KR20100058331A - 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 함유하는 자외선 차단용 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 자외선 차단용 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하여 우수한 자외선 차단 효과를 가질 뿐만 아니라, 피부 자극 없이 안전하고 안정성이 높아 피부 외용제 조성물 또는 화장료 조성물로 유용하게 이용될 수 있는 자외선 차단용 조성물에 관한 것이다.

호장근, 레스베라트롤, 자외선 차단제, 피부외용 약학조성물, 화장료 조성물

Description

호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 함유하는 자외선 차단용 조성물{Sunscreening composition comprising Fallopia japonica extract or resveratrol compound isolated therefrom}

본 발명은 자외선 차단용 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하여 우수한 자외선 차단 효과를 가질 뿐만 아니라, 피부 자극 없이 안전하고 안정성이 높아 피부 외용제 조성물 또는 화장료 조성물로 유용하게 이용될 수 있는 자외선 차단용 조성물에 관한 것이다.

일반적으로 태양광에 포함된 자외선은 피부에 과도하게 조사되는 경우 홍반 형성이나 피부세포 내의 멜라닌색소 생성을 촉진시켜 기미나 잡티 발생의 원인이 되기도 하며 표피에 분비되는 피지와 반응하여 과산화지질을 생성함으로써 피부트러블을 발생시키기도 할 뿐만 아니라, 심할 경우 피부암 발생의 원인이 되기도 한다. 자외선은 그 파장에 따라 UV-A(320~400nm), UV-B (280~320nm) 및 UV-C (200~280nm)로 나누며, 짧은 파장인 UV-C로 갈수록 에너지가 크지만 짧은 파장의 자외선은 대기 중에서 대부분 흡수되므로 인체에 직접적인 영향을 주는 자외선은 UV-A와 UV-B로 알려져 있다.

자외선에 의한 피부 손상 방지를 목적으로 사용되고 있는 자외선 차단제는 일정한 피부 부위에 특수한 물질을 도포함으로써 자외선차단 효과를 나타내는 제제를 말하는데, 자외선의 차단효과는 자외선 차단지수(SPF; Sun Protection Factor)라는 단위를 사용하여 그 제품의 차단 정도를 표기한다. 자외선 차단지수는 FDA(미국식품의약품안전청)의 공식에 의해 계산되는데, 자외선차단제를 바르지 않은 상태에서의 UV-B의 최소 홍반량 (MED)과 자외선차단제를 바른 후의 UV-B의 최소 홍반량의 비를 나타낸다. 즉, 자연 상태의 피부가 자외선을 차단하는 정도에 대한 배수로서, 자외선차단지수의 수치가 높을수록 햇빛을 보다 잘 차단하는 것을 의미하지만 가능하면 높은 수치의 자외선차단제를 선택하라는 것은 아니다. 왜냐하면 자외선차단지수의 수치가 높을수록 효과는 좋지만 피부에 대한 착용감이 나빠지고 부작용 또한 높아질 수 있기 때문이다. 사람이 하루 종일 야외에서 노출할 수 있는 자외선의 양은 최소 홍반량의 15배 정도이기 때문에 정상인에서는 자외선차단지수가 15 정도면 충분하다. 이러한 자외선차단제의 효과는 3시간 정도 지속되므로 그 이상의 일광에 노출될 시에는 반복적으로 도포하여야 한다. 광과민성 질환이 있는 경우에 예방적 목적으로 사용하는 경우에는 자외선차단지수가 25 이상인 자외선차단제를 사용하는 것이 바람직하다. 자외선차단제는 크게 화학적 자외선차단제와 물리적 자외선차단제로 분류되고 있다. 자외선의 화학적 흡수를 메커니즘으로 하는 화학적 자외선차단제는 신남산계, 살리실산계 및 벤조페논계 등의 유기차단제가 잘 알려져 있으며, 자외선의 물리적 산란 및 차폐를 메커니즘으로 하는 물리적 자외선차단제 는 이산화티탄, 산화아연 등과 같은 무기차단제가 잘 알려져 있다. 화학적 자외선차단제의 경우, 자외선차단 효과가 뛰어난 장점이 있으나 적용되는 파장범위가 좁고, 화장료 조성물에 사용함에 있어 끈적이고 번들거려 사용감이 나쁘며 분자형태로 피부에 흡수될 수 있어 피부자극을 유발하는 단점이 있다. 대부분의 상품화된 자외선차단제에는 화학적인 차단물질이 주된 구성성분이므로 높은 수치의 자외선차단지수는 바람직하지 못하다고 볼 수 있다. 물리적 자외선차단제의 경우, 자외선을 반사하고 산란시켜 투과 자외선량을 감소시키는 것으로 주로 초미립자 형태의 무기 화합물을 주로 사용되며, 이러한 물질은 광굴절률이 매우 높은 특징이 있으며 유기물질 자외선차단제에 비해 내열성이 우수하다. 피부자극은 화학적 자외선차단제에 비해 상대적으로 낮지만 무거운 사용감과 백화 현상을 유발하는 단점이 있어 미용적으로 적절하지 못하다(국내공개특허공보 제10-2003-0046103호).

상기 화학적 자외선차단제와 물리적 자외선차단제의 단점을 보완하고자 자외선차단제에 대한 다양한 연구가 진행되어 왔다. 첫 번째로, 화학적 자외선차단제와 물리적 자외선차단제를 적절한 비율로 혼합한 형태로서 현재 자외선차단용 제품에 대부분 적용되고 있는 방법이지만 전술한 근본적인 단점은 존재한다. 두 번째로, 무기물이나 고분자 입자 표면에 무기차단제인 이산화티탄을 흡착시키거나 입자 내부에 유기차단제를 함유하는 형태로서, 피부안전도 측면에서는 보완을 하였으나 제조과정이 복잡하고 자외선차단 효율이 높지 않다는 단점이 있다. 세 번째로, 이산화티탄이나 산화아연과 같은 무기물을 초미립자로 제조하여 기존 무기차단제의 단점을 보완하고 고효율의 차단효과를 갖는 형태이다. 하지만, 백화현상을 완전히 감 소시킬 수 없으며 입자 크기가 작아질수록 사용감이 나빠지는 단점을 갖고 있다. 이와 같은 화학 물질을 재료로 한 유기, 무기 자외선차단제는 그 부작용이 문제가 되고 있기 때문에, 인체에 전혀 무해한 천연 자외선차단제에 관심을 가지게 되었다.

한편 천연 자외선차단제에 관한 선행발명의 예를 보면, 천연의 히드록시안트라센 폴리글리코시드가 자외선차단제로 보고되어 있으며 (Bader et al., Cosmetics＆Toiletries, 96(10), pp67, 1981), 자외선 차단제로서의 커피유의 사용이 프랑스 특허 제2-479-688호에 보고되어 왔다. 이와 유사하게, 대추 과일 추출물(JP 제84-227813호)과 알로에 추출물 (US 제4-656-029호)도 역시 피부에 바르는데 유용한 것으로 기재되어 있다. 안트라퀴논 유도체를 함유하는 알로에, 프랑굴라, 센나 및 카스카라 천연 추출물도 역시 유용한 자외선 차단제로서 보고되어 있다(Fox et al., Cosmetics ＆ Toiletries, 102(3), pp41, 1987).

