KR20100003886A - 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠반응기, 이를 이용한 황산 및 요오드산 자동 분리방법 - Google Patents

원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠반응기, 이를 이용한 황산 및 요오드산 자동 분리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠 반응기 및 황산 및 요오드산 자동 분리방법에 관한 것으로, 구체적으로는 자동 상분리기, 변환기 및 밸브를 구비하는 일체형 분젠 반응기에 관한 것이다.
본 발명에 따른 분젠 반응기는 그물형의 충전물을 포함하여 분젠 반응의 효율을 증가시킬 뿐만 아니라, 분젠 반응 후 생성되는 황산 상과 요오드 산 상을 별도의 분리공정 없이 고순도로 제조할 수 있어 원자력 열에너지원을 이용한 황 - 요오드공정의 수소생산에 유용하게 사용할 수 있다.
분젠 반응기, 원자력 수소 생산, 황 - 요오드 열화학 공정

Description

원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠 반응기, 이를 이용한 황산 및 요오드산 자동 분리방법{Bunsen reactor comprising automatic separator for producing nuclear hydrogen and method of separating Sulfuric acid -Iodinic acid automatically using thereof}
본 발명은 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠 반응기 및 황산 및 요오드산 자동 분리방법에 관한 것이다.
최근 발효된 지구 온난화 방지를 위한 교토 의정서가 발효되고 석유값이 지속적으로 상승함에 따라 이산화탄소 저감대책의 일환으로 수소에너지가 대체에너지원으로 제시되고 있다. 이에, 고온의 원자력 열에너지원을 이용한 경제적인 수소생산공정 개발은 전세계적으로 많은 연구가 진행되고 있다
종래 수소생산 공정으로 미국의 제너럴 아토믹(GA)사는 에너지원으로 초고온 가스로(VHTR)의 냉각재인 헬륨가스의 950 ℃이상의 고온의 열원을 이용하여 물을 분해하여 수소를 생산하는 열화학적 수소제조 황 - 요오드 공정(Sulfur-Iodine Thermochemical Cycle Process, 이하 'SI 공정')을 개발한바 있다. 상기 SI 공정은 화학반응식에 나타낸 바와 같이 최종의 화학반응으로 구성된다[J. H. Norman, G. E. Besenbruch, L. C. Brown, D. R. Okeefe, and C. L. Allen, Thermo-chemical Water-splitting Cycle, Bench-scale Investigations, and Process Engineering, General Atomic Company, GA-A16713, General Atomics, 1982.].
2H2O + I2 + SO2 = 2HI + H2SO4 (분젠반응, 약 100℃, 발열반응) (1)
2HI = H2 + I2 (200~500℃, 흡열반응) (2)
H2SO4 = H2O + SO2 + 0.5 O2 (약 850℃, 흡열반응) (3)
상기 3종의 화학 반응들로 구성된 SI 공정을 화학 반응 참여물질들의 흐름을 기준으로 도식적으로 나타내면 다음과 같다.
Figure 112008047850747-PAT00001
분젠반응(Bunsen Reaction)으로 명명된 식(1)은 발열반응(제1단위공정,도 1참조)이며 식(3)의 황산분해 반응(제2단위공정,도 2참조)은 400 ~ 500 ℃에서 물과 삼산화황으로 1차분해 된 후, 분해된 삼산화황(SO3)이 약 800℃ 이상에서 고체 촉매반응에 의해 이산화황과 산소로 2차분해 된다. 식(2)의 요오드화산(HI) 분해 반응(제3단위공정, 도 3참조)은 기체상태에서의 고체 촉매반응 혹은 액체상태에서의 균질 촉매반응으로 진행된다.
