KR101270169B1 - 유기 발광 소자 - Google Patents

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Abstract

낮은 구동 전압, 향상된 수명 및 개선된 발광 효율을 나타내는 유기 발광 소자가 제공된다. 상기 유기 발광 소자는 캐소드; 애노드; 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 개재된 발광층을 구비하며, 상기 발광층의 적어도 일면 상에는 버퍼층이 형성되어 있다.

Description

유기 발광 소자{Organic light emitting devices}
도 1a 내지 1c는 본 발명에 따른 유기 발광 소자의 일구현예를 나타내는 도면이다.
본 발명은 유기 발광 소자에 관한 것으로서, 구체적으로는 낮은 구동 전압, 향상된 수명 및 개선된 발광 효율을 나타내는 유기 발광 소자에 관한 것이다.
유기 발광 소자는 형광성 또는 인광성 유기 화합물 박막(이하, 유기막이라고 함)에 전류를 흘려주면, 전자와 정공이 유기막에서 결합하면서 빛이 발생하는 현상을 이용한 능동 발광형 표시 소자로서, 경량이면서 부품이 간소하고 제작공정이 간단한 구조를 갖고 있으며, 고화질에 광시야각을 확보하고 있다. 또한 고색순도 및 동영상을 거의 완벽하게 구현할 수 있고, 저소비 전력, 저전압 구동으로 휴대용 전자기기에 적합한 전기적 특성을 갖고 있다.
일반적인 유기 전계 발광 소자는 기판 상부에 애노드가 형성되어 있고, 이 애노드 상부에 정공 수송층, 발광층, 전자 수송층 및 캐소드가 순차적으로 형성되어 있는 구조를 가지고 있다. 전자와 정공의 주입을 보다 용이하게 하기 위하여 전 자 주입층 및 정공 주입층을 더 구비하는 것도 가능하다.
상기 유기 전계 발광 소자의 발광층 형성재료는 그 발광 메카니즘에 따라 일중항 상태의 엑시톤을 이용하는 형광 물질과, 삼중항 상태를 이용하는 인광 물질로 구분가능하다. 이러한 형광 물질 또는 인광 물질을 자체적으로 또는 적절한 호스트 물질에 도핑하여 발광층을 형성하며, 전자 여기 결과, 호스트에 일중항 엑시톤과 삼중항 엑시톤이 형성된다. 이 때 일중항 엑시톤과 삼중항 엑시톤의 통계적 생성비율은 1:3이다(Baldo, et al., Phys. Rev. B, 1999, 60, 14422).
상술한 바와 같은 구조를 갖는 유기 발광 소자의 구동 원리는 다음과 같다. 상기 애노드 및 캐소드 간에 전압을 인가하면 애노드로부터 주입된 정공은 정공 수송층을 경유하여 발광층에 이동된다. 한편, 전자는 캐소드로부터 전자 수송층을 경유하여 발광층에 주입되고 발광층 영역에서 캐리어들이 재결합하여 엑시톤(exiton)을 생성한다. 이 엑시톤이 방사감쇠(radiative decay)되면서 발광층 내에 포함된 발광 물질의 밴드 갭(band gap)에 해당하는 파장의 빛이 방출되는 것이다.
