KR20080027685A - 편심형 수성가스 변환부를 갖는 개질장치 - Google Patents

편심형 수성가스 변환부를 갖는 개질장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치에 관한 것으로서, 수소함유연료를 개질하여 개질가스를 생성하는 원기둥형 개질반응부와; 상기 개질반응부로부터 배출되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 수성가스 시프트부를 갖고, 상기 수성가스 시프트부는 상기 개질반응부의 중심에 대응하는 지점으로부터 동일 반경에 위치하는 고온 시프트부와, 상기 고온 시프트부의 외측에 위치하는 저온 시프트부로 이루어진 것을 특징으로 하므로, 개질기의 구조를 단순화시키면서 저온 시프트부가 공기의 대류에 의한 개질반응부의 온도의 열영향을 받는 것을 방지하여서 개질효과를 향상시킬 수 있다.
저온 시프트부, 고온 시프트부, 개질반응부

Description

편심형 수성가스 변환부를 갖는 개질장치{REFORMER HAVING ECCENTRIC TYPE WATER GAS SHIFT}
도 1은 본 발명에 따른 개질장치를 갖는 연료전지의 구성도;
도 2는 본 발명에 따른 개질장치의 구성도;
도 3은 도 2에 도시된 개질장치의 수성가스 변환부의 평면도;
도 4는 종래 실시예에 따른 변성장치의 단면도;
도 5는 종래 다른 실시예에 따른 CO 변성장치를 구비한 연료전지 시스템의 구성도.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10 : 연료 공급부
20 : 개질기
20c : 증발기
20d : 연소부
22 : 개질반응부
24 : 수성가스 변환부
24a : 고온 시프트부
24b : 저온 시프트부
30 : 전기 발생부
[특허문헌 1] 대한민국 공개특허공보 제2001-0104711호
[특허문헌 2] 일본 공개특허공보 제2001-115172호
본 발명은 개질반응부에서 생성된 개질가스로부터 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부를 갖는 개질장치에 관한 것이고, 더 상세하게 개질반응부의 중심에 대하여 편심으로 설치되어 상이한 온도영역의 시프트 촉매를 구비한 수성가스 변환부를 갖는 개질장치에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지는 수소와 산소의 전기화학적 반응에 의해서 전기를 생성하는 발전장치로서, 전력수요 증가에 따른 전원확보의 어려움과 날로 증가되는 지구환경문제를 해결할 수 있는 대안으로서 연구개발되고 있다. 수소는 대체적으로 메탄올, 에탄올 등의 알코올계 연료; 메탄, 프로판, 부탄 등의 탄화수소계 연료 또는 액화천연가스 등의 천연가스계 연료;와 같은 수소함유연료를 개질기에서 개질함으로써 얻어질 수 있다.
개질기와 관련하여, 대한민국 공개특허공보 제2001-0104711호를 참조하면, 개질가스 중의 CO를 저감시키고 또한 수소수율을 향상시키기 위한 시프트 반응부가 고온 시프트 반응부와 저온 시프트 반응부로 구성하여, 개질반응부의 개질가스를 하여 개질가스를 400℃로 강온시킨 후에 고온 시프트 반응부에 도입시키고, 고온 시프트 반응부에서 나온 개질가스를 또한 200℃로 강온시켜서 저온 시프트 반응부에 도입시키는 변성장치(도 4 참조)가 개시되어 있다.
또한, 일본 공개특허공보 제2001-115172호에는 고온 변성기(7)와 저온 변성기(9)가 하나의 용기(25)에 설치되어 있는 CO 변성장치를 갖는 연료전지(도 5 참조)가 개시되어 있다.
그러나, 이러한 변성장치에 있어서 저온 시프트 반응부와 고온 시프트 반응부로 구성함으로써 장치의 구성이 복잡해진다는 문제점이 있었다.
또한, 종래의 변성장치에 있어서, 시프트 반응부의 중심을 개질반응기의 중심과 일치하도록 설계함으로써 개질반응기로부터 공기 대류 등에 의한 열전달 효과에 의해서 시프트 반응부에서의 온도 분포가 균일하게 형성되므로 고온 시프트 촉매 또는 저온 시프트 촉매 중 한가지 촉매의 활성온도에 적합한 온도 조건이 형성되었다.
