KR20070073967A - 표면개질 코런덤 및 수지조성물 - Google Patents

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Abstract

실리콘수지를 함유하는 실리콘 화합물로 피복된 코런덤, 상기 코런덤을 함유하는 수지 조성물, 및 전자부품 또는 반도체소자를 사용하고 상기 수지 조성물을 통해 열을 전달하는 전기기기에 관한 것으로, 수지와 코런덤 사이에 양호한 친화성이 얻어짐으로써 점도가 낮고 경화성 수지가 매트릭스 수지로써 사용된 경우 균일한 분산성, 고경화속도의 혼련물이 얻어져 수지 조성물의 취급성과 성형성이 향상될 수 있다.

Description

표면개질 코런덤 및 수지조성물{SURFACE MODIFIED CORUNDUM AND RESIN COMPOSITION}
(관련출원의 상호 참조)
본 출원은 35 U.S.C. §111(b)에 준하여 2004년 12월 14일 출원한 가출원 제60/635,602호의 출원일의 이익을 35 U.S.C. §119(e)(1)에 따라 주장하면서 35 U.S.C.§111(a)하에 출원된 출원이다. 또한, 본 출원은 2005년 12월 6일에 출원한 일본특허출원 제2004-353199호에 기초하여 35 U.S.C. §119(b)하에 우선권을 주장하고 그 내용은 여기에 참조로써 삽입되었다.
본 발명은 주로 플라스틱, 고무, 그리스 등에 충전하여 사용되는 고열전도성 코런덤 및 상기 코런덤을 이용하는 수지 조성물에 관한 것이다.
종래부터 코런덤은 고무 또는 플라스틱의 충전재로써 광범위하게 사용되어 왔다. 예를 들면, 상기 코런덤은 실리콘수지, 실리콘 고무 또는 에폭시 수지의 방열 충전재로써 사용된다. 일본특허공개 평05-132576호 및 일본특허공개 2001-348488호는 알루미나 입자를 사용하고 우수한 열전도성을 갖는 수지를 개시하고 있다. 일본특허공개 평11-209618호는 실란 커플링제를 처리한 알루미나 입자를 함유하는 열전도성 실리콘 겔 조성물을 개시하고 있다. 방열 충전재로써 상기 코런덤을 사용하는 경우에서, 상기 방열성능은 수지에 코런덤의 양을 더 많이 충전함으로써 더욱 향상되지만, 처리되지 않은 코런덤은 수지와 친화성이 좋지 않다. 그러므로 상기 조성물은 점도가 높아서 성형시 사용되는 경우 성형실패를 야기할 수 있거나 또는 경화성 수지에 분산된 경우에는 경화를 저해할 수 있다.
본 발명의 목적은 실리콘 화합물로 코런덤의 표면처리를 하여 수지와 코런덤 간의 양호한 친화성을 얻어서 저점도, 균일한 분산성을 갖는 혼련물을 확실하게 얻고 경화성 수지가 매트릭스 수지로서 사용되는 경우, 높은 경화속도로 상기 수지의 취급성 및 성형성을 향상시키는 것이다.
본 발명자들은 상술한 목적을 얻기 위해 예의 노력과 검토의 결과로서 본 발명을 완성하였다. 즉, 본 발명은 다음을 포함한다.
(1) 실리콘수지를 함유하는 실리콘 화합물로 피복된 코런덤.
(2) (1)에 있어서, 상기 실리콘수지는 폴리디메틸실록산의 메틸기의 적어도 일부가 다른 치환기 X(X는 알콕시기, 에폭시기, 아미노기, 카르복실기 또는 에테르결합 등을 갖는 유기기)로 치환된 변성실리콘, 및 일반식(1)으로 표시되는 변성실리콘 중 적어도 하나를 포함하는 코런덤:
Figure 112007040951617-PCT00001
(여기서, Y는 CnH2n +1(n은 1~8의 정수)로 나타내는 알킬기이고, m은 1 이상의 정수이다.)
(3) (1) 또는 (2)에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 동점도가 500cSt 이하인 코런덤.
(4) (1) 내지 (3) 중의 어느 하나에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 메틸메톡시실록산을 함유하는 코런덤.