호장근(虎杖根, Fallopia japonica)은 마디풀과(Polygonaceae)의 호장(Fallopia japonica (Houtt.) RonseDecr.) 및 왕호장(Reynoutria sachalinensis NAKAI)의 근경을 말한다. 호장 및 왕호장은 다년생 초본으로서 1미터 이상 자라며, 줄기에는 적자색의 반점이 있고 속이 비어 있는데, 근경은 옆으로 뻗으며 황갈색이다. 잎은 호생하고 난형 또는 난상 타원형이며 끝이 뾰족하다. 6~8월에 백색 꽃이 피는데 이가화(二家花)이고, 과실이 열리는 시기는 9~10월이며, 잎은 호장엽이라 하여 약용한다. 전국에 분포하며 산야의 습윤한 곳에서 잘 자란다. 호장근에는 거풍(祛風), 이뇨(利尿), 구어혈(驅瘀血) 및 소종(消腫) 등의 작용이 있어서, 풍습성 동통(風濕性 疼痛), 수종(水腫), 임탁(淋濁), 월경불순, 산후악로불하(産後惡露不下), 간염, 황달, 타박성 동통, 골수염, 치질, 악창 및 종양 등이 치료에 예로부터 사용되고 있다 (원색 천연약물대사전, 남산장, 1989). 주요 성분으로는 배당체인 폴리고닌(polygonin), 폴리다틴(polydatin) 및 폴리다토사이드(polydatoside) 등이 있고, 옥시안트라퀴논체인 에모닌(emodin), 에모딘-모노메칠에테르 (emodin-monomethylether) 및 크리소파놀(chrysophanol) 등이 있으며, 플라보노이드인 이소궈시트린(isoquercitrin) 및 레스베라트롤(resveratrol) 등이 함유되어있다. (중약대사전, 1985; 신정화 한약, 의치약출판(주), 1980).

호장근을 이용한 선행 발명의 예를 보면, 호장근 추출물을 함유한 미백화장료 (국내공개특허공보 제10-1993-0001890호), 여드름 예방 및 치료용 팩조성물 (국내공개특허공보 제10-1999-0053760호), 피부병 예방과 치료에 효과적인 비누 조성물 및 그 제조방법 (국내공개특허공보 제 10-2001-0109227호), 간질환 예방 및 치료용 생약조성물 (국내공개특허공보 제 10-1999-0038425호)등이 있으나, 본 발명에서 달성하고자 하는 자외선 차단제로서 이를 함유한 화장료 조성물 및 피부 외용제에 대한 연구는 없었다.

호장근 추출물로부터 분리된 레스베라트롤(resveratrol, 3,4′,5-trihydroxystilbene)은 포도 및 여러 식물에서 발견된 피토알렉신 (phytoalexin) 화합물로써 (Langcake and Pryce, Physiol. Planta Pathol., 9, pp77~86, 1976; Langcake and Pryce, Experientia, 33, pp151-152, 1977; Sanders et al., J. Agric. Food Chem., 48, pp1243~1246, 2000), 항암, 항혈전, 및 항염증 활성 등 여 러 생리적·약리적 작용을 지니고 있다 (Jang et al., Sci., 275, pp218~220, 1997). 특히, 레스베라트롤은 여성 호르몬 에스트로겐과 유사작용이 있는 피토에스트로겐(phytoestrogen) 화합물로(Gehm et al., Proc. Natl. Acad. Sci. 94, pp14138~14143, 1997) 밝혀지면서 갱년기 이후 여성의 심장병, 골다공증, 치매증 및 여러 갱년기 증상을 억제해주는 생리활성물질로서 새로이 각광을 받고 있다 (Goldberg et al., Am. J. Enol. Vitic., 46, pp159~165, 1995; Jeandet et al., J. Phytopathology, 143, pp135~139, 1995; Mizutani, K. et al., Biochem. Biophys. Res. Commun. 253, pp859~863, 1998; Mizutani, K. et al., J. Nutr. Sci. Vitaminol. 46, pp78~83, 2000). 그러나 아직까지 호장근 추출물로부터 분리된 레스베라트롤의 자외선 차단효과에 대해 보고된 연구는 없었다.

이에 본 발명자들은 효과적으로 자외선을 차단하는 원료를 찾고자 연구를 거듭한 결과, 호장근 추출물 및 이로부터 분리된 레스베라트롤이 자외선 차단에 탁월한 효과가 있음을 발견하고 본 발명을 완성하였다.

따라서, 본 발명의 목적은 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하여 우수한 자외선 차단 효과를 갖고 피부에 안전한 자외선 차단용 조성물을 제공하는 것이다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 조성물을 제공한다.

본 발명에 따른 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 함유하는 조성물은 자외선 차단 효과가 매우 뛰어날 뿐만 아니라, 피부에 대한 자극이 없어 안전하고 안정성이 높아 피부 외용제 조성물 또는 화장료 조성물로 유용하게 이용될 수 있다.

본 발명은 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 조성물을 제공한다.

이하 본 발명을 보다 상세히 설명한다.

본 발명의 유효성분으로 사용되는 호장근(虎杖根, Fallopia japonica)은 마디풀과(Polygonaceae)의 호장(Fallopia japonica (Houtt.) RonseDecr.) 및 왕호장(Reynoutria sachalinensis NAKAI)의 근경을 말한다. 호장 및 왕호장은 다년생 초본으로서 1미터 이상 자라며, 줄기에는 적자색의 반점이 있고 속이 비어 있는데, 근경은 옆으로 뻗으며 황갈색이다. 잎은 호생하고 난형 또는 난상 타원형이며 끝이 뾰족하다. 6~8월에 백색 꽃이 피는데 이가화(二家花)이고, 과실이 열리는 시기는 9~10월이며, 잎은 호장엽이라하여 약용한다. 전국에 분포하며 산야의 습윤한 곳에서 잘 자란다. 호장근에는 거풍(祛風), 이뇨(利尿), 구어혈(驅瘀血) 및 소종(消腫) 등의 작용이 있어서, 풍습성 동통(風濕性 疼痛), 수종(水腫), 임탁(淋濁), 월경불순, 산후악로불하(産後惡露不下), 간염, 황달, 타박성 동통, 골수염, 치질, 악창 및 종양 등의 치료에 예로부터 사용되고 있다 (원색 천연약물대사전, 남산장, 1989).

상기 호장근의 주요 성분으로는 배당체인 폴리고닌(polygonin), 폴리다틴(polydatin) 및 폴리다토사이드(polydatoside) 등이 있고, 옥시안트라퀴논체인 에모닌(emodin), 에모딘-모노메칠에테르 (emodin-monomethylether) 및 크리소파놀(chrysophanol) 등이 있으며, 플라보노이드인 이소궈시트린(isoquercitrin) 및 레스베라트롤(resveratrol) 등이 함유되어있다. (중약대사전, 1985; 신정화 한약, 의치약출판(주), 1980).

본 발명의 호장근 추출물은 호장근의 줄기, 종자, 잎 또는 뿌리, 바람직하게 는 뿌리로부터 추출됨을 특징으로 한다. 그 추출 방법은 특별히 제한되지 않고, 추출물의 종류와 추출하는 방법에 따라 예를 들어, 냉침 추출, 초음파 추출, 환류 냉각 추출, 상온 추출, 열수 추출 또는 발효 추출 등을 선택하여 사용할 수 있다. 추출을 통해 얻은 추출액을 여과하고, 여액을 건조하여 호장근 추출물을 제조할 수 있다.