본 발명은 상술된 바와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 개질반응부로부터 공기 대류 등에 의한 열전달 효과의 영향이 저온 시프트 반응부에 상대적으로 작게 작용할 수 있는 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치를 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명의 다른 목적은 시프트 반응부의 중심부를 개질반응부의 중심부로부터 편심되게 설계하고, 시프트 반응부는 개질반응부의 중심부를 중심으로 해서 양분하여 고온 시프트 반응부와 저온 시프트 반응부로 구성되는 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따르면, 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치는 수소함유연료를 개질하여 개질가스를 생성하는 원기둥형 개질반응부와; 상기 개질반응부로부터 배출되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 수성가스 시프트부를 갖고, 상기 수성가스 시프트부는 상기 개질반응부의 중심축에 대응하는 지점으로부터 동일 반경에 위치하는 고온 시프트부와, 상기 고온 시프트부의 외측에 위치하는 저온 시프트부로 이루어진 것을 특징으로 한다.
상기 수성가스 시프트부는 상기 개질반응부의 중심축과 상이한 중심축을 갖는 편심형의 원기둥형으로 구성된다.
상기 저온 시프트부로부터 배출되는 개질가스에 잔류하는 일산화탄소를 산화반응을 통해서 제거하기 위한 선택적 산화부를 더 포함한다.
상기 고온 시프트부에는 Fe-Cr계 시프트 촉매가 제공되고, 상기 저온 시프트부에는 Cu-Zn계 시프트 촉매가 제공된다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한다.
본 명세서에서 이에 한정되지는 않지만 수소함유연료로서 메탄올, 에탄올 등의 알코올계 연료; 메탄, 프로판, 부탄 등의 탄화수소계 연료 또는 액화천연가스 등의 천연가스계 연료 등이 사용될 수 있다.
도 1을 참조하면, 연료전지 시스템은 개질하고자 하는 수소함유연료가 저장되어 있는 연료 공급부(10)과, 연료 공급부(10)로부터 공급되는 수소함유연료를 개질하여 수소를 생성하는 개질기(20)와, 개질기(20)로부터 공급되는 수소와 산화제의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 전기 발생부(30)를 갖는다. 이때, 전기 발생부(30)에 공급되는 산화제는 별도의 저장수단에 저장된 순수 산소 또는 산소함유공기로 이루어지고, 이러한 산화제는 공기 공급부로부터 전기 발생부(30)에 공급된다.
연료 공급부(10)에 저장되어 있는 수소함유연료의 일부는 개질원료로서 개질기(20)의 개질반응부(22)로 유입되고, 수소함유연료의 다른 일부는 연소연료로서 개질기(20)를 가열하기 위한 열원(미도시)으로 유입될 수 있다.
본 발명에 따르면, 도 2에 도시된 바와 같이, 개질기(20)는 연료 공급부(10)로부터 공급되는 개질원료로부터 수소성분이 주성분인 개질가스를 생성하는 개질반응부(22)와, 개질반응부(22)에 유체소통이 가능하게 연결되어 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부(24)를 포함한다. 개질반응부(22)는 내부가 중공형인 원기둥 형태로 제작되고, 개질반응부(22)의 내부는 하기에 설명되 는 바와 같은 연소부로 작용한다. 또한, 개질기(20)는 수성가스 변환부(24)로부터 배출되는 개질가스에 잔류하는 일산화탄소를 산화반응을 통해서 제거하는 선택적 산화부(미도시)를 더 포함할 수 있다.
개질반응부(22)에는 개질촉매(미도시)가 제공된다. 개질반응부(22)는 이에 한정되지는 않지만, 수증기 개질방식(SR: steam reforming), 자열개질방식(ATR: autothermal reforming) 및 부분산화방식(POX: partial oxidation)을 이용하여 수소함유연료를 개질시킨다. 부분산화방식과 자열개질방식은 초기시동 및 부하변동에 따른 응답특성이 우수한 반면에 수증기 개질방식은 수소생산효율 측면에서 우수하다는 장점이 있다.
수증기 개질방식은 촉매 상에서 수소함유연료와 수증기의 화학반응에 의해서 수소를 주성분으로 하는 개질가스를 얻는다. 이러한 수증기 개질방식은 개질가스 공급이 안정적이여서 상대적으로 고농도의 수소를 얻을 수 있으므로 가장 보편적으로 사용된다.
따라서, 개질반응부(22)가 예를 들어 수증기 개질방식을 채용하고 있는 경우에, 연료 공급부(10)으로부터 공급되는 수소함유연료의 일부, 즉 개질연료는 물공급부(미도시)로부터 공급되는 물과 함께 개질촉매에서의 수증기 개질반응을 통하여 수소가 풍부한 개질가스로 개질된다. 이때, 개질촉매로는 담체에 금속을 담지한 것을 예시할 수 있다. 담지금속은 루테늄, 로듐, 니켈 등이 있다. 담체로는 이산화지르코늄, 알루미나, 실리카겔, 활성 알루미나, 이산화티탄, 제올라이트, 활성탄 등이 사용될 수 있다. 상술된 개질가스에는 수소와 함께 미량의 이산화탄소, 메탄 가스 및 일산화탄소도 생성된다. 일산화탄소는 특히 전기 발생부(30)의 전극으로서 일반적으로 사용되는 백금촉매를 피독시켜 연료전지 시스템의 성능을 저하시키므로 이를 제거할 필요가 있다.