(5) (1) 내지 (3) 중의 어느 하나에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 폴리에톡시디메틸실록산을 함유하는 코런덤.
(6) (1) 내지 (5) 중의 어느 하나에 있어서, 상기 코런덤은 평균이차입자직경이 0.1~200㎛이고 BET 비표면적이 0.01~100㎡/g인 코런덤.
(7) (1) 내지 (6) 중의 어느 하나에 있어서, 상기 실리콘 화합물 피복량은 상기 코런덤을 기준으로 0.01~5질량%인 코런덤.
(8) (1) 내지 (7) 중의 어느 하나에 기재된 코런덤을 함유하는 수지 조성물.
(9) (8)에 있어서, 상기 수지는 지방족계수지, 불포화 폴리에스테르수지, 아크릴수지, 메타크릴수지, 비닐에스테르수지, 에폭시수지, 실리콘수지 및 고무계 엘라스토머로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종인 수지 조성물.
(10) (8) 또는 (9)에 있어서, 상기 코런덤 함유량은 30~95질량%인 수지 조성물.
(11) (8) 내지 (10) 중 어느 하나에 있어서, 상기 수지 조성물은 시트상인 수지 조성물.
(12) (8) 내지 (10) 중 어느 하나에 있어서, 상기 수지 조성물은 그리스 또는 고형상인 수지 조성물.
(13) (8) 내지 (12) 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물을 통해 열을 전달하는 전자부품.
(14) (13)에 기재된 상기 전자부품을 사용하는 전자기기.
(15) (8) 또는 (12) 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물을 통해 열을 전달하는 반도체소자.
(16) (15)에 기재된 반도체소자를 사용하는 전자기기.
본 발명의 코런덤은 그 표면이 실리콘수지를 함유하는 실리콘 화합물로 피복된 것을 특징으로 한다. 본 발명에서 사용되는 상기 실리콘수지는 유기기를 갖는 실리콘에 산소가 교대로 결합하여 형성된 결합을 포함하는 골격을 갖는 수지를 의미하며, 그 예로는 폴리디메틸실록산의 메틸기 부분이 다른 치환기 X(X는 알콕시기, 에폭시기, 아미노기, 카르복실기 또는 에테르결합 등을 갖는 유기기이다)로 치환된 변성 실리콘과, 일반식(1)으로 표시되는 변성 실리콘을 포함한다. 본 발명에서, 그 실리콘수지는 코런덤 입자로 피복된다. 이것은 통상 R-Si(OR')3(여기서 R은 관능기, 즉, 아미노프로필기, 글리시독시기, 메타크릴옥시기, N-페닐아미노프로필기, 메르캅토기, 비닐기 또는 다른 관능기이고, R'는 메틸기 또는 에틸기이다)로 표시되는 소위 실란 커플링제에 의한 표면처리와 다른 것이다. 본 발명의 실리콘수지로 처리한 코런덤은 실란 커플링제로 처리한 코런덤보다 저장안정성이 양호하다:
Figure 112007040951617-PCT00002
(여기서, Y는 CnH2n +1(n은 1~8의 정수)로 표시되는 알킬기이고, m은 1 이상의 정수이다.)
실리콘수지를 함유하는 실리콘 화합물로 표면을 피복한 표면처리를 한 코런덤을 수지와 혼련할 때, 상기 조성물의 코런덤 함유량, 즉 수지에 충전할 수 있는 코런덤의 양은 표면 처리를 하지 않은 수지 충전용 코런덤을 수지와 혼련한 경우에 비하여 증가될 수 있다. 또한, 조성물의 코런덤 함유량은 증가될 경우라도, 혼련물의 점도는 비교적 상승되지 않고 조성물의 유연성을 거의 잃지 않아, 그 결과로서, 조성물의 내기계적 특성 등이 향상된다. 또한, 경화성 수지를 매트릭스 수지로서 사용하여 표면 처리를 하지 않은 코런덤을 충전하는 경우, 경화가 일어나지 않거나, 또는 충분히 진행되지 않거나, 경화가 될지라도 경화에 긴 시간이 소요되지만, 그러한 경우라도 본 발명의 코런덤이 사용되면 경화는 단시간에 완성될 수 있다.
