KR20070070832A - 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명의 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물은 (A) 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지 5 내지 50 중량부;(B) 스티렌계 공중합체 수지 20 내지 95 중량부; 및 (C) 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지 1 내지 70 중량부로 이루어진다.
내화학성, 내스크래치성, 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지, 스티렌계 공중합체 수지, 아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트

Description

내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물{Styrenic Thermoplastic Resin Composition with Good Chemical Resistance}
발명의 분야
본 발명은 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지, 스티렌계 공중합체 수지, 및 폴리메틸메타크릴레이트 수지를 포함하며, 우수한 내화학성과 내스크래치성을 갖는 스티렌계 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체 수지는 부타디엔계 고무질 중합체의 존재 하에서 방향족 비닐화합물인 스티렌 단량체와 불포화니트릴계 화합물인 아크릴로니트릴 단량체를 그라프트 중합하여 제조된다. 이 때, 사용되는 고무질 중합체와 g-ABS 수지, 그리고 매트릭스 중합체의 물성을 조절하면 원하는 수지를 얻을 수 있다. 이렇게 제조된 ABS 수지는 내충격성, 내화학성, 내열성, 기계적 강도가 우수하고 성형가공이 용이하여 전기전자 제품의 부품 및 내외장재, 자동차 부품 및 일반잡화 등에 광범위하게 사용되고 있다.
하지만 이러한 수지를 외장재로 사용할 경우, 외부로부터의 충격이나 마찰로 인한 긁힘 등의 외관에서 발생하는 스크래치는 제품의 고급성을 떨어뜨리고 그 제품의 가치를 저하시키는 원인이 될 수 있다. 그래서 대부분 후도장 공정을 추가로 거쳐 이러한 약점을 보충하고 있다.
특히 믹서기, 세탁기, 선풍기 등 모터의 구동에 의한 반복적인 응력을 받는 전기전자 제품의 내외장재의 경우에는 어느 기간 이상동안 깨지거나 부서지지 않고 견뎌 내야 하기 때문에 우수한 내충격성을 보유하면서 초산과 같은 강한 화학약품에도 어느 정도 크랙없이 견디는 특성을 보유한 ABS 수지가 필요하다.
이에 본 발명자는 매트릭스 수지로 아크릴로니트릴 함량과 중량평균분자량이 서로 다른 2종의 SAN 수지를 혼합하여 사용하되, 아크릴로니트릴 함량과 중량평균분자량을 특정한 범위 내에 존재하도록 조절함으로써, 외부로부터의 충격이나 마찰로 인한 긁힘에 강하고 외관에 큰 영향을 끼치지 않아 내스크래치 특성이 우수하면서 2BC(butyl cellosolve, 2-부톡시 에탄올)에 대한 내화학성을 보유한 스티렌계 열가소성 수지조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 연필경도가 우수한 내스크래치 특성을 갖는 스티렌계 열가 소성 수지조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 2BC(butyl cellosolve)에 대한 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 내스크래치성과 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지조성물의 적합한 용도를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 상세히 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
발명의 요약
본 발명의 내스크래치성 및 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지조성물은 (A) 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지 5 내지 50 중량부;(B) 스티렌계 공중합체 수지 20 내지 95 중량부; 및 (C) 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지 1 내지 70 중량부로 이루어진다.
본 발명의 다른 구체예에서는 상기 스티렌계 공중합체 수지(B)는 (b1) 아크릴로니트릴 함량이 22∼28 중량%이고 중량평균분자량이 130,000∼200,000인 스티렌계 수지 10∼90 중량% 및 (b2)아크릴로니트릴 함량이 30∼36%이고 중량평균분자량이 100,000∼160,000인 스티렌계 수지 10∼90 중량%로 이루어진다.
본 발명의 또 다른 구체예에서는 상기 스티렌계 열가소성 수지조성물은 산화 방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 염료, 안료, 난연제, 충진제, 안정제, 활제, 항균제, 이형제, 가소제, 대전방지제로 이루어진 군으로부터 선택된 첨가제를 더 포함할 수 있다.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명
(A) 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지
본 발명의 수지조성물의 제조에 사용되는 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체는 (a1)(a11)스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 알킬 치환 스티렌 또는 이들의 혼합물 50∼95 중량% 및 (a12)아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 또는 페닐 N-치환 말레이미드 또는 이들의 혼합물 5∼50 중량%로 구성된 단량체 혼합물 5∼95 중량부를 (a2)부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔의 삼원공중합체(EPDM), 폴리오가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 복합체 중 하나 또는 이들의 혼합물로부터 선택된 중합체 5∼95 중량부에 그라프트 중합하여 얻은 것이다.
