KR20080045419A - 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를포함하는 연료전지 시스템 - Google Patents

연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를포함하는 연료전지 시스템 Download PDF

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KR20080045419A
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조성용
이창봉
송민규
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삼성에스디아이 주식회사
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Abstract

본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치한 애노드 전극과 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극 기재 및 상기 전극기재와 고분자 전해질 막 사이에 형성되는 촉매층을 포함한다. 상기 촉매층은 촉매를 포함하는 촉매부 및 도전성 물질을 포함하는 도전부를 포함한다.
본 발명의 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 감소된 촉매 로딩량으로 우수한 전지 출력을 나타낼 수 있다.
막-전극 어셈블리, 촉매층, 세퍼레이터, 촉매 로딩량, 패턴

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지 시스템{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL, METHOD FOR PREPARING SAME, AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의　일 실시예에　따른 막-전극 어셈블리의 제조 과정을 나타낸 공정도.
도 2는 본 발명의　다른 일 실시예에　따른　막-전극 어셈블리의 제조 과정 중 이형필름에 형성된 촉매층을 나타낸 도면.
도 ３은 본 발명의　또 다른 일 실시예에　따른　연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 개략도．
도 4는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 전지의 성능을 나탸내는 도면.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 감소된 촉매 로딩량으로 우수한 전지 출력을 나타낼 수 있는 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를 포함하 는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel Cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4 내지 10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올형 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)이라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료 가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도는 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮아, 상온에서 운전이 가능하며, 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)라고도 함)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화 전극"이라 한다)과 캐소드 전극(일명 "공기극" 또는 "환원 전극"이라고 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고 또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 감소된 촉매 로딩량으로 우수한 전지 출력을 나타내며, 전지내 전자 전도성을 향상시킬 수 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리를 제조하는 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 연료 전지용 막 전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치한 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극 기재 및 상기 전극기재와 고분자 전해질 막 사이에 형성되는 촉매층을 포함한다. 상기 촉매층은 촉매를 포함하는 촉매부 및 도전성 물질을 포함하는 도전부를 포함한다.
상기 촉매부는 세퍼레이터의 유로 형상에 대응하는 것이 바람직하다.
상기 도전부는 세퍼레이터의 리브 형상에 대응하는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 이형필름의 일면에 촉매부 형성용 조성물을 소정의 패턴으로 도포하여 촉매부를 형성하고, 상기 촉매부가 형성되지 않은 부분에 도전부 형성용 조성물을 도포하고 도전부를 형성하여 촉매층을 형성하고, 상기 이형 필름에 형성된 촉매층을 고분자 전해질 막에 전사하고, 상기 촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에 전극기재를 결착하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법을 제공한다.
상기 촉매부 형성용 조성물은 2000 내지 6000cps의 점도를 갖는 것이 바람직하고, 상기 도전부 형성용 조성물은 1500 내지 6000cps의 점도를 갖는 것이 바람직하다.
상기 전사공정은 80 내지 200℃의 온도에서 실시되는 것이 바람직하고, 20 내지 55 kgf/cm2의 압력하에서 실시되는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 상기 막-전극 어셈블리, 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부, 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료전지 시스템을 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
일반적으로 제조되는 막-전극 어셈블리의 촉매층은 세퍼레이터의 유로형태와는 관계없이 고분자 전해질막 혹은 전극기재 전면에 형성된다. 그러나, 사실상 연료 및 산화제는 세퍼레이터의 유로를 따라 흐르면서 촉매층으로 확산되기 때문에, 리브부분에 대응하는 촉매층은 전자를　전도하는　기능만　수행한다. 따라서 고가의 촉매를 고분자 전해질막 혹은 전극기재 전면에 형성하는 것은 전지의 출력 향상과는 무관하게 제조경비만 상승시키는 문제점이 있다.
이에 본 발명에서는 세퍼레이터의 유로 형상에 맞춰 촉매부를 형성하고 상기 촉매부가 형성되지 않은 부분에는 도전부를 형성함으로써 감소된 촉매량으로 우수한 전지출력을 나타내며, 나아가 전지내 전자 전도성을 향상시킬 수 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공한다.
본 발명에 따른 막 전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치한 애노드 전극, 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함한다.