실리콘수지를 함유한 실리콘 화합물로서, 동점도가 500cSt 이하인 실리콘수지 함유 실리콘 화합물이 적합하게 사용된다. 동점도가 500cSt를 초과하면, 코런덤 입자의 표면에 대한 친화성이 악화되어 표면처리를 균일하게 하기 어려워진다.
사용할 수 있는 실리콘수지는 특별히 한정되지 않고 공지의 화합물이 사용될 수 있다. 그 예로는 상술한 변성수지를 포함하고 이들 중, 더욱 바람직하게는 메틸메톡시실록산 및 폴리에톡시디메틸실록산 등의 알콕시 변성 실리콘이다.
바람직한 실리콘 화합물의 구체적인 예는 다우코닝토레이 제품인 AY42-163과 Nippon Unicar 제품인 FZ-3704를 포함한다. 이들 실리콘 화합물 중의 하나가 단독으로 사용되거나, 또는 이들 중 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용하는 코런덤은 바람직하게는 평균이차입자직경이 0.1~200㎛이고, 더욱 바람직하게는 0.3~100㎛이다. 평균입자직경이 이 범위 내이면, 이 코런덤을 함유하는 수지 조성물이 방열 시트의 시트 재료로서 또는 MC(metal core) 기판 또는 프린트 배선 기판의 기판 재료로서 사용되는 경우 우수한 표면 평활성을 얻을 수 있다. 또한, 수지 조성물에서 분산성이 우수하므로 상기 조성물은 양호한 기계적 강도를 가질 수 있다. 평균입자직경이 0.1㎛ 이하이면, 상기 코런덤 입자는 취급하기 힘들 수 있거나 입자간의 응집력이 증가하여 수지 조성물에서 분산성이 저하될 수 있다. 한편, 상기 평균입자직경이 200㎛를 초과하면, 이 코런덤을 함유하는 수지 조성물이 방열시트의 시트 재료로서 또는 MC 기판 또는 프린트 배선 기판의 기판 재료로서 사용되는 경우 표면평활성이 감소한다.
본 발명의 코런덤은 BET법으로 측정할 때, 바람직하게는 비표면적이 0.01~100㎡/g, 더욱 바람직하게는 0.05~10㎡/g이다. 비표면적이 이 범위 내인 코런덤을 사용하는 수지 조성물은 표면이 평활하고, 기계적 강도가 우수하며 수지 조성물에서 코런덤의 분산성이 양호하다.
실리콘 화합물을 코런덤에 피복하는 방법은 특별히 한정되어 있지 않고 공지의 방법을 사용할 수 있다. 그 예는 건식처리법과 습식처리법을 포함한다.
코런덤에 실리콘 화합물 등을 피복하는 양은 코런덤을 기준으로 바람직하게는 0.01~5질량%, 더욱 바람직하게는 0.05~1질량%이다. 피복량이 0.01질량% 미만인 경우 피복효과는 거의 얻지 못하고, 반면 5질량%를 초과하면, 미반응 실리콘 화합물 등의 함유량이 증가하고 이것은 예를 들면, 미반응 실리콘 화합물이 불순물로서 잔존하는 문제를 일으킬 수 있다.
본 발명의 코런덤은 바람직하게 오일이나, 고무 또는 플라스틱 등의 고분자 화합물(구체적으로, 또한 이들을 "수지"라고 함)에 충진되고, 고열전도성 그리스 조성물, 고열전도성 고무 조성물 또는 고열전도성 플라스틱 조성물로서 적합하게 사용될 수 있다. 특히, 코런덤 함유량은 80질량% 이상이 바람직하다.