상기 유기 발광 소자를 구성하는 정공 주입층, 정공 수송층, 발광층, 전자 주입층 및 전자 수송층은 유기 화합물로 이루어진 유기막들로서, 이와 같은 유기막의 계면에서 소자의 열화현상이 주로 이루어지고 있어 그의 개선이 요구되고 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 계면 특성을 개선하여 향상된 수명특성, 낮은 구동전압 및 높아진 발광효율을 나타내는 유기 발광소자를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 본 발명은,
애노드/정공수송층/발광층/전자수송층/캐소드를 구비하며,
상기 발광층 및 정공 수송층 사이에 개재된 제1 버퍼층 및 상기 발광층 및 전자 수송층 사이에 개재된 제2 버퍼층 중 하나 이상을 구비하는 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층은 발광물질 및 정공 수송성 물질을 포함하며, 이들이 단순 혼합되어 있거나, 또는 농도 구배되어 있는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층에서 상기 발광물질 및 정공 수송성 물질의 질량비는 1:9 내지 9:1인 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층이 농도구배되어 있는 구조를 갖는 경우, 상기 제1 버퍼층을 구성하는 발광물질은 발광층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 발광층으로부터 멀어질수록 농도가 낮아지며, 상기 제1 버퍼층을 구성하는 상기 정공 수송성 물질은 정공 수송층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 정공수송층으로부터 멀어질수록 낮은 농도를 갖는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제2 버퍼층은 발광물질 및 전자 수송성 물질을 포함하며, 이들이 단순 혼합되어 있거나, 또는 농도구배되어 있는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제2 버퍼층에서 상기 발광물질 및 전자 수송성 물질의 질량비는 1:9 내지 9:1인 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제2 버퍼층이 농도구배되어 있는 구조를 갖는 경우, 상기 제2 버퍼층을 구성하는 발광물질은 발광층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 발광층으로부터 멀어질수록 농도가 낮아지며, 상기 제2 버퍼층을 구성하는 상기 전자 수송성 물질은 정공 수송층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 전자 수송층으로부터 멀어질수록 낮은 농도를 갖는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층 및/또는 제2 버퍼층에 포함되는 발광물질은 Alq3 (트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄), MADN (2-메틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센), CBP(4,4'-N,N'-디카바졸-비페닐), 또는 PVK(폴리(n-비닐카바졸))를 포함한다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층에 포함되는 정공 수송성 물질은 N-페닐카르바졸, 폴리비닐카르바졸과 같은 카르바졸계 화합물, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘(α-NPD) 등의 방향족 축합환을 가지는 아민 유도체를 사용할 수 있다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제2 버퍼층에 포함되는 전자 수송성 물질로서는 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), TAZ, Balq 또는 Bebq2 (10-벤조[h]퀴놀리놀-베릴륨 착물) 등을 사용할 수 있다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층 및 상기 제2 버퍼층을 모두 구비하는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층 또는 제2 버퍼층의 두께는 50Å 내지 1,000Å인 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 제1 버퍼층 또는 제2 버퍼층은 증착, 스핀코팅, 캐스팅, 잉크젯 프린팅 또는 전사에 의해 형성되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일구현예에 따르면, 상기 발광층은 적색발광, 청색발광, 녹색발광 또는 백색발광을 하는 것이 바람직하다.
이하에서 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 애노드/정공수송층/발광층/전자수송층/캐소드를 구비하며, 상기 발광층의 적어도 일면 상에는 버퍼층이 형성된다. 상기 버퍼층은 발광층의 계면 상태를 조절하여 소자의 구동 전압을 강하시키고, 소자의 수명을 향상시키며, 버퍼층의 혼합비 및 두께 조절을 통하여 소자의 발광 효율을 향상시키게 된다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 전자 및/또는 정공의 주입과 수송을 원활하게 도모하기 위하여, 캐소드와 발광층 사이에 전자 주입층을 형성하고, 애노드와 발광층 사이에 정공 주입층을 더 형성할 수 있다.
상기 버퍼층은 상기 정공 수송층과 발광층 사이에 개재된 제1 버퍼층 및/또는 상기 전자 수송층과 발광층 사이에 개재된 제2 버퍼층을 포함하게 된다. 이와 같은 제1 버퍼층 및 제2 버퍼층은 상기 발광층의 일면 상에 단독으로 존재하거나, 발광층의 양면 상에 동시에 존재하는 것도 가능하다.
상기 제1 버퍼층은 정공 수송성 물질 및 발광물질이 단순 혼합층 혹은 농도구배층의 형태로 상기 정공수송층과 발광층 사이에 형성될 수 있으며, 이와 같은 버퍼층의 존재로 인하여 정공의 특성이 정공 수송층과 발광층 사이에서 급격히 변화되는 것을 억제하게 된다. 그에 따라 정공수송층에서 발광층으로의 정공의 주입을 원활하게 하거나 정공과 전자의 균형을 맞춰 주는 전하 균형층(charge balance layer)으로서의 역할을 수행하게 된다.
상기 제1 버퍼층이 농도구배된 형태로 형성되는 경우, 상기 제1 버퍼층 내에서 각 성분의 비율은 층의 두께에 따라서 다른 값을 갖게 되며, 바람직하게는 상기 제1 버퍼층을 구성하는 발광물질의 경우 발광층에 인접한 영역에서 높은 농도를 갖고, 그로부터 멀어지는 방향, 즉 정공 수송층에 인접한 영역에 인접할수록 낮은 농도를 갖게 된다. 마찬가지로, 상기 제1 버퍼층을 구성하는 정공 수송성 물질의 경우 정공 수송층에 인접한 영역에서는 높은 농도를 갖게 되며, 그로부터 멀어지는 방향, 즉 발광층에 인접한 영역에서는 낮은 농도를 갖도록 점진적으로 농도가 변하게 된다.
