KR20060059321A - 유기 전계 발광 소자 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 제1전극과 제2전극 사이에 인광 도펀트와 인광 호스트를 포함하는 발광층을 구비하며, 상기 인광 호스트가 트리플렛 에너지 (triplet energy)가 2.3 내지 3.5 eV인 제1인광 호스트와 제2인광 호스트를 포함하며, 상기 제1인광 호스트의 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)와 제2인광 호스트의 HOMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아니거나 또는 제1인광 도펀트의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)와 제2인광 도펀트의 LUMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아닌 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자를 제공한다. 본 발명의 유기 전계 발광 소자는 발광층 형성시 바람직한 트리플렛 에너지, HOMO 및 LUMO 에너지 레벨 특성을 갖는 2종의 인광 호스트과 인광 도펀트를 이용한다. 그 결과, 발광층 근처에서의 홀과 전자의 재결합 효율을 높여 발광효율 및 수명 특성이 개선된다.

Description

유기 전계 발광 소자{Organic electroluminescence display}
도 1a는 본 발명에 따른 유기 전계 발광 소자의 발광층내의 에너지 레벨을 나타낸 도면이고,
도 1b는 본 발명의 유기 전계 발광 소자 구조내의 에너지 레벨을 도시하는 도면이고,
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 단면을 나타낸 도면이다.
본 발명은 유기 전계 발광 소자에 관한 것으로서, 보다 상세하기로는 인광 도펀트를 포함하는 발광층을 채용하면서 효율 및 수명 특성이 개선된 유기 전계 발광 소자에 관한 것이다.
유기 전계 발광 소자의 발광 재료는 그 발광 메카니즘에 따라 일중항 상태의 엑시톤을 이용하는 형광 재료와 삼중항 상태를 이용하는 인광 재료로 나뉜다.
인광 재료는 일반적으로 무거운 원자를 함유하는 유기금속 화합물 구조를 가지고 있으며 이러한 인광 재료를 이용하면, 원래 금지 전이이던 삼중항 상태의 엑 시톤이 허용 전이를 거쳐 발광 하게 된다. 인광 재료는 75% 생성 확률을 갖는 삼중항 엑시톤을 사용할 수 있게 되어 25% 생성 확률을 갖는 일중항 엑시톤을 이용하는 형광 재료보다 매우 높은 발광 효율을 가질 수 있다.
인광 재료를 이용한 발광층은 호스트 물질과 이로부터 에너지를 전이받아 발광하는 도펀트 물질로 구성된다. 상기 도펀트 물질로는 프린스턴 대학과 남캘리포니아 대학에서 이리듐 금속 화합물을 이용한 여러 재료들이 보고되고 있다. 특히 청색 발광 재료로는 (4,6-F2ppy)2Irpic이나 불소화된 ppy(fluorinated ppy) 리간드 구조를 기본으로 하는 Ir 화합물이 개발되었으며 이들 물질의 호스트 재료로는 4,4'-비스카바졸릴비페닐 (CBP)이 많이 사용되고 있다. CBP 분자는 그 삼중항 상태의 에너지 밴드 갭(band gap)이 녹색, 적색 재료의 에너지 갭에는 충분한 에너지 전이를 가능케 하지만 청색 재료의 에너지 갭보다는 적어 발열 에너지 전이가 아닌 매우 비효율적인 흡열 전이가 일어난다고 보고되고 있다. 이러한 결과로 CBP 호스트는 청색 도펀트로의 에너지 전이가 충분하지 못하므로 청색 발광 효율이 낮고 수명이 짧은 문제점들의 원인으로 지적되고 있다.
최근에 인광 재료를 이용한 발광층 형성시 CBP보다 더 큰 삼중항 에너지 밴드 갭을 갖는 카바졸계 화합물을 호스트로 이용하는 방법이 공지되었다.
그러나 지금까지 알려진 카바졸계 화합물을 이용하는 경우, 인광 디바이스의 효율 및 수명 특성이 만족할 만한 수준에 이르지 못하여 개선의 여지가 많다.