상기 수지의 예는 탄화수소계 수지(예, 폴리에틸렌, 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체, 에틸렌-아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-프로필렌 공중합체, 폴리(에틸렌-프로필렌), 폴리프로필렌, 폴리이소프렌, 폴리(이소프렌-부틸렌), 폴리부타디엔, 폴리(스티렌-부타디엔), 폴리(부타디엔-아크릴로니트릴), 폴리클로로프렌, 염화폴리프로필렌, 폴리부텐, 폴리이소부틸렌, 올레핀수지, 석유수지, 스티롤수지, ABS수지, 쿠마론·인덴수지, 테르펜수지, 로진수지, 디엔수지); (메타)아크릴수지(예를 들면, 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메타)아크릴레이트, n-노닐(메타)아크릴레이트, (메타)아크릴산 및 글리시딜(메타)아크릴레이트 등의 모노머를 동종중합하여 얻은 수지, 다수의 이들 모너머를 공중합하여 얻은 수지, 폴리아크릴로니트릴과 이의 공중합체, 폴리시아노아크릴레이트, 폴리아크릴아미드 및 폴리(메타)아크릴레이트 염); 비닐아세테이트 및 비닐알콜계수지(예를 들면, 비닐아세테이트수지, 폴리비닐알콜, 폴리비닐 아세탈계수지, 폴리비닐 에테르); 할로겐함유수지(예를 들면, 염화비닐수지, 염화비닐리덴수지, 불소계수지); 질소함유 비닐수지(예를 들면, 폴리비닐카바졸, 폴리비닐피롤리돈, 폴리비닐피리딘, 폴리비닐이미다졸); 디엔계 중합물(예를 들면, 부타디엔계 합성고무, 클로로프렌계 합성고무, 이소프렌계 합성고무); 폴리에테르(예를 들면, 폴리에틸렌 글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 하이드린 고무, 펜톤수지); 폴리에틸렌이민 수지; 페놀수지(예를 들면, 페놀·포르말린수지, 크레졸·포르말린수지, 변성페놀수지, 페놀·푸르푸랄수지, 레조르신수지); 아미노수지(예를 들면, 우레아수지, 변성우레아수지, 멜라민수지, 구아나민수지, 아닐린수지, 술폰아미드수지); 방향족 탄화수소계수지(예를 들면, 크실렌-포름알데히드수지, 톨루엔·포르말린수지); 케톤수지(예를 들면, 시클로헥사논수지, 메틸에틸케톤수지); 포화 알키드수지; 불포화 폴레에스테르수지(예를 들면, 무수말레인산-에틸렌 글리콜 중축합물, 무수말레인산-무수프탈산-에틸렌 글리콜 중축합물); 알릴 프탈레이트수지(예를 들면, 불포화 폴리에스테르 수지와 디알릴 프탈레이트를 가교하여 얻은 수지); 비닐 에스테르 수지(예를 들면, 말단에 고반응성 아크릴 이중결합을 갖고, 주쇄에 비스페놀 A계 에테르결합을 갖는 일차폴리머를 스티렌, 아크릴 에스테르 등과 가교하여 얻은 수지); 알릴에스테르수지; 폴리카보네이트; 폴리인산에스테르수지; 폴리아미드수지; 폴리이미드수지; 실리콘수지(예를 들면, 실리콘 오일(예를 들면, 폴리디메틸실록산), 실리콘고무, 실리콘수지, 및 분자 내에 히드로실록산, 히드록시실록산, 알콕시실록산 또는 비닐실록산 구조를 갖고 촉매 또는 열에 의해서 경화되는 반응성 실리콘수지); 푸란수지; 폴리우레탄수지; 폴리우레탄고무; 에폭시수지(예를 들면, 비스페놀 A 및 에피클로로히드린의 축합물, 노볼락형 페놀수지의 축합물 및 에피클로로히드린의 축합물, 또는 폴리글리콜 및 에피클로로히드린의 축합물을 사용하는 수지); 페녹시형수지; 및 이들의 변성체를 포함한다. 이들 중 1종을 단독으로 사용하거나 또는 이들의 다수를 조합하여 사용할 수 있다.
이들 수지중에서, 더욱 바람직한 것은 불포화 폴리에스테르 수지, 아크릴수지, 메타크릴수지, 비닐에스테르수지, 에폭시수지 및 실리콘수지이다.
이들 수지는 저분자량 또는 고분자량일 수 있고, 고무 또는 유리상이거나 경화물일 수 있다. 이들 상태는 용도나 사용환경에 따라 임의로 선택할 수 있다.
또한, 상기 수지는 오일상 물질인 것이 바람직하다. 본 발명의 코런덤과 오일을 혼합하여 얻은 그리스는 발열체와 방열체의 요철을 유리하게 따르는 동시에, 이들 사이에 작은 간격을 만들어 방열효과를 더욱 상승시킬 수 있다.
