KR20070117340A - 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극접합체를 이용한 연료전지 - Google Patents

연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극접합체를 이용한 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 막 전극 접합체에 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; Tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)와 같은 흡습성(hygroscopic) 무기 물질이 포함되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지에 관한 것이다. 본 발명에 의하면 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태나 혹은 고온 상태에서도 연료전지의 성능을 효과적으로 용이하게 향상시킴에 따라서, 가습할 경우 발생하는 물관리의 문제를 간소화할 수 있고 나아가 가습기 자체를 제거할 수 있어서 연료전지의 공간 활용이 가능해지며 가격도 크게 낮출 수 있는 효과를 달성한다.
연료전지, 막전극접합체, 고분자복합막, 무가습, 고온, 흡습성무기물질

Description

연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지{MEA FOR FUEL CELL, METHOD FOR PREPARING THE SAME AND FUEL CELL USING THE MEA}
도 1은 본 발명의 실시예1에 따라 제조된 MEA와 비교예인 일반적인 MEA를 외부 가습 없이 120℃ 및 대기압 하에서 운전한 경우의 MEA의 분극 커브를 나타내는 그래프이다.
도 2는 본 발명의 실시예1에 따라 제조된 MEA와 비교예인 일반적인 MEA를 외부 가습 없이 50℃ 및 대기압 하에서 운전한 경우의 MEA의 분극 커브를 나타내는 그래프이다.
본 발명은 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지에 관한 것으로, 상세하게는 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태나 혹은 고온 상태에서도 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있는 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지에 관한 것이다.
대부분의 연료전지는 애노드와 캐소드에 많은 가습을 해야 연료전지의 성능을 유지할 수 있는데, 이를 위하여 가습기를 구비해야 하므로 장치가 복잡해지고 이에 따라 공간 활용이 어려워지며 가격도 상승하는 문제점이 있다. 나아가 가습에 의하여 과량으로 존재하는 수분을 제거해야하는 문제점도 있다.
따라서, 종래에 연료전지의 양 전극에 가습을 행하지 않고 무 가습 조건에서 연료전지를 구동하기 위한 연구가 수행되어왔다.
한편, 종래에 100℃ 이상의 온도에서 연료전지를 구동함으로써 수분을 기체 상태로 유지하여 과량의 수분에 의한 문제점을 해결하고자 하는 연구도 수행되었다 특히, 자동차를 구동하는 연료전지의 경우 100℃ 이상의 온도에서 구동 시 많은 장점을 가지는 것으로 알려져 있기 때문에 100℃ 이상의 고온 상태에서 연료전지를 작동하기 위한 연구는 활발히 이루어지고 있다.
그런데, 이와 같은 무 가습 상태나 고온 상태에서 연료 전지를 운전하는 경우 연료전지의 성능이 효과적으로 발휘되기 어렵기 때문에 그 성능을 높이기 위한 방안이 요구된다. 그러나, 종래에 무 가습 조건이나 고온 조건에서도 효과적으로 간편하게 연료전지의 성능을 높일 수 있는 방안은 아직 개발된 바 없다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명의 목적은, 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태나 혹은 고온 상태에서도 연료전지의 성능을 효과적으로 용이하게 향상시킴에 따라서, 가습할 경우 발생하는 물관리의 문제를 간소화할 수 있고 나아가 가습기 자체를 제거할 수 있어서 연료전지의 공간 활용이 가능해지며 가격도 크게 낮출 수 있는, 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지를 제공하는 것이다.
상기와 같은 본 발명의 목적은, 연료전지용 막 전극 접합체에 있어서, 상기 막 전극 접합체에 흡습성(hygroscopic) 무기 물질이 포함되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체에 의하여 달성된다.
본 발명에서는, 상기 흡습성 무기 물질은 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; Tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)의 어느 하나 또는 둘인 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 상기 흡습성 무기 물질의 함량이 0.01g 이상 및 0.1g 이하인 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 상기 연료전지용 막 전극 집합체의 맴브레인측 또는 전극측의 어느 하나 또는 둘에 상기 흡습성 무기 물질이 포함되는 것이 바람직하다.
상기와 같은 본 발명의 목적은, 상기 연료전지용 막 전극 접합체를 포함하는 연료전지에 의하여 달성된다.
상기와 같은 본 발명의 목적은, 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법에 있어서, 상기 막 전극 접합체에 흡습성 무기물질을 포함시키는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법에 의하여 달성된다.
본 발명에서는, 상기 흡습성 무기물질로 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)의 어느 하나 또는 둘을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 상기 흡습성 무기 물질을 0.01g 이상 및 0.1g 이하로 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 상기 연료전지용 막 전극 집합체의 맴브레인측 또는 전극측의 어느 하나 또는 둘에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 상기 흡습성 무기 물질을 메탄올 및 물과 혼합한 용액에 나피온 막을 침지 및 건조하여 고분자 복합막을 제조함으로써 상기 막 전극 접합체에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 나피온 용액에 상기 흡습성 무기 물질을 첨가한 후 이를 유리판 상에 도포하여 고분자 복합 막을 제조함으로써 상기 막 전극 접합체에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 촉매 및 상기 흡습성 무기 물질을 혼합한 후 이를 상기 제조된 고분자 복합 막 위에 도포하여 상기 연료전지용 막 전극 접합체를 제조하는 것이 바람직하다.