또한, 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극기재 및 상기 전극기재와 고분자 전해질 막 사이에 형성되는 촉매층을 포함한다.
먼저, 상기 전극 기재는 촉매층을 물리적으로 지지하면서 연료 및 산화제가 촉매층에 균일하게 접근할 수 있도록, 촉매층 내부로 연료 및 산화제를 확산시키는 역할을 한다. 이러한 전극 기재로는 도전성 기재가 사용될 수 있으며, 그 대표적인 예로는 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속 천(섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것(metalized polymer fiber)을 말함)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 전극 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 등이 바람직하게 사용될 수 있고, 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 반응물 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드,　폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테 르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌　또는 이들의 코폴리머를 사용할 수 있다.
또한, 상기 전극 기재에서의 반응물 확산 효과를 증진시키기 위한 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene), 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼(carbon nano-horn) 또는 카본 나노 링(carbon nano ring)을 포함할 수 있다.
상기 촉매층은 상기 전극기재에 의해 지지되며, 촉매를 포함하는 촉매부, 및 도전성 물질을 포함하는 도전부를 포함한다.
상기 촉매부는 세퍼레이터의 유로 형상에 대응하여 소정의 패턴으로 형성되는 것이 바람직하다.
이때, 상기 세퍼레이터의 유로 형상은 채널 혹은 아일랜드 형상일 수 있으며 이외에도 다양한 형태가 가능하다．　따라서 이에 대응하는 상기 촉매부 역시 채널 혹은 아일랜드등 다양한 형태로 형성될　수　있다．
이와 같이, 촉매부가 연료 및 산화제를 공급하는 세퍼레이터의 유로형상과 동일하게 형성되면, 고분자 전해질 막 혹은 전극기재 전면에 촉매층이 형성된 경우와 비교할 때 동일한 전지출력을 나타낼 수 있으면서도, 종래에 비해 촉매 로딩량을 50%까지 감소시킬 수 있다.
상기 촉매부에 함유된 촉매로는 연료 전지의 반응에 참여하여, 촉매로 사용가능한 것은 어떠한 것도 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로 백금계 촉매를 사용할 수 있다.　 상기 백금계 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-M 합금 (M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 전이 금속) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것일 수 있다.
또한, 상기 촉매는 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다. 이 담체로는 흑연, 덴카블랙, 케첸블랙, 아세틸렌 블랙, 카본나노튜브, 카본나노파이버, 카본나노와이어, 카본나노볼, 또는 활성탄소 등의 탄소계 물질을 사용할 수도 있고, 알루미나, 실리카, 지르코니아, 또는 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적으로 탄소계 물질이 사용되고 있다.
또한, 상기 촉매부는 촉매부와 고분자 전해질 막 사이의 접착력 향상 및 수소 이온의 전달을 위하여 제1바인더 수지를 더 포함할 수도 있다.
상기 제1바인더 수지 수소 이온 전도성을 갖는 고분자를 사용하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 포함하는 것일 수 있다. 바람직하게는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자, 및 이들의 공중합체 에서 선택되는 수소 이온 전도성 고분자를 포함할 수 있고, 보다 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole), 폴리 (2,5-벤즈이미다졸) 및 이들의 공중합체에서 선택되는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있다.
상기 제1바인더 수지는 단일물 또는 혼합물 형태로 사용가능하며, 또한 선택적으로 고분자 전해질 막과의 접착력을 보다 향상시킬 목적으로 비전도성 고분자와 함께 사용될 수도 있다. 그 사용량은 사용 목적에 적합하도록 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
한편，상기 도전부는 세퍼레이터의 리브부분에 대응하는 촉매층 부분, 즉 촉매부가 형성되지 않은 부분에 형성된다.
상기 도전부는 도전성 물질을 포함하는데, 바람직하게는 탄소계 물질을 사용할 수 있다. 대표적인 탄소계 도전성 물질로는 탄소 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌, 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼, 카본 나노 링, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것이 있을 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 도전부는 전기 전도성을 갖는 제2바인더 수지를 더 포함할 수 있으며, 대표적으로는, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리아세틸렌, 폴리아센, 폴리티오펜, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것이 사용될 수 있다.