상기한 목적과 다른 목적으로 사용할 수 있는 오일은 특별히 한정되어 있지 않고 공지의 오일을 사용할 수 있다. 그 예로는 실리콘 오일, 석유계 오일, 합성 오일 및 불소계 오일을 포함한다.
본 발명의 실리콘 화합물로 피복된 코런덤은 일반적인 수지와 고친화성을 갖고 있어 피복되지 않은 코런덤에 비해서 더 많은 양이 일반적인 수지에 충전될 수 있으나, 실리콘 화합물, 예를 들면, 2성분 실온 경화성 포팅겔(potting gel)(GE 토토시바 실리콘 판매 TSE 3070) 등의 경화성 실리콘오일이 일반적으로 실리콘수지와 친화성이 더 높은 실리콘 화합물이기 때문에 특히 바람직하다.
본 발명의 조성물은 시트 또는 그리스 형태 등의 고형상일 수 있다. 시트 또는 그리스는 예를 들면, 전자부품 또는 반도체소자의 발열부와 방열부품 또는 플레이드 사이에 개재되어서 발생된 열이 효과적으로 전달되고 본 발명의 조성물을 통해서 방출될 수 있다. 그러한 방식으로, 전자부품 또는 반도체소자의 열적 열화 등이 감소될 수 있고, 그 부품 또는 소자를 사용하는 상기 전자부품 또는 반도체소자 또는 전자기기는 고장이 감소되고 수명이 연장될 수 있다. 그 부품, 소자 또는 기기의 예는 컴퓨터와 그 CPU(central processing unit), PDP(plasma display panel), 전지(예를 들면, 납축전지, 이차전지, 커패시터) 및 그 주변기기(하이브리드 전기 자동차 등에 이차전지와 방열소자 사이의 열전도성 조성물을 제공하여 온도를 제어하고 전지특성을 안정화하는 데 사용되는 기기), 전기모터의 방열기, 펠티에소자, 인버터, (고)전력 트랜지스터, 및 고휘도 LED를 포함한다.
도 1은 전자부품 또는 반도체소자(CPU 등)등의 방열부품을 포함하는 패키지(2)와 방열부품 또는 방열기(3) 사이에 본 발명의 코런덤함유 수지 조성물로 된 방열시트(1)가 개재되어 발생된 열을 효과적으로 전도하고 본 발명의 수지 조성물을 통해 방출하는 기기의 일실시예를 도시한다. 도면부호 4는 기판을 나타낸다.
도 1은 발열 부분과 방열부품 사이에 개재되어 있는 본 발명의 코런덤 함유 수지 조성물을 포함하는 기기의 일실시예를 도시한다.
본 발명은 이하 실시예와 비교예를 참조하여 좀 더 상세히 설명하지만, 본 발명이 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1~9)
20ℓ헨셀믹서(HENSCHEL NP2 FM20B, 미츠미이케카오키 가부시키가이샤 제품)에서, 소정의 평균입자직경과 소정 BET 비표면적을 갖는 코런덤 7kg을 투입하고 혼합하면서, 표 1에 나타낸 양의 실리콘화합물 소정량(실시예 1, 2 및 4~9 : 35g, 실시예 3 : 70g)을 첨가하여 110℃에서 1시간 동안 혼합하여 표면처리된 코런덤을 얻었다.
다음으로, 상기 표면처리된 코런덤 60g과 실리콘 오일 20g(2성분 실온 실리콘 포팅겔 TSE3070 용액 A(10g)＋용액 B(10g), GE 토시바 실리콘사 제품; 용액 A는 폴리알케닐실록산과 백금 화합물의 혼합물이고, 용액 B는 폴리알케닐실록산, 폴리알킬하이드로겐실록산과 반응조절제의 혼합물이다)을 탈포혼련기(NO-BUBBLING NBK-2, 니폰세이키사 제품)에서 750rpm으로 5분 동안 혼합하여 수지 조성물을 얻었다. 얻어진 수지 조성물을 100℃에서 1시간 동안 대기중에 두고, 이로써 경화시험을 했다.
경화시험의 결과, 모든 샘플에서 양호한 경화상태를 얻었다.