여과는 추출액으로부터 부유하는 고체 입자를 제거하는 과정으로, 면 또는 나일론 등을 이용하여 입자를 걸러 내거나 한외여과, 냉동여과법 및 원심분리법 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 또한, 다양한 크로마토그래피(크기, 전하, 소수성 또는 친화성에 따른 크로마토그래피)에 의한 분리 과정을 추가로 포함할 수 있다.

여액을 건조하는 단계는 동결건조, 진공건조, 열풍건조, 분무건조, 감압건조, 포말건조, 고주파건조 및 적외선건조 등을 포함하나 이에 제한되지 않는다. 경우에 따라, 최종 건조된 추출물을 분쇄하는 공정을 더 추가할 수도 있다.

본 발명에 정의되는 추출물은 조추출물, 극성용매 가용 추출물 또는 비극성용매 가용 추출물임을 특징으로 한다.

상기 조추출물은 정제수를 포함한 물, 탄소수 1~4의 저급 알코올 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 물과 에탄올의 혼합용매, 보다 바람직하게는 75~100% 에탄올에 가용한 추출물을 포함한다.

상기 극성용매 가용 추출물은 물, 메탄올, 부탄올 또는 이들의 혼합용매로부터 선택된 용매, 바람직하게는 n-부탄올에 가용한 추출물이다.

상기 비극성용매 가용 추출물은 헥산, 클로로포름, 메틸렌클로라이드, 에틸아세테이트, 글리세린, 프로필렌글리콜, 부틸렌글리콜, 에테르 또는 이들의 혼합용매로부터 선택된 용매, 바람직하게는 메틸렌클로라이드 또는 에틸아세테이트에 가용한 추출물을 포함한다.

이하, 본 발명의 호장근 추출물을 수득하는 방법을 상세히 설명한다.

본 발명의 호장근 조추출물은 호장근의 뿌리를 건조하여 그 중량의 약 1 내지 20배 부피의 물, 탄소수 1~4의 저급 알코올 또는 이들의 약 1:0.1 내지 1:10, 바람직하게는 1:0.2 내지 1:3의 혼합비를 갖는 혼합용매, 바람직하게는 약 75% 내지 100% 에탄올로 약 20 내지 100℃, 바람직하게는 약 20 내지 50℃의 추출 온도에서 약 1시간 내지 10일, 바람직하게는 약 6일 내지 8일 동안 열수 추출, 환류냉각 추출, 발효 추출 또는 초음파 추출 등의 추출 방법, 바람직하게는 환류냉각추출 방법으로 추출한 추출액을 감압 여과하여 얻은 추출물을 약 20 내지 100℃, 바람직하게는 약 50 내지 70℃에서 감압 농축하면 호장근 조추출물을 얻을 수 있다.

본 발명의 호장근 극성용매 가용 추출물은 상기에서 얻은 호장근 조추출물, 바람직하게는 호장근 에탄올 조추출물 중량의 약 1 내지 15배, 바람직하게는 약 1 내지 10배 부피의 물을 분산시킨 후, 극성용매부인 물, 메탄올, 부탄올 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 n-부탄올을 순차적으로 물과 동량 부피를 가하여 1 내지 5회, 바람직하게는 2 내지 4회 분획하여 호장근 극성용매 가용 추출물을 수득할 수 있다.

본 발명의 호장근 비극성용매 가용 추출물은 상기에서 얻은 호장근 조추출물, 바람직하게는 호장근 에탄올 조추출물 중량의 약 1 내지 15배, 바람직하게는 약 1 내지 10배 부피의 물을 분산시킨 후, 비극성용매부인 헥산, 클로로포름, 메틸렌클로라이드, 에틸아세테이트, 글리세린, 프로필렌글리콜 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 메틸렌클로라이드 또는 에틸아세테이트를 순차적으로 물과 동량 부피를 가하여 1 내지 5회, 바람직하게는 2 내지 4회 분획하여 본 발명의 호장근 비극성용매 가용 추출물을 수득할 수 있다.

또한, 본 발명의 유효 성분으로 사용되는 호장근 추출물로부터 분리된 레스베라트롤(resveratrol, 3,4',5-trihydroxystilbene)은 하기 화학식(1)로 표현되고 포도 및 여러 식물에서 발견된 피토알렉신(phytoalexin) 화합물로써, 항암, 항혈전 및 항염증 활성 등 여러 가지 생리적·약리적 작용을 지니고 있다.

본 발명의 레스베라트롤은 상기 호장근 추출물로부터 통상의 분리 방법을 사용하여 분리될 수 있으며, 그 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 수득 방법으로 얻어진 호장근의 비극성용매 추출물 중 에틸아세테이트 용매 추출물을 클로로포름:메탄올(30:1→6:1(v/v))을 용출 용매로 사용하여 크로마토그래피를 수행하고 5개의 분획으로 나눈 다음, 두 번째 분획을 컬럼크로마토그래피로 5개의 분획으로 나누어 분획 중 세 번째 분획을 농축하여 농축액을 얻은 후, 메탄올로 재결정하면 레스베라트롤을 수득할 수 있다.

본 발명은 상기 제조방법으로 얻어지는 호장근 추출물 또는 이로부터 분리되는 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 피부 외용제 조성물 또는 화장료 조성물을 제공한다.

호장근은 오랫동안 생약 및 식용으로 사용되어 오던 약재로서 이들로부터 추출된 본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤은 독성 및 부작용 등의 문제가 없으며, 피부 자극이 없기 때문에 장기간 사용시에도 안심하고 사용될 수 있다.

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤은 조성물 총 중량에 대하여 0.001~20중량%로 포함되는 것이 바람직하다. 그 함량이 0.001중량% 미만이면 그 효과가 미미하여 효능을 발휘할 수 없으며, 20중량%를 초과하면 농도대비 효능이 포화하여 더 이상의 효능 증진이 나타나지 않기 때문이다.

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 피부 외용제 조성물은 약학적 조성물의 제조에 통상적으로 사용하는 적절한 담체, 부형제 및 희석제를 포함할 수 있다.

본 발명에 따른 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 피부 외용제 조성물은 각각 통상의 방법에 따라 산제, 과립제, 정 제, 캡슐제, 현탁액, 에멀젼, 시럽 및 에어로졸 등의 외용제와 멸균 주사용액의 형태로 제형화하여 사용될 수 있으며, 바람직하게는 크림, 젤, 패취, 분무제, 연고제, 경고제, 로션제, 리니멘트제, 파스타제 또는 카타플라스마제의 피부 외용제 조성물을 제공한다.

