KR20070087011A - 연료 전지 - Google Patents

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KR20070087011A
KR20070087011A KR1020077015753A KR20077015753A KR20070087011A KR 20070087011 A KR20070087011 A KR 20070087011A KR 1020077015753 A KR1020077015753 A KR 1020077015753A KR 20077015753 A KR20077015753 A KR 20077015753A KR 20070087011 A KR20070087011 A KR 20070087011A
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다카시 시모야마다
노부야스 네기시
히로후미 간
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가부시끼가이샤 도시바
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Abstract

본 발명은 연료 전지에 관한 것으로서, 전극막 구조체는 고분자재로 이루어진 고체 전해질막(1)과, 그 양측에 적층된 연료극(2) 및 공기극(3)으로 구성되고, 연료극(2)은 애노드 촉매층(4) 및 연료극 집전체(6)로 구성되며, 공기극(3)은 캐소드 촉매층(5) 및 공기극 집전체(7)로 구성되고, 연료극 집전체(6)의 배면에는 케이싱(10a)과 연료 유지막(8) 사이에 연료 탱크(11)가 구성되며, 연료 탱크(11)의 내부는 연료극(2)으로 공급되는 액체 연료의 균등화를 도모하기 위해, 격벽에 의해 복수의 구획으로 나뉘어져 있고 연료 탱크(11)내의 액체 연료(메탄올)는 연료 유지막(8)에 흡수되어 유지됨과 동시에, 연료 유지막(8) 내를 통과하여 분산되어 연료극(2)의 각부에 도달하는 것을 특징으로 한다.

Description

연료 전지{FUEL CELL}
본 발명은 연료극에서 촉매를 이용하여 액체 연료로부터 분리된 수소 이온을 이용하여 발전을 실시하는 연료 전지에 관한 것으로서, 특히 연료극으로 액체 연료를 공급하기 위해 펌프 등의 능동적인 이송 수단을 사용하지 않는 연료 전지에 관한 것이다.
최근, 노트북이나 휴대전화 등의 각종 휴대용 전자기기를 장시간 충전없이 사용 가능하게 하는 것을 목적으로 하여 이들 휴대용 기기의 전원에 연료 전지를 이용하는 시도가 각곳에서 진행되고 있다. 연료 전지는 연료와 공기를 공급하는 것만으로 발전이 실시되고, 연료만을 보급하면 연속해서 장시간 발전할 수 있는 특징을 갖고 있다. 이 때문에 연료 전지는 소형화가 실현되면 휴대용 기기의 전원으로서 매우 유리한 시스템이다.
직접 메탄올형 연료 전지(DMFC; direct methanol fuel cell)에서는 에너지 밀도가 높은 메탄올을 연료로서 사용하고, 또한 촉매층 및 고체 전해질막을 이용하여 메탄올로부터 직접적으로 전류를 취출하고 있다. 이 때문에 직접 메탄올형 연료 전지는 개질기가 불필요하여 소형화가 가능하며, 또한 연료의 취급도 수소 가스에 비해 용이하므로 소형의 휴대용 기기용 전원으로서 유망시되고 있다.
DMFC의 연료의 공급 방식으로서 액체 연료를 기화시켜 블로어 등으로 연료 전지내로 보내는 기체 공급형 DMFC, 액체 연료를 그대로 펌프 등으로 연료 전지내로 보내는 액체 공급형 DMFC, 또한 보내진 액체 연료를 연료 전지의 내부에서 기화시켜 연료극으로 공급하는 내부 기화형 DMFC 등이 알려져 있다.
일본 공개특허공보 제2004-319430호에는 액체 공급형 DMFC의 예가 기재되어 있다. 이 연료 전지는 복수의 기전부로 구성되고, 각 기전부에 연료 펌프로부터 편차없이 연료를 공급하기 위해 환류형 연료 유로가 설치되어 있다.
일본 공개특허공보 제2000-106201호에 내부 기화형 DMFC의 예가 기재되어 있다. 이 내부 기화형 DMFC는 액체 연료를 유지하는 연료 침투층과, 연료 침투층내에 유지된 액체 연료 중 기화 성분을 확산시키기 위한 연료 기화층을 구비하고, 기화된 액체 연료가 연료 기화층으로부터 연료극에 공급된다. 이 문헌에서는 액체 연료로서 메탄올과 물이 1:1의 몰비로 혼합된 메탄올 수용액이 사용되고, 메탄올과 물의 쌍방이 가스 상태로 연료극으로 공급된다. 이와 같은 메탄올 수용액을 연료로서 이용하는 연료 전지는 메탄올과 물의 기화 속도 사이의 상위에 기인하여, 충분한 출력 특성을 얻는 것이 어려운 문제가 있다. 따라서, 연료 전지의 출력 특성의 향상 및 한층 더 소형화를 도모할 목적으로 순메탄올을 연료에 이용하는 연료 전지의 개발이 진행되고 있다.