또한, 표면처리된 코런덤 300g을 실리콘 오일(TSE3070 용액 A(10g)＋용액B(10g), GE 토시바 실리콘사 제품) 100g에 충전하고, 점도를 BS형 점도계(토쿄케이키사 제품)로 25℃에서 측정하였다.
(참조예 1~6 및 비교예 1)
표면처리와 경화시험을 실시예와 동일한 조건하에서 하였다. 표면처리시에 실리콘 화합물의 양이 참조예 1~4에서는 35g, 참조예 5에서는 0.035g 또는 참조예 6에서는 420g이었다. 비교예 1에서, 상기 경화시험은 표면처리를 하지 않은 코런덤을 사용하여 실시하였다.
표면이 실리콘 화합물로 피복되지 않은 경우(비교예 1), 수지 조성물은 경화되지 않는다.
실리콘 화합물이 표면에 피복된 경우라 할지라도, 적절한 실리콘 화합물을 사용하지 않으면, 수지 조성물은 경화되지 않거나(참조예 2 및 3), 불충분하게 경화되거나(참조예 1) 또는 과도하게 경화되어 고무로서 사용할 수 없게 된다(참조예 4). 실리콘 화합물의 양이 적은 참조예 5는 경화성이 약간 낮았고, 반면 실리콘 화합물의 양이 많은 참조예 6은 표면처리시에 분말이 응집되어 수지 조성물이 불균일하게 경화되기 쉽다.
실리콘 화합물로서 적절한 양의 알콕시변성실리콘이 사용된 실시예 1~9는 비변성실리콘 또는 다른 변성실리콘을 사용한 참조예 1~4에 비하여 양호한 경화가 이루어졌다.
점도 측정의 결과로서, 실리콘 화합물을 일정량 이상 첨가한 경우(실시예 1과 3 및 참조예 6), 실리콘 화합물을 첨가하지 않거나(비교예 1) 또는 적은 양을 첨가한 경우(참조예 5)에 비하여 점도가 크게 감소하였다. 이는 실리콘 화합물로 코런덤을 표면처리함으로써 더 많은 양의 코런덤이 수지에 충전될 수 있음을 나타내는 것이다.
상기 실시예에서, 실리콘 화합물로 처리된 코런덤 입자는 경화성 실리콘 오일에 첨가되나, 코런덤이 다른 경화성 또는 비경화성(열가소성) 매트릭스 수지에 첨가되는 경우라 할지라도, 수지에 따라 적절한 실리콘 화합물을 선택함으로써 양호한 성형성을 얻을 수 있었다.
Figure 112007040951617-PCT00003
AA : 양호한 경화성, BB: 불충분한 경화, CC : 과도한 경화, DD : 경화되지 않음.
본 발명의 코런덤은 감소된 점도와 균일한 분산성을 갖고 수지에 더욱 많은 양이 충전될 수 있으며, 코런덤이 충전된 수지 조성물이, 예를 들면, 전자부품 또는 반도체소자의 발열부와 방열부품 또는 방열판 사이에 배치되면, 열전도성과 방열성이 향상될 수 있다. 그러므로, 본 발명의 상기 코런덤과 수지 조성물은 산업상 유용하다.

Claims (16)

  1. 실리콘수지를 함유하는 실리콘 화합물로 피복된 것을 특징으로 하는 코런덤.
  2. 제1항에 있어서, 상기 실리콘수지는 폴리디메틸실록산의 메틸기의 적어도 일부분이 다른 치환기 X(X는 알콕시기, 에폭시기, 아미노기, 카르복실기 또는 에테르결합 등을 갖는 유기기)로 치환된 변성실리콘, 및 일반식(1)로 표시되는 변성실리콘 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 코런덤:
    Figure 112007040951617-PCT00004
    (여기서, Y는 CnH2n +1(n은 1~8의 정수)로 표시되는 알킬기이고, m은 1 이상의 정수이다.)
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 동점도가 500cSt 이하인 것을 특징으로 하는 코런덤.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 메틸메톡시실록산을 함유하는 것을 특징으로 하는 코런덤.