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 조성물에 포함될 수 있는 담체, 부형제 및 희석제로는 락토즈, 덱스트로즈, 수크로스, 올리고당, 솔비톨, 만니톨, 자일리톨, 에리스리톨, 말티톨, 전분, 아카시아 고무, 알지네이트, 젤라틴, 칼슘 포스페이트, 칼슘 실리케이트, 셀룰로즈, 메틸 셀룰로즈, 미정질 셀룰로스, 폴리비닐 피롤리돈, 물, 메틸히드록시벤조에이트, 프로필히드록시벤조에이트, 탈크, 마그네슘 스테아레이트 및 광물유를 들 수 있다. 제제화할 경우에는 보통 사용하는 충진제, 증량제, 결합제, 습윤제, 붕해제 및 계면활성제 등의 희석제 또는 부형제를 사용하여 조제된다. 경구투여를 위한 고형제제에는 정제, 환제, 산제, 과립제 및 캡슐제 등이 포함되며, 이러한 고형제제는 상기 추출물에 적어도 하나 이상의 부형제 예를 들면, 전분, 칼슘카보네이트(calcium carbonate), 수크로스(sucrose), 락토오스(lactose) 및 젤라틴 등을 섞어 조제된다.　 또한 단순한 부형제 이외에 마그네슘 스티레이트 탈크와 같은 윤활제들도 사용된다. 경구를 위한 액상제제로는 현탁제, 내용액제, 유제 및 시럽제 등이 해당되는데 흔히 사용되는 단순희석제인 물, 리퀴드 파라핀 이외에 여러 가지 부형제, 예를 들면 습윤제, 감미제, 방향제 및 보존제 등이 포함될 수 있다. 비경구 투여를 위한 제제에는 멸균된 수용액, 비수성용제, 현탁제, 유제, 동결건조제제 및 좌제 등이 포함된다. 비수성용제, 현탁제로는 프로필렌글리콜(propylene glycol), 폴리에틸렌 글리콜, 올리브 오일과 같은 식물성 기름, 에틸올레이트와 같은 주사 가능한 에스테르 등이 사용될 수 있다. 좌제의 기제로는 위텝솔(witepsol), 마크로골, 트윈 (tween) 61, 카카오지, 라우린지 및 글리세로제라틴 등이 사용될 수 있다.

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 조성물은 피부에 적용할 수 있는 피부 외용제 제형으로서 크림, 젤, 패취, 분무제, 연고제, 경고제, 로션제, 리니멘트제, 파스타제 또는 카타플라스마제 등의 피부 외용제 형태의 약학 조성물로 제조하여 사용할 수 있으나, 이에 한정하는 것은 아니다.

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 조성물의 바람직한 투여량은 환자의 상태 및 체중, 질병의 정도, 약물형태, 투여경로 및 기간에 따라 다르지만, 당업자에 의해 적절하게 선택될 수 있다. 그러나 바람직한 효과를 위해서, 본 발명의 조성물은 1일 0.0001 내지 100㎎/㎏으로, 바람직하게는 0.001 내지 10㎎/㎏으로 투여하는 것이 좋다. 외용투여는 하루에 한번 투여할 수도 있고, 수회 나누어 투여할 수도 있다.

또한, 본 발명은 상기의 제조공정으로 얻어진 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 화장료 조성물을 제공한다.

본 발명의 화장료는 수용성 비타민, 유용성 비타민, 고분자 펩티드, 고분자 다당, 스핑고 지질 및 해초 엑기스로 이루어진 군에서 선택된 성분들을 포함한다.

상기 수용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 비타민 B1, 비타민 B2, 비타민 B6, 피리독신, 염산피리독신, 비타민 B12, 판토텐산, 니코틴산, 니코틴산아미드, 엽산, 비타민 C, 비타민 H 등을 들 수 있으며, 그들의 염(티아민염산염, 아스코르빈산나트륨염 등)이나 유도체(아스코르빈산-2-인산나트륨염, 아스코르빈산-2-인산마그네슘염 등)도 본 발명에서 사용할 수 있는 수용성 비타민에 포함된다. 수용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 수득할 수 있다.

상기 유용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 비타민 A, 카로틴, 비타민 D2, 비타민 D3, 비타민 E(d1-알파 토코페롤, d-알파 토코페롤, d-알파 토코페롤) 등을 들 수 있으며, 그들의 유도체(팔미틴산아스코르빈, 스테아르산아스코르빈, 디팔미틴산아스코르빈, 아세트산dl-알파 토코페롤, 니코틴산dl-알파 토코페롤비타민 E, DL-판토테닐알코올, D-판토테닐알코올, 판토테닐에틸에테르 등) 등도 본 발명에서 사용 가능한 유용성 비타민에 포함된다. 상기 유용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 취득할 수 있다.

상기 고분자 펩티드로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 콜라겐, 가수 분해 콜라겐, 젤라틴, 엘라스틴, 가수 분해 엘라스틴, 케라틴 등을 들 수 있다. 고분자 펩티드는 미생물의 배양액으로부터의 정제 법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 정제 취득할 수 있으며, 또는 통상 돼지나 소 등의 진피, 누에의 견섬유 등의 천연물로부터 정제하여 사용할 수 있다.

상기 고분자 다당으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 히드록시에틸셀룰로오스, 크산탄검, 히알루론산나트륨, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 (나트륨염 등) 등을 들 수 있다. 예를 들어, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 등은 통상 포유 동물이나 어류로부터 정제하여 사용할 수 있다.

상기 스핑고 지질로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 세라미드, 피토스핑고신, 스핑고당지질 등을 들 수 있다. 스핑고 지질은 통상 포유류, 어류, 패류, 효모 또는 식물 등으로부터 통상의 방법에 의해 정제하거나 화학 합성법에 의해 취득할 수 있다.

상기 해초 엑기스로는 화장품에 배합 가능한 것이라면 모두 사용 가능하지만, 바람직하게는 갈조 엑기스, 홍조 엑기스, 녹조 엑기스 등을 들 수 있으며, 또한, 이들의 해초 엑기스로부터 정제된 칼라기난, 아르긴산, 아르긴산나트륨, 아르긴산칼륨 등도 본 발명에서 사용되는 해초 엑기스에 포함된다. 해초 엑기스는 해초로부터 통상의 방법에 의해 정제하여 취득할 수 있다.

본 발명의 화장료에는 상기 필수 성분과 더불어 필요에 따라 통상 화장료에 배합되는 다른 성분을 배합해도 된다.

이외에 첨가해도 되는 배합 성분으로서는 유지 성분, 보습제, 에몰리엔트제, 계면 활성제, 유기 및 무기 안료, 유기 분체, 자외선 흡수제, 방부제, 살균제, 산 화 방지제, 식물 추출물, pH 조정제, 알코올, 색소, 향료, 혈행 촉진제, 냉감제, 제한(制汗)제 및 정제수 등을 들 수 있다.

상기 유지 성분으로서는 에스테르계 유지, 탄화수소계 유지, 실리콘계 유지, 불소계 유지, 동물 유지 및 식물 유지 등을 들 수 있다.