상기 제1 버퍼층을 구성하는 발광물질은 유기 발광 소자의 발광층을 구성하는 물질이라면 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄 (Alq3), MADN (2-메틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센), 4,4'-N,N'-디카바졸-비페닐 (CBP), 또는 폴리(n-비닐카바졸) (PVK) 등을 사용할 수 있으며, 이들을 단 독으로 혹은 소정 비율로 혼합하여 사용할 수 있다. 또한 상기 제1 버퍼층은 도펀트로서 사용되는 각종 물질을 포함할 수 있으며, 예를 들어 인광 도펀트 또는 형광 도펀트를 더 포함할 수 있으며, 바람직하게는 형광 도펀트로서는 이데미츠사(Idemitsu사)에서 구입 가능한 IDE102, IDE105 및 하야시바라사에서 구입 가능한 C545T 등을 사용할 수 있으며, 인광 도펀트로서는 적색 인광 도펀트 PtOEP, UDC사의 RD 61, 녹색 인광 도판트 Ir(PPy)3(PPy=2-phenylpyridine), 청색 인광 도펀트인 F2Irpic, UDC사의 적색 인광 도펀트 RD 61 등을 사용할 수 있다. 이와 같은 도펀트의 함량은 상기 제1 버퍼층 내의 발광물질 100중량부에 대하여 약 0.01 내지 15중량부의 비율로 사용할 수 있다.
상기 제1 버퍼층을 구성하는 정공 수송성 물질은 유기 발광 소자의 정공 수송층을 구성하는 물질이라면 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 N-페닐카르바졸, 폴리비닐카르바졸과 같은 카르바졸계 화합물; N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘(α-NPD) 등의 방향족 축합환을 가지는 아민 유도체;를 단독으로 혹은 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 제1 버퍼층을 구성하는 정공 수송성 물질 및 발광물질은 소정의 혼합비로 구성될 수 있으며, 질량을 기준으로 1:9 내지 9:1, 바람직하게는 3:7 내지 7:3의 비율로 형성될 수 있다.
상기 발광층과 정공 수송층 사이에 개재된 제1 버퍼층과 달리 상기 제2 버퍼 층은 상기 발광층과 전자 수송층 사이에 형성된다. 상술한 바와 같이 제2 버퍼층은 제1 버퍼층과 독립적으로 형성될 수 있으며, 제2 버퍼층 단독, 혹은 제1 버퍼층과 함께 형성될 수 있다.
제2 버퍼층도 제1 버퍼층의 역할과 유사하게, 발광층과 전자 수송층 사이에 단순 혼합층 혹은 농도구배층의 형태로 형성되어 전자의 특성이 전자 수송층과 발광층 사이에서 급격하게 변화되는 것을 억제하여, 발광층의 계면 특성이 저하되는 것을 방지하므로 수명특성 및 발광 특성을 개선하게 된다. 특히 그에 따라 전자수송층에서 발광층으로의 전자의 주입을 원활하게 하거나 정공과 전자의 균형을 맞춰 주는 전하 균형층(charge balance layer)으로서의 역할을 수행하게 된다.
이와 같은 제2 버퍼층은 발광물질 및 전자 수송성 물질을 단순히 혼합하거나, 농도구배된 형태로 포함하게 된다.
상기 제2 버퍼층이 제1 버퍼층과 마찬가지로 농도구배된 형태로 형성되는 경우, 상기 제2 버퍼층 내에서 각 성분의 비율은 층의 두께에 따라서 다른 값을 가지게 되며, 바람직하게는 상기 제2 버퍼층을 구성하는 발광물질의 경우 발광층에 인접한 영역에서 높은 농도를 갖고, 그로부터 멀어지는 방향, 즉 전자 수송층에 인접한 영역에 인접할수록 낮은 농도를 갖게 된다. 마찬가지로, 상기 제2 버퍼층을 구성하는 전자 수송성 물질의 경우 전자 수송층에 인접한 영역에서는 높은 농도를 갖게 되며, 그로부터 멀어지는 방향, 즉 발광층에 인접한 영역에서는 낮은 농도를 갖도록 점진적으로 농도가 변하게 된다.