상기의 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류 또는 C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 메타크릴산 또는 아크릴산의 에스테르류로서 1∼8개의 탄소원자를 포 함하는 모노히드릴 알코올로부터 얻어진 에스테르류이다. 이들의 구체예로서는 메타크릴산 메틸 에스테르, 메타크릴산 에틸 에스테르, 아크릴산 에틸 에스테르 또는 메타크릴산 프로필 에스테르를 들 수 있고, 이들 중, 메타크릴산 메틸 에스테르가 특히 바람직하다.
본 발명의 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체(A)의 바람직한 예로서는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 또는 스티렌/부타디엔 고무에 스티렌과 아크릴로니트릴 및 선택적으로 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 단량체를 혼합물의 형태로 그라프트 공중합한 것을 들 수 있다. 더욱 바람직한 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체(A)는 ABS 그라프트 공중합체이다.
본 발명에 있어서 상기 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지(A)는 약 5∼50 중량부로 사용되는 것이 바람직하다. 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지 사용함량이 5 중량부 미만에서는 본 발명에서 요구하는 일정수준 이상의 내충격성을 나타내기 어렵고, 50 중량부 초과에서는 스크래치 특성을 저하시켜 본 발명을 완성할 수 없다.
(B) 스티렌계 공중합체 수지
본 발명의 스티렌계 공중합체 수지(B)는 수지 조성물에 있어서, 매트릭스(Matrix)를 구성한다. 즉, 폴리메틸메타크릴레이트(이하, PMMA)를 첨가한 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지에 매트릭스인 스티렌계 공중합체 수지(B)의 아크릴로니트릴 함량과 분자량을 조절함으로써, 연필경도가 우수한 내스크래치 특성을 유지하면서 2BC(butyl cellosolve)에 대한 내화학성을 향상시킬 수 있는 것이다.
본 발명의 수지조성물의 제조에 사용되는 스티렌계 공중합체는 전체 아크릴로니트릴 함량은 22∼36 중량%이고, 중량평균분자량은 100,000∼200,000인 것을 사용한다.
아크릴로 니트릴 함량을 22 중량% 미만으로 사용하는 경우에는 내화학성의 향상을 기대할 수 없고 36 중량% 이상 사용하는 경우에는 내충격성 등은 향상되지만 성형성이 현저히 저하되는 단점이 있기에 아크릴로 니트릴 함량은 22∼36 중량%가 바람직하다. 그리고 스티렌계 수지의 중량 평균 분자량이 100,000 미만일 경우 수지가 쉽게 깨지는 경향이 있으며, 200,000 초과일 경우에는 분자량이 높아 선형 구조의 제조가 어렵기에 스티렌계 수지의 중량 평균 분자량은 100,000∼200,000 정도가 바람직하다.
바람직하게는, 아크릴로니트릴 함량이 22∼28 중량%이고 중량평균분자량이 130,000∼200,000인 스티렌계 수지(b1) 와 아크릴로니트릴 함량이 30∼36%이고 중량평균분자량이 100,000∼160,000인 스티렌계 수지(b2)를 혼합하여 사용한다. 상기 스티렌계 수지(b1)와 스티렌계 수지(b2)는 스티렌계 수지(b1) 10∼90 중량% 및 스티렌계 수지(b2) 90∼10 중량%로 혼합하여 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 스티렌계 공중합체 수지(B)의 중량평균분자량과 아크릴로니트릴 함량 및 스티렌계 수지(b1), (b2)의 혼합비율이 상기 범위를 벗어날 경우, 본 발명에서 이루고자 하는 2BC에 대한 내화학성의 향상을 기대하기 어려우며 유동성을 저하시킬 수 있다.
상기 스티렌계 수지(b1) 및 (b2)는 각각 스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 알킬 치환 스티렌 또는 이들의 혼합물과 아크릴로니트릴을 공중합하거나, 이들 공중합체의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명의 다른 구체예에서는 상기 아크릴로니트릴과 함께 메타크릴로니트릴, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 핵치환 말레이미드, 페닐 핵치환 말레이미드, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 단량체를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 하나의 구체예에서는 상기 스티렌계 수지(b1) 및 (b2)는 각각 스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 알킬 치환 스티렌 또는 이들의 혼합물 50∼95 중량% 및 아크릴로니트릴과 메타크릴로니트릴, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 핵치환 말레이미드, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 단량체의 혼합물 5∼50 중량%를 공중합하거나, 이들 공중합체의 혼합물을 사용한다.