이와 같이, 세퍼레이터의 리브부분에 대응하는 촉매층 부분에 도전부를 형성하면, 전극의 촉매층에서 생성된 전자가 외부회로로 원활히 전달될 수 있어, 전극 내의 전자 전도성이 더욱 향상된다.
덧붙여, 상기의 구조를 갖는 촉매층을 포함하는 애노드 전극 혹은 캐소드 전극 사이에는 고분자 전해질막이 위치한다.
이 고분자 전해질 막은 애노드 전극에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극으로 전달하는 역할을 하기 때문에, 수소 이온 전도성 고분자를 사용하는 것이 바람직하다. 그 대표적인 예로는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자, 및 이들의 공중합체로 이루어지는 군에서 선택되는 것이 있을 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산)(일반적으로 나피온으로 시판됨), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole), 폴리(2,5-벤즈이미다졸), 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 것을 들 수 있다.
또한, 이러한 수소 이온 전도성 고분자의 수소 이온 전도성기에서 H를 Na, K, Li, Cs 또는 테트라부틸암모늄으로 치환할 수도 있다. 측쇄 말단의 이온 교환기에서 H를 Na으로 치환하는 경우에는 촉매 조성물 제조시 NaOH를, 테트라부틸암모늄을 사용하는 경우에는 테트라부틸암모늄 하이드록사이드를 사용하여 치환하며, K, Li 또는 Cs도 적절한 화합물을 사용하여 치환할 수 있다. 이 치환 방법은 당해 분야에 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법은, 이형필름의 일면에 촉매부 형성용 조성물을 소정의 패턴으로 도포하여 촉매부를 형성하는 단계(S1), 상기 촉매부가 형성되지 않은 부분에 도전부 형성용 조성물을 도포하고 도전부를 형성하여 촉매층을 형성하는 단계(S2), 상기 이형필름에 형성된 촉매층을 고분자 전해질 막에 전사하는 단계(S3), 및 상기 촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에 전극기재를 결착하는 단계(S4)를 포함한다.
도 1은 본 발명의　일 실시예에　따른 막-전극 어셈블리의 제조 과정을 나타낸 공정도이고　도 2는 본 발명의　다른 일 실시예에　따른　막-전극 어셈블리의 제조 과정 중 이형필름에 형성된 촉매층을 나타낸 도면이다．
이하 도 1 및 도 2를 참조하여, 상기 막-전극 어셈블리의 제조 방법에 대해 보다 상세히 설명한다.
먼저, 필름의 일면에 촉매부 형성용 조성물을 소정의 패턴으로 도포하여 촉매부를 형성한다(S1).
이때, 상기 촉매부 형성용 조성물은 촉매를 포함하며, 바람직하게는 제1바인 더 수지, 및 증점제를 더 포함할 수 있다.
여기서, 촉매 및 제1바인더 수지는 앞서 연료전지용 막-전극 어셈블리에서 사용한 것과 동일하다.
한편, 상기 증점제는 촉매의 균일한 분산 및 이형필름에 인쇄된 촉매부가 흐르는 것을 방지하며, 촉매부 형성용 조성물에 함유된 용매는 고분자 전해질 막 내로 침투하여 고분자 전해질 막을 팽윤시켜 막-전극 어셈블리의 구조적 안정성을 저해하는 것을 방지한다.
상기 증점제의 대표적인 예로는 글리세린, 디프로필렌글리콜, 메틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 히드록시프로필메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필에틸셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스, 글리콜 계통 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것이 있을 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 촉매부 형성용 조성물은 2000 내지 6000cps의 점도를 갖는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 3000 내지 5000cps의 점도를 가질 수 있다. 촉매부 형성용 조성물의 점도가 2000cps 미만이면 흐름성이 증가하여 일정 두께의 촉매부 형성에 바람직하지 않고 6000cps를 초과하면 인쇄성이 저하되므로 바람직하지 않다.
이러한 촉매부 형성용 조성물을 세퍼레이터의 유로형상과 일치하는 마스크를 이용하여 이형필름(100)의 일면에 도포한 후 건조하여 촉매부(110a)를 형성한다.