상기 제2 버퍼층은 발광물질 및 전자 수송성 물질로 이루어지며, 상기 발광 물질은 제1 버퍼층을 구성하는 발광물질과 마찬가지로 유기 발광 소자의 발광층을 구성하는 물질이라면 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄 (Alq3), MADN (2-메틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센), 4,4'-N,N'-디카바졸-비페닐 (CBP), 또는 폴리(n-비닐카바졸) (PVK) 등을 사용할 수 있으며, 이들을 단독으로 혹은 소정 비율로 혼합하여 사용할 수 있다. 또한 상기 제2 버퍼층은 도펀트로서 사용되는 각종 물질을 포함할 수 있으며, 예를 들어 인광 도펀트 또는 형광 도펀트를 더 포함할 수 있으며, 바람직하게는 형광 도펀트로서는 이데미츠사(Idemitsu사)에서 구입 가능한 IDE102, IDE105 및 하야시바라사에서 구입 가능한 C545T 등을 사용할 수 있으며, 인광 도펀트로서는 적색 인광 도펀트 PtOEP, UDC사의 RD 61, 녹색 인광 도판트 Ir(PPy)3(PPy=2-phenylpyridine), 청색 인광 도펀트인 F2Irpic, UDC사의 적색 인광 도펀트 RD 61 등을 사용할 수 있다. 이와 같은 도펀트의 함량은 상기 제2 버퍼층 내의 발광물질 100중량부에 대하여 약 0.01 내지 15중량부의 비율로 사용할 수 있다.
상기 제2 버퍼층을 구성하는 성분 중 하나인 전자 수송성 물질은 유기 발광 소자의 전자 수송층을 구성하는 물질이라면 제한 없이 사용할 수 있으며, 퀴놀린 유도체, 특히 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), TAZ, Balq, 또는 Bebq2와 같은 공지의 재료를 제한 없이 사용할 수 있다.
상기 제2 버퍼층을 구성하는 발광물질 및 전자수송성 물질은 소정의 혼합비로 구성될 수 있으며, 질량을 기준으로 1:9 내지 9:1, 바람직하게는 3:7 내지 7:3 의 비율로 형성될 수 있다.
상기 제1 버퍼층 및 제2 버퍼층의 두께는 발광 효율을 고려하여 적절히 선택할 수 있으나, 바람직하게는 50Å 내지 1,000Å의 범위를 갖도록 하는 것이 좋다. 상기 범위를 벗어나는 경우에는 발광 효율이 저하되거나, 경제성이 저하되어 바람직하지 않다.
상기 제1 버퍼층 및 제2 버퍼층은 유기막의 형태로서 당업계에서 사용되는 적절한 방법에 의해 형성될 수 있으며, 예를 들어 증착, 스핀코팅, 캐스팅, 잉크젯 프린팅 또는 전사에 의해 형성하는 것이 가능하다. 특히 상기 제1 버퍼층이 농도구배된 구조를 갖는 경우, 증착법을 사용하는 것이 바람직하며, 이를 위해서는 증착시킬 물질들, 즉 발광층 형성용 물질 및 정공 수송층 형성용 물질을 증착기의 양 말단에 공급원으로서 배치한 후, 기재를 이동시키면서 증착함으로써 상기 각 물질들을 농도 구배된 형태로 증착하는 것이 가능해진다. 이때 증착 조건으로서는 예를 들어 증착온도 100 내지 500℃, 진공도 10-8 내지 10-3torr, 증착속도 0.01 내지 100Å/sec를 사용할 수 있다.
전술한 바와 같은 버퍼층, 즉 제1 버퍼층 및 제2 버퍼층은 유기 발광 소자에 적용될 수 있다. 본 발명에 따른 유기 발광 소자는 캐소드; 애노드 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 개재된 발광층을 포함하며, 상기 발광층의 적어도 일면 상에는 본 발명에 따른 버퍼층, 즉 상술한 바와 같은 제1 버퍼층 및/또는 제2 버퍼층이 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자의 구조는 매우 다양하게 존재할 수 있으며, 상기 애노드/정공수송층/발광층/전자수송층/캐소드 사이에 정공주입층, 정공저지층, 전자저지층 및 전자주입층으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 층을 더 구비할 수 있다.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 유기 발광 소자의 구현예를 도 1A, 1B 및 1C를 참조하여 설명한다. 도 1A의 유기 발광 소자는 애노드/정공수송층/발광층/제2버퍼층/전자수송층/전자주입층/캐소드로 이루어진 구조를 갖고, 도 1B의 유기 발광 소자는 애노드/정공주입층/정공수송층/제1버퍼층/발광층/제2버퍼층/전자수송층/전자주입층/캐소드로 이루어진 구조를 갖는다. 또한, 도 1C의 유기 발광 소자는 애노드/정공주입층/정공수송층/제1버퍼층/발광층/정공저지층/전자수송층/전자주입층/캐소드의 구조를 갖는다.