따라서, 일산화탄소를 제거하기 위한 수성가스 변환부(24)에는 시프트 촉매(미도시)가 제공되어 있으므로, 개질반응부(22)로부터 배출되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소는 수성가스 전환 촉매반응을 통해서 제거된다.
한편, 개질반응부(22)의 개질촉매의 활성화 온도는 약 700℃ 정도인 반면에 수성가스 변환부(24)의 시프트 촉매의 활성화 온도는 약 400~200℃ 정도의 온도이다. 특히, 수성가스 변환부(24)는 약 400℃ 정도의 활성화 온도를 갖는 고온 시프트 촉매가 제공되어 있는 고온 시프트부(24a)와 약 200℃ 정도의 활성화 온도를 갖는 저온 시프트 촉매가 제공되어 있는 저온 시프트부(24b)로 구성될 수 있다.
이때, 개질반응부(22)의 온도가 공기 대류에 의한 열전달 효과에 의해서 저온 시프트부(24b)의 저온 시프트 촉매가 열화될 수 있으므로 이를 방지하기 위하여, 저온 시프트부(24b)는 고온 시프트부(24a)에 비하여 개질반응부(22)로부터 상대적으로 멀리 위치하게 된다.
바람직하게, 수성가스 변환부(24)는 도 3에 도시된 바와 같이 개질반응부(22)의 중심축(OSR)과 다른 위치의 중심축(OWGS)를 갖는 편심형으로 제작된다. 이러한 편심형 수성가스 변환부(24)에 있어서, 개질반응부(22)의 중심축(OSR)에 대응하는 지점에서 동일 거리의 반경(점선으로 표시됨) 내에는 고온 시프트 촉매가 제 공된 고온 시프트부(24a)가 제공되는 반면에 상기 반경의 외측에는 저온 시프트 촉매가 제공된 저온 시프트부(24b)가 제공된다.
개질기(20)에는 연료 공급부(10)로부터 공급되는 수소함유연료의 다른 일부, 즉 연소연료를 연소시켜 열에너지를 생성하는 열원이 제공될 수 있다. 상기 열원에는 상기 공기 공급부로부터의 산화제가 공급된다. 이러한 열원에서 생성되는 열에너지는 개질반응부(22) 및 CO 제거부에 공급되어, 개질반응부(22) 및 CO 제거부를 각각의 촉매 활성화 온도까지 가열시킨다. 예를 들어, 개질반응부(22)에 있어서, 개질촉매의 활성화 온도는 약 700℃ 이상이고, 상기 CO 제거부에 있어서, 상기 시프트 촉매의 활성화 온도는 약 400~200℃ 정도이다.
도 2를 다시 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 개질기(20)는 수소함유연료와 물이 화살표로 표시된 바와 같이 원료유입부와, 상기 원료유입부를 통해서 유입되는 수소함유연료와 물을 증발시키는 증발기(20c)와, 증발기(20c)에서 공급되는 기상의 수소함유연료가 수증기 개질반응을 통해서 개질가스로 전환되는 개질반응부(22)와, 개질반응부(22)에서 생성되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 수성가스 변환부(24a, 24b)를 갖는다. 도면번호 120d는 증발기에 열에너지를 공급하기 위한 연소부이다. 개질반응부(22)에서 생성된 개질가스는 복수개의 연결도관(21a, 21b)을 통해서 수성가스 변환부, 특히 고온 시프트부(24a)로 유입된다.
상술된 바와 같이, 고온 시프트부(24a)에는 상대적으로 높은 온도, 예를 들어 약 400℃ 정도의 촉매 활성화 온도를 갖는 고온용 시프트 촉매가 내장되어 있 고, 저온 시프트부(24b)에는 상대적으로 낮은 온도, 예를 들어 약 200℃ 정도의 촉매 활성화 온도를 갖는 저온용 시프트 촉매가 내장되어 있다. 상기 고온용 시프트 촉매는 Fe-Cr 계통의 촉매로 이루어지고, 상기 저온용 시프트 촉매는 Cu-Zn 계통의 촉매로 이루어진다.
