KR20080027684A - 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치 - Google Patents

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KR20080027684A
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Abstract

본 발명은 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치에 관한 것으로서, 수소함유연료를 개질하여 수소함유 개질가스를 생성하는 개질 반응부와, 상기 개질 반응부에서 배출되는 개질가스에 함유된 일산화탄소를 제거하는 CO 제거부를 갖는 연료전지 시스템의 개질기를 냉각시키기 위한 장치는 상기 CO 제거부의 외측에 제공된 물순환부를 포함하고, 상기 물순환부는 상기 개질부에 유체소통이 가능하게 연결되어 있는 것을 특징으로 하므로, 수성가스 변환부의 온도를 시프트 촉매의 활성화 온도로 유지하여 일산화탄소를 효과적으로 제거할 수 있다.
수성가스 변환부, 선택적 산화부, 냉매순환도관, 냉매유동도관

Description

연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치{COOLING APPARATUS FOR REFORMER OF FUEL CELL SYSTEM}
도 1은 본 발명에 따른 개질기를 갖는 연료전지 시스템의 구성도;
도 2는 본 발명에 따라서 냉각장치가 설치된 개질기의 구성도;
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 개질기의 단면도;
도 4는 종래 예에 따른 열교환장치가 적용된 연료전지 시스템의 구성도;
도 5는 도 4에 도시된 열교환장치의 내부구조를 도시한 단면도;
도 6은 종래 다른 예에 따른 원통형 소형 개질장치를 도시하는 내부구조도.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10 : 연료 공급부
20, 120 : 개질기
20a, 120a : 냉매유동도관
120b : 원료 도입관
120c : 증발기
120d : 연소부
22, 122 : 개질 반응부
24, 124a, 124b : 수성가스 변환부
26, 126 : 선택적 산화부
28, 128 : 냉매순환도관
30 : 전기 발생부
40 : 삼상밸브
[특허문헌 1] 대한민국 공개특허공보 제2006-0033365호
[특허문헌 2] 대한민국 공개특허공보 제2006-0063351호
본 발명은 연료전지 시스템의 개질기를 구성하는 수성가스 변환부를 냉각시키기 위한 냉각장치에 관한 것이고, 특히 개질기의 개질부에 공급되는 물을 이용하여 수성가스 변환부를 냉각시켜 개질효과를 향상시킬 수 있는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지 시스템은 수소와 산소의 화학적인 반응에 의해 전기에너지로 바꾸는 발전장치로서, 전력수요 증가에 따른 전원확보의 어려움과 날로 증가되는 지구환경문제를 해결할 수 있는 대안으로서 연구개발되고 있다. 수소는 대 체적으로 메탄올, 에탄올 등의 알코올계 연료; 메탄, 프로판, 부탄 등의 탄화수소계 연료 또는 액화천연가스 등의 천연가스계 연료;와 같은 수소함유연료를 개질기에서 개질함으로써 얻어질 수 있다.
개질기와 관련하여, 대한민국 공개특허공보 제2006-0033365호를 참조하면, 개질부(1)로 공급되는 반응물인 저온상태의 물이 공급되어 예열되는 물공급관(11)과, 물공급관(11)이 내부에 설치되고 개질부(1)와 변성부(2)를 거쳐 생성된 고온의 개질가스가 통과하여 냉각되면서 수분이 응축 제거되는 내부 개질가스관(12)과, 내부 개질가스관(12)의 외측에 설치되어 내부 개질가스관의 개질가스와 열교환을 이루어 예열되는 외부 개질가스관(13)을 포함하여 이루어진 연료전지용 개질가스의 복합 열교환장치[도 4와 도 5 참조]가 개시되어 있다.
또한, 대한민국 공개특허공보 제2006-0063351호를 참조하면, 개질반응기, 수성가스 전환반응기(고온 및 저온), 연소기, 열교환기, 수증기 발생기를 하나의 용기하에 최적의 열교환 네트워크를 구성하여 열손실을 최소화하면서 최적의 열교환 효율을 나타낸 수 있도록 구성된 원통형 소형개질장치(도 6 참조)가 개시되어 있다.
그러나, 상술된 종래의 특허문헌들에 있어서, 개질기의 온도를 최적상태로 유지할 수 없었으며, 이는 개질기의 개질효율 저하를 초래하는 문제점을 수반하였다.