본 발명을 따르는 유기 발광 소자의 발광층은 적색, 녹색, 청색 또는 백색을 포함하는 인광 또는 형광 도펀트를 포함할 수 있다. 이 중, 상기 인광 도펀트는 Ir, Pt, Os, Ti, Zr, Hf, Eu, Tb 및 Tm으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 원소를 포함하는 유기금속화합물일 수 있다.
이하, 본 발명을 따르는 유기 발광 소자의 제조 방법을 도 1C에 도시된 유기 발광 소자를 참조하여, 살펴보기로 한다.
먼저 기판 상부에 높은 일함수를 갖는 물질을 증착법 또는 스퍼터링법 등에 의해 형성하여 애노드를 형성한다. 여기에서 기판으로는 통상적인 유기 발광 소자에서 사용되는 기판을 사용하는데, 기계적 강도, 열적 안정성, 투명성, 표면 평활 성, 취급 용이성 및 방수성이 우수한 유리 기판 또는 투명 플라스틱 기판이 바람직하다. 애노드 형성용 물질로는 투명하고 전도성이 우수한 산화인듐주석(ITO), 산화인듐아연(IZO), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 등을 사용하는 것이 좋다.
다음으로, 상기 애노드 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 다양한 방법을 이용하여 정공 주입층(HIL)을 형성할 수 있다.
진공증착법에 의하여 정공주입층을 형성하는 경우, 그 증착 조건은 정공주입층의 재료로서 사용하는 화합물, 목적으로 하는 정공주입층의 구조 및 열적 특성 등에 따라 다르지만, 일반적으로 증착온도 100 내지 500℃, 진공도 10-8 내지 10-3torr, 증착속도 0.01 내지 100Å/sec, 막 두께는 통상 10Å 내지 5㎛ 범위에서 적절히 선택하는 것이 바람직하다.
스핀 코팅법에 의하여 정공주입층을 형성하는 경우, 그 코팅 조건은 정공주입층의 재료로서 사용하는 화합물, 목적하는 정공주입층의 구조 및 열적 특성에 따라 상이하지만, 약 2000rpm 내지 5000rpm의 코팅 속도, 코팅 후 용매 제거를 위한 열처리 온도는 약 80℃ 내지 200℃의 온도 범위 에서 적절히 선택하는 것이 바람직하다.
상기 정공주입층 물질은, 예를 들어 미국특허 제4,356,429호에 개시된 구리프탈로시아닌 등의 프탈로시아닌 화합물 또는 문헌(Advanced Material, 6, p.677(1994))에 기재되어 있는 스타버스트형 아민 유도체류인 TCTA, m-MTDATA, m-MTDAPB, 용해성이 있는 전도성 고분자인 Pani/DBSA (Polyaniline/Dodecylbenzenesulfonic acid; 폴리아닐린/도데실벤젠술폰산) 또는 PEDOT/PSS (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/Poly(4-styrenesulfonate): 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌술포네이트)), Pani/CSA (Polyaniline/Camphor sulfonic acid: 폴리아닐린/캠퍼술폰산) 또는 PANI/PSS (Polyaniline)/Poly(4-styrenesulfonate): 폴리아닐린/폴리(4-스티렌술포네이트)) 등과 같은 공지된 정공주입 물질을 사용할 수 있다.
Figure 112006082967181-pat00001
Pani/DBSA
Figure 112006082967181-pat00002
PEDOT/PSS
상기 정공주입층의 두께는 약 100Å 내지 10000Å, 바람직하게는 100Å 내지 1000Å일 수 있다. 상기 정공주입층의 두께가 100Å 미만인 경우, 정공주입 특성이 저하될 수 있으며, 상기 정공주입층의 두께가 10000Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
다음으로 상기 정공주입층 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 다양한 방법을 이용하여 정공수송층(HTL)을 형성할 수 있다. 진공증착법 및 스핀팅법에 의하여 정공수송층을 형성하는 경우, 그 증착조건 및 코팅조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다.
상기 정공수송층 물질은 예를 들어, N-페닐카르바졸, 폴리비닐카르바졸 등의 카르바졸 유도체, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘(α-NPD) 등의 방향족 축합환을 가지는 통상적인 아민 유도체; 등과 같은 공지된 정공수송 물질을 사용할 수 있다.
상기 정공수송층의 두께는 약 50Å 내지 1000Å, 바람직하게는 100Å 내지 600Å일 수 있다. 상기 정공수송층의 두께가 50Å 미만인 경우, 정공수송 특성이 저하될 수 있으며, 상기 정공수송층의 두께가 1000Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
다음으로, 이미 상술한 바와 같은 본 발명에 따른 제1 버퍼층이 상기 정공수송층 상에 형성된다.
