KR20060046358A - 붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리방법 - Google Patents

붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 방법을 통해 폐수 내 주요 오염물질인 질산성 질소 및 미생물을 보다 효과적으로 제거하는 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법에 의하면, 별도의 첨가제의 사용 없이 상기 BDD 전극에 전류를 인가하는 것만으로 수중의 질산성 질소를 질소 가스로 환원시켜 효과적으로 제거할 수 있고, 동시에 물의 전기분해에 의해 생성되는 강력한 산화제로부터 물의 살균 및 소독 효과도 얻을 수 있다. 또한, 상기 BDD 전극은 불용성 전극으로서 반응에 직접적으로 참여하지 않기 때문에, 증착된 붕소-다이아몬드 층이 물리적 충격 등으로 제거되지 않는 한, 반영구적으로 사용할 수 있어 비용 절감 효과면에서도 우수하다. 따라서, 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법은 친환경적이고, 물의 정화효과가 우수하며, 시간 및 비용 면에서도 경제적인 방법으로서 폐수처리를 위한 다양한 장치 및 방법에 널리 응용될 수 있다.
붕소 도핑 다이아몬드, 전기분해, 질산성 질소, 산화제

Description

붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법{THE METHOD FOR ELECTROCHEMICAL WASTEWATER TREATMENT USING BORON DOPED DIAMOND ELECTRODES}
도 1a는 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용하여 전기화학적으로 폐수 중의 질소를 제거하기 위한 장치를 개략적으로 나타낸 도면.
도 1b는 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용하여 전기화학적으로 폐수 중의 미생물을 제거하기 위한 장치를 개략적으로 나타낸 도면.
도 2는 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용한 폐수처리 중 시간에 따른 과산화수소의 생성량을 나타낸 그래프.
도 3은 본 발명의 BDD 전극을 사용한 방법과 종래 Pt 전극을 사용한 방법의 미생물 불활성화 결과를 비교하여 나타낸 그래프.
-●- : BDD 전극
-■- : Pt 전극
도 4는 본 발명의 BDD 전극을 사용한 방법과 종래 소독제 처리에 의한 방법의 소독능을 비교하여 나타낸 그래프.
-○- : BDD 전극
-●- : 소독제 처리
본 발명은 붕소 도핑 다이아몬드(boron-doped diamond) 전극을 이용하여 폐수를 처리하는 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 방법을 통해 폐수 내 주요 오염물질인 질산성 질소 및 미생물을 보다 효과적으로 제거하는 방법에 관한 것이다.
수중에서 질산성 질소(nitrate), 암모니아성 질소(ammonia/ammonium) 등의 상태로 존재하는 오염 물질 중의 하나인 질소는, 수중의 용존 산소의 결핍을 야기하여 부영양화, 적조 현상, 어류 독소 등을 유발시키기 때문에 정부에서는 2003년부터 총 질소 배출량을 규제하고 있다. 따라서, 상기 규제에 의거하여, 수질 오염의 악화 및 확산을 방지하기 위해 수중의 질소 함량을 줄이기 위한 노력이 계속되고 있다.
이러한 노력의 일환으로서, 호기성조, 혐기성조 등의 다수개의 반응조 및 미생물을 사용하여 수중의 오염 물질을 제거하는 생물학적 수처리 방법(대한민국 특허공고 제 10-2003-405899호)이 알려져 있지만, 이러한 방법은 속도가 매우 느리고, 제어가 곤란하며, 미생물 사체 등의 또 다른 유기 산물을 생성시킬 수 있다는 문제점이 있다.
또한, 화학 물질을 첨가하여 질산염의 환원을 유도하는 다양한 화학적 수처리 방법들도 알려져 있다. 그 일예로, 미국 특허 제 6,030,520호에는 금속을 자발적으로 산화시켜 질산염을 아질산염(NO2 -)으로 환원시킨 것에 아미드를 첨가하여 아질산염을 질소 기체로 환원시키는 질산염 폐기물의 화학적 처리 방법이 개시되어 있다. 그러나, 이러한 화학적인 방법을 사용할 경우에도 환원 반응을 위한 시간이 많이 소비되고, 원하는 만큼의 환원 효율을 얻기 어려우며, 첨가한 아미드의 미반응에 의해 오히려 수중의 총 질소 함량이 증가될 우려가 있다. 또한, 이러한 화학적 처리를 위해서는 넓은 설치 공간 및 다량의 화학 물질이 요구되기 때문에 경제적으로도 바람직하지 않다.
최근에는 암모니아성 질소의 이온 교환 및 흡착 성능을 가지는 화합물과, 질소 제거 효율을 향상시키는 광물질 등이 발견됨에 따라 이들을 혼합하여 담체 또는 여과막을 제조하거나, 다양한 구조로 수처리 장치를 제조하여 생물학적 및/또는 화학적 수처리 방법에 적용하는 시도가 계속되고 있으나, 비용 및 시간 면에서 현저한 효과를 얻을 수 있는 방법으로 평가받지는 못한다.
상기와 같은 기존의 방법들보다 효율적으로 수중의 질소를 처리하여 수질의 오염을 방지할 수 있는 기술이 기대되고 있는 가운데, 최근에는 전기화학적 처리 기술을 도입한 수처리 방법이 연구되고 있다. 전기화학적 처리 방법이란, 오염된 폐수를 양극과 음극 사이에 두고 전류를 인가하여, 전극의 산화-환원 반응에 의한 전기화학적인 반응을 유도함으로써 수중의 오염 물질을 제거하거나 무해한 성분으로 변화시키는 방법을 말한다. 이러한 전기화학적 처리 방법에 의하면, 응집제를 사용하지 않고서도 수중에 포함된 고형물과 담수 조류를 효율적으로 제거할 수 있고, 넓은 설치 면적을 필요로 하지 않으면서 단시간 내에 처리할 수 있어 경제적이며, 슬러지 발생량이 적을 뿐만 아니라, 필요에 따라 소량의 약품만을 사용하기 때문에 발생되는 슬러지를 비료로 재이용할 수 있다는 장점을 가진다.
그러나, 현재까지 개발된 전기화학적 처리 방법들은 상기와 같은 장점을 가짐에도 불구하고, 수