  5. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 실리콘 화합물은 폴리에톡시디메틸실록산을 함유하는 것을 특징으로 하는 코런덤.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 코런덤은 평균이차입자직경이 0.1~200㎛이고, BET 비표면적이 0.01~100㎡/g인 것을 특징으로 하는 코런덤.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 실리콘 화합물 피복량은 상기 코런덤을 기준으로 0.01~5질량%인 것을 특징으로 하는 코런덤.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 기재된 코런덤을 함유하는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  9. 제8항에 있어서, 상기 수지는 지방족계수지, 불포화 폴리에스테르수지, 아크릴수지, 메타크릴수지, 비닐에스테르수지, 에폭시수지, 실리콘수지 및 고무계 엘라스토머로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  10. 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 코런덤 함유량은 30~95질량%인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  11. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지 조성물은 시트상인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  12. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지 조성물은 그리스 또는 고형상인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  13. 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 수지 조성물을 통해 열을 전달하는 것을 특징으로 하는 전자부품.
  14. 제13항에 기재된 상기 전자부품을 사용하는 것을 특징으로 하는 전자기기.
  15. 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 수지 조성물을 통해 열을 전달하는 것을 특징으로 하는 반도체소자.
  16. 제15항에 기재된 반도체소자를 사용하는 것을 특징으로 하는 전자기기.
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Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2115065B1 (en) * 2007-02-20 2016-05-11 Dow Corning Corporation Filler treating agents based on hydrogen bonding polyorganosiloxanes
CN102498174B (zh) * 2009-02-17 2014-03-19 道康宁公司 有机硅凝胶密封及其制备和使用的方法
WO2014014542A2 (en) 2012-04-27 2014-01-23 Burning Bush Group High performance silicon based coating compositions
US10138381B2 (en) 2012-05-10 2018-11-27 Burning Bush Group, Llc High performance silicon based thermal coating compositions
CN104812543B (zh) 2012-07-03 2017-06-13 伯宁布什集团有限公司 硅基高性能涂料组合物
US9006355B1 (en) 2013-10-04 2015-04-14 Burning Bush Group, Llc High performance silicon-based compositions
KR102318631B1 (ko) 2013-10-24 2021-10-29 디아이씨 가부시끼가이샤 수지 조성물, 방열 재료 및 방열 부재
WO2015110555A1 (en) * 2014-01-22 2015-07-30 Basf Se Silicon comprising polymer coated particles
US20180163111A1 (en) * 2016-12-14 2018-06-14 National Chung-Shan Institute Of Science And Technology Thermal conductive plastic material and method of manufacturing the same
CN109942747B (zh) * 2019-04-01 2021-05-18 福州大学 一种柔性导电水凝胶及其制备方法
EP3796342B1 (en) 2019-09-18 2023-11-01 Premo, S.A. A power transformer assembly and a thermal conductive compound for sealing a power transformer assembly

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS59137305A (ja) 1983-01-27 1984-08-07 Nippon Aerojiru Kk 表面改質金属酸化物微粉末の製造方法
TW197458B (ko) 1991-02-14 1993-01-01 Ciba Geigy Ag
JP3146679B2 (ja) * 1992-08-31 2001-03-19 三菱マテリアル株式会社 疎水性金属酸化物粉体
EP0799791B1 (en) * 1995-10-02 2000-05-31 Mitsubishi Materials Corporation Hydrophobic metal oxide powder and use thereof
JP3290127B2 (ja) 1998-01-27 2002-06-10 松下電工株式会社 熱伝導性シリコーンゴム組成物及びこの熱伝導性シリコーンゴム組成物によりなる放熱シート
EP0934773B1 (en) * 1998-02-06 2004-02-04 Seiwa Kasei Co., Ltd. Microcapsule having a specific wall and method for producing the same
JP2001348488A (ja) 2000-06-06 2001-12-18 Matsushita Electric Works Ltd 熱伝導性樹脂組成物、プリプレグ、放熱性回路基板及び放熱性発熱部品
EP1249470A3 (de) * 2001-03-30 2005-12-28 Degussa AG Hochgefüllte pastöse siliciumorganische Nano- und/oder Mikrohybridkapseln enthaltende Zusammensetzung für kratz- und/oder abriebfeste Beschichtungen
JP2003201116A (ja) * 2001-10-10 2003-07-15 Showa Denko Kk アルミナ粒、アルミナ粒の製造方法、アルミナ粒を含む組成物

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