이 뿐만 아니라 주로 모바일 기기에서 사용되는 소형 연료 전지로서 연료극으로 액체 연료를 공급하기 위해 연료 펌프 등의 능동적인 이송 수단을 사용하지 않는 패시브형 연료 전지가 개발되어 있다. 이와 같은 연료 전지에서는 사용시의 자세를 하나로 한정하는 것은 그 사용의 태양을 고려하면 곤란하다. 예를 들면, 휴대하기 자유로운 소형 음악 재생기기에서는 의복의 주머니나 수하물 내에서 사용되는 경우가 많고, 기기 그 자체의 자세를 한정할 수 없으며, 따라서 그 안에서 사용되는 연료 전지의 자세에 대해서도 동일하다. 이 때문에, 액체 연료를 사용하는 패시브형 연료 전지를 모바일 기기에서 사용하는 경우, 어떻게 연료 전지의 연료극에 균등하게 액체 연료를 공급할지가 중요한 기술적 과제가 된다. 연료극에 균등하게 액체 연료가 공급되지 않는 경우, 출력의 저하 등의 문제점이 생긴다. 또한, 이와 같은 상태가 길게 지속되면 고체 전해질막내에서의 프로톤의 경로에 편차가 생기거나, 또는 고체 전해질막이 부분적으로 건조됨으로써 전지 수명이 짧아질 우려가 있다.
본 발명은 연료극으로 액체 연료를 공급하기 위해 펌프 등의 능동적인 이송 수단을 사용하지 않는 패시브형 연료 전지에 있어서 이상과 같은 문제점을 감안하여 이루어진 것이다. 본 발명의 목적은 패시브형 연료 전지에 있어서, 사용시의 자세를 하나로 한정하는 것이 곤란한 경우에도 연료극으로 공급되는 액체 연료의 장소적인 편차를 억제하고, 이에 의해 출력 특성의 향상 및 전지 수명의 증대를 도모하는데에 있다.
본 발명의 일실시태양에 의한 연료 전지는,
액체 연료의 연료 성분을 연료 탱크로부터 연료극으로 공급하는 연료 전지에 있어서,
이온 전도성을 구비한 고체 전해질막,
고체 전해질막의 한쪽측에 적층되고, 연료 성분이 공급되는 애노드 촉매층을 구비하는 연료극,
고체 전해질막의 또 다른 한쪽측에 적층되고, 캐소드 촉매층을 구비한 공기극 및
연료극을 사이에 끼워 고체 전해질막의 반대측에 설치되고, 액체 연료를 저장하는 연료 탱크를 구비하며,
상기 연료 탱크는 연료극을 한쪽 벽면으로 하여 형성되는 복수의 구획에 의해 구성되어 있다.
이와 같이, 연료 탱크의 내부를 복수의 구획으로 분리함으로써 연료 전지의 사용시의 자세(따라서, 연료극 및 연료 탱크의 자세)가 수평이 아닌 경우에도 액체 연료가 연료 탱크내에서 한군데에 모이지 않고, 각 구획으로 분산하여 유지되도록 하는 것이 가능해진다. 이와 같이 연료 탱크내에서의 액체 연료의 장소적인 편차가 억제됨으로써, 출력의 저하나 전지 수명의 저하를 방지할 수 있다.
바람직하게는 상기 연료극의 상기 연료 탱크를 향하는 측면에 액체 연료를 흡수하고, 또한 분산시켜 상기 연료극에 도달시키는 연료 유지막을 적층한다. 이와 같이, 연료극에 연료 유지막을 장착함으로써 상기 연료극으로 공급되는 액체 연료의 양의 균등화를 더 진행시킬 수 있다.
바람직하게는 상기 복수의 구획은 1 개의 공통의 연료 주액구멍으로부터 동시에 연료를 주입할 수 있도록 구성된다.
또한, 바람직하게는 상기 복수의 구획의 각각은 각 구획을 분할하는 격벽에 설치된 개구부를 통해 다른 적어도 하나의 구획과 서로 연결되도록 구성된다.
이와 같이, 복수의 구획을 서로 연결함으로써 연료 전지의 자세의 변화에 따라 액체 연료의 전량이 이동하지 않을 정도의 범위에서 복수의 구획의 상호간의 연료의 이동을 가능하게 한다. 이에 의해 각 구획내에 유지되어 있는 액체 연료의 잔량의 균등화를 도모할 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시태양에 의한 연료 전지는,
액체 연료의 연료 성분을 연료 탱크로부터 연료극으로 공급하는 연료 전지에 있어서,
이온 전도성을 구비한 고체 전해질막,
고체 전해질막의 한쪽측에 적층되고, 연료 성분이 공급되는 애노드 촉매층을 구비한 연료극,
고체 전해질막의 또 다른 한쪽측에 적층되고, 캐소드 촉매층을 구비한 공기극 및
연료극을 사이에 끼워 고체 전해질막의 반대측에 설치되고, 액체 연료를 저장하는 연료 탱크를 구비하며,
상기 연료 탱크는 연료극에 대해 평행한 면내에서 절곡되는 유로에 의해 구성되어 있다.
이와 같이, 연료 탱크를 절곡하는 유로에 의해 구성됨으로써, 연료 전지의 사용시 등의 자세(따라서, 연료극 및 연료탱크의 자세)가 수평하지 않는 경우에도 액체 연료가 연료 탱크내에서 한군데로 모이지 않고, 유로내의 복수의 부분으로 분산하여 유지되도록 하는 것이 가능해진다. 이와 같이 하여 연료 탱크내에서의 액체 연료의 장소적인 편차가 억제됨으로써, 출력의 저하나 전지 수명의 저하를 방지할 수 있다.
바람직하게는 상기 연료극의 상기 연료 탱크를 향하는 측면에 액체 연료를 흡수하고, 또한 분산시켜 상기 연료극에 도달시키는 연료 유지막을 적층한다. 이와 같이 연료극에 연료 유지막을 장착함으로써 상기 연료극으로 공급되는 액체 연료의 양의 균등화를 더 진행시킬 수 있다.