이에 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 문제점을 해결하여 발광 효율 및 수명 특성이 매우 개선된 유기 전계 발광 소자를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여, 본 발명에서는 제1전극과 제2전극 사이에 인광 도펀트와 인광 호스트를 포함하는 발광층을 구비하며,
상기 인광 호스트가 트리플렛 에너지 (triplet energy)가 2.3 내지 3.5 eV인 제1인광 호스트와 제2인광 호스트를 포함하며,
상기 제1인광 호스트의 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)와 제2인광 호스트의 HOMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아니거나 또는 제1인광 도펀트의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)와 제2인광 도펀트의 LUMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아닌 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자를 제공한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명에서는 발광층 형성시 인광 도펀트를 사용하며, 호스트로서 상기 발광층은 트리플렛 에너지 (triplet energy)가 2.3 내지 3.5 eV인 제1인광 호스트와 제2인광 호스트를 포함하며, 상기 제1인광 호스트의 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)와 제2인광 호스트의 HOMO의 에너지 차이가 0이 아니거나 또는 제1인광 도펀트의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)와 제2인광 도펀트의 LUMO의 에너지 차이가 0이 아닌 것을 사용하여 홀과 전자의 재결합 효율을 증가시켜 발광 효율을 개선한다. 여기에서 호스트의 트리플렛 에너지 (triplet energy)는 기저 상태와 삼중항 상태의 에너지 레벨 차이를 말한다.
상기 발광층을 구성하는 인광 호스트의 트리플렛 에너지(triple energy)가 2.3 eV 미만이면 도펀트로의 에너지 전달이 효율적이지 못하며)하고, 3.5 eV를 초과하면 구동전압이 상승하여 바람직하지 못하다. 그리고 상기 제1인광 호스트의 HOMO와 제2인광 호스트의 HOMO의 에너지 차이가 0이거나 및/또는 제1인광 호스트의 LUMO와 제2인광 호스트의 LUMO의 에너지 차이가 0이면 발광효율이 저하되어 바람직하지 못하다.
상기 제1인광 호스트의 HOMO 에너지 레벨이 5.5 내지 7.0eV이고, LUMO 에너지 레벨이 2.1 내지 3.5eV이다. 그리고 제2인광 호스트의 HOMO 에너지 레벨이 5.5 내지 7.0 eV이고, LUMO 에너지 레벨이 2.1 내지 3.5eV으로서, 제1인광 호스트와 제2인광 호스트는 상술한 HOMO 및 LUMO 에너지 레벨 조건을 만족되도록 선택된다.
또한, 상기 제1인광 호스트의 트리플렛 에너지는 제2인광 호스트의 트리플렛 에너지보다 작게 선택된다. 그리고 제1인광 호스트 및 제2인광 호스트의 HOMO와 LUMO 에너지 레벨간의 에너지 밴드 갭은 각각 2.5 내지 4.0 eV인 것이 바람직하다.
도 1a 및 도 1b를 참조하여, 본 발명의 원리에 대하여 설명하기로 하되, 도펀트의 일예로서 트리스(2-페닐피리딘)이리듐{tris(2-phenylpyridine) Iridium}(Ir(ppy)3)를 사용한다.
인광 재료를 채용한 발광층에서 에너지 전이가 일어나기 위해서는 반드시 호스트의 트리플렛 에너지가 도펀트의 트리플렛 에너지에 비하여 커야 하고 따라서 호스트의 트리플렛 에너지가 적색 발광 파장 영역보다 넓어야 하기 때문에 호스트 의 트리플렛 에너지는 2.3 eV 이상이어야 한다. 그리고 본 발명에서는 제1인광 호스트와 제2인광 호스트간의 에너지 레벨이 동일하지 않으므로 홀과 전자가 주입되어 이동될 때 보다 안정된 에너지 준위를 따라 이동하기 때문에 발광층에서의 홀과 전자의 재결합 확률이 높고 전하가 발광층 밖으로 이동하지 않게 된다.
반면 제1 인광 호스트와 제2 인광 호스트간의 에너지 레벨이 동일한 상술한 효과가 나타나지 않게 된다. 따라서 제1인광 호스트와 제2인광 호스트의 HOMO 에너지 레벨과 LUMO 에너지 레벨중 하나 이상이 달라야 안정된 에너지 준위를 따라 전하가 이동하게 된다.
도 1a에서 S1 H는 호스트의 1중항 여기상태를, S0 H는 호스트의 1중항 바닥상태를, T1 H는 호스트의 삼중함 여기상태를, S1 G는 도펀트의 1중항 여기상태를, S0 G는 도펀트의 1중항 바닥 상태를, T1 및 T2은 도펀트의 삼중항 여기상태를 각각 나타낸다.
상기 제1인광 호스트 및 제2인광 호스트의 구체적인 예로서 4,4'-비스카바졸릴비페닐 (CBP) (트리플렛 에너지: 2.56eV, HOMO=3.0eV, LUMO=5.8 eV), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-9,10-페난트롤린(BCP)(트리플렛 에너지: 2.5eV, HOMO=3.0eV, LUMO=6.3 eV), BAlq3(트리플렛 에너지: 2.4eV, HOMO=2.8eV, LUMO=5.9 eV), 중에서 선택된다.