상기 에스테르계 유지로서는 트리2-에틸헥산산글리세릴, 2-에틸헥산산세틸, 미리스틴산이소프로필, 미리스틴산부틸, 팔미틴산이소프로필, 스테아르산에틸, 팔미틴산옥틸, 이소스테아르산이소세틸, 스테아르산부틸, 리놀레산에틸, 리놀레산이소프로필, 올레인산에틸, 미리스틴산이소세틸, 미리스틴산 이소스테아릴, 팔미틴산이소스테아릴, 미리스틴산옥틸도데실, 이소스테아르산 이소세틸, 세바신산디에틸, 아디핀산디이소프로필, 네오펜탄산이소알킬, 트리(카프릴카프린산)글리세릴, 트리2-에틸헥산산트리메틸롤프로판, 트리이소스테아르산트리메틸롤프로판, 테트라2-에틸헥산산펜타엘리슬리톨, 카프릴산세틸, 라우린산데실, 라우린산헥실, 미리스틴산데실, 미리스틴산미리스틸, 미리스틴산세틸, 스테아르산스테아릴, 올레인산데실, 리시노올레인산세틸, 라우린산이소스테아릴, 미리스틴산이소트리데실, 팔미틴산이소세틸, 스테아르산옥틸, 스테아르산이소세틸, 올레인산이소데실, 올레인산옥틸도데실, 리놀레산옥틸도데실, 이소스테아르산이소프로필, 2-에틸헥산산세토스테아릴, 2-에틸헥산산스테아릴, 이소스테아르산헥실, 디옥탄산에틸렌글리콜, 디올레인산에틸렌글리콜, 디카프린산프로필렌글리콜, 디(카프릴,카프린산)프로필렌글리콜, 디카프릴산프로필렌글리콜, 디카프린산 네오펜틸글리콜, 디옥탄산네오펜틸글리콜, 트리카프릴산글리세릴, 트리운데실산글리세릴, 트리이소팔미틴산글리세릴, 트리이소스 테아르산 글리세릴, 네오펜탄산옥틸도데실, 옥탄산이소스테아릴, 이소노난산옥틸, 네오데칸산헥실데실, 네오데칸산옥틸도데실, 이소스테아르산이소세틸, 이소스테아르산이소스테아릴, 이소스테아르산옥틸데실, 폴리글리세린 올레인산에스테르, 폴리글리세린이소스테아르산에스테르, 시트르산 트리이소세틸, 시트르산트리이소알킬, 시트르산트리이소옥틸, 락트산라우릴, 락트산미리스틸, 락트산세틸, 락트산옥틸데실, 시트르산트리에틸, 시트르산아세틸트리에틸, 시트르산아세틸트리부틸, 시트르산트리옥틸, 말산디이소스테아릴, 히드록시스테아르산 2-에틸헥실, 숙신산디2-에틸헥실, 아디핀산디이소부틸, 세바신산디이소프로필, 세바신산디옥틸, 스테아르산 콜레스테릴, 이소스테아르산콜레스테릴, 히드록시스테아르산콜레스테릴, 올레인산콜레스테릴, 올레인산디히드로콜레스테릴, 이소스테아르산 피트스테릴, 올레인산피트스테릴, 12-스테알로일히드록시스테아르산이소세틸, 12-스테알로일히드록시스테아르산스테아릴 및 12-스테알로일히드록시 스테아르산이소스테아릴 등을 들 수 있다.

상기 탄화 수소계 유지로서는 스쿠알렌, 유동 파라핀, 알파-올레핀올리고머, 이소파라핀, 세레신, 파라핀, 유동 이소파라핀, 폴리부덴, 마이크로 크리스탈린왁스 및 와셀린 등을 들 수 있다.

상기 실리콘계 유지로서는 폴리메틸실리콘, 메틸페닐실리콘, 메틸시클로폴리실록산, 옥타메틸폴리실록산, 데카메틸폴리실록산, 도데카메틸시클로실록산, 디메틸실록산ㆍ메틸세틸옥시실록산 공중합체, 디메틸실록산ㆍ메틸스테알록시실록산 공중합체, 알킬 변성 실리콘유 및 아미노 변성 실리콘유 등을 들 수 있다.

상기 불소계 유지로서는 퍼플루오로폴리에테르 등을 들 수 있다.

상기 동물 또는 식물 유지로서는 아보카도유, 아르몬드유, 올리브유, 참깨유, 쌀겨유, 새플라워유, 대두유, 옥수수유, 유채유, 행인(杏仁)유, 팜핵유, 팜유, 피마자유, 해바라기유, 포도종자유, 면실유, 야자유, 쿠쿠이너트유, 소맥배아유, 쌀 배아유, 시아버터, 월견초유, 마커데이미아너트유, 메도홈유, 난황유, 우지(牛脂), 마유, 밍크유, 오렌지라피유, 호호바유, 캔데리러왁스, 카르나바왁스, 액상 라놀린 및 경화피마자유 등을 들 수 있다.

상기 보습제로서는 수용성 저분자 보습제, 지용성 분자 보습제, 수용성 고분자 및 지용성 고분자 등을 들 수 있다.

상기 수용성 저분자 보습제로서는 세린, 글루타민, 솔비톨, 만니톨, 피롤리돈-카르복실산나트륨, 글리세린, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜B (중합도 n = 2 이상), 폴리프로필렌글리콜 (중합도 n = 2 이상), 폴리글리세린B (중합도 n = 2 이상), 락트산 및 락트산염 등을 들 수 있다.

상기 지용성 저분자 보습제로서는 콜레스테롤, 콜레스테롤에스테르 등을 들 수 있다.

상기 수용성 고분자로서는 카르복시비닐폴리머, 폴리아스파라긴산염, 트라가칸트, 크산탄검, 메틸셀룰로오스, 히드록시메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 카르복시메틸 셀룰로오스, 수용성 키틴, 키토산 및 덱스트린 등을 들 수 있다.

상기 지용성 고분자로서는 폴리비닐피롤리돈ㆍ에이코센 공중합체, 폴리비닐피롤리돈ㆍ헥사데센 공중합체, 니트로셀룰로오스, 덱스트린지방산 에스테르 및 고 분자 실리콘 등을 들 수 있다.

상기 에몰리엔트제로서는 장쇄아실글루타민산콜레스테릴에스테르, 히드록시 스테아르산콜레스테릴, 12-히드록시스테아르산, 스테아르산, 로진산 및 라놀린지방산콜레스테릴에스테르 등을 들 수 있다.

상기 계면 활성제로서는 비이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 양이온성 계면 활성제 및 양성 계면 활성제 등을 들 수 있다.

상기 비이온성 계면 활성제로서는 자기 유화형 모노스테아르산글리세린, 프로필렌글리콜지방산에스테르, 글리세린지방산에스테르, 폴리글리세린 지방산에스테르, 솔비탄지방산에스테르, POE (폴리옥시에틸렌)솔비탄지방산 에스테르, POE 솔비트지방산에스테르, POE 글리세린지방산에스테르, POE 알킬에테르, POE 지방산에스테르, POE 경화피마자유, POE 피마자유, POEㆍPOP (폴리옥시에틸렌ㆍ폴리옥시프로필렌) 공중합체, POEㆍPOP 알킬에테르, 폴리에테르변성실리콘, 라우린산알카놀아미드, 알킬아민옥시드 및 수소첨가대두인지질 등을 들 수 있다.

상기 음이온성 계면 활성제로서는 지방산비누, 알파-아실술폰산염, 알킬술폰산염, 알킬알릴술폰산염, 알킬나프탈렌술폰산염, 알킬황산염, POE 알킬에테르황산염, 알킬아미드황산염, 알킬인산염, POE 알킬인산염, 알킬아미드인산염, 알킬로일알킬타우린염, N-아실아미노산염, POE 알킬에테르카르복실산염, 알킬술포숙신산염, 알킬술포아세트산나트륨, 아실화 가수분해 콜라겐펩티드염 및 퍼플루오로알킬인산에스테르 등을 들 수 있다.

상기 양이온성 계면 활성제로서는 염화알킬트리메틸암모늄, 염화스테아릴트 리메틸암모늄, 브롬화스테아릴트리메틸암모늄, 염화 세토스테아릴트리메틸암모늄, 염화디스테아릴디메틸암모늄, 염화스테아릴 디메틸벤질암모늄, 브롬화베헤닐트리메틸암모늄, 염화벤잘코늄, 스테아르산 디에틸아미노에틸아미드, 스테아르산디메틸아미노프로필아미드 및 라놀린 유도체 제 4급 암모늄염 등을 들 수 있다.