상기 제 1 - 3 공정을 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
상기 제 1공정은 물(H2O), 이산화항(SO2), 요오드(I2)가 반응하여 황산(H2SO4) 및 요오드산(HI)을 생산하는 공정이다. 상기 공정은 요오드를 적절하게 과잉으로 투입함으로써 식 (1)의 정방향 진행을 도모할 뿐만 아니라 황산상과 요오드산상이 상호 분리될 수 있도록 비혼화성(Immiscibility)을 유발한다. 이 반응은 약간의 발열반응으로 반응온도는 120℃이하이다. 분젠 반응기에서 배출된 용액은 상분리기에서 HI/I2/H2O가 주 구성성분인 중질상(Heavy phase)과 H2SO4/H2O가 주 구성성분인 경질상(Light phase)으로 상호 분리된다.
상분리기에서 배출되는 경질상의 황산:물 몰 농도비는 약 1:5 정도이며 이것이 제2의 분젠 반응기라 할 수 있는 황산부스터 반응기를 거치는 동안 1:4 정도로 최종 증가되어 제 2 단위공정로 주입된다. 한편 중질상은 제 2 단위공정의 황산분해 반응기에서 생성된 산소기체를 이용하여 기-액 접촉시킴으로써 중질상 내부에 잔존하는 이산화황을 기화시키고 이로 인해 발생되는 화학평형의 교란이 용액 내 잔존하는 황산의 분해반응을 도모함으로써 HIx용액 내 황산농도를 최소화하는 단계를 거친 후 제3단위공정으로 주입되며 본 유체의 HI:I2:H2O 몰농도비는 약 1:4:5를 유지토록 설계되어 있다.
도 2에서 보는 바와 같이 제1단위공정으로부터 발생되는 황산용액(57 중량%)이 소량의 SO2를 포함한 형태로 제2단위공정의 황산용액 농축장치로 공급된다. 본 단위공정 내부에는 열 회수용 열교환기(Recuperator)를 많이 설치하여 열이용 효율을 극대화시켰으며 4단계의 플래시 드럼과 3단계의 감압 플래시 증발기 그리고 최종적으로 감압 다단 증류탑을 거치면서 황산의 농도를 98 중량%까지 농축시키고 약 7.6kg/cm2G로 승압되어 황산증발기에서 기화되며, 일부 기화된 황산 기체가 SO3와 물로 분해되고, SO3분해기에 의해 최종적으로 SO2, 산소로 재분해되도록 공정이 구성되어 있다.
도 3은 1982년 GA발표에서 소개한 바 있는 인산을 추출용매로 사용한 HIx용액 농축기술을 배제하고 독일에서 제안한 고압 반응증류기술을 채택한 HIx용액 농축 /분해 공정을 제3단위공정을 나타낸다. 도 3에서 보는 바와 같이 제3단위공정은 3개의 열회수용 열교환기와 하나의 고압 반응증류탑, 수소기체 세정탑, 그리고 HI/I2/H2O 상분리기로 구성되어 있으며 외부로부터 물의 공급은 제3단위공정의 수소세정탑의 세정액으로 주입되는 것을 특징으로 하고 있다.
상기 SI 공정 개념도에 나타낸 바와 같이, 수소생산을 위한 SI 전체 공정은 유기적으로 연결되어있으며, 전체의 수율이 증가하기 위해서는 각각의 공정이 최적의 조건에서 운전되어야 할 뿐만 아니라, 이전 단계의 공정결과물이 다음 공정에 최적의 상태가 될 수 있도록 생산될 것이 요구된다.
상기의 요구를 해결하기 위하여, 일본 공개 특허 2005-41735는 분젠반응을 통하여 생산되는 황산 상 및 요오드 산 상을 분젠 반응기 내에서 분리할 수 있는 방법이 발표되었다.
상기 분젠 반응기는 종래 반응기 상하부에 각각 황산 배출관, 요오드 산 배출관만을 포함한 것으로(도 1 참조), 분젠 반응시 이산화황, 물 또는 요오드 등의 과잉요소가 주입될 경우 생성되는 황산 상과 요오드 산 상이 자발적으로 상분리층을 이루기까지 긴 시간이 소요될 수 있거나, 요오드 산 상만이 제조될 수 있는데, 이에 따른 황산 상 및 요오드 산 상의 분리는 사실상 불가능하다.