이때 사용되는 이형필름은 폴리테트라플루오로에틸렌, 테트라플루오르에틸렌-핵사플루오르프로필렌 공중합체, 테트라플루오르에틸렌-퍼플루오르 알킬비닐에테 르 공중합체, 에틸렌/테트라플루오로에틸렌, 폴리 비닐리덴플루오라이드. 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것이 바람직하나 이에 한정되는 것은 아니다.
이와 같은 도포공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법, 닥터 블레이드를 이용한 코팅법, 그라비어 코팅법, 딥코팅법, 실크스크린법, 페인팅법, 슬롯다이법으로 이루어진 군에서 선택되는 방법으로 실시될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 보다 바람직하게는 실크스크린 법이 사용될 수 있다.
촉매부 형성용 조성물을 도포한 후, 80℃의 질소 분위기하에서 건조 공정을 실시하는데, 이때 촉매부에 함유된 용매가 제거될 수 있다.
다음으로 촉매부가 형성되지 않은 부분에 도전부 형성용 조성물을 도포하고 도전부를 형성하며 촉매층을 형성한다(S2).
상기 도전부 형성용 조성물은 도전성물질을 포함하며, 바람직하게는 제2바인더 수지를 더 포함할 수 있다.
상기 도전성 물질 및 제2바인더 수지는 앞서 막-전극 어셈블리에서 설명한 것과 동일하다.
상기 도전부 형성용 조성물은 1500 내지 6000cps의 점도를 갖는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 3000 내지 5000cps의 점도를 가질 수 있다. 상기 도전부 형성용 조성물의 점도가 1500cps 미만이면 흐름성이 증가하여 일정두께의 촉매부 형성에 바람직하지 않고 6000cps를 초과하면 인쇄성이 저하되므로 바람직하지 않 다.
상기　도전부 형성용 조성물을 앞서 촉매부를 형성할 때와 동일한 방법으로 이형필름（100）의 촉매부（110a）가 형성되지 않은 부분에 도포한 후 건조하여 도전부（110b）를 형성한다. 상기 도전부（110b）를 형성할 때 사용하는 마스크의 패턴은 상기 촉매부（110a）를 형성할 때 사용하는 마스크의 패턴과는 반대이다. 따라서, 상기 이형필름（100）의 일면에는 촉매부（110a） 및 도전부（110b）를 포함하는 촉매층（110)이 형성될 수 있다.
다음으로, 상기 이형필름에 형성된 촉매층을 고분자 전해질 막에 전사하는 전사공정을 실시한다(S3).
상기 전사공정시 온도는 80 내지 200℃인 것이 바람직하며, 더 바람직하게는 120 내지 135℃ 일 수 있다. 상기 전사공정이 80℃보다 낮은 온도에서 실시될 경우에는 촉매층이 전사되지 않는 문제점이 있으며, 200℃보다 높은 온도에서 실시될 경우에는 촉매층내에 이오노머 물질의 설폰산기가 분해되는 문제점이 있다.
또한, 전사공정은 20 내지 55kgf/cm2의 압력으로 실시되는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 34 내지 55kgf/cm2로 실시될 수 있다. 만약 상기 범위를 벗어나 20kgf/cm2보다 낮은 압력으로 실시되는 경우, 촉매층이 완전하게 전사되지 않는 문제점이 발생할 수 있고, 55kgf/cm2보다 높은 압력으로 실시되는 경우에는 촉매층이 너무 압착이 되어 연료의 확산에 문제가 생겨 전지 성능이 감소하는 문제점이 있 다.
다음으로 촉매층이 전사된 고분자 전해질막에 전극 기재를 결착한다(S4).
상기 고분자 전해질 막 및 전극 기재는 앞서 설명한 것과 동일하며, 상기 고분자 전해질 막에 전극 기재를 결착하는 것은 통상의 방법으로 실시할 수 있으므로, 자세한 설명은 생략한다.
상기와　같이　본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리의　촉매층은 세퍼레이터의 유로형상에 대응하여 촉매부 및 도전부로 나뉘기 때문에 각 부분 마다 최적화된 기능을 수행할 수 있어 매우 효율적이다.
본 발명의 또 다른 일실시예에 따르면, 상기 구성을 갖는 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다.