바람직하게는 상기 연료 탱크를 연료극에 대해 평행한 면내에서 복수회 절곡되는 복수의 유로에 의해 구성한다.
바람직하게는 상기 유로를 액체 연료의 입구로부터 말단으로 갈수록 그 단면적이 점점, 즉 단속적으로 또는 연속적으로 확대되도록 구성한다.
본 발명의 연료 전지에 의하면 연료극으로 공급되는 액체 연료의 장소적인 편차를 억제하고, 이에 의해 출력 특성의 향상이나 전지 수명의 증대를 도모할 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 연료 전지의 일실시형태를 도시한 단면도,
도 2는 도 1에 도시한 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃을 도시한 도면,
도 3은 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 예를 도시한 도면,
도 4는 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 다른 예를 도시한 도 면,
도 5는 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 또 다른 예를 도시한 도면,
도 6은 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 또 다른 예를 도시한 도면,
도 7은 비교예의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃을 도시한 도면,
도 8은 도 3에 도시한 연료 탱크의 격벽의 형상을 도시한 사시도,
도 9는 본 발명에 의한 연료 전지의 다른 실시형태를 도시한 단면도,
도 10은 도 9에 도시한 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃을 도시한 도면,
도 11은 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 예를 도시한 도면,
도 12는 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 다른 예를 도시한 도면 및
도 13은 본 발명의 연료 전지의 연료 탱크의 레이아웃의 또 다른 예를 도시한 도면이다.
도 1에 본 발명에 의한 연료 전지의 일실시형태(단면도)를 도시한다. 도면중, "1"은 고체 전해질막, "2"는 연료극, "3"은 공기극, "11"은 연료 탱크를 나타낸다.
발전부가 되는 전극막 구조체(MEA : Membrame Electrode Assembly)는 고분자재로 이루어진 고체 전해질막(1)과, 그 양측에 적층된 연료극(2)(애노드극) 및 공 기극(3)(캐소드극)으로 구성된다. 연료극(2)은 애노드 촉매층(4) 및 연료극 집전체(6)로 구성된다. 공기극(3)은 캐소드 촉매층(5) 및 공기극 집전체(7)로 구성된다.
애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)에는 촉매가 도포된 카본페이퍼가 사용된다. 카본페이퍼의 촉매가 도포된 면이 고체 전해질막(1)과 접촉하도록 열압착되어 있다. 촉매층은 예를 들면 다음과 같이 얻어진다. 애노드 촉매 입자 또는 캐소드 촉매 입자를 담지(擔持)한 카본블랙에 프로톤 전도성 수지로서 퍼플루오르카본설폰산 용액과, 분산매로서 물 및 메톡시프로판올을 첨가하여 상기 촉매 담지 카본블랙을 분산시킨 페이스트를 조제한다. 이 페이스트를 캐소드 가스 확산층으로서의 다공질 카본 페이퍼에 도포함으로써 촉매층이 얻어진다.
애노드 촉매층(4)의 배면(고체 전해질막(1)과 반대측면)에는 전류를 외부로 취출하기 위해 연료극 집전체(6)가 적층되어 있다. 마찬가지로 캐소드 촉매층(5)의 배면(고체 전해질막(1)과 반대측면)에는 전류를 외부로 취출하기 위해 공기극 집전체(7)가 적층되어 있다. 애노드 촉매층(4)으로의 연료의 공급 및 캐소드 촉매층(5)으로의 공기의 공급을 위해 연료극 집전체(6) 및 공기극 집전체(7)에는 다수의 관통구멍이 형성되어 있다. 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)에는 예를 들면 금도금을 한 구리판이 사용된다. 이상과 같이 하여 고체 전해질막(1), 연료극(2) 및 공기극(3)이 일체화되어 전극막 구조체가 구성되어 있다.
이와 같은 전극막 구조체는 고무 시일(seal)(9)을 통해 플라스틱제(예를 들면, PPS제)의 케이싱(10a, 10b) 사이에 끼워지고, 예를 들면 나사 등으로 고정되어 있다. 고무 시일(9)은 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)으로부터 고체 전해질막(1)이 돌출된(?) 부분에 접촉하도록 설치되고, 그 부분에서 케이싱(10a, 10b)의 내부가 시일된다.
연료극 집전체(6)의 배면(애노드 촉매층(4)과 반대측 면)에는 액체 연료를 기화시키기 위한 기화막(기액 분리막)(도시하지 않음)을 통해 부직포로 이루어진 연료 유지막(8)이 더 부착되어 있다. 연료극(2)측의 케이싱(10a)과 연료 유지막(8) 사이에 연료 탱크(11)가 형성되어 있다. 연료 탱크(11) 내의 액체 연료(메탄올)는 연료 유지막(8)에 흡수되고, 그 일부가 연료 유지막(8) 내에 일시적으로 유지됨과 동시에, 연료 유지막(8) 내부를 통과하고, 또한 기화막(기액분리막)을 통해 액체 연료의 기화 성분이 연료극(2)의 각 부에 도달한다.
또한, 이 명세서에서 「연료극을 한쪽 벽면으로 하여 형성된다」는 것은 연료 탱크(11)와 연료극 사이에 다른 층이 배치된 경우에는 연료 탱크에 가장 가까운 층을 벽면으로 하는 것도 포함된다.