다음으로, 상기 제1 버퍼층 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 방법을 이용하여 발광층(EML)을 형성할 수 있다. 진공증착법 및 스핀코팅법에 의해 발광층을 형성하는 경우, 그 증착조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다.
상기 발광층은 호스트 재료의 경우, 예를 들면, Alq3, MADN, CBP(4,4'-N,N'-디카바졸-비페닐) 또는 PVK(폴리(n-비닐카바졸)) 등을 사용할 수 있다. 도펀트 재료의 경우, 형광 도펀트로서는 이데미츠사(Idemitsu사)에서 구입 가능한 IDE102, IDE105 및 하야시바라사에서 구입 가능한 C545T 등을 사용할 수 있으며, 인광 도펀트로서는 적색 인광 도펀트 PtOEP, UDC사의 RD 61, 녹색 인광 도판트 Ir(PPy)3(PPy=2-phenylpyridine), 청색 인광 도펀트인 F2Irpic, UDC사의 적색 인광 도펀트 RD 61 등을 사용할 수 있다.
상기 도펀트의 도핑 농도는 특별히 제한 되지 않으나 통상적으로 호스트 100 중량부를 기준으로 하여 상기 도펀트의 함량은 0.01 ~ 15 중량부이다.
상기 발광층의 두께는 약 100Å 내지 1000Å, 바람직하게는 200Å 내지 600Å일 수 있다. 상기 발광층의 두께가 100Å 미만인 경우, 발광 특성이 저하될 수 있으며, 상기 발광층의 두께가 1000Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
발광층에 인광 도펀트와 함께 사용할 경우에는 삼중항 여기자 또는 정공이 전자수송층으로 확산되는 현상을 방지하기 위하여, 상기 발광층 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 방법을 이용하여 정공저지층(HBL)을 형성할 수 있다. 진공증착법 및 스핀코팅법에 의해 정공저지층을 형성하는 경우, 그 조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다. 사용가능한 공지의 정공저지재료, 예를 들면 옥사디아졸 유도체나 트리아졸 유도체, 페난트롤린 유도체, 또는 JP 11-329734(A1)에 기재되어 있는 정공저지재료, BCP 등을 들 수 있다.
상기 정공저지층의 두께는 약 50Å 내지 1000Å, 바람직하게는 100Å 내지 300Å일 수 있다. 상기 정공저지층의 두께가 50Å 미만인 경우, 정공저지 특성이 저하될 수 있으며, 상기 정공저지층의 두께가 1000Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
다음으로 전자수송층(ETL)을 진공증착법, 또는 스핀코팅법, 캐스트법 등의 다양한 방법을 이용하여 형성한다. 진공증착법 및 스핀코팅법에 의해 전자수송층을 형성하는 경우, 그 조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다. 상기 전자수송층 재료는 전자주입전극(Cathode)로부터 주입된 전자를 안정하게 수송하는 기능을 하는 것으로서 퀴놀린 유도체, 특히 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), TAZ, Balq 또는 Bebq2 등과 같은 공지의 재료를 사용할 수도 있다.
Figure 112006082967181-pat00003
상기 전자수송층의 두께는 약 100Å 내지 1000Å, 바람직하게는 200Å 내지 500Å일 수 있다. 상기 전자수송층의 두께가 100Å 미만인 경우, 전자수송 특성이 저하될 수 있으며, 상기 전자수송층의 두께가 1000Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
또한 전자수송층 상부에 음극으로부터 전자의 주입을 용이하게 하는 기능을 가지는 물질인 전자주입층(EIL)이 적층될 수 있으며 이는 특별히 재료를 제한하지 않으나, 예를 들어 LiF, NaCl, CsF, Li2O, BaO 등과 같은 전자주입층 형성 재료로서 공지된 임의의 물질을 이용할 수 있다. 상기 전자주입층의 증착조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다.
상기 전자주입층의 두께는 약 1Å 내지 100Å, 바람직하게는 5Å 내지 50Å일 수 있다. 상기 전자주입층의 두께가 1Å 미만인 경우, 전자주입 특성이 저하될 수 있으며, 상기 전자주입층의 두께가 100Å를 초과하는 경우, 구동전압이 상승할 수 있기 때문이다.