본 발명은 상술된 바와 같은 종래의 문제점을 해소하기 위하여 제안된 것으로, 개질기의 온도를 최적상태로 유지하여 개질기의 개질효율을 향상시킬 수 있는 냉각장치를 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명의 다른 목적은 개질기의 개질부에 공급되는 물을 이용하여 수성가스 변환부를 냉각시켜 개질효과를 향상시킬 수 있는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따르면, 수소함유연료를 개질하여 수소함유 개질가스를 생성하는 개질 반응부와; 상기 개질 반응부에서 배출되는 개질가스에 함유된 일산화탄소를 제거하는 CO 제거부를 갖는 연료전지 시스템의 개질기를 냉각시키기 위한 장치는 상기 CO 제거부의 외측에 제공된 물순환부를 포함하고, 상기 물순환부는 상기 개질부에 유체소통이 가능하게 연결되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 개질부는 수증기 개질방식에 의해서 개질가스를 생성한다.
상기 CO 제거부는 상기 개질가스로부터 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부와, 상기 수성가스 변환부에서 배출되는 개질가스에 잔류하는 일산화탄소를 제거하는 선택적 산화부로 이루어지고, 상기 물순환부는 상기 수성가스 변환부의 외측에 제공된다.
상기 수성가스 변환부는 고온용 수성가스 변환부와, 저온용 수성가스 변환부 로 이루어지고, 상기 물순환부는 상기 저온용 수성가스 변환부의 외측에 제공된다.
상기 저온용 수성가스 변환부에는 Cu-Zn계 수성가스 전환촉매가 제공된다.
상기 물순환부의 배출부에는 삼상밸브가 제공된다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한다.
본 명세서에서 이에 한정되지는 않지만 수소함유연료로서 메탄올, 에탄올 등의 알코올계 연료; 메탄, 프로판, 부탄 등의 탄화수소계 연료 또는 액화천연가스 등의 천연가스계 연료 등이 사용될 수 있다.
도 1을 참조하면, 연료전지 시스템은 개질하고자 하는 수소함유연료가 저장되어 있는 연료 공급부(10)과, 연료 공급부(10)로부터 공급되는 수소함유연료를 개질하여 수소를 생성하는 개질기(20)와, 개질기(20)로부터 공급되는 수소와 산화제의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 전기 발생부(30)를 갖는다. 이때, 전기 발생부(30)에 공급되는 산화제는 별도의 저장수단에 저장된 순수 산소 또는 산소함유공기로 이루어지고, 이러한 산화제는 공기 공급부로부터 전기 발생부(30)에 공급된다. 한편, 하기에 설명되는 바와 같이 산화제는 상기 공기 공급부로부터 개질기의 선택적 산화부에 공급될 수 있다.
연료 공급부(10)에 저장되어 있는 수소함유연료의 일부는 개질원료로서 개질기(20)의 개질반응부(22)로 유입되고, 수소함유연료의 다른 일부는 연소연료로서 개질기(20)를 가열하기 위한 열원(미도시)으로 유입될 수 있다.
본 발명에 따르면, 도 2에 도시된 바와 같이, 개질기(20)는 연료 공급부(10) 로부터 공급되는 개질원료로부터 수소성분이 주성분인 개질가스를 생성하는 개질반응부(22)와, 개질반응부(22)에 유체소통이 가능하게 연결되어 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 CO 제거부를 포함한다. 상기 CO 제거부는 수성가스 변환부(24)와 선택적 산화부(26)로 이루어질 수 있다.
개질반응부(22)에는 개질촉매(미도시)가 제공된다. 개질반응부(22)는 이에 한정되지는 않지만, 수증기 개질방식(SR: steam reforming), 자열개질방식(ATR: autothermal reforming) 및 부분산화방식(POX: partial oxidation)을 이용하여 수소함유연료를 개질시킨다. 부분산화방식과 자열개질방식은 초기시동 및 부하변동에 따른 응답특성이 우수한 반면에 수증기 개질방식은 수소생산효율 측면에서 우수하다는 장점이 있다.
수증기 개질방식은 촉매 상에서 수소함유연료와 수증기의 화학반응에 의해서 수소를 주성분으로 하는 개질가스를 얻는다. 이러한 수증기 개질방식은 개질가스 공급이 안정적이여서 상대적으로 고농도의 수소를 얻을 수 있으므로 가장 보편적으로 사용된다.
