대하여 인공주입이 필요하고, 물질 전달을 위한 장치의 수는 적어야 할 것이다.
본 발명은 아민과 수용 암모니아 용액으로부터의 용매 혼합물에 의해 상기 목적을 달성하며, 상기 사용된 아민은 구체적으로 1차 아민 또는 2차 아민이다. 피페라진은 아민성분으로 특히 적합하다. 상기 아민 첨가물은 대기압 분위기에서도 상당히 향상된 이산화탄소의 흡수, 특히 상기 언급한 연도 가스로부터 이산화탄소를 제거하는데 적합한 세정을 제공한다. 이산화탄소를 바인딩하기 위한 주성분으로 암모니아를 사용하는 것은 가스의 물질전달을 상당히 향상시킬 수 있고, 특히 공정 유지비용에 대한 비용을 상당히 낮춘다.
1차 아민 뿐만 아니라 2차 또는 고리형 아민도 아민 첨가제로 적합하다. 어떤 경우에 있어서는 3차 아민이 적합할 수도 있다. 가스 세정 용액 내에 사용되는 아민 구성성분은 보통 활성제로 지칭될 수도 있다. 피페라진은 특히 활성제 성분으로서 수행된다. 반면에, 알킬아민, 디알킬아민 또는 디아릴아민의 사용 역시 가능하다. 용매 내에 함유된 상기 암모니아는, 순수한 아민 용액과 비교했을 때, 이산화탄소의 높은 흡수 용량을 가지게 하고, 그 결과 이산화탄소의 제거는 낮은 순환 흐름 속도에서 수행될 수 있고, 따라서 상응하는 낮은 재생 에너지가 용매 교환에 적게 필요하고, 용매 교환을 위해 필요한 장치 구성요소의 수가 상당히 적어진다.
구체적으로 청구하는 것은 산업 가스로부터 산성 가스의 탈황을 위한 세정 용액, 적합한 세정 장치에서 용액 흡수제와 접촉하도록 하는 가스 흐름, 암모니아 및 적어도 하나의 아민을 함유하는 수용액인 상기 용액 흡수제, 및 분자 내에 임의의 히드록시 알킬 치환기를 함유하지 않는 상기 아민이다. 또한 산성 가스, 구체적으로 산업 가스로부터 이산화탄소의 흡수를 위하여, 청구항은 가스 세정 과정에서 세정 용액으로서 세정 용액의 사용을 하게 한다.
상기 아민은 1차 또는 2차 아민 일 수 있다. 어떤 경우에는 3차 아민이 적합할 수도 있다. 상기 아민에 연결된 치환기는 임의의 종류일 수 있다. 상기 1차 아민은 일반식 H2N-Ra을 가질 수 있고, 상기 Ra는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 선택된다. 1차 아민의 적합한 예로는 n-프로필아민, iso-프로필아민 또는 페닐아민이 있다. 1차 아민의 끓는점은 기술적으로 간단한 가스 세정 공정을 보장하기 위하여 주위 온도(ambient temperature)보다 높은 것이 바람직하다.
상기 2차 아민은 임의의 종류일 수 있다. 2차 아민 화합물의 치환기는 임의의 종류일 수 있다. 예를 들어, 상기 아민은 일반식 Ra-N(H)-Rb 을 가질 수 있고, 상기 Ra 및 Rb는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 독립적으로 선택된다. 2차 아민의 적합한 예로는, 디에틸아민, 디-n-프로필아민 또는 디페닐아민이 있다. 1차 아민의 끓는점은 기술적으로 간단한 가스 세정 공정을 보장하기 위하여 주위 온도보다 가급적이면 높아야 한다.
일부 목적을 달성하기 위하여, 양기능성 아민이 가스 세정에 특히 적합하다. 상기 아민의 예로는 구조식 RaRb-N-X-N-Ra'Rb'의 아민이 있고, 상기 Ra, Rb, Ra' 및 Rb'는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 독립적으로 선택되고, 상기 X는 알킬렌 또는 알킬렌기를 나타낸다.