이하, 본 발명에 따른 연료전지용 막 전극 접합체, 그 제조 방법 및 상기 막 전극 접합체를 이용한 연료전지를 상술한다.
본 발명에서는 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태 또는 고온 상태에서 연료전지의 성능을 향상하고자 막 전극 접합체에 흡습성 무기 물질을 포함하도록 한다.
상기 흡습성 무기 물질로는 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)를 사용하며, 이와 같은 흡습성 무기 물질이 연료전지에서 흡습성을 나타내기 위하여 0.01g 이상으로 사용하되 상기 흡습성 무기 물질 자체가 불순물로 작용하는 것을 방지하기 위하여 0.1g 이하로 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 막 전극 접합체에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키기 위하여 MEA를 제조하는 통상의 핫프레스법, 직접 코팅 법 등의 수행 시 상기 흡습성 무기 물질을 용매나 나피온 용액 등에 첨가하여 사용함으로써 상기 흡습성 무기 물질이 고분자 전해질 막이나 전체 MEA에 포함되도록 한다.
구체적으로, 나피온 막을 상기 흡습성 무기 물질과 메탄올 및 물과 혼합한 용액에 침지하고 건조하여 고분자 복합 막을 제조하거나 또는 나피온 용액에 상기 흡습성 무기 물질을 첨가하고 균일화시킨 후 이를 유리판 상에 균일하게 도포함으로써 고분자 복합 막을 제조할 수 있다.
한편, 촉매에 상기 흡습성 무기 물질을 추가로 첨가하고 이를 상기 제조된 고분자 복합 막 상에 도포하고 건조하여 MEA를 제조하는 것도 가능하다.
이 후, 상기 제조된 MEA의 양쪽에 기체 확산층, 바이폴라 플레이트(bipolar plate) 및 엔드 플레이트(end plate)를 각각 고정시켜 연료전지 셀을 완성한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 설명함으로써 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니며 첨부된 특허청구범위내에서 다양한 형태의 실시예들이 구현될 수 있고, 단지 하기 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 함과 동시에 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 실시를 용이하게 하고자 하는 것이다.
[실시예 1 - 고분자 복합 막 제조]
메탄올과 물 TEOS (tetraethylorthosilicate)가 1:1:2의 비율(무게 비율)로 섞여진 혼합물에 나피온 막을 10 분간(1분에서 20분까지 변화 가능) 침지시킨 후, 진공오븐 안에서 20시간 동안 100℃에서 건조시켰다. 이렇게 제조된 막을 물과 메탄올로 여러 번 세척하여 고분자 복합막을 제조하였다.
[실시예 2 - 고분자 복합 막 제조]
나피온 용액(20 wt%)에 TEOS (tetraethylorthosilicate)를 나피온 고분자양의 5wt%(1wt%에서 10wt%까지 첨가 가능)에 해당하는 양을 섞어 1시간 동안 초음파로 처리하여 균일화시킨 후 1시간 동안 교반 하였다. 이와 같이 제조된 고분자 용액을 닥터 블래이드를 이용하여 유리판 위에 균일하게 도포하였고, 건조하여 50 mm 두께의 고분자 복합 막을 제조하였다.
[전극 및 MEA 제조]
5 wt% 나피온 용액(4g), Pt/C (40wt%, 0.36g), TEOS(0.05 g)와 HCl(0.01g)을 200 mL의 2-프로판올에 섞었다. 이것을 1시간 동안 초음파로 처리하여 균일화시킨 후 상기 제조된 고분자 복합 막에 각각 도포하였다. 이렇게 제조된 각각의 MEA를 60℃에서 하루 동안 건조하여 셀 테스트에 이용하였다. 이때의 백금 로딩 양은 애노드와 캐소드의 경우 각각 0.4 mg/cm2 였다.
[단전지 제조 및 성능 평가]
상기 제조된 MEA의 양쪽에 기체 확산층 (SGL30BC), 바이폴라 플레이트 및 엔드 플레이트를 각각 고정시켜 단전지를 제조하고 연료전지의 특성을 평가하였다. 한편, 상기 기체 확산층에 촉매층을 도입시키고 이를 상기 각각의 고분자 복합막에 핫 프레스(1500 psi, 140도, 2분) 하여 MEA를 제조할 수도 있다.
도 1은 본 발명의 실시예1에 따라 제조된 MEA와 비교예인 일반적인 MEA를 외부 가습 없이 120℃ 및 대기압 하에서 운전한 경우의 MEA의 분극 커브를 나타내는 래프이고, 도 2는 본 발명의 실시예1에 따라 제조된 MEA와 비교예인 일반적인 MEA를 외부 가습 없이 50℃ 및 대기압 하에서 운전한 경우의 MEA의 분극 커브를 나타내는 그래프이다.
도 1 및 2의 실험에서 애노드에는 수소가 캐소드에는 공기가 각각 공급되었다. 각 그래프에서 ●은 비교예의 MEA의 분극 데이터, ■은 실시예1의 MEA의 분극 데이터를 나타낸다.
도 1 및 2로부터 알 수 있듯이, 가습하지 않은 경우에 50℃ 뿐만 아니라 120℃의 고온 조건에서도 실시예1의 MEA는 비교예의 MEA와 대비하여 성능이 우수함을 명확히 알 수 있었다.
따라서 본 발명에 의하여 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태 나 혹은 고온 상태에서도 연료전지의 성능을 충분히 향상시킴을 확인할 수 있었다.
본 발명에 의하면 연료전지가 성능을 발휘하기 어려운 무 가습 상태나 혹은 고온 상태에서도 연료전지의 성능을 효과적으로 용이하게 향상시킴에 따라서, 가습할 경우 발생하는 물관리의 문제를 간소화할 수 있고 나아가 가습기 자체를 제거할 수 있어서 연료전지의 공간 활용이 가능해지며 가격도 크게 낮출 수 있는 효과를 달성한다.
비록 본 발명이 상기 언급된 바람직한 실시예와 관련하여 설명되어졌지만, 발명의 요지와 범위로부터 벗어남이 없이 다양한 수정이나 변형을 하는 것이 가능하다. 따라서 첨부된 특허청구의 범위는 본 발명의 요지에서 속하는 이러한 수정이나 변형을 포함할 것이다.