연료극(2)측의 케이싱(10a)의 측벽에는 연료 탱크(11) 내에 액체 연료를 보급하기 위한 연료 주입구멍(12)이 설치되어 있다. 공기극(3)측의 케이싱(10b)에는 외부로부터 공기를 취입하도록 다수의 소구멍이 설치되어 있다.
도 2에 도 1에 도시한 연료 전지의 연료 탱크(11)의 평면도를 도시한다. 이 예에서는 연료 탱크(11)는 3 개의 구획(11a~11c)으로 구성되어 있다. 연료 주입 구멍(12)은 구획(11a)에 설치되고, 구획(11a, 11b) 및 구획(11b, 11c)은 각각 격벽에 설치된 개구부를 통해 서로 연결되어 있다.
연료 주입구멍(12)으로부터 주입된 액체 연료는 구획(11a)으로부터 격벽에 설치된 개구부를 경유하여 구획(11b, 11c)에 흘러 들어간다. 또한, 연료 전지의 자세의 변화 및 각 구획(11a~11c)내의 액체 연료의 잔량의 밸런스 등의 영향을 받아 액체 연료가 구획(11a~11c) 사이에서 상호 이동한다. 그 결과, 연료 탱크(11)내에서의 액체 연료의 장소적인 편차를 억제할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에 의한 연료 전지에서는 연료극(2)으로의 액체 연료의 공급의 균등화를 도모하기 위해, 연료 탱크(11)가 복수의 구획으로 분할되어 있다. 도 3~도 6에 연료 탱크(11)의 레이아웃의 또 다른 예를 도시한다.
도 3에 도시한 예에서는 연료 탱크(11)는 2 개의 구획(11d, 11e)으로 구성되어 있다. 연료 주입구멍(12)은 한쪽의 구획(11d)에 설치되어 있다. 2 개의 구획(11d, 11e)은 격벽에 설치된 개구부를 통해 서로 연결되어 있다. 액체 연료는 연료 주입구멍(12)으로부터 한쪽의 구획(11d)에 들어가고, 상기 개구부를 통해 또 다른 한쪽의 구획(11e)으로 흘러 들어간다.
도 4에 도시한 예에서는 도 3과 마찬가지로 연료 탱크(11)는 2 개의 구획(11f, 11g)으로 구성되어 있다. 단, 연료 주입구멍(12)은 2 개의 구획(11f, 11g)의 경계부에 설치되고, 액체 연료가 연료 주입구멍(12)으로부터 직접 2 개의 구획(11f, 11g)으로 보급되도록 구성되어 있다. 2 개의 구획(11f, 11g)은 연료 주입 구멍(12)의 정면에 인접하는 위치에서 격벽에 설치된 개구부를 통해 서로 연결되어 있다.
도 5에 도시한 예에서는 도 4와 마찬가지로 연료 탱크(11)는 2 개의 구 획(11h, 11i)으로 구성되어 있다. 단, 연료 주입 구멍(12)은 2 개의 구획(11h, 11i)의 경계선상을 통과하여 연료 탱크(11)의 중앙에 이르고, 격벽의 중앙으로 개구되어 있다. 이에 의해 액체 연료가 연료 주입구멍(12)으로부터 직접 2 개의 구획(11h, 11i)으로 보급되도록 구성되어 있다. 2 개의 구획(11h, 11i)은 격벽의 중앙에 설치된 개구부를 통해 서로 연결되어 있다.
도 6에 도시한 예에서는 연료 탱크(11)는 4 개의 구획(11j, 11k, 11m, 11n)으로 구성되어 있다. 즉, 연료 탱크(11)의 내부는 세로 방향 및 가로 방향으로 구획하는 격벽에 의해 4 개로 분할되어 있다. 연료 주입구멍(12)은 2 개의 구획(11j, 11k)의 경계선상을 통과하여 연료 탱크(11)의 중앙에 이르고, 상기 격벽의 교점의 근방에 개구되어 있다. 이에 의해 액체 연료를 연료 주입구멍(12)으로부터 직접 4 개의 구획(11j, 11k, 11m, 11n)으로 보급할 수 있다. 4 개의 구획(11j, 11k, 11m, 11n)은 상기 격벽의 교점 근방에서 격벽에 설치된 개구부를 통해 서로 연결되어 있다.
또한, 연료 주입구멍은 케이싱의 측벽 중앙에 한정되지 않고, 측벽 단부 등 그 연료 전지에 따른 위치에 배치할 수도 있다.
연료 탱크를 복수의 구획으로 분할하는 측벽은 연료 탱크와 일체로 형성하거나 또는 연료 탱크와 별도로 제작한 후에 연료 탱크와 조합하는 것도 가능하다. 특히 액체 연료의 이동을 격벽의 개구부에서 효율적으로 실시하기 위해, 또는 제조 용이성의 관점 등에서는 연료 탱크와 일체로 형성하는 것이 바람직하다.
연료 탱크를 복수의 구획으로 분할하는 격벽의 개구부의 형상, 갯수 등은 그 연료 전지에 따라서 적절히 변경하는 것이 가능하다.
연료 탱크를 복수의 구획으로 분할하는 격벽은 전극막 구조체가 동일 평면상에 복수개 배치되어 있는 경우에는 각각의 전극막 구조체 사이에 배치하는 것이 바람직하지만, 그 구획의 구성에 따라서는 전극막 구조체 바로 아래에 배치해도 좋다.