상기 제1인광 호스트와 제2인광 호스트의 혼합중량비는 10:90 내지 90:10 인 것이 바람직하다.
상기 발광층에서 호스트의 함량은 발광층 형성재료 총중량 (즉, 호스트와 도펀트의 총중량) 100 중량부를 기준으로 하여 70 내지 99 중량부이고 도펀트의 함량은 1 내지 30 중량부인 것이 바람직하다. 만약 호스트의 함량이 70 중량부 미만이면, 삼중항의 소광 현상이 일어나 효율이 저하되고, 99 중량부를 초과하면 발광 물질이 부족하여 효율 및 수명이 저하되어 바람직하지 못하다.
본 발명의 발광층 형성시 사용되는 인광 도펀트는 발광 물질로서, 이의 비제한적인 예로서, 비스티에닐피리딘 아세틸아세토네이트 이리듐 (bisthienylpyridine acetylacetonate Iridium), 비스(벤조티에닐피리딘)아세틸아세토네이트 이리듐{bis(benzothienylpyridine)acetylacetonate Iridium}, 비스(2-페닐벤조티아졸)아세틸아세토네이트 이리듐{Bis(2-phenylbenzothiazole)acetylacetonate Iridium}, 비스(1-페닐이소퀴놀린) 이리듐 아세틸아세토네이트{bis(1-phenylisoquinoline) Iridium acetylacetonate}, 트리스(1-페닐이소퀴놀린)이리듐{tris(1-phenylisoquinoline) Iridium}, 트리스(2-페닐피리딘) 이리듐 {Ir(PPy)3}, 트리스(2-비페닐피리딘) 이리듐, 트리스(3-비페닐 피리딘) 이리듐, 트리스(4-비페닐 피리딘) 이리듐 등을 들 수 있다.
이하, 본 발명의 유기 전계 발광 소자의 제조방법을 살펴보면 다음과 같다.
도 1을 참조하여 본 발명의 일실시예에 따른 유기 전계 발광소자의 제조방법을 설명하면 다음과 같다.
먼저 기판 상부에 제1전극인 애노드용 물질을 코팅하여 애노드를 형성한다. 여기에서 기판으로는 통상적인 유기 전계 발광 소자에서 사용되는 기판을 사용하는데 투명성, 표면 평활성, 취급용이성 및 방수성이 우수한 유기기판 또는 투명 플라스틱 기판이 바람직하다. 그리고 애노드용 물질로는 투명하고 전도성이 우수한 산화인듐주석 (ITO), 산화인듐아연 (IZO), 산화주석 (SnO2), 산화아연 (ZnO) 등을 사용한다.
상기 애노드 상부에 홀 주입층 물질을 진공 열증착, 또는 스핀 코팅하여 홀 주입층(HIL)을 선택적으로 형성한다. 여기에서 홀 주입층의 두께는 50 내지 1500Å인 것이 바람직하다. 만약 홀주입층의 두께가 50Å 미만인 경우에는 홀주입 특성이 저하되고, 1500Å을 초과하는 경우에는 구동전압 상승 때문에 바람직하지 못하다.
상기 홀 주입층 물질로는 특별히 제한되지 않으며 구리 프탈로시아닌(CuPc) 또는 스타버스트(Starburst)형 아민류인 TCTA, m-MTDATA, IDE406 (이데미쯔사 재료) 등을 홀 주입층으로 사용할 수 있다.
Figure 112004055734811-PAT00001
상기 과정에 따라 형성된 홀 주입층 상부에 홀 수송층 물질을 진공 열증착 또는 스핀 코팅하여 홀 수송층(HTL)을 선택적으로 형성한다. 상기 홀 수송층 물질은 특별히 제한되지는 않으며, N,N'-비스(3-메틸페닐)- N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]- 4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘,N,N'-디(나프탈렌-1-일) -N,N'-diphenyl- benxidine: NPD), IDE320(이데미쯔사 재료), N,N`-디페닐-N,N`-비스(1-나프틸)-(1,1`-비페닐)-4,4`-디아민 (NPB) 등이 사용된다. 여기에서 홀 수송층의 두께는 50 내지 1500Å인 것이 바람직하다. 만약 홀수송층의 두께가 50Å 미만인 경우에는 홀전달 특성이 저하되며 1500Å를 초과하는 경우에는 구동전압 상승 때문에 바람직하지 못하다.