나아가, 상기 공개 특허는 분젠 반응시 기체상태의 이산화황이 주입될 경우 주입되는 기체의 부력에 의해 액상으로 주입되는 요오드 및 물과 접촉 효율이 저하되는 문제가 있다.
이에, 본 발명자들은 분젠 반응기 내에 그물망의 충전물을 포함하여 반응물의 상 종류에 관계없이 편류현상을 제거시켜 반응효율을 증가시켰을 뿐만 아니라, 상기 분젠 반응기 상부에 자동 상분리기를 구비하여 별도의 황산 상 및 요오드 산 상 분리공정 없이도 고순도의 황산 상 및 요오드 산을 제조하여 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠 반응기를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 원자력 수소 생산용 황산 및 요오드산 자동 분리방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠 반응기를 제공한다.
또한, 본 발명은 원자력 수소 생산용 황산 및 요오드산 자동 분리방법을 제공한다.
본 발명에 따른 일체형 분젠 반응기는 그물형의 충전물을 포함하여 분젠 반응의 효율을 증가시킬 뿐만 아니라, 분젠 반응 후 생성되는 황산 상과 요오드 산 상을 별도의 분리공정 없이 고순도로 제조할 수 있어 원자력 발전용 수소생산에 유용하게 사용할 수 있다.
본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 원자력 수소 생산용 분젠 반응기에 있어서, 자동 상분리기, 변환기 및 밸브를 구비하는 일체형 분젠 반응기를 제공한다.
상기 분젠 반응기는 충전물을 포함하여 이루어진다. 상기 충전물은 분젠 반응기내로 주입되는 유체의 편류(channelling)현상을 방지하고, 상기 반응기의 반경방향으로 유체의 농도를 균일하게 유지시킬 수 있다. 나아가, 반응물의 상이 기체일 경우에도 상기와 같은 효과를 동일하게 적용시킬 수 있다.
바랍직하게는, 상기 충전물은 강산 또는 강염기 등 반응성이 강한 반응물과 접촉되어도 변성이 없는 세라믹 소재를 세라믹 소재로 이루어진 그물망 형태로 이루어진다(도 5 참조).
이때, 상기 충전물은 상기 충전물은 베를 새들(Berl saddle), 인탈락스 새들(Intalax saddle), 라시히 링(Raschig ring), 레싱 링(Lessing ring), Cross-partition ring, Single-spiral ring, Double-spiral ring 또는 Triple-spiral ring 등을 사용할 수 있다.
상기 자동 상분리기는 분젠 반응기의 상부에 위치하고, 두 개의 딥 튜브(dip tube), 압력 조절 밸브(Pressure control valve), 차압센서(Differential pressure sensor), 용액넘침관(Overfolw tube)을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 밸브는 분젠 반응기의 하부에 위치하고, 공압식 밸브(pneumatic actuated valve)에 전류-전압 변압기(current pressure transducer)를 포함하여 이루어 질 수 있다.
이때, 상기 차압센서와 전류-전압 변압기는 PID 제어기로 연결되어 이루어질 수 있다.
상기 자동 상분리기는 하부에 위치한 분젠 반응기에서 생성된 황산 상과 요오드 산 상에 각각 딥 튜브를 장착하고 이에 연결된 차압센서를 이용하여 비중차에 의해 분리된 황산 상과 요오드 산 상의 계면위치를 측정한다. 상기와 같이 측정된 계면의 위치는 PID를 통하여 유지된다.
이때, PID는 전류-전압기와 연결이 되어 있는 공압식 밸브를 통해 요오드산 혼합용액 배출을 제어하고, 상기 자동 상분리기 내에 장착되어 있는 용액넘침관을 통해 황산 용액을 배출시켜 분리된 황산 상과 요오드 산 상을 자동으로 분리시킬 수 있다.