이상에서는 애노드 촉매층에 공급되는 연료 성분이 기화된 기체인 경우에 대해 설명했지만, 이 연료 성분은 기체에 한정되지 않고 액체이어도 좋고, 그 대상으로 하는 액체 전지의 구성에 따라서 여러 가지를 사용할 수 있다.
또한, 연료 탱크(11)에 수용되는 액체 연료는 반드시 메탄올 연료에 한정되지 않고, 예를 들면 에탄올 수용액이나 순수 에탄올 등의 에탄올 연료, 프로판올 수용액이나 순수 프로판올 등의 프로판올 연료, 글리콜 수용액이나 순수 글리콜 등의 글리콜 연료, 디메틸에테르, 개미산, 또는 그외의 액체 연료라도 좋다. 모두 연료 전지에 따른 액체 연료가 수용된다.
계속해서, 본 발명에 기초한 연료 전지의 성능을 평가하기 위해 실시된 시험 결과에 대해 설명한다. 또한, 이 시험에서는 고체 전해질막(1)을 70mm각의 정방형으로 하고, 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)을 60mm각의 정방형으로 했다. 따라서, 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)은 각 변에서 5mm의 폭으로 고체 전해질막(1)으로부터 돌출된 구조가 된다. 또한, 연료 탱크(11)은 60mm각의 크기이고, 깊이를 3mm로 했다.
(공시체 1)
우선 도 3에 도시한 레이아웃의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 작성했다. 도 8에 격벽의 형상을 도시한다. 격벽에는 격벽의 반대측 구획 사이에서 연료의 상호 이동이 가능하도록 그 중앙부에 개구부가 가공되어 있다. 그 개구부는 길이가 5mm, 높이가 1.5mm이고, 연료 탱크(11)의 저측에 높이 1.5mm의 격벽이 남도록 설계되어 있다.
(공시체 2)
우선, 도 4에 도시한 레이아웃의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 작성했다. 이 예에서는 연료의 주입구의 정면에 접촉하는 격벽의 단부에 연료의 상호 이동을 위한 개구부가 공시체 1의 경우와 동일한 크기로 가공되어 있다.
(공시체 3)
우선 도 5에 도시한 레이아웃의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 작성했다. 이 예에서는 격벽의 연료 탱크의 중앙부에 접촉하는 부분에 연료의 상호 이동을 위한 개구부가 공시체 1의 경우와 동일한 크기로 가공되어 있다.
(공시체 4)
우선 도 6에 도시한 레이아웃의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 작성했다. 이 예에서는 격벽의 연료 탱크의 중앙부에 접촉하는 부분에 연료의 상호 이동을 위한 개구부가 공시체 1의 경우와 동일한 크기로 가공되어 있다.
(공시체 5)
비교를 위해 도 7에 도시한 바와 같이, 연료 탱크의 내부가 복수의 구획으로 분할되어 있지 않은 연료 전지가 작성되었다.
도 3 내지 도 7에 도시한 각 형상의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 각각 50개씩 작성하여 이하와 같이 평가 시험을 실시했다.
최초로 평탄한 스탠드 위에 연료 전지를 수평으로 놓고, 초기의 출력을 측정했다. 이 때, 연료에는 20 질량%의 메탄올 수용액을 사용하고, 1A의 전류로 방전했을 때의 출력을 초기 출력으로 했다.
초기 출력을 확인 후, 연료를 연료 탱크의 용적의 약 절반인 5cc 주입하고, 1A의 정전류 방전을 전압이 0.2V가 되기까지 실시했다. 이 때, 연료 전지 본체를 15도의 각도로 경사진 상태로 고정하여 발전을 실시했다. 단, 50개 중 25개는 연료의 입구측에서 봐서 좌측이 낮아지도록 가로 방향으로 경사지게 하고, 나머지 25개는 연료 입구의 반대측 부분이 낮아지도록 세로 방향으로 경사지게 했다. 전압이 0.2V로 저하된 시점에서 방전을 정지했다. 그 후, 연료 5cc를 재주입하여 다시 동일한 조건의 방전을 방전 시간이 적산값으로 500시간이 되기까지 반복했다.
적산값으로 500시간의 발전 후, 초기 출력을 확인했을 때와 마찬가지로 수평 상태로 출력을 확인했다. 각 공시체의 초기 출력에 대한 500 시간 방전 후의 출력의 비율(평균값)을 하기 표 1에 나타낸다.
Figure 112007050166212-PCT00001
상기 표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 연료 탱크의 내부가 복수의 구획으로 분할되어 있지 않은 공시체 5(도 7)의 500시간 방전 후 출력 유지율은 경사의 방향에 관계없이 약 76%이었다. 이에 대해, 2등분이 되도록 격벽을 설치한 공시체 1~3(도 3~도 5)에서는 격벽에 대해 직각 방향의 경사에 대해 효과가 확인되고, 각각 500시간 방전 후의 출력 유지율이 향상되는 것이 확인되었다. 이는 공시체 5는 경사에 의한 연료의 이동이 자유로우므로 연료 분포에 편차가 생기고, 출력의 저하가 큰 것에 대해 격벽을 설치함으로써, 연료의 이동을 어느 정도 제한한 공시체 1~3에서는 연료 분포의 편차가 비교적 작으므로 공시체 5와 비교하여 출력의 저하가 작아지기 때문이라고 생각된다.