Claims (12)

  1. 연료전지용 막 전극 접합체에 있어서,
    상기 막 전극 접합체에 흡습성 무기 물질이 포함된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 흡습성 무기 물질은 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 흡습성 무기 물질의 함량이 0.01g 이상 및 0.1g 이하인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료전지용 막 전극 접합체의 맴브레인측 또는 전극측의 어느 하나 또는 둘에 상기 흡습성 무기 물질이 포함되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 의한 연료전지용 막 전극 집합체를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지.
  6. 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법에 있어서,
    상기 막 전극 접합체에 흡습성 무기물질을 포함시키는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 흡습성 무기물질로 테트라에틸오소실리케이트(TEOS; tetraethylorthosilicate), 지르코늄 프로폭사이드(Zirconium propoxide) 또는 티타늄 티-부톡사이드(Titanium t-butoxide)를 사용하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 흡습성 무기 물질을 0.01g 이상 및 0.1g 이하로 사용하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 연료전지용 막 전극 집합체의 맴브레인측 또는 전극측의 어느 하나 또 는 둘에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 흡습성 무기 물질을 메탄올 및 물과 혼합한 용액에 나피온 막을 침지 및 건조하여 고분자 복합막을 제조함으로써 상기 막 전극 접합체에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  11. 제 6 항에 있어서,
    나피온 용액에 상기 흡습성 무기 물질을 첨가한 후 이를 유리판 상에 도포하여 고분자 복합 막을 제조함으로써 상기 막 전극 접합체에 상기 흡습성 무기 물질을 포함시키는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
  12. 제 10 항 또는 제 11 항에 있어서,
    촉매 및 상기 흡습성 무기 물질을 혼합한 후 이를 상기 제조된 고분자 복합 막 위에 도포하여 상기 연료전지용 막 전극 접합체를 제조하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막 전극 접합체의 제조 방법.
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