또한 본 발명은 요오드 혼합용액은 요오드 혼합용액 주입관(9)통해 상부에 주입되어 분젠 반응기(1)의 상부에서 하부로 흐르고, 이산화황은 이산화황 주입관(10)을 통해 하부에 주입되어 분젠 반응기(1)의 하부에서 상부로 흘러 요오드 혼합용액과 이산화황을 반응시켜 황산 상과 요오드 산 상을 제조시키는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 제조된 황산 상과 요오드 산은 상기 상분리기에서 분리되어 계면이 형성되고, 각각의 상에 삽입되어 있는 딥튜브(3)와 차압센서(4)를 통해 형성된 계면의 위치를 측정하는 단계(단계 2): 및 상기 단계 2에서 측정된 계면위치를 PID 제어기(5)와 공압식 자동밸브(7)을 통하여 일정하게 유지시키면서 황산 상과 요오드산 상을 배출시키는 단계(단계 3)로 이루어지는 원자력 수소 생산용 황산 및 요오드산 자동 분리방법을 제공한다.
본 발명은 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 황산 및 요오드산 자동 분리방법에 있어서, 단계 1은 요오드 혼합용액은 요오드 혼합용액 주입관(9)통해 상부에 주입되어 분젠 반응기(1)의 상부에서 하부로 흐르고, 이산화황은 이산화황 주입관(10)을 통해 하부에 주입되어 분젠 반응기(1)의 하부에서 상부로 흘러 요오드 혼압용액과 이산화황을 반응시켜 황산 상과 요오드 산 상을 제조시키는 단계이다.
이때, 상기 단계 1의 황산 상과 요오드산 상의 비중차이는 0.9 - 1.3인 것이 바람직하다. 상기 비중차이가 0.9 미만이면 상기 황산 상과 요오드 상의 분리가 잘 이루어지지 않는 문제가 있고, 황산 상과 요오드 상 자체의 본래 비중으로 인해 1.3을 초과하기는 어렵다.
본 발명에 따른 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 황산 상과 요오드 산은 상 기 상분리기에서 분리되어 계면이 형성되고, 각각의 상에 삽입되어 있는 딥튜브(3)와 차압센서(4)를 통해 형성된 계면의 위치를 측정하는 단계이다.
이때, 상기 딥튜브는 황산 상, 요오드 산 상 각각의 수압을 측정하고 이를 차압센서를 통해 황산 상과, 요오든 산 상의 계면 위치를 측정된다. 차압센서는 상기와 같이 측정된 계면의 위치를 전류로 전환하여 PID 제어기에 보낸다.
상기 계면의 위치는 하기의 계산으로 측정된다(도 6 참조).
Figure 112008047850747-PAT00002
본 발명에 따른 단계 3은 상기 단계 2에서 측정된 계면위치를 일정하게 유지시키위하여 PID 제어기(5)와 공압식 자동밸브(7)으로 요오드 산 혼합용액, 황산 상 또는 요오드산 상을 배출시키는 단계이다.
상기 PID 제어기는 상기 단계 2의 차압센서로부터 받은 계면의 위치가 미리 입력된 계면의 위치와 상이하면 전류-전압 변환에 연결되어 있는 공압식 자동밸브를 통하여 요오드산 혼합용액 배출을 제어할 수 있다.
이때, 상기 황산 상은 상기 자동 상분리기(2) 내에 장착되어 있는 용액넘침관(11)을 통해 배출될 수 있으며, 상기 요오드 산 상은 분젠 반응기(1) 하부에 위치한 공압식 자동 밸브(7)에 의해 요오드산 혼합용액 배출관(12)으로 배출될 수 있다.
상기와 같이, 자동 상분리기가 구비된 일체형 분젠 반응기는 그물형의 충전물을 포함하여 분젠 반응의 효율을 증가시킬 뿐만 아니라, 분젠 반응 후 생성되는 황산 상과 요오드 산 상을 별도의 분리공정 없이 고순도로 제조할 수 있다.
도 1은 황-요오드 생성 공정이며;
도 2는 황산분해 반응 공정이며;
도 3은 요오드화 산(HI)분해 반응 공정이며;
도 4는 본 발명에 따른 충전물의 일실시 형태이며;
도 5는 본 발명에 따른 일실시 형태의 간략도이며; 및
도 6은 본 발명에 따른 일실시 형태의 간략도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 분젠 반응기, 2 : 상분리기,
3: 딥튜브, 4 : 차압센서,
5 : PID 제어기, 6 : 전류-전압 변환기,
7 : 공압식 밸브, 8 : 압력 제어 밸브,
9 : 요오드 혼합용액 주입관, 10 :이산화황 주입관,
11 :황산용액 배출관 12 :요오드산 혼합용액 배출관,
13 : 압축공기관.