특히 적합한 것은 5원 고리 또는 6원 고리 헤테로고리 화합물 및 고리 내에 한 개의 NH기를 가진 것으로부터 선택되는 아민 화합물이다. 바람직한 헤테로고리 화합물은 피페라진 또는 피페라진 유도체이다. 피페라진 유도체의 적합한 예로는 2-메틸피페라진, N-메틸피페라진, 피페리딘 또는 모르폴린이 있다. 반면에, 수용성이고 충분히 값싼 모든 피페라진 유도체는 추출을 위한 아민 화합물로서 적합하다. 아민의 존재는 흡수속도의 상당한 증가를 가져오고, 따라서 명시된 물질 전달 계수에 대하여, 수성 암모니아 용액 내에서 이산화탄소의 흡수량에 상당한 증가를 가져온다.
본 발명의 공정에 의해 처리될 수 있는 산업 가스의 생산 공정은, 예를 들어 석탄 가스화 공정, 수증기 개질 공정, 코크스로가스 생산 공정, 정유공장 가스 처리 공정 또는 천연가스 생산 공정일 수 있다. 반면에, 만일 산성 가스, 구체적으로 그들의 성질로 인하여 이산화탄소를 함유하면, 상기 공정은 임의의 공정일 수 있다. 이 용매 혼합물은 연도 가스로부터 CO2를 제거하는데 특히 적합하다. 또한, 본 발명의 용매 혼합물로 사용하는데 특히 적합한 것으로 코크스로가스가 있다. 구체적으로, 분리 가능한 산성 가스로는 황화수소, 이산화탄소, 시안화수소산, 메르캅탄(mercaptans), 황화카보닐(COS), 황 산화물(SOx) 또는 상기 가스의 혼합물이 있다. 상기 발생된 가스는 산화 질소를 또한 함유할 수 있다. 본 발명의 용매 혼합물은 산화 질소 및 산소에 대한 저항력이 있고, 긴 수명을 가진다.
상기 아민은 흡수 용액으로 사용될 때, 0.001 내지 50 질량%의 농도를 가진다. 특히 바람직하게는 0.1 내지 20 질량%의 농도를 가진다. 사용될 수 있는 상기 암모니아 용액은 0.1 내지 32 질량%의 농도를 가진다. 특히 바람직하게는 10 내지 25 질량%의 암모니아 농도를 가진다. 용매 구성성분의 농도는 온도 및 가해진 압력에 의존한다.
상기 수성 암모니아 용액은 아민에 직접적으로 첨가되어서, 흡수를 위해 적합한 용액을 형성한다. pH 값에 따라서, 암모니아는 암모늄염의 형태로 첨가될 수도 있다. 예를 들어, 탄산 암모늄은 적합한 암모늄염이다.
모든 장치는 가스 세정 공정을 진행하기 위하여 적합하며, 상기 장치는 가스 세정을 위해 안성맞춤이다. 본 발명의 공정을 진행하기 위해 적합한 장치는 적어도 하나의 가스 세정 컬럼을 포함한다. 가스 세정 컬럼으로 사용되는 것, 예를 들어, 규칙적/불규칙적으로 패킹된 컬럼, 트레이 컬럼 및 다른 흡수장치(멤브레인 접촉기, 방사-흐름 세정기(radial-flow scrubber), 제트 세정기 또는 벤투리 세정기)가 있다. 상기에 추가되는 장치로는, 세정 용액 내에 함유된 이산화탄소를 제거하는 단계에 의하여 세정 용액을 재생하는데에 적합한 모든 장치가 있다. 이러한 예로는 예열기, 증발기(flash vessels), 스트리핑 컬럼, 증발기(evaporators), 응축기 또는 흡수장치가 있다.
상기 공정은 일반적인 가스 세정 공정 내에서 제공되는 조건에서 작동된다. 연도 가스로부터 이산화탄소의 제거를 위해 선호되는 공정 조건은 20 내지 100 ℃이고, 압력은 0.1 내지 20 bar이다. 필요에 따라서 사용되는 온도는 낮아지거나 가해지는 압력이 높아질 수도 있다.