또한, 공시체 1과 비교하면 공시체 2 및 3이 출력 저하가 작아져 있다. 이는 연료를 복수의 연료탱크에 동시에 주입하는 것이나, 전극의 중앙 부근에 주입함으로써 연료 분포의 편차가 더 작아지고, 출력의 유지율이 향상되었다고 생각된다. 또한, 연료 탱크의 내부를 4 등분으로 분할한 공시체 4에서는 4 분할로 한 것, 또는 4 분할됨으로써 탱크 중앙 부근으로부터 각 구획으로의 연료의 주입이 실시되기 때문에 연료 분포의 편차가 더 작아짐으로써, 가로 방향 및 세로 방향 중 어느쪽으로 경사진 경우에도 출력의 저하가 작아졌다.
도 9에 본 발명에 의한 연료 전지의 다른 실시형태(단면도)를 도시한다. 도면 중, "1"은 고체 전해질막, "2"는 연료극, "3"은 공기극, "21"은 연료 탱크를 도시한다.
발전부가 되는 전극막 구조체(MEA:Membrane Electrode Assembly)는 고분자재로 이루어진 고체 전해질막(1)과, 그 양측에 적층된 연료극(2)(애노드극) 및 공기극(3)(캐소드극)으로 구성된다. 연료극(2)은 애노드 촉매층(4) 및 연료극 집전체(6)로 구성된다. 공기극(3)은 캐소드 촉매층(5) 및 공기극 집전체(7)로 구성된다.
애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)에는 촉매가 도포된 카본페이퍼가 사용된다. 카본페이퍼의 촉매가 도포된 면이 고체 전해질막(1)과 접촉되도록 열압착되어 있다. 촉매층은 예를 들면 다음과 같이 얻어진다. 애노드 촉매 입자 또는 캐소드 촉매 입자를 담지한 카본블랙에 프로톤 전도성 수지로서 퍼플루오르카본설폰산 용액과, 분산매로서 물 및 메톡시프로판올을 첨가하여 상기 촉매 담지 카본블랙을 분산시킨 페이스트를 조제한다. 이 페이스트를 카본 가스 확산층으로서의 다공질 카본 페이퍼에 도포함으로써 촉매층이 얻어진다.
애노드 촉매층(4)의 배면(고체 전해질막(1)과 반대측면)에는 전류를 외부로 취출하기 위해 연료극 집전체(6)가 적층되어 있다. 마찬가지로 캐소드 촉매층(5)의 배면(고체 전해질막(1)과 반대측 면)에는 전류를 외부로 취출하기 위해 공기극 집전체(7)가 적층되어 있다. 애노드 촉매층(4)으로의 연료의 공급 및 캐소드 촉매층(5)으로의 공기의 공급을 위해 연료극 집전체(6) 및 공기극 집전체(7)는 다수의 관통 구멍이 형성되어 있다. 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)에는 예를 들면 금 도금을 한 구리판이 사용된다. 이상과 같이 고체 전해질막(1), 연료극(2) 및 공기극(3)이 일체화되어 전극막 구조체가 구성되어 있다.
이와 같은 전극막 구조체는 고무 시일(9)을 통해 플라스틱제(예를 들면, PPS제)의 케이싱(10a, 10b) 사이에 끼워져 예를 들면 나사 등으로 고정되어 있다. 고무 시일(9)은 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)으로부터 고체 전해질막(1)이 돌출된 부분에 접촉하도록 설치되고, 그 부분에서 케이싱(10a, 10b)의 내부가 시일된다.
연료극 집전체(6)의 배면(애노드 촉매층(4)과 반대측면)에는 액체 연료를 기화시키기 위한 기화막(기액 분리막(도시하지 않음))을 통해 부직포로 이루어진 연료 유지막(8)이 추가로 장착되어 있다. 연료극(2)측의 케이싱(10a)과 연료 유지막(8) 사이에 연료 탱크(21)가 형성되어 있다. 연료 탱크(21) 내의 액체 연료(메탄올)는 연료 유지막(8)에 흡수되고, 그 일부가 연료 유지막(8) 내에 일시적으로 유지됨과 동시에 연료 유지막(8) 내를 통과하고, 또한 기화막(기액 분리막)을 통해 액체 연료의 기화 성분이 연료극(2)의 각 부에 도달한다.
또한, 이 명세서에서 「연료극을 한쪽 벽면으로 하여 형성된다」는 것은 연료 탱크(21)와 연료극 사이에 다른 층이 배치될 경우에는 연료 탱크에 가장 가까운 층을 벽면으로 하는 것도 포함된다.
연료극(2)측의 케이싱(10a)의 측벽에는 연료 탱크(21)내에 액체 연료를 보급하기 위한 연료 주입 구멍(22)이 설치되어 있다. 공기극(3)측의 케이싱(10b)에는 외부로부터 공기를 취입하도록 다수의 소구멍이 설치되어 있다.