Figure 112004055734811-PAT00002
이어서 홀 수송층 상부에, 호스트로서 상술한 에너지 조건을 만족하는 제1인광 호스트와 제2인광 호스트와 인광 도펀트를 함께 사용하여 발광층(EML)을 형성한다. 여기에서 발광층 형성 방법은 특별하게 제한되지는 않으나, 진공 증착, 잉크젯 프린팅, 레이저 전사법, 포토리소그래피법 (photolithography) 등의 방법을 이용한다.
상기 발광층의 두께는 100 내지 800Å, 특히 300 내지 400Å인 것이 바람직하다. 만약 발광층의 두께가 100Å 미만이면, 효율 및 수명이 저하되고, 800Å을 초과하면 구동전압이 상승하여 바람직하지 못하다.
발광층 형성시 인광 도펀트를 사용하는 경우에는 발광층 상부에 홀 블로킹용 물질을 진공 증착 또는 스핀코팅하여 홀 블로킹층(HBL)(미도시)을 필요에 따러 형성할 수 있다.
상기 발광층 위에 전자 수송층이 진공 증착 방법, 또는 스핀 코팅 방법으로서 전자수송층(ETL)을 형성한다. 전자 수송층 재료로서는 특별히 제한되지는 않으며 Alq3를 이용할 수 있다. 상기 전자수송층의 두께는 50 내지 600Å인 것이 바람직하다. 만약 전자수송층의 두께가 50Å 미만인 경우에는 수명 특성이 저하되며, 600Å를 초과하는 경우에는 구동전압 상승으로 바람직하지 못하다.
또한 상기 전자 수송층 위에 전자 주입층(EIL)이 선택적으로 적층될 수 있다. 상기 전자 주입층 형성 재료로서는 LiF, NaCl, CsF, Li2O, BaO, Liq 등의 물질을 이용할 수 있다. 상기 전자 주입층의 두께는 1 내지 100Å인 것이 바람직하다. 만약 전자주입층의 두께가 1Å 미만인 경우에는 효과적인 전자주입층으로서 역할을 못하여 구동전압이 높고, 100Å를 초과하는 경우에는 절연층으로 작용하여 구동전압이 높아 바람직하지 못하다.
Figure 112004055734811-PAT00003
이어서, 상기 전자주입층 상부에 제2전극인 캐소드용 금속을 진공열 증착하여 제2전극인 캐소드를 형성함으로써 유기 전계 발광 소자가 완성된다.
상기 캐소드 금속으로는 리튬(Li), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 알루미늄-리튬(Al-Li), 칼슘(Ca), 마그네슘-인듐(Mg-In), 마그네슘-은(Mg-Ag) 등이 이용된다.
본 발명의 유기 전계 발광 소자는 애노드, 홀 주입층, 홀 수송층, 발광층, 전자 수송층, 전자 주입층, 캐소드의 필요에 따라 한 층 또는 두 층의 중간층을 더 형성하는 것도 가능하다. 위에서 언급한 층 외에도 전자 블로킹층이 들어갈 수도 있다.
이하, 본 발명을 하기 실시예를 들어 설명하기로 하되, 본 발명이 하기 실시예로만 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
애노드는 코닝(corning) 15Ω/cm2 (1200Å) ITO 유리 기판을 50mm x 50mm x 0.7mm 크기로 잘라서 이소프로필 알코올과 순수 물 속에서 각 5 분 동안 초음파 세정한 후, 30분 동안 UV, 오존 세정하여 사용하였다.
상기 기판 상부에 N,N'-디(1-나프틸)-N,N'-디페닐벤지딘(NPD)을 진공 증착하여 홀 수송층을 600Å 두께로 형성하였다.
상기 홀 수송층 상부에 CBP 75 중량부, BCP 25 중량부 및 IrPPy3 5 중량부를 공증착하여 약 400Å의 두께로 발광층을 형성하였다.
상기 발광층 상부에 전자 수송 물질인 Alq3를 증착하여 약 300Å 두께의 전자 수송층을 형성하였다.
상기 전자 수송층 상부에 LiF 10Å (전자 주입층)과 Al 1000Å (캐소드)을 순차적으로 진공 증착하여 LiF/Al 전극을 형성하여 유기 전계 발광 소자를 제조하였다.
비교예 1
발광층 형성시 BCP 대신 Alq3(트리플렛 에너지: 2.0eV, HOMO=3.0eV, LUMO=5.8 eV)를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 유기 전계 발광 소자를 제조하였다.
참조예 1
발광층 형성시 BCP가 사용되지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 유기 전계 발광 소자를 제조하였다.
상기 실시예 1, 비교예 1 및 참조예 1에 따라 제조된 유기 전계 발광 소자에 있어서, 발광효율 및 수명 특성을 조사하였다.