상기 아크릴로니트릴과 메타크릴로니트릴, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 핵치환 말레이미드, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 단량체의 혼합물은 바람직하게는 20∼50 중량%로 사용한다.
상기의 C1-C8 메타크릴산 알킬에스테르류 또는 C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 메타크릴산 또는 아크릴산의 에스테르류로서 1∼8개의 탄소원자를 포함하는 모노히드릴 알코올로부터 얻어진 에스테르류이다. 이들의 구체예로서는 메타크릴산 메틸 에스테르, 메타크릴산 에틸 에스테르, 아크릴산 에틸 에스테르 또는 메타크릴산 프로필 에스테르를 들 수 있고, 이들 중, 메타크릴산 메틸 에스테르가 특히 바람직하다.
본 발명의 하나의 구체예에서는 상기 스티렌계 수지(b1) 및 (b2)는 스티렌과 아크릴로니트릴 그리고 선택적으로 메타크릴산 메틸에스테르의 단량체 혼합물; α-메틸스티렌과 아크릴로니트릴 그리고 선택적으로 메타크릴산 메틸에스테르의 단량체 혼합물; 또는 스티렌, α-메틸스티렌과 아크릴로니트릴 그리고 선택적으로 메타크릴산 메틸에스테르의 단량체 혼합물로부터 제조된 것을 들 수 있다.
본 발명에 있어서 상기 스티렌계 공중합체 수지(B)는 약 20∼95 중량부, 바람직하기로는 약 55∼80 중량부로 사용된다.
(C) PMMA 수지
본 발명의 스티렌계 열가소성 수지조성물의 제조에 사용되는 PMMA 수지(C)는 아크릴계 수지인 메틸메타크릴레이트(MMA)를 중합하여 얻은 것으로서 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 잘 알려져 있으며 상업적으로 용이 하게 구입할 수 있다.
본 발명에서는 폴리메틸메타크릴레이트 수지(이하 PMMA)를 첨가함으로써, 연필경도가 우수한 내스크래치 특성을 가질 수 있는 것이다.
상기 PMMA 수지는 1 내지 70 중량부로 사용된다. 70 중량부를 초과하여 사용할 경우, 충격강도가 저하될 수 있으며, 1 중량부 미만으로 사용할 경우, 충분한 내스크래치 특성을 얻을 수 없다.
본 발명에서는 상기 구성요소 외에도 산화방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 염료, 안료, 난연제, 충진제, 안정제, 활제, 항균제, 이형제, 가소제, 대전방지제 등의 통상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 산화방지제로는 힌더드 페놀계 산화방지제 또는 포스파이트계 산화방지제가 사용될 수 있다. 상기 활제로는 스테라마이드계 활제 또는 금속 스테아레이트계 활제가 바람직하게 사용될 수 있다.
본 발명의 수지 조성물은 상기 구성요소를 첨가하여 통상의 용융 혼련공정을 거쳐 사출 성형하여 제조될 수 있다.
본 발명에서 사출성형된 성형품은 내스크래치 특성이 우수할 뿐만 아니라, 2BC(butyl cellosolve)에 대한 내화학성이 매우 뛰어나므로 각종 제품의 외장재, 특히 믹서기, 세탁기, 선풍기 등과 같이 모터의 구동에 의한 반복적인 응력을 받는 전기전자 제품의 내외장재에 유용하게 사용될 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허 청구 범위에 의하여 한정 되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기의 실시예 및 비교실시예에서 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다.
(A) 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지
제일모직(주)의 상품명 CHT를 사용하였다.
(B) 스티렌계 공중합체 수지
(b1) 아크릴로니트릴 함량이 24 중량%이고 중량평균분자량이 156,000인 SAN 수지를 사용하였다.
(b2) 아크릴로니트릴 함량이 32 중량%이고 중량 평균 분자량이 135,000인 SAN 수지를 사용하였다.
(b3) 아크릴로니트릴 함량이 24 중량%이고 중량평균 분자량이 180,000인 스티렌계 수지를 사용하였다.
(b4) 아크릴로니트릴 함량이 24 중량%이고 중량 평균 분자량이 80,000인 스티렌계 수지를 사용하였다.
(b5) 아크릴로니트릴 함량이 32 중량%이고 중량 평균 분자량이 90,000인 스 티렌계 수지를 사용하였다.
(C) PMMA 수지
LG사의 PMMA인 IH830 을 사용하였다.