따라서, 개질반응부(22)가 예를 들어 수증기 개질방식을 채용하고 있는 경우에, 연료 공급부(10)으로부터 공급되는 수소함유연료의 일부, 즉 개질연료는 물공급부(미도시)로부터 공급되는 물과 함께 개질촉매에서의 수증기 개질반응을 통하여 수소가 풍부한 개질가스로 개질된다. 이때, 개질촉매로는 담체에 금속을 담지한 것을 예시할 수 있다. 담지금속은 루테늄, 로듐, 니켈 등이 있다. 담체로는 이산화지르코늄, 알루미나, 실리카겔, 활성 알루미나, 이산화티탄, 제올라이트, 활성탄 등이 사용될 수 있다. 상술된 개질가스에는 수소와 함께 미량의 이산화탄소, 메탄가스 및 일산화탄소도 생성된다. 일산화탄소는 특히 전기 발생부(30)의 전극으로서 일반적으로 사용되는 백금촉매를 피독시켜 연료전지 시스템의 성능을 저하시키므로 이를 제거할 필요가 있다.
따라서, 일산화탄소를 제거하기 위한 CO 제거부는 수성가스 전환 촉매반응과 선택적 산화 촉매반응이 각각 수행되는 수성가스 변환부(24)와 선택적 산화부(26)를 포함한다. 수성가스 변환부(24)에는 시프트 촉매(미도시)가 제공되고, 선택적 산화부(26)에는 산화촉매(미도시)가 제공된다. 그리고, 선택적 산화부(26)에는 선택적 산화 반응에 필요한 산화제가 상기 공기 공급부로부터 공급될 수 있다.
또한, 개질기(20)에는 연료 공급부(10)으로부터 공급되는 수소함유연료의 다른 일부, 즉 연소연료를 연소시켜 열에너지를 생성하는 열원이 제공될 수 있다. 상기 열원에는 상기 공기 공급부로부터의 산화제가 공급된다. 이러한 열원에서 생성되는 열에너지는 개질반응부(22) 및 CO 제거부에 공급되어, 개질반응부(22) 및 CO 제거부를 각각의 촉매 활성화 온도까지 가열시킨다. 예를 들어, 개질반응부(22)에 있어서, 개질촉매의 활성화 온도는 약 700℃ 이상이고, 상기 CO 제거부에 있어서, 상기 시프트 촉매의 활성화 온도는 약 400~200℃ 정도이다.
이때, 개질반응부(22)로부터 배출되는 제1개질가스에 의해서 수성가스 변환부(24)의 온도가 시프트 촉매의 활성화 온도 이상으로 상승하는 경우에는 시프트 촉매의 활성이 저하된다.
따라서, 본 발명에 따르면, 수성가스 변환부(24)의 온도를 시프트 촉매의 활 성화 온도로 유지하기 위하여, 수성가스 변환부(24)의 외측에 냉매가 순환하면서 유동할 수 있는 냉매순환도관(28)이 제공된다. 냉매순환도관(28)의 일측에는 냉매가 유입되는 유입부가 제공되고 그 타측에는 냉매가 배출되는 배출부가 제공된다. 상기 냉매는 바람직하게 물(H2O)로 이루어질 수 있다.
물공급부(미도시)로부터 냉매순환도관(28)으로 공급된 물이 상기 유입부를 경유해서 냉매순환도관(28)을 순환하는 동안 수성가스 변환부(24)의 온도는 저하된다. 냉매순환도관(28)의 배출부를 통해서 배출되는 냉매는 외부로 배출되거나 또는 개질반응부(22)로 유입될 수 있다. 냉매순환도관(28)의 배출부에는 삼상밸브(40)가 제공될 수 있다. 삼상밸브(40)에는 냉매순환도관(28)의 배출부로부터 배출되는 냉매를 개질반응부(22)로 유동시키기 위한 냉매유동도관(20a)과 상기 냉매를 외부로 방출시키기 위한 방출관이 유체소통이 가능하게 연결될 수 있다.
상술된 바와 같이, 상기 열원으로부터 공급되는 열에너지에 의해서 개질반응부(22)와 CO 제거부가 촉매 활성화 온도로 유지되어 있는 동안, 연료 공급부(10)로부터 수소함유연료가 개질연료로서 개질반응부(22)에 유입되고 또한 물은 상기 물공급부로부터 공급유로(미도시)를 통해서 직접 개질반응부(22)에 유입되거나 또는 냉매순환도관(28)과 냉매유동도관(20a)을 통해서 개질반응부(22)에 유입된다. 개질반응부(22)에서 수소함유연료는 상기 개질촉매 상에서 수증기 개질방식에 의해서 개질되어 수소를 주성분으로 하는 제1개질가스를 생성하고, 이러한 제1개질가스는 수성가스 변환부(24)로 유입된다.