그 결과, 비교예 1의 유기 전계 발광 소자의 발광효율은 약 10cd/A, 수명은 1000h(@1000 cd/m2)이고, 참조예 1의 유기 전계 발광 소자의 발광효율은 약 24 cd/A , 수명은 5,000h(@1000 cd/m2)인데 반하여, 실시예 1의 유기 전계 발광 소자는 발광효율이 32 cd/A, 수명은 10,000h(@1000 cd/m2)으로서, 비교예 1의 경우에 비하여 효율 및 수명 특성이 개선되었다.
본 발명의 유기 전계 발광 소자는 발광층 형성시 바람직한 트리플렛 에너지, HOMO 및 LUMO 에너지 레벨 특성을 갖는 2종의 인광 호스트과 인광 도펀트를 이용한다. 그 결과, 발광층 근처에서의 홀과 전자의 재결합 효율을 높여 발광효율 및 수명 특성이 개선된다. 또한 두 호스트 물질을 혼합함으로서 단일 물질에서 생길 수 있는 결정화의 문제를 해결하여 공정성을 향상시킬 수 있다.

Claims (12)

  1. 제1전극과 제2전극 사이에 인광 도펀트와 인광 호스트를 포함하는 발광층을 구비하며,
    상기 인광 호스트가 트리플렛 에너지 (triplet energy)가 2.3 내지 3.5 eV인 제1인광 호스트와 제2인광 호스트를 포함하며,
    상기 제1인광 호스트의 HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital)와 제2인광 호스트의 HOMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아니거나 또는 제1인광 도펀트의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital)와 제2인광 도펀트의 LUMO의 에너지 레벨 차이가 0이 아닌 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1인광 호스트의 트리플렛 에너지가 제2인광 호스트의 트리플렛 에너지보다 작은 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  3. 제1항에 있어서, 상기 제1인광 호스트 제2인광 호스트의 HOMO와 LUMO 에너지 레벨간의 에너지 밴드 갭이 각각 2.5 내지 4.0 eV 인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  4. 제1항에 있어서, 상기 제1인광 호스트와 제2인광 호스트의 혼합중량비가 10:90 내지 90:10인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1인광 호스트 및 제2인광 호스트가 4,4'-비스카바졸릴비페닐 (CBP), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-9,10-페난트롤린 (BCP), BAlq로 이루어진 군으로부터 각각 선택되는 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  6. 제1항에 있어서, 상기 발광층은 호스트 70 내지 99 중량부와 인광 도펀트 1 내지 30 중량부를 함유하는 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  7. 제1항에 있어서, 상기 인광 도펀트가 비스티에닐피리딘 아세틸아세토네이트 이리듐(bisthienylpyridine acetylacetonate Iridium), 비스(벤조티에닐피리딘)아세틸아세토네이트 이리듐{bis(benzothienylpyridine)acetylacetonate Iridium}, 비스(2-페닐벤조티아졸)아세틸아세토네이트 이리듐{Bis(2-phenylbenzothiazole)acetylacetonate Iridium}, 비스(1-페닐이소퀴놀린) 이리듐 아세틸아세토네이트{bis(1-phenylisoquinoline) Iridium acetylacetonate}, 트리스(1-페닐이소퀴놀린)이리듐{tris(1-phenylisoquinoline) Iridium}, 트리스(2-페닐피리딘) 이리듐, 트리시(2-비페닐피리딘) 이리듐, 트리스(3-비페닐 피리딘) 이리듐, 트리스(4-비페닐 피리딘) 이리듐으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  8. 제1항에 있어서, 상기 제1인광 호스트가 CBP이고 상기 제2인광 호스트가 Balq고, 이들 혼합중량비가 10:90 내지 90:10인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  9. 제8항에 있어서, 상기 제1인광 호스트 및 제2인광 호스트와 함께 사용되는 인광 도펀트가 트리스(2-페닐피리딘) 이리듐인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  10. 제9항에 있어서, 상기 인광 도펀트의 함량은 발광층 총중량 100 중량부를 기준으로 하여 1 내지 30 중량부인 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  11. 제1항에 있어서, 상기 제1전극과 발광층 사이에 홀 주입층 및 홀 수송층중에서 선택된 하나 이상이 더 구비되는 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
  12. 제1항에 있어서, 상기 발광층과 제2전극 사이에 홀 블로킹층, 전자수송층 및 전자주입층중에서 선택된 하나 이상이 더 구비되는 것을 특징으로 하는 유기 전계 발광 소자.
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