Claims (11)

  1. 원자력 수소 생산용 분젠 반응기에 있어서,
    자동 상분리기, 변환기 및 밸브를 구비하는 일체형 분젠 반응기.
  2. 제1항에 있어서, 상기 분젠 반응기는 충전물을 포함하는 것을 특징으로 하는 일체형 분젠 반응기.
  3. 제2항에 있어서, 상기 충전물은 세라믹 소재 또는 내부식성 금속소재로 이루어진 그물망 형태인 것을 특징으로 하는 일체형 분젠 반응기.
  4. 제2항에 있어서, 상기 충전물은 베를 새들(Berl saddle), 인탈락스 새들(Intalax saddle), 라시히 링(Raschig ring), 레싱 링(Lessing ring), Cross-partition ring, Single-spiral ring, Double-spiral ring 및 Triple-spiral ring으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이의 혼합인 것을 특징으로 하는 일체형 분젠 반응기.
  5. 제1항에 있어서, 상기 자동 상분리기는 분젠 반응기의 상부에 위치하고, 두 개의 딥 튜브(dip tube), 압력 조절 밸브(Pressure control valve), 차압센서(Differential pressure sensor), 용액넘침관(Overfolw tube)을 구비하는 것을 특징으로 하는 일체형 분젠 반응기.
  6. 제1항에 있어서, 상기 밸브는 분젠 반응기의 하부에 위치하고, 공압식 밸브(pneumatic actuated valve)에 전류-전압 변압기(current pressure transducer)가 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 일체형 분젠 반응기.
  7. 제5항 내지 제6항에 있어서, 상기 차압 센서와 전류-전압 변압기는 PID 제어기로 연결되어 있는 것을 특징으로 일체형 분젠 반응기
  8. 요오드 혼합용액은 요오드 혼합용액 주입관통해 상부에 주입되어 분젠 반응기의 상부에서 하부로 흐르고, 이산화황은 이산화황 주입관을 통해 하부에 주입되어 분젠 반응기의 하부에서 상부로 흘러 요오드 혼압용액과 이산화황을 반응시켜 황산 상과 요오드 산 상을 제조시키는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 황산 상과 요오드 산은 상기 상분리기에서 분리되어 계면이 형성되고, 각각의 상에 삽입되어 있는 딥튜브와 차압센서를 통해 형성된 계면의 위치를 측정하는 단계(단계 2): 및
    상기 단계 2에서 측정된 계면위치를 PID 제어기와 공압식 자동밸브를 통하여 일정하게 유지시키면서 황산 상과 요오드 상 산을 배출시는 단계(단계 3)로 이루어지는 원자력 수소 생산용 황산 및 요오드 자동 분리방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 단계 1의 황산 상과 요오드 상의 비중차이는 0.9 - 1.3인 것을 특징으로 하는 원자력 수소 생산용 황산 및 요오드 자동 분리방법.
  10. 제8항에 있어서, 상기 단계 3의 황산 상은 상분리기 내 용액넘침관을 통해 배출되는 것을 특징으로 하는 원자력 생산용 황산 및 요오드 자동 분리방법.
  11. 제8항에 있어서, 상기 단계 3의 요오드 산 상은 분젠 반응기 하부에 위치한 공압식 자동 밸브에 의해 요오드산 혼합용액 배출관으로 배출시키는 것을 특징으로 하는 원자력 생산용 황산 및 요오드 자동 분리방법.
KR1020080063924A 2008-07-02 2008-07-02 원자력 수소 생산용 자동 상분리기를 구비하는 일체형 분젠반응기, 이를 이용한 황산 및 요오드산 자동 분리방법 KR100982910B1 (ko)

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