상기 양성 계면 활성제로서는 카르복시베타인형, 아미드베타인형, 술포베타인형, 히드록시술포베타인형, 아미드술포베타인형, 포스포베타인형, 아미노카르복실산염형, 이미다졸린 유도체형 및 아미드아민형 등을 들 수 있다.

상기 유기 및 무기 안료로서는 규산, 무수규산, 규산마그네슘, 탤크, 세리사이트, 마이카, 카올린, 벵갈라, 클레이, 벤토나이트, 티탄피막운모, 옥시염화비스무트, 산화지르코늄, 산화마그네슘, 산화아연, 산화티탄, 산화알루미늄, 황산칼슘, 황산바륨, 황산마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 산화철, 군청, 산화크롬, 수산화크롬, 칼라민 및 이들의 복합체등의 무기 안료; 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 비닐수지, 요소수지, 페놀수지, 불소수지, 규소수지, 아크릴수지, 멜라민수지, 에폭시수지, 폴리카보네이트수지, 디비닐벤젠ㆍ스티렌 공중합체, 실크파우더, 셀룰로오스, CI 피그먼트옐로우, CI 피그먼트오렌지 등의 유기 안료 및 이들의 무기 안료와 유기 안료의 복합 안료 등을 들 수 있다.

상기 유기 분체로서는 스테아르산칼슘 등의 금속비누; 세틸린산아연나트륨, 라우릴린산아연, 라우릴린산칼슘 등의 알킬인산금속염; N-라우로일-베타-알라닌칼슘, N-라우로일-베타-알라닌아연, N-라우로일글리신칼슘 등의 아실아미노산 다가금속염; N-라우로일-타우린칼슘, N-팔미토일-타우린칼슘 등의 아미드술폰산 다가금속 염; N-엡실론-라우로일-L-리진, N-엡실론-팔미토일리진, N-알파-파리토일올니틴, N-알파-라우로일아르기닌, N-알파-경화우지지방산아실아르기닌 등의 N-아실염기성아미노산; N-라우로일글리실글리신 등의 N-아실폴리펩티드; 알파-아미노카프릴산, 알파-아미노라우린산 등의 알파-아미노지방산; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 나일론, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, 디비닐벤젠ㆍ스티렌 공중합체, 사불화에틸렌 등을 들 수 있다.

상기 자외선 흡수제로서는 파라아미노벤조산, 파라아미노벤조산에틸, 파라아미노벤조산아밀, 파라아미노벤조산옥틸, 살리실산에틸렌글리콜, 살리신산페닐, 살리신산옥틸, 살리신산벤질, 살리신산부틸페닐, 살리신산호모멘틸, 계피산벤질, 파라메톡시계피산-2-에톡시에틸, 파라메톡시계피산옥틸, 디파라메톡시계피산모노-2-에틸헥산글리세릴, 파라메톡시계피산이소프로필, 디이소프로필ㆍ디이소프로필계피산에스테르 혼합물, 우로카닌산, 우로카닌산에틸, 히드록시메톡시벤조페논, 히드록시메톡시벤조페논술폰산 및 그 염, 디히드록시메톡시벤조페논, 디히드록시메톡시벤조페논디술폰산나트륨, 디히드록시벤조페논, 테트라히드록시벤조페논, 4-tert-부틸-4′-메톡시디벤조일메탄, 2,4,6-트리아닐리노-p-(카르보-2′-에틸헥실-1′-옥시)-1,3,5-트리아진 및 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)벤조트리아졸 등을 들 수 있다.

상기 살균제로서는 히노키티올, 트리클로산, 트리클로로히드록시 디페닐에테르, 크로르헥시딘글루콘산염, 페녹시에탄올, 레조르신, 이소프로필 메틸페놀, 아줄렌, 살리칠산, 진크필리티온, 염화벤잘코늄, 감광소 301호, 모노니트로과이어콜나트륨 및 운데시렌산 등을 들 수 있다.

상기 산화 방지제로서는 부틸히드록시아니솔, 갈릭산프로필 및 엘리소르빈산 등을 들 수 있다.

상기 pH 조정제로서는 시트르산, 시트르산나트륨, 말산, 말산나트륨, 프말산, 프말산나트륨, 숙신산, 숙신산나트륨, 수산화나트륨 및 인산일수소나트륨 등을 들 수 있다.

상기 알코올로서는 세틸알코올 등의 고급 알코올을 들 수 있다.

또한, 이외에 첨가해도 되는 배합 성분은 이에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 목적 및 효과를 손상시키지 않는 범위 내에서 배합 가능하지만, 총중량에 대하여 바람직하게는 0.01~5중량%, 보다 바람직하게는 0.01~3중량%로 배합된다.

본 발명의 자외선 차단용 화장료 조성물은 당업계에서 통상적으로 제조되는 모든 제형으로 제조될 수 있으며, 예를 들어 유액, 크림, 화장수, 팩, 파운데이션, 로션, 미용액 및 모발 화장료 등을 들 수 있다. 구체적으로, 본 발명의 화장료 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 헤어로션, 헤어토닉, 헤어에센스, 헤어샴푸, 헤어린스, 헤어트리트먼트, 바디로션 및 바디클린저 등을 포함한다.

본 발명의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물섬유, 식물섬유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판/부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 제형이 용액 또는 유탁액의 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용매화제 또는 유탁화제가 이용되고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 알코올, 벤질 벤조에이트, 프로필렌 글리콜, 1,3-부틸글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌 글리콜과 같은 액상 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 계면 활성제 함유 클린징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르 설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이세티오네이트, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드 에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성유, 리놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

이하, 본 발명을 하기의 실시예 및 실험예에 의해 상세히 설명하지만, 이는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 실험예들에 의해 한정되는 것은 아니다.

[제조예 1] 호장근 조추출물의 제조

건조된 호장근 뿌리 1kg을 95% 에탄올 6L에 넣고 7일간 실온에서 환류 냉각 추출 방법으로 2회 반복 추출한 후, 여과하여 얻은 여과액을 감압농축기(EYELA사, H-100, 일본)로 감압 농축하여 60g(건조중량)의 호장근 조추출물을 수득하였다.

[제조예 2] 호장근 비극성 용매 가용 추출물의 제조

[제조예 2-1] 호장근 메틸렌클로라이드 추출물의 제조

상기 제조예 1에서 수득한 호장근 조추출물 50g을 증류수 1kg에 현탁시킨 다음 메틸렌클로라이드 1kg을 사용하여 진탕 추출한 후 분획하고 유기 용매층을 감압 농축하여 호장근 메틸렌클로라이드 추출물 8.5g(건조중량)을 수득하였다.

[제조예 2-2] 호장근 에틸아세테이트 추출물의 제조

상기 제조예 2-1의 잔류 물층을 에틸 아세테이트 1kg으로 진탕 추출한 후 분획하고 유기용매층을 감압 농축하여 호장근 에틸아세테이트 추출물 12g(건조중량)을 수득하였다.