상기 연료전지 시스템은 상기 막-전극 어셈블리 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 존재하는 세퍼레이터를 포함하는 적어도 하나의 전기 발생부를 포함하며, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 막-전극 어셈블리를 포함하고, 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)를 포함하며, 연료의 산화 반응 및 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연 료를 포함한다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 ３에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 ３에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않고, 확산 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(1)은 연료와 산화제의 전기 화학적인 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(3)과 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(5)와, 산화제를 상기 전기 발생부(3)로 공급하는 산화제 공급부(7)를 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(5)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9), 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비할 수 있다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(3)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(7)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(3)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(17)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세 퍼레이터(19,19')로 구성되며, 이러한 전기 발생부(17)가 적어도 하나 모여 스택(15)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
Pt 블랙(Hispec 1000, Johnson Matthey사제) 및 Pt/Ru 블랙(Hispec 6000, Johnson Matthey사제)촉매 3.0g에 10wt%나피온(Nafion Dupont사제) 수계 분산액 9.0g을 적하한 후 기계적으로 교반하고 1M 메탄올 용액 1.0g과 디프로필렌글리콜 4.0g을 첨가하여 30분 간격으로 기계적 교반과 초음파 교반을 3회 반복한 후 12시간 동안 자석 교반기를 이용하여 기계적으로 더욱 교반하여 4000cps의 점도를 갖는 촉매부 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 촉매부 형성용 조성물을 세퍼레이터의 유로채널 패턴과 일치하는 150 메쉬의 스테인레스 스틸 마스크(stainless steel mask)를 이용하여 두께 250mm의 테플론(Teflon) 필름상에 두께 50mm으로 코팅하였다.
촉매층이 코팅된 테플론 필름을 질소 분위기의 80℃ 건조로에서 6시간 동안 건조하여 용매를 증발시켰다．　
이후，탄소분말, 폴리테트라플루오로에틸렌,　및 트리톤 X-100을 섞어 3000cps의 점도를 갖는 도전부 형성용 조성물을 제조하고, 상기 촉매부를　코팅한 방법과 동일한 방법으로 상기　테플론　필름의　촉매부가　형성되고　남은　여백에 　두께 50mm으로 상기 도전부 형성용 조성물을 코팅하였다
그리고　나서，소듐-형 나피온(sodium-form Nafion 115)의 고분자 전해질 막 양면에 촉매층이 형성된 이형필름을 정렬한 후 200℃의 온도와 45kgf/cm2의 압력을 인가하여 촉매층을 고분자 전해질 막에 전사하였다.
상기 촉매층이 전사된 고분자 전해질 막에 전극 기재로써 10% 발수처리된 TGPH090 탄소지 일면에 미세 기공이 형성되어 있는 E-Tek사의 ELAT 기체 확산체를 물리적으로 접착하여 막-전극 어셈블리를 제조하고, 이를 두 장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입하고 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다.
(실시예 2)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 2000cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 3)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 2500cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 4)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 3000cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 5)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 3500cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 6)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 4500cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 7)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 5000cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 8)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 5500cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(실시예 9)
촉매부 형성용 조성물의 점도를 6000cps로 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(비교예 1)
Pt 블랙(Hispec 1000, Johnson Matthey사제) 및 Pt/Ru 블랙(Hispec 6000, Johnson Matthey사제)촉매 3.0g에 10wt% 나피온(Nafion Dupont사제) 수계 분산액 9.0g을 적하한 후 기계적으로 교반하고 1M 메탄올 용액 1.0g을 첨가하여 30분 간격으로 기계적 교반과 초음파 교반을 3회 반복한 후 12시간 동안 자석 교반기를 이용 하여 기계적으로 더욱 교반하여 촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 촉매층 형성용 조성물을 150 메쉬의 스테인레스 스틸 마스크(stainless steel mask)를 이용하여 두께 250mm의 테플론(Teflon) 필름상에 면적 5x5cm2, 두께 50mm으로 코팅하였다. 촉매층이 코팅된 테플론 필름을 질소 분위기의 80℃ 건조로에서 6시간 동안 건조하여 용매를 증발시킨 후, 소듐-형 나피온(sodium-form Nafion 115)의 고분자 전해질막의 양면에 촉매층이 형성된 이형필름을 정렬한 후 200℃의 온도와 45kgf/cm2의 압력을 인가하여 촉매층을 고분자 전해질막에 전사하였다.