본 발명은 산성 가스, 구체적으로 이산화탄소에 대하여 높은 흡수량을 가지는 공정과 관련하여 이점을 가진다. 본 발명의 용매 혼합물은 비용 효율적이고 쉽게 사용될 수 있다. 이산화탄소의 흡수량의 증가는 산성가스의 흡수량과 순환된 용매의 양의 상당한 증가를 야기한다. 본 발명의 용매 혼합물은 산소 및 산화질소에 대하여 저항력이 있기 때문에, 상기 발명의 용매 혼합물은 가스 세정 공정 내에서 긴 생명을 가지며, 그 결과 새로운 용매를 위해 인공주입이 필요하고, 요구되는 용매 재생 장치의 수가 적다.

Claims (17)

  1. 산업 가스로부터 산성 가스 성분을 제거하기 위한 세정 용액에 있어서, 상기 산업 가스는 적합한 세정 장치 내에서 액체 흡수제에 접촉하도록 흐르며, 상기 액체 흡수제는 암모니아 및 적어도 하나의 아민을 함유하는 수성 용액인 것을 특징으로 하는 산업 가스로부터 산성 가스 성분을 제거하기 위한 세정 용액.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 아민은 1차 또는 2차 아민인 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  3. 제 2항에 있어서, 상기 1차 아민 화합물은 일반식 H2N-Ra를 가지며, 상기 Ra는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 산성 가스 성분의 제거를 위한 세정 용액.
  4. 제 2항에 있어서, 상기 2차 아민 화합물은 일반식 Ra-N-(H)-Rb를 가지며, 상기 Ra 및 Rb는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 독립적으로 선택되는 것을 특징으로 하는 산성 가스 성분의 제거를 위한 세정 용액.
  5. 제 4항에 있어서, 상기 2차 아민 화합물은 디에틸아민, 디프로필아민 또는 디페닐아민으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  6. 제 2항에 있어서, 상기 아민 화합물은 일반식 RaRb-N-X-N-Ra'Rb'을 가지며, 상기 Ra, Rb, Ra' 및 Rb'는 알킬기, 아릴기, 히드록시알킬기 또는 아릴알킬기로부터 독립적으로 선택되고, 상기 X는 알킬렌 또는 알킬렌기를 나타내는 것을 특징으로 하는 산성 가스 성분의 제거를 위한 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 아민 화합물은, 적어도 하나의 NH를 고리 내에 가지는, 5원 고리 또는 6원 고리의 포화 헤테로고리 화합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  8. 제 7항에 있어서, 상기 아민 화합물은 피페라진 또는 피페라진 유도체로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 암모니아는 암모늄염의 형태로 사용되는 것을 특징으로 하는 세정 용액.
  10. 산업 가스로부터 산성 가스의 흡수로 처리되는 공정을 위하여 제 1항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 따른 세정 용액의 사용에 있어서, 상기 용액은 0.001 내지 50 질량%의 아민 농도를 가지고, 1 내지 32 질량%의 암모니아 농도를 가지는 것을 특징으로 하는 제 1항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 따른 세정 용액의 사용.
  11. 산업 가스로부터 산성 가스의 흡수로 처리되는 공정을 위하여 제 1항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 따른 세정 용액의 사용에 있어서, 상기 용액은 0.1 내지 20 질량%의 아민 농도를 가지고, 10 내지 25 질량%의 암모니아 농도를 가지는 것을 특징으로 하는 제 1항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 따른 세정 용액의 사용.
  12. 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 처리되는 상기 산업 가스는 합성 가스, 천연 가스, 저가의 알칸 및 알켄, 일산화 탄소 또는 수소, 또는 상기 가스의 혼합물인 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
  13. 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 처리되는 상기 산업 가스는 연도 가스인 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
  14. 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 처리되는 상기 산업 가스는 코크스로가스인 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
  15. 제 10항 또는 제 11항에 있어서, 분리되는 가스는 황화수소, 이산화탄소, 시안화수소산, 메르캅탄(mercaptans), 황화카보닐 또는 황 산화물, 또는 상기 가스의 혼합물인 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
  16. 제 10항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 있어서, 흡수에 사용된 상기 용액은 20 내지 100 ℃의 적용 온도 및 0.5 내지 100 bar의 적용 압력을 가지는 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
  17. 제 10항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 있어서, 재생에 사용된 상기 용액은 80 내지 200 ℃의 적용 온도 및 0.1 내지 20 bar의 적용 압력을 가지는 것을 특징으로 하는 세정 용액의 사용.
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