[제조예 3] 호장근 극성 용매 가용 추출물의 제조

[제조예 3-1] 호장근 n-부탄올 추출물의 제조

상기 제조예 2-2의 잔류 물층을 n-부탄올 1kg으로 진탕 추출한 후 분획하고 유기용매층을 감압 농축하여 호장근 n-부탄올 추출물 10.1g(건조중량)을 수득하였다.

[제조예 3-2] 호장근 물추출물의 제조

상기 제조예 3-1의 잔류 물층을 감압 농축하여 호장근 물추출물 17.4g(건조중량)을 수득하였다.

[제조예 4] 호장근 추출물로부터 레스베라트롤의 분리

상기 제조예 2-2의 호장근 에틸아세테이트 추출물을 실리카겔(Merck silica gel 60, 0.063~0.20㎜)로 충진된 컬럼에서 클로로포름:메탄올(30:1→6:1(v/v))의 혼합 용매로 분리하여 5개의 분획물을 수득하였으며, 이중 세 번째 분획물을 캅셀팍(Capcellpak C18, 20×250mm, 시세이도, 일본) 컬럼을 사용하여 세미-프렙(semi-prep) 분리를 하여 5개의 분획물을 얻었으며, 전개용매로는 35% 아세토나이트릴을 사용하였다. 그 후 2번째 분획물에서 얻어진 농축액을 메탄올로 재결정하여 하기 물성치를 갖는 레스베라트롤(resveratrol) 2.8g을 수득하였다.

NMR 기기로 ¹H-NMR은 바리안사(Varian, GEMINI, 500 MHz), ¹³C-NMR은 바리안 사(Varian, GEMINI, 200 MHz)의 NMR 기기로 그 구조를 분석하였으며, 사용된 용매는 아세톤(acetone-d ₆)으로 알드리치(Aldrich) 사에서 구입하여 사용하였고, 내부표준물질로 트리메칠실란을 사용하여 δ값(ppm)으로 나타내었으며, NMR 결과는 이미 발표된 자료와 일치하여 레스베라트롤을 분리하였음을 확인할 수 있었다(Wieslaw Oleszek, Magdalena Sitek, Anna Stochmal, Peter Cheeke, J. Agric. Food Chem., 49, pp747-752, 2001).

¹H-NMR (500MHz, Acetone-d ₆): δppm 6.14 (t, 1H, H-4), 6.43 (d, 2H, H-2, 6), 6.75 (d, 2H, H-3′, 5′), 6.79 (d, 1H, H-α), 6.94 (d, 1H, H-β), 7.33 (d, 2H, H-2′, 6′);

¹³C-NMR (125MHz, Acetone-d ₆): δppm 102.64 (C-4), 105.76 (C-2), 108.20 (C-6), 115.84 (C-3′), 116.48 (C-5′), 127.02 (C-α), 128.79 (C-6′), 129.38 (C-2′), 130.42 (C-β), 131.40 (C-1′), 141.31 (C-1), 158.37 (C-4′), 159.37 (C-3, 5)

[실시예 1~6 및 비교예 1~2]

하기 표 1의 조성으로 구성된 실시예 1~6 및 비교예 1~2를 제조하였다. 실시예 1~6은 상기 제조예1~4에서 제조된 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 함유하는 화장료 조성물이다(단위: 중량%). 비교예 1은 호장근 추출물 및 이로부터 분리된 레스베라트롤을 포함하지 않는 화장료 조성물이고, 비교예 2는 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤 대신 통상적으로 사용되고 있는 UV흡수제인 OMC(octyl 4-methoxycinnamate)를 함유하는 화장료 조성물이다.

성분	실시예 1	실시예 2	실시예 3	실시예 4	실시예 5	실시예 6	비교예 1	비교예 2
호장근 조추출물(제조예1)	3	-	-	-	-	-	-	-
호장근 메틸렌클로라이드 추출물(제조예 2-1)	-	3	-	-	-	-	-	-
호장근 에틸아세테이트 추출물 (제조예 2-2)	-	-	3	-	-	-	-	-
호장근 n-부탄올 추출물(제조예 3-1)	-	-	-	3	-	-	-	-
호장근 물추출물(제조예 3-2)	-		-	-	3	-	-	-
레스베라트롤(제조예 4)	-	-	-	-	-	1.5	-	-
OMC	-	-	-	-	-	-	-	1.5
글리세린	4	4	4	4	4	4	4	4
부틸렌글리콜	4	4	4	4	4	4	4	4
히아루론산 추출물	5	5	5	5	5	5	5	5
베타글루칸	7	7	7	7	7	7	7	7
카보머	0.1	0.1	0.1	0.1	0.1	0.1	0.1	0.1
카프릴릭 카프릭 트리글리세라이드	8	8	8	8	8	8	8	8
스쿠알렌	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5
스테아릴 글루코사이드	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5
소르비탄 스테아레이트	0.4	0.4	0.4	0.4	0.4	0.4	0.4	0.4
스테아릴 알코올	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0
정제수	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량
계	100.0	100.0	100.0	100.0	100.0	100.0	100.0	100.0

[시험예 1] 자외선 차단 지수 측정

본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤의 UVB 차단 효과를 확인하기 위해 자외선 차단지수(SPF, Sun Protection Factor)를 문헌에 보고된 일반적인 방법(J. Soc. Cosmet. Chem., 40, pp127-133, 1989)에 따라 SPF 분석기(SPF Analyzer, Optometrics USA, SPF290S)를 이용하여 측정하였고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.

UVB 차단 효과는 자외선B의 차단지수인 SPF(Sun Protection Factor)로 나타내는데, 여기서 자외선차단지수란 무처리된 피부상에 MED(최소홍반량)을 생성시키는데 요구되는 자외선량에 대한 자외선 차단제가 처리된 피부상에 MED를 생성시키는데 요구되는 자외선량으로 정의되고 하기 수학식 1로 계산된다. 따라서, SPF가 높을수록 UVB 차단효과가 우수하다는 것을 의미한다. 여기서 MED는 최소홍반량(피부에 홍반을 일으키는 최소 자외선 조사량) (Minimal Erythemal Dose; 이하 "MED")를 말한다.

제형	자외선차단지수 (SPF)
실시예 1	24
실시예 2	26
실시예 3	29
실시예 4	10
실시예 5	9
실시예 6	30
비교예 1	7
비교예 2	31

상기 표 2에서 알 수 있듯이, 본 발명의 호장근 추출물 또는 레스베라트롤을 함유하는 실시예 1~6은 자외선 차단 물질을 함유하지 않는 비교예 1보다 자외선 차단 효과가 우수하였다. 또한, 호장근 에틸아세테이트 추출물을 함유하는 실시예 3 및 호장근 추출물로부터 분리된 레스베라트롤을 함유하는 실시예 6의 자외선차단지수는 통상적인 자외선 차단제인 OMC를 함유하는 비교예 2와 유사하게 높은 자외선 차단 효과를 나타내었다. 상기 제조예 2-1~2-2에서 메틸렌클로라이드 추출물과 에틸아세테이트 추출물로 대부분의 레스베라트롤이 용출되었기 때문에 실시예 4~5의 n-부탄올 추출물과 물추출물에는 레스베라트롤의 함량이 낮아 자외선 차단능이 떨어지게 되었다.

따라서, 본 발명에 의한 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 조성물이 자외선을 차단하는 효과가 있는 것을 확인할 수 있었다.

하기에 상기 조성물의 제형예를 설명하나, 이는 본 발명을 한정하고자 함이 아닌 단지 구체적으로 설명하고자 함이다.