수성가스 변환부(24)에서, 제1개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소가 외부로부터 공급되는 물과 반응하여 제거됨으로써 제2개질가스가 생성되고, 이러한 제2개질가스는 선택적 산화부(26)로 유입된다. 상술된 바와 같이 수성가스 변환부(24)에서 일산화탄소가 제거되는 동안 온도가 상승하게 된다. 이때, 물공급부로부터 냉매순환도관(28)의 유입부를 통해서 공급되는 물이 냉매순환도관(28)을 따라 순환하는 동안 열교환되며, 그 결과 물의 온도는 상승하는 반면에 냉매순환도관(28)의 온도는 저하된다. 바람직하게, 냉매순환도관(28)의 온도는 시프트 촉매의 활성화 온도로 유지된다.
삼상밸브(40)가 냉매순환도관(28)과 냉매유동도관(20a)을 유체소통이 가능하게 연결하고 있으면, 냉매순환도관(28)의 배출부를 통해서 배출되는 물은 냉매유동도관(20a)을 통해서 개질반응부(22)로 유입된다. 이때, 개질반응부(22)로 유입되는 물의 온도는 상승한 상태로 유지되어 있으므로 개질반응부(22)에서의 개질반응이 효율적으로 이루어질 수 있다.
적정량 이상의 물이 냉매순환도관(28)의 배출부를 통해서 배출되는 경우에, 삼상밸브(40)는 냉매순환도관(28)과 냉매유동도관(20a)을 유체소통을 차단하면서 냉매순환도관(28)과 상기 방출관이 유체소통이 가능하게 연결되도록 전환된다. 이때, 상기 배출부를 통해서 배출되는 물은 상기 방출관을 통해서 외부로 배출된다.
한편, 선택적 산화부(26)에 있어서, 제2개질가스에 잔류하는 일산화탄소는 외부로부터 공급되는 산소와 반응하여 제거되며 그 결과 생성되는 수소는 전기 발생부(30)로 유입된다.
전기 발생부(30)에는 고분자막(32)과 고분자막(32)의 양측에 제공된 전극(34, 36)으로 이루어진 전극막 조립체(MEA; Membrane Electrode Assembly)와, 상기 전극막 조립체의 양측에 각각 대면하는 상태로 설치되어 수소와 산소를 공급하는 분리판(38)으로 구성된 단위전지가 복수개 제공된다. 분리판(38)은 이에 한정되지는 않지만 인접하는 전극막 조립체들 사이에 개재되어 일면에는 수소를 공급하는 수소채널이 형성되어 있고 타면에는 산소를 공급하는 산소채널이 형성되어 있는 바이폴라 플레이트로 이루어질 수 있다.
이때, 개질기(20)의 선택적 산화부(26)로부터 전기 발생부(30)로 유입되는 수소는 분리판(38)의 수소채널을 통해서 전극막 조립체의 애노드 전극(34)으로 공급되고, 공기 공급부로부터 전기 발생부(30)로 유입되는 산소는 분리판의 산소채널을 통해서 전극막 조립체의 캐소드 전극(36)으로 공급된다. 애노드 전극(34)에서의 수소산화반응과 캐소드 전극(36)에서의 산소환원반응을 통해서 전기가 생성되고 그 부산물로서 물이 생성된다.
이하, 수소함유연료로서 부탄을 사용하여 본 발명의 일실시예에 따른 개질기에서의 개질반응을 설명한다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 개질기(120)는 부탄과 물이 유입되는 원료유입관(120b)과, 원료유입관(120b)을 통해서 유입되는 부탄과 물을 증발시키기 위한 증발기(120c)와, 증발기(120c)에서 공급되는 기상의 부탄과 수증기의 수증기 개질반응을 통해서 개질가스를 형성하는 개질반응부(122)와, 개질반응 부(122)에서 생성되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부(124a, 124b)를 갖는다. 도면번호 120d는 증발기에 열에너지를 공급하기 위한 연소부이다.
이때, 제1수성가스 변환부(124a)에는 상대적으로 높은 온도, 예를 들어 약 400℃ 정도의 촉매 활성화 온도를 갖는 고온용 시프트 촉매가 내장되어 있고, 제2수성가스 변환부(124b)에는 상대적으로 낮은 온도, 예를 들어 약 200℃ 정도의 촉매 활성화 온도를 갖는 저온용 시프트 촉매가 내장되어 있다. 상기 고온용 시프트 촉매는 Fe-Cr 계통의 촉매로 이루어지고, 상기 저온용 시프트 촉매는 Cu-Zn 계통의 촉매로 이루어진다.