실시예 1∼2
상기 각 구성성분을 하기 표 1에 기재된 바와 같은 함량으로 첨가한 후 용융, 혼련 압출하여 펠렛을 제조하였다. 이때, 압출은 L/D=29, 직경 45㎜인 이축압출기를 사용하였으며 실린더 온도는 220 ℃로 설정하였다. 상기 제조된 펠렛으로 사출성형하여 6 inch ×6 inch 의 경도 측정용 시편 및 내화학성 평가용 시편을 제조하였다.
비교실시예 1
스티렌계 수지(b1)를 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 2
스티렌계 수지(b3)를 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 3
스티렌계 수지(b2)를 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 4
스티렌계 수지 (b4)를 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 5
스티렌계 수지 (b5)를 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
구 분 성 분 (중량부)
(A)고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지 (B)스티렌계 공중합 수지 (C) PMMA
(b1) (b2) (b3) (b4) (b5)
실시예 1 20 20 30 - - - 30
2 20 35 15 - - - 30
비교 실시예 1 20 50 - - - - 30
2 20 - - 50 - - 30
3 20 - 50 - - - 30
4 20 - - - 50 - 30
5 20 - - - - 50 30
상기 실시예 및 비교실시예에 의해 제조된 각 6 inch ×6 inch 시편 및 내화학성 평가용 시편을 하기의 방법으로 연필경도 및 2BC(butyl cellosolve)에 대한 내화학성을 측정하였다.
(1) 23℃, 상대습도 50%에서 48시간 방치한 후 JIS K 5401 규격에 따라 연필 경도를 측정하였다.
(2) 내화학성은 50 mm ×200 mm ×2.0 mm의 내화학성 측정 시편을 가로 반경:세로 반경의 비율이 4:3인 1/2 타원형 치구에 고정시키고 2BC(butyl cellosolve) 용액을 시편 위에 약 5ml 도포시킨 후 10분 후에 치구에서 시편을 떼어내 물로 세척 후 표면의 변화를 관찰하였다.
상기 측정 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
연필경도 내화학성 (표면상태)
실시예 1 H 양호
2 H 양호
비교실시예 1 H 미세 크랙
2 H 미세 크랙
3 H 미세 크랙
4 F 크랙
5 F 크랙
상기 표 2의 결과로부터 아크릴로니트릴 함량이 24 중량%이고 중량평균 분자량이 156,000인 스티렌계 수지(b1)과 아크릴로니트릴 함량이 32 중량%이고 중량평균 분자량이 135,000인 스티렌계 수지(b2)를 혼용 사용한 실시예 1∼2이 비교실시예 1∼5에 비하여 동등한 내스크래치 특성을 보이며 2BC에 대한 내화학성이 우수하다는 것을 확인할 수 있다.
본 발명에 따른 스티렌계 열가소성 수지조성물은 내스크래치 특성이 우수할 뿐만 아니라, 2BC에 대한 내화학성이 개선된 열가소성 수지 조성물을 제공하는 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. (A) 고무변성 스티렌계 그라프트 공중합체 수지 5 내지 50 중량부;
    (B) 스티렌계 공중합체 수지 20 내지 95 중량부; 및
    (C) 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지 1 내지 70 중량부;
    로 이루어지고, 상기 스티렌계 공중합체 수지(B)는 (b1) 아크릴로니트릴 함량이 22∼28 중량%이고 중량평균분자량이 130,000∼200,000인 스티렌계 수지 및 (b2)아크릴로니트릴 함량이 30∼36%이고 중량평균분자량이 100,000∼160,000인 스티렌계 수지로 이루어지는 것을 특징으로 하는 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 스티렌계 공중합체 수지(B)는 스티렌계 수지(b1) 10∼90 중량% 및 스티렌계 수지(b2) 10∼90 중량%로 이루어지는 것을 특징으로 하는 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 스티렌계 수지(b1) 및 (b2)는 각각 스티렌, α-메틸스 티렌, 할로겐 또는 알킬 치환 스티렌 또는 이들의 혼합물 50∼95 중량% 및 아크릴로니트릴과 메타크릴로니트릴, C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1-C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1-C4 알킬 치환 말레이미드, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 단량체의 혼합물 5∼50 중량%를 공중합하여 얻은 스티렌계 공중합체 또는 이들 공중합체의 혼합물인 것을 특징으로 하는 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 수지 조성물은 산화방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 염료, 안료, 난연제, 충진제, 안정제, 활제, 항균제, 이형제, 가소제, 및 대전방지제로 이루어진 군으로부터 선택된 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 내화학성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항중 어느 한 항의 조성물을 압출한 펠렛.
  6. 제1항 내지 제4항중 어느 한 항의 조성물을 전기전자 제품의 내외장용 재료로 사용하는 방법.
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