도 10에 본 발명에 기초한 연료 전지의 연료 탱크(21)의 평면도의 일례를 도시한다. 이 예에서는 연료 탱크(21)는 2개의 유로(21a, 21b)로 구성되어 있다. 연료 주입 구멍(22)은 2개의 유로(21a, 21b)에 대해 공통으로 설치되고, 2개의 유로(21a, 21b)는 입구 부분에서 서로 연결되어 있다. 이 도면에서 유로(21a)는 입구에서 우선 상방을 향해 연료 탱크(21)의 상변에 도달하여 좌측으로 굴곡되고, 계속해서 연료 탱크(21)의 우변에 도달하여 하부로 굴곡되며, 또한 연료 탱크(21)의 하변에 도달하여 우측으로 굴곡되고, 그 직후에 상부로 굴곡되며, 상변 및 좌변으로부터 약간 떨어진 위치에서 종료하고 있다. 유로(21b)는 유로(21a)에 대해 경면(鏡面) 대상의 경로를 거슬러 올라가 상변 및 우변으로부터 약간 떨어진 위치에서 종료하고 있다. 이와 같이 각 유로(21a, 21b)는 연료극(2)에 대해 평행한 면내에서 4회 절곡되고, 각각 연료극(2)의 면적의 절반을 커버하도록 배치되어 있다.
연료 탱크(21)내의 액체 연료는 연료 전지의 자세의 변화 및 각 유로(21a, 21b) 내의 액체 연료의 잔량의 밸런스 등의 영향을 받아 유로 내를 적절히 이동하고, 유로 내의 복수의 부분으로 분산되어 유지된다. 이와 같이 연료 탱크(21)내에서의 액체 연료의 장소적인 편차가 억제됨으로써, 출력의 저하나 전지 수명의 저하를 방지할 수 있다.
또한, 연료 주입구멍은 케이싱의 측벽 중앙에 한정되지 않고, 측벽 단부 등 그 연료 전지에 따른 위치에 배치할 수도 있다.
연료 탱크의 유로를 형성하기 위한 격벽은 연료 탱크와 일체로 형성하는 것도, 또는 연료 탱크와는 별도로 제작한 후에 연료 탱크와 조합하는 것도 가능하다. 특히 액체 연료의 이동을 효율적으로 실시하기 위해, 또는 제조 용이성의 난점 등때문에 연료 탱크와 일체로 형성하는 것이 바람직하다.
연료 탱크의 유로를 형성하기 위한 격벽은 전극막 구조체가 동일 평면상에 복수개 배치되어 있을 경우에는 각각의 전극막 구조체 사이에 가능한한 배치하는 것이 바람직하지만, 그 유로의 구성에 따라서는 전극막 구조체 바로 아래에 배치해도 좋다.
또한, 도 2에 도시한 복수의 구획에 의해 구성되는 연료 탱크와, 도 10에 도시한 유로에 의해 구성되는 연료 탱크는 상기와 같이 각각 별개로 사용하는 것이 가능하지만, 이것들을 조합한 구성의 연료 탱크를 사용하는 것도 가능하다.
또한, 이상에서는 애노드 촉매층에 공급되는 연료 성분이 기화된 기체인 경우에 대해 설명했지만, 이 연료 성분은 기체에 한정되지 않고, 액체라도 좋고, 그 대상으로 하는 연료 전지의 구성에 따라서 여러 가지를 사용할 수 있다.
또한, 연료 탱크(11)에 수용하는 액체 연료는 반드시 메탄올 연료에 한정되지 않고, 예를 들면 에탄올 수용액이나 순수 에탄올 등의 에탄올 연료, 프로판올 수용액이나 순수 프로판올 등의 프로판올 연료, 글리콜 수용액이나 순수 글리콜 등의 글리콜 연료, 디메틸에테르, 개미산, 또는 그외의 액체 연료라도 좋다. 모두 연료 전지에 따른 액체 연료가 수용된다.
계속해서, 본 발명에 기초한 패시브형 연료 전지의 성능을 평가하기 위해 실시된 시험 결과에 대해 설명한다. 또한, 이 시험에서는 고체 전해질막(1)을 70mm각의 정방형으로 하고, 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)을 60mm각의 정방형으로 했다. 따라서, 애노드 촉매층(4) 및 캐소드 촉매층(5)은 각 변에서 5mm의 폭으로 고체 전해질막(1)으로부터 돌출된 구조가 된다. 또한, 연료 탱크(21)는 60mm각의 크기이고, 깊이를 3mm로 했다.
(공시체 6)
도 11에 도시한 레이아웃의 연료 탱크(21)를 구비한 연료 전지를 작성했다. 또한, 이 레이아웃은 우선 도 10에 도시한 것과 기본적으로 동일하다. 2 개의 유로(21a, 21b)의 폭은 10mm로 일정하다.
(공시체 7)
도 12에 도시한 레이아웃의 연료 탱크(21)를 구비한 연료 전지를 작성했다. 도 12에 도시한 바와 같이, 2 개의 유로(21c, 21d)는 액체 연료의 입구로부터 말단으로 갈수록 그 폭이 단속적으로 확대되도록 구성되어 있다. 즉, 각 유로(21c, 21d)의 폭은 입구 부분이 5mm, 중간 부분이 10mm, 말단 부분이 15mm이다.
(공시체 8)
비교를 위해, 도 13에 도시한 바와 같이 연료 탱크(21)의 내부가 유로에 의해 분할되어 있지 않은 연료 전지를 작성했다.
도 11 내지 도 13에 도시한 각 형상의 연료 탱크를 구비한 연료 전지를 각각 50개씩 작성하여 이하와 같이 시험 평가를 실시했다.
최초로 평탄한 스탠드 위에 연료 전지를 수평으로 놓고, 초기의 출력을 측정했다. 이 때, 연료에는 20 질량%의 메탄올 수용액을 사용하고, 1A의 전류로 방전했을 때의 출력을 초기 출력으로 했다.