상기 촉매층이 전사된 고분자 전해질 막에 전극 기재로써 10% 발수처리된 TGPH090 탄소지 일면에 미세 기공이 형성되어 있는 E-Tek사의 ELAT 기체 확산체를 물리적으로 접착하여 막-전극 어셈블리를 제조하고, 이를, 두 장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입하고 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다.
상기 실시예 1 내지 9 및 비교예 1에 따라 제조된 전지의 성능을 측정하였고, 이중에서 실시예 1 및 비교예 1의 전지 성능을 측정한 결과를 도 4에 그래프로 나타내었다.
도 4를 참조하면, 촉매층이 촉매부 및 도전부로 나뉘어 형성된 실시예 1은 비교예 1에 비하여, 촉매 로딩량이 50%로 감소했음에도, 전지 성능이 더욱 우수하 게 나타남을 확인할 수 있었다. 실시예 2 내지 9의 경우에도, 실시예 1과 유사한 정도의 전지 성능을 나타내었다.
본 발명의 단순한 변형 또는 변경은 모두 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.
본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리는，촉매층이 세퍼레이터의　유로형상에　대응하여　촉매부　및　도전부로　나누어 형성되고, 각　부분이　최적화된　기능을　수행할　수　있어，도전성이 향상은 물론 감소된 촉매 로딩량으로 우수한 전지 출력을 나타낸다.

Claims (21)

  1. 서로 대향하여 위치한 애노드 전극과 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하고,
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는
    전극 기재, 및 상기 전극기재 위에 형성되는 촉매층을 포함하며,
    상기 촉매층은,
    촉매를 포함하는 촉매부; 및
    도전성 물질을 포함하는 도전부를 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 촉매부는 세퍼레이터의 유로 형상에 대응하는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 세퍼레이터의 유로형상은 채널형상 또는 아일랜드 형상인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 촉매는 백금계 촉매인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 백금계 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 전이 금속), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 촉매부는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 포함하는 제1바인더 수지를 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 도전부는 세퍼레이터의 리브 형상에 대응하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 도전성 물질은 탄소계 물질인 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성탄소, 카본 파이버, 플러렌, 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼, 카본 나노 링 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 도전부는 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리아세틸렌, 폴리아센, 폴리티오펜 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 제2바인더 수지를 더 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 전해질 막은 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리.
  12. 이형 필름의 일면에 촉매부 형성용 조성물을 소정의 패턴으로 도포하여 촉매부를 형성하는 단계;
    상기 촉매부가 형성되지 않은 부분에 도전부 형성용 조성물을 도포하고 도전 부를 형성하여 촉매층을 형성하는 단계;
    상기 이형 필름에 형성된 촉매층을 고분자 전해질 막에 전사하는 단계;
    상기 촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에 전극기재를 결착하는 단계를 포함하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 촉매부 형성용 조성물은 백금계 촉매를 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 촉매부 형성용 조성물은 2000 내지 6000cps의 점도를 갖는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  15. 제12항에 있어서,
    상기 이형 필름은 폴리테트라플루오로에틸렌, 테트라플루오로에틸렌-핵사플루오로프로필렌 공중합체, 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로 알킬비닐에테르 공중합체, 에틸렌/테트라플루오로에틸렌, 폴리 비닐리덴플루오라이드. 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  16. 제12항에 있어서,
    상기 도전부 형성용 조성물은 도전성 물질을 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  17. 제12항에 있어서,
    상기 도전부 형성용 조성물은 1500 내지 6000cps의 점도를 갖는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  18. 제12항에 있어서,
    상기 전사공정은 80 내지 200℃의 온도에서 실시되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  19. 제12항에 있어서,
    상기 전사공정은 20 내지 55 kgf/cm2의 압력하에서 실시되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  20. 제19항에 있어서,
    상기 전사공정은 45 내지 55 kgf/cm2의 압력하에서 실시되는 것인 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조방법.
  21. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 막-전극 어셈블리, 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부;
    연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및
    산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하는 연료 전지 시스템.
KR1020060114519A 2006-11-20 2006-11-20 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를포함하는 연료전지 시스템 KR20080045419A (ko)

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