본 발명에 따르면, 제2수성가스 변환부(124b)의 외측에는 냉매가 순환하여 유동할 수 있는 냉매순환도관(128)이 설치된다. 냉매순환도관(128)의 일측에는 물공급부(미도시)로부터 공급되는 냉매, 예를 들어 물이 유입되는 유입부가 제공되고 그 타측에는 냉매순환도관(128)을 순환하는 물이 배출되는 배출부가 제공된다. 배출부에는 삼상밸브(140)가 제공된다. 삼상밸브(140)에는 냉매순환도관(128)으로부터 배출되는 물을 원료유입관(120b)으로 유입시키기 위한 냉매유동도관(120a)과, 냉매순환도관(128)으로부터 배출되는 물을 외부로 방출하기 위한 방출관(미도시)이 유체소통이 가능하게 연결된다.
따라서, 연소부(120d)에서의 연소작용에 의해서 공급되는 열에너지에 의해서 증발기(120c)가 충분히 가열된 상태에서 원료유입관(120b)을 통해서 유입되는 액체상태의 부탄과 물은 기체상태로 상변이하게 된다. 이러한 기체상태의 부탄과 수증 기는 개질반응부(122)에서의 수증기 개질반응을 통해서 수소를 주성분으로 하는 개질가스로 전환된다. 이러한 개질가스가 제1수성가스 변환부(124a)와 제2수성가스 변환부(124b)를 통과하는 동안, 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소는 제거되며, 그 결과, 일산화탄소의 함량이 감소된 제2개질가스를 생성하게 된다. 이러한 제2개질가스는 선택적 산화부(26; 도 2 참조)로 유입되어, 잔류하는 일산화탄소를 제거하게 된다. 이때, 개질반응부(122)에서 생성된 개질가스는 도시하지 않는 열교환기에 의해서 약 400℃ 정도로 강온되어 제1수성가스 변환부(124a)로 유입되고, 제1수성가스 변환부(124a)에서 생성된 제2개질가스는 열교환기(미도시)에 의해서 약 200℃ 정도로 강온되어 제2수성가스 변환부(124b)로 유입된다.
한편, 수성가스 변환부, 특히 제2수성가스 변환부(124b)에서 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소가 시프트 촉매반응에 의해서 제거되는 동안, 물공급부로부터 냉매순환도관(128)으로 공급되는 물이 순환하면서 유동하게 되며 이에 의해서 제2수성가스 변환부(124b)의 온도는 저온용 시프트 촉매의 활성화 온도로 저하된다. 결과적으로, 제2수성가스 변환부(124b)에서의 시프트 촉매반응이 최적으로 이루어진다.
그리고, 냉매순환도관(128)을 순환하면서 열교환되어 온도상승한 물은 삼상밸브(140)를 통과한 후에 냉매유동도관(120a)을 통해서 원료유입관(120b)으로 유입되거나 또는 방출관을 통해서 외부로 방출된다.
상기 내용은 본 발명의 바람직한 실시예를 단지 예시한 것으로 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자는 첨부된 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 요지로부 터 벗어나지 않고 본 발명에 대한 수정 및 변경을 가할 수 있다는 것을 인식하여야 한다.
본 발명에 따르면, 개질반응부에서 생성되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 일차적으로 제거하는 수성가스 변환부의 외측에 냉매순환도관을 설치함으로써 수성가스 변환부의 온도를 시프트 촉매의 활성화 온도로 유지하여 일산화탄소를 효과적으로 제거할 수 있다.

Claims (10)

  1. 수소함유연료를 개질하여 수소함유 개질가스를 생성하는 개질 반응부와, 상기 개질 반응부에서 배출되는 개질가스에 함유된 일산화탄소를 제거하는 CO 제거부를 갖는 연료전지 시스템의 개질기를 냉각시키기 위한 장치에 있어서,
    상기 CO 제거부의 외측에 제공된 물순환부를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 물순환부는 상기 개질부에 유체소통이 가능하게 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 개질부는 수증기 개질방식에 의해서 개질가스를 생성하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 물순환부의 배출부에는 삼상밸브가 제공되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 CO 제거부는 상기 개질가스로부터 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부와, 상기 수성가스 변환부에서 배출되는 개질가스에 잔류하는 일산화탄소를 제거하는 선택적 산화부로 이루어진 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 물순환부는 상기 수성가스 변환부의 외측에 제공되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 수성가스 변환부는 고온용 수성가스 변환부와, 저온용 수성가스 변환부로 이루어진 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 물순환부는 상기 저온용 수성가스 변환부의 외측에 제공되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 저온용 수성가스 변환부에는 Cu-Zn계 수성가스 시프트 촉매가 제공되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
  10. 제4항에 있어서,
    상기 삼상밸브에 연결되어서 상기 물순환부로부터 배출되는 물을 외부로 방출하기 위한 방출관을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템의 개질기용 냉각장치.
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