초기 출력을 확인 후, 연료를 연료 탱크의 용적의 약 절반인 5cc 주입하고, 1A의 정전류 방전을 전압이 0.2V가 되기까지 실시했다. 이 때, 연료 전지 본체를 15도의 각도로 경사진 상태로 고정하여 발전을 실시했다. 단, 50개 중 25개는 연료의 입구에서 봐서 좌측이 낮아지도록 가로 방향으로 경사지게 하고, 나머지 25개는 연료 입구의 반대측 부분이 낮아지도록 세로 방향으로 경사지게 했다. 전압이 0.2V로 저하된 시점에서 방전을 정지했다. 그 후, 연료 5cc를 재주입하여 다시 동일한 조건의 방전을, 방전 시간이 적산값으로 500시간이 되기까지 반복했다.
적산값으로 500시간의 발전 후, 초기 출력을 확인했을 때와 마찬가지로 수평 상태로 출력을 확인했다. 각 공시체의 초기 출력에 대한 500 시간 방전 후의 출력의 비율(평균값)을 하기 표 2에 나타낸다.
Figure 112007050166212-PCT00002
상기 표 2로부터 알 수 있는 바와 같이, 연료 탱크의 내부가 유로에 의해 분할되어 있지 않은 공시체 8(도 13:비교예)의 500시간 방전 후 출력 유지율은 경사진 방향에 관계없이 약 76%이었다. 이에 대해 연료 탱크가 복수회 절곡되는 유로에 의해 구성된 공시체 6 및 7(도 11 및 도 12)에서는 500시간 방전 후의 출력 유지율이 향상되는 것이 확인되었다. 이는 공시체 8은 경사에 의한 연료의 이동이 자유로우므로 연료 분포에 편차가 생기고, 출력의 저하가 큰 것에 대해, 유로를 설치함으로써 연료의 이동을 어느 정도 제한한 공시체 6 및 7에서는 연료 분포의 편차가 비교적 작으므로, 공시체 8과 비교하여 출력의 저하가 작아지기 때문이라고 생각된다.
또한, 공시체 6과 비교하면 공시체 7이 출력 저하가 작아져 있다. 이는 연료의 주입량을 연료 탱크의 용적의 약 절반의 양으로 했으므로 유로의 말단 부근에서는 연료가 부족하는 경향이 되지만, 공시체 7에서는 입구 부근의 유로의 폭을 좁게 함으로써 유로의 말단 부분까지 연료가 미치기 쉬워지기 때문이라고 생각된다.

Claims (11)

  1. 액체 연료의 연료 성분을 연료 탱크로부터 연료극으로 공급하는 연료 전지에 있어서,
    이온 전도성을 구비한 고체 전해질막,
    고체 전해질막의 한쪽 측에 적층되고, 연료 성분이 공급되는 애노드 촉매층을 구비한 연료극,
    고체 전해질막의 또 다른 한쪽측에 적층되고, 캐소드 촉매층을 구비한 공기극 및
    연료극을 사이에 끼워 고체 전해질막의 반대측에 설치되고, 액체 연료를 저장하는 연료 탱크를 구비하며,
    상기 연료 탱크는 연료극을 한쪽 벽면으로 하여 형성되는 복수의 구획에 의해 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료극의 상기 연료 탱크를 향하는 측면에 액체 연료를 흡수하고, 또한 분산시켜 상기 연료극에 도달시키는 연료 유지막이 적층되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 복수의 구획은 1 개의 공통의 연료 주액 구멍으로부터 동시에 연료를 주입할 수 있도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 복수의 구획의 각각은 각 구획을 분할하는 격벽에 설치된 개구부를 통해 다른 적어도 한쪽 구획과 서로 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료 탱크의 내부는 서로 교차하는 2 장 이상의 격벽에 의해 4 개 이상의 구획으로 분할되고, 또한 이들 구획의 각각은 상기 격벽에 설치된 개구부를 통해 다른 적어도 하나의 구획과 서로 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 촉매층에 공급되는 연료 성분은 액체 또는 기체인 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  7. 액체 연료의 연료 성분을 연료 탱크로부터 연료극에 공급하는 연료 전지에 있어서,
    이온 전도성을 구비한 고체 전해질막,
    고체 전해질막의 한쪽 측에 적층되고, 연료 성분이 공급되는 애노드 촉매층 을 구비한 연료극,
    고체 전해질막의 또 다른 한쪽측에 적층되고 캐소드 촉매층을 구비한 공기극 및
    연료극을 사이에 끼워 고체 전해질막의 반대측에 설치되고, 액체 연료를 저장하는 연료 탱크를 구비하며,
    연료 탱크는 연료극에 대해 평행한 면내에서 절곡되는 유로에 의해 구성되는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 연료극의 상기 연료 탱크를 향하는 측면에 액체 연료를 흡수하고, 또한 분산시켜 상기 연료극에 도달시키는 연료 유지막이 적층되는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 연료 탱크는 연료극에 대해 평행한 면내에서 복수회 절곡되는 복수의 유로에 의해 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  10. 제 7 항에 있어서,
    상기 유로는 액체 연료의 입구에서 말단으로 갈수록 그 단면적이 단속적 또는 연속적으로 확대되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  11. 제 7 항에 있어서,
    상기 애노드 촉매층에 공급되는 연료 성분은 액체 또는 기체인 것을 특징으로 하는 연료 전지.
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