마지막으로 전자주입층 상부에 진공증착법이나 스퍼터링법 등의 방법을 이용하여 캐소드를 형성할 수 있다. 상기 캐소드 형성용 금속으로는 낮은 일함수를 가지는 금속, 합금, 전기전도성 화합물 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 구체적인 예로서는 리튬(Li), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 알루미늄-리튬(Al-Li), 칼슘(Ca), 마그네슘-인듐(Mg-In), 마그네슘-은(Mg-Ag) 등을 들 수 있다. 또한 전면 발광소자를 얻기 위하여 ITO, IZO를 사용한 투과형 캐소드를 사용할 수도 있다.
본 발명의 유기 발광 소자는 도 1C에 도시된 제1전극, 정공주입층(HIL), 정공수송층(HTL), 발광층(EML), 정공저지층(HBL), 전자수송층(ETL), 전자주입층(EIL), 제2전극 구조의 유기 발광 소자 뿐만 아니라, 다양한 구조를 갖는 유기 발광 소자를 포함함은 물론이다.
이하에서 본 발명을 실시예 및 비교예를 들어 보다 상세히 설명하나 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
다음과 같은 구조를 갖는 유기 발광 소자를 제작하였다: ITO(1500Å)/α-NPD(800Å)/α-NPD+MADN(200Å)/MADN(400Å)+2% C545T/Bebq2(200Å)/LiF(10Å) /Al(1500Å).
애노드는 10Ω/cm2 (1500Å) ITO 유리 기판을 20mm x 20mm x 0.7mm 크기로 잘라서 아세톤 이소프로필 알콜과 순수물 속에서 각 15분 동안 초음파 세정한 후, 30분 동안 UV 오존 세정하여 사용하였다. 상기 기판 상부에 α-NPD를 10-6Torr의 진공에서 800Å의 두께로 열 증착을 하여 정공 수송층을 형성하였다. 상기 정공수송층 상부에, α-NPD와 MADN을 1:1의 질량비로 동시에 증착하여, 200Å 두께의 제1 버퍼층을 형성하였다. 이어서 상기 제1 버퍼층 상부에 MADN을 400Å 두께로 진공 증착하였다. 이 후, 상기 발광층 상부에 Bebq2를 200Å의 두께로 진공증착하여 전자수송층을 형성하였다. 상기 전자수송층 상부에 LiF 10Å(전자주입층)과 Al 1500Å(캐소드)을 순차적으로 진공 증착하여 유기 발광 소자를 제조하였다.
실시예 2
상기 실시예 1에서 제1 버퍼층으로서 α-NPD와 MADN을 4:1, 2:1, 1:1, 1:2, 1:4의 질량비로 농도구배를 변화시켜가며 각각 40Å 두께로 총 200Å의 두께로 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 과정을 수행하여 유기 발광 소자를 제조하였다. 상기 제1 버퍼층의 농도구배는 증착기의 양 말단에 각각 α-NPD와 MADN을 배치한 후, 상기 정공수송층이 형성된 기판을 회전 시켜가며 비율을 변화시켜가며 증착 하였다.
실시예 3
상기 실시예 1에서 제2 버퍼층으로서 MADN과 Bebq2를 1:1의 질량비로 동시에 증착하여 제2 버퍼층을 더 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 과정을 수행하여 유기 발광 소자를 제조하였다.
실시예 4
상기 실시예 2에서 제2 버퍼층으로서 MADN과 Bebq2 을 4:1, 2:1, 1:1, 1:2, 1:4의 질량비로 농도구배를 변화시켜가며 각각 40Å 두께로 총 200Å의 두께로 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 과정을 수행하여 유기 발광 소자를 제조하였다. 상기 농도구배된 제2 버퍼층은 상기 실시예 2와 동일한 공정을 사용하여 형성하였다.
비교예 1
상기 실시예 1에서 제1 버퍼층을 형성하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 과정을 수행하여 유기 발광 소자를 제조하였다.
실험예
상기 실시예 1 내지 4 및 비교예 1에서 얻어진 유기 발광 소자에 대하여 구동 전압, 전류 밀도, 휘도, 발광(EL) 효율 및 수명 특성을 측정하여 하기 표 1에 기재하였다.
구분 소자 특성 (@1,000 cd/m2) 수명특성 (T1 /2)
@10,000 cd/m2
구동 전압
(V)		 전류밀도 J
(mA/cm2)		 휘도
(cd/A)		 발광 효율
(lm/W)
비교예 1 6.0 9.9 10.1 5.29 1550 분
실시예 1 5.5 9.0 11.1 6.34 2050 분
실시예 2 5.7 8.5 11.7 6.45 3200 분
실시예 3 5.6 10.3 9.75 5.47 2680 분
실시예 4 5.9 10.1 9.92 5.28 3830 분
상기 표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 버퍼층이 발광층의 일면 혹은 양면 상에 형성된 실시예 1 내지 4의 유기 발광 소자는 버퍼층이 형성되지 않은 비교예 1의 유기 발광 소자보다 수명특성이 개선되고, 구동전압이 낮아졌으며, 전류 밀도 및 발광 효율이 전반적으로 개선되었음을 알 수 있다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 버퍼층이 발광층의 적어도 일면 상에 형성됨으로써, 상기 버퍼층이 정공 특성 및 전자 특성의 급격한 변화를 억제하여 상기 발광층 계면상에서의 소자 열화를 방지함으로써 낮은 구동 전압, 향상된 발광특성 및 개선된 수명특성을 나타낸다.