[제형예 1] 영양화장수(로션)의 제조

상기 제조예 2-2의 호장근 에틸아세테이트 추출물을 함유하는 제형예 1 및 호장근 추출물을 함유하지 않는 비교제형예 1을 하기 표 3의 조성을 갖는 영양화장수(로션) 제형으로 제조하였다.

번호	원료	제형예 1 (단위: 중량%)	비교제형예 1 (단위: 중량%)
1	호장근 에틸아세테이트 추출물 (제조예 2-2)	3.0	-
2	시토 스테롤	1.70	1.70
3	폴리글리세릴 2-올레이트	1.50	1.50
4	세라마이드	0.7	0.7
5	세테아레스-4	1.2	1.2
6	콜레스테롤	1.5	1.5
7	디세틸포스페이트	0.4	0.4
8	농글리세린	5.0	5.0
9	정제수	잔량	잔량
10	선플라워오일	10.0	10.0
11	카르복시비닐폴리머	0.2	0.2
12	산탄검	0.3	0.3
13	방부제	미량	미량
14	향료	미량	미량
계		100	100

<제형예 1의 제조방법>

1) 상기 성분 2~6을 40℃~45℃에서 균질화하여 비이온계 양친매성 지질을 제조하였다.

2) 상기 1)에 성분 1 및 7~9를 혼합하고 70℃~75℃에서 균질화하여 마이크로플루다이져(Microfludizer)를 통과시켰다.

3) 상기 2)에 성분 10을 서서히 첨가하여 균질화한 후 마이크로플루다이져에 통과시켰다.

4) 상기 3)에 성분 11~14을 투입하여 분산시켜 안정화하고 숙성시켰다.

<비교제형예 1의 제조방법>

1) 상기 2~6을 40℃~45℃에서 균질화하여 비이온계 양친매성 지질을 제조하였다.

2) 상기 1)에 성분 7~9를 혼합하고 70℃~75℃에서 균질화하여 마이크로플루다이져를 통과시켰다.

3) 상기 2)에 성분 10을 서서히 첨가하여 균질화한 후 마이크로플루다이져에 통과시켰다.

4) 상기 3)에 성분 11~14을 투입하여 분산시켜 안정화하고 숙성시켰다.

[시험예 2] 피부자극도 평가

본 발명에 따른 화장료 조성물의 피부안전성, 즉 피부반응의 관찰을 통해서 자극 또는 알레르기성 반응의 발생 여부를 알아보기 위하여 상기 제형예 1 및 비교제형예 1을 사용하여 한국 식품의약품안전청 기준 피부안전성 검사법을 따라 인체 첩포 시험을 실시하였다. 피시험자로 20~35세의 여성 20명을 선정하고 피시험자의 등 정중선을 피해 양쪽에 제형예 1 및 비교제형예 1을 각각 도포하고, 1시간 동안 방치해 놓은 후 하기 판정 기준에 따라서 피부 자극도를 평가하였다. 그 결과는 하기 표 5에 나타내었다.

	제형예 1 (단위: 명)	비교제형예 1 (단위: 명)
+++	0	0
++	0	0
+	2	2
±	10	9
-	8	9
※ 판정기준 +++: 강한 트러블, ++: 약한 트러블, +: 미약한 트러블, ±: 정상, -: 음성

상기 표 5에서 알 수 있듯이, 본 발명에 따른 호장근 추출물을 함유하는 제형예 1의 화장료 조성물은 호장근 추출물을 함유하지 않는 비교제형예 1과 같이 피부 자극을 유발하지 않는 것으로 나타났다. 따라서, 본 발명의 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤은 피부 자극을 일으키지 않고 안전하여 피부 외용제 조성물 또는 화장료 조성물로 사용될 수 있음을 확인할 수 있었다.

[시험예 3] 경시안정성 시험

본 발명에 따른 화장료 조성물의 경시안정성을 알아보기 위하여 제형예 1 및 비교제형예 1을 각각 400g씩 투명용기에 담아서 실온(25℃), 고온(45℃), 저온(0℃) 및 냉동-해동실(Freeze-Thaw Chamber) (45℃~-10℃, 24시간 주기)에 보관하고 판정 기준에 따라 경시 안정성을 판정하고, 그 결과를 하기 표 6에 나타내었다.

	제형예 1	비교제형예 1
실온(25℃)	◎	◎
고온(45℃)	◎	◎
저온(0℃)	◎	◎
냉동-해동실(45℃~-10℃)	◎	◎
사이클링 테스트	◎	◎
※ 판정기준 ◎ : 매우 안정함, ○ : 안정함, △ : 약간 불안함, × : 일부 분리됨, ×× : 완전 분리됨

상기 표 6에서 알 수 있듯이, 본 발명의 호장근 추출물을 함유하는 제형예 1은 모든 시험 조건에서 안정하므로 제형의 경시안정성에 문제가 없었다.

상기 자외선 차단효과, 피부에 대한 안전성 및 경시안정성 시험으로부터 본 발명에 의한 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 조성물은 자외선 차단에 효과적이고 피부에 독성 및 자극이 없으며 안정성 면에서도 우수하여 자외선 차단용 화장료 조성물 또는 피부 외용제 조성물로서 유용한 원료임을 확인할 수 있었다.

Claims (11)

1. 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤(resveratrol)을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 화장료 조성물.
2. 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤을 유효성분으로 함유하는 자외선 차단용 피부 외용제 조성물.
3. 제 1항 또는 제2항에 있어서, 상기 호장근 추출물이 호장근의 줄기, 종자, 잎 및 뿌리로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상으로부터 추출됨을 특징으로 하는 조성물.
4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 호장근 추출물이 냉침 추출, 초음파 추출, 환류 냉각 추출, 상온 추출, 열수 추출 및 발효 추출로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상으로 추출됨을 특징으로 하는 조성물.
5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 호장근 추출물 또는 이로부터 분리된 레스베라트롤이 조성물 총 중량에 대하여 0.001~20중량%로 함유됨을 특징으로 하는 조성물.
6. 제 1항 또는 제2항에 있어서, 상기 호장근 추출물은 조추출물, 극성용매 가용 추출물 및 비극성용매 가용 추출물로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 조성물.
7. 제 6항에 있어서, 상기 조추출물은 정제수를 포함한 물, 탄소수 1 내지 4의 저급알코올 또는 이들의 혼합용매에 가용된 추출물임을 특징으로 하는 조성물.
8. 제 6항에 있어서, 상기 극성용매 가용 추출물은 물, 메탄올 및 부탄올로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 용매에 가용한 추출물임을 특징으로 하는 조성물.
9. 제 6항에 있어서, 상기 비극성용매 가용 추출물은 헥산, 클로로포름, 메틸렌클로라이드, 에틸아세테이트, 글리세린, 프로필렌글리콜, 부틸렌글리콜 및 에테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 용매에 가용한 추출물임을 특징으로 하는 조성물.
10. 제 1항에 있어서, 상기 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 또는 바디클린저의 제형임을 특징으로 하는 화장료 조성 물.
11. 제 2항에 있어서, 상기 조성물은 크림, 젤, 패취, 분무제, 연고제, 경고제, 로션제, 리니멘트제, 파스타제 또는 카타플라스마제의 제형임을 특징으로 하는 피부 외용제 조성물.