따라서, 연소부(20d)에서의 연소작용에 의해서 공급되는 열에너지에 의해서 증발기(20c)가 충분히 가열된 상태에서 원료유입부를 통해서 유입되는 액체상태의 수소함유연료와 물은 기체상태로 상변이하게 된다. 이러한 기체상태의 수소함유연료와 수증기는 개질반응부(22)에서의 수증기 개질반응을 통해서 수소를 주성분으로 하는 개질가스로 전환된다. 이러한 개질가스는 복수개의 연결도관(21a, 21b)을 통해서 고온 시프트부(24a)로 유입된 후에 저온 시프트부(24b)를 통과하는 동안, 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소는 제거되며, 그 결과, 일산화탄소의 함량이 감소된 제2개질가스를 생성하게 된다. 즉, 개질반응부(22)에서 생성된 개질가스는 도시하지 않는 열교환기에 의해서 약 400℃ 정도로 강온되어 고온 시프트부(24a)로 유입되고, 고온 시프트부(24a)로부터 배출되는 개질가스는 열교환기(미도시)에 의해서 약 200℃ 정도로 강온되어 저온 시프트부(24b)로 유입된 후에 일산화탄소의 함유량이 감소된 제2개질가스의 상태로 배출된다.
이러한 제2개질가스는 상기 선택적 산화부(미도시)로 유입되어, 잔류하는 일산화탄소를 제거하게 된다. 상기 선택적 산화부에 있어서, 제2개질가스에 잔류하는 일산화탄소는 외부로부터 공급되는 산소와 반응하여 제거되며 그 결과 생성되는 고순도의 수소는 전기 발생부(30; 도 1 참조)로 유입된다.
전기 발생부(30)에는 고분자막(32)과 고분자막(32)의 양측에 제공된 전극(34, 36)으로 이루어진 전극막 조립체(MEA; Membrane Electrode Assembly)와, 상기 전극막 조립체의 양측에 각각 대면하는 상태로 설치되어 수소와 산소를 공급하는 분리판(38)으로 구성된 단위전지가 복수개 제공된다. 분리판(38)은 이에 한정되지는 않지만 인접하는 전극막 조립체들 사이에 개재되어 일면에는 수소를 공급하는 수소채널이 형성되어 있고 타면에는 산소를 공급하는 산소채널이 형성되어 있는 바이폴라 플레이트로 이루어질 수 있다.
이때, 개질기(20)의 상기 선택적 산화부로부터 전기 발생부(30)로 유입되는 고순도의 수소는 분리판(38)의 수소채널을 통해서 전극막 조립체의 애노드 전극(34)으로 공급되고, 공기 공급부로부터 전기 발생부(30)로 유입되는 산소는 분리판의 산소채널을 통해서 전극막 조립체의 캐소드 전극(36)으로 공급된다. 애노드 전극(34)에서의 수소산화반응과 캐소드 전극(36)에서의 산소환원반응을 통해서 전기가 생성되고 그 부산물로서 물이 생성된다.
상기 내용은 본 발명의 바람직한 실시예를 단지 예시한 것으로 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자는 첨부된 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 요지로부터 벗어나지 않고 본 발명에 대한 수정 및 변경을 가할 수 있다는 것을 인식하여야 한다.
본 발명에 따르면, 개질반응부의 중심축에 대응하는 위치를 중심으로 동일 반경에 고온 시프트 촉매를 구비한 고온 시프트부를 형성하고 상기 반경의 외부에 저온 시프트 촉매를 구비한 저온 시프트부를 형성함으로써, 개질기의 구조를 단순화시키면서 저온 시프트부가 공기의 대류에 의한 개질반응부의 온도의 열영향을 받는 것을 방지하여서 개질효과를 향상시킬 수 있다.

Claims (4)

  1. 수소함유연료를 개질하여 개질가스를 생성하는 원기둥형 개질반응부와;
    상기 개질반응부로부터 배출되는 개질가스에 함유되어 있는 일산화탄소를 제거하는 원기둥형 수성가스 시프트부를 갖고,
    상기 수성가스 시프트부는 상기 개질반응부의 중심에 대응하는 지점으로부터 동일 반경에 위치하는 고온 시프트부와, 상기 고온 시프트부의 외측에 위치하는 저온 시프트부로 이루어진 것을 특징으로 하는 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 수성가스 시프트부는 상기 개질반응부의 중심과 상이한 위치에 중심을 갖는 편심형의 원기둥형으로 구성되는 것을 특징으로 하는 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 저온 시프트부로부터 배출되는 개질가스에 잔류하는 일산화탄소를 산화반응을 통해서 제거하기 위한 선택적 산화부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 편 심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 고온 시프트부에는 Fe-Cr계 시프트 촉매가 제공되고, 상기 저온 시프트부에는 Cu-Zn계 시프트 촉매가 제공되어 있는 것을 특징으로 하는 편심형 시프트 반응부를 갖는 개질장치.
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