Claims (18)

  1. 애노드/정공수송층/발광층/전자수송층/캐소드를 구비하며,
    상기 발광층 및 정공 수송층 사이에 개재된 제1 버퍼층 및 상기 발광층 및 전자 수송층 사이에 개재된 제2 버퍼층 중 하나 이상을 구비하되,
    상기 제1 버퍼층이 발광물질 및 정공 수송성 물질을 포함하며, 이들이 단순 혼합된 혼합물이거나, 또는 농도구배되어 있고,
    상기 제2 버퍼층이 발광물질 및 전자 수송성 물질을 포함하며, 이들이 단순 혼합된 혼합물이거나, 또는 농도구배되어 있고,
    상기 제1 버퍼층 및 상기 제2 버퍼층을 구성하는 발광물질이 MADN (2-메틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센), CBP(4,4'-N,N'-디카바졸-비페닐), 및 PVK(폴리(n-비닐카바졸))로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상이고,
    상기 제1 버퍼층에 포함되는 정공 수송성 물질이 N-페닐카르바졸, 폴리비닐카르바졸, 및 N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'-디아민(TPD)로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상이고,
    상기 제2 버퍼층에 포함되는 전자 수송성 물질이 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), Balq 및 Bebq2로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상인 유기 발광 소자.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 버퍼층을 구성하는 상기 발광물질 및 정공 수송성 물질의 혼합 질량비가 1:9 내지 9:1인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 버퍼층이 농도구배되어 있는 구조를 갖는 경우, 상기 제1 버퍼층을 구성하는 발광물질이 발광층에 인접하여 높은 농도를 갖고, 상기 발광층으로부터 멀어질수록 농도가 낮아지며, 상기 제1 버퍼층을 구성하는 상기 정공 수송성 물질이 정공 수송층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 정공수송층으로부터 멀어질수록 낮은 농도를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제2 버퍼층을 구성하는 상기 발광물질 및 전자 수송성 물질의 혼합 몰비는 1:9 내지 9:1인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제2 버퍼층이 농도구배되어 있는 구조를 갖는 경우, 상기 제2 버퍼층을 구성하는 발광물질이 발광층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 발광층으로부터 멀어질수록 농도가 낮아지며, 상기 제2 버퍼층을 구성하는 상기 전자 수송성 물질이 정공 수송층에 인접하여 높은 농도를 갖고 상기 전자 수송층으로부터 멀어질수록 낮은 농도를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  11. 삭제
  12. 제1항에 있어서,
    상기 제1 버퍼층 또는 제2 버퍼층의 두께가 50Å 내지 1,000Å인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 제1 버퍼층 또는 제2 버퍼층이 증착, 스핀코팅, 캐스팅, 잉크젯 프린팅 또는 전사에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 발광층이 적색발광, 청색발광, 녹색발광 또는 백색발광을 하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  15. 제6항에 있어서, 제1 버퍼층은 복수의 층으로 이루어지고, 상기 복수의 층 중에서 상기 발광층으로부터 가까운 층이 상기 발광층으로부터 먼 층보다 상기 발광물질 대 상기 정공 수송물질의 질량비가 더 큰 유기 발광 소자.
  16. 제15항에 있어서, 상기 복수의 층에서 상기 발광물질 대 상기 정공 수송물질의 질량비는 4:1 내지 1:4의 범위에서 변하는 유기 발광 소자.
  17. 제10항에 있어서, 제2 버퍼층은 복수의 층으로 이루어지고, 상기 복수의 층 중에서 상기 발광층으로부터 가까운 층이 상기 발광층으로부터 먼 층보다 상기 발광물질 대 상기 전자 수송물질의 질량비가 더 큰 유기 발광 소자.
  18. 제17항에 있어서, 상기 복수의 층에서 상기 발광물질 대 상기 전자 수송물질의 질량비는 4:1 내지 1:4의 범위에서 변하는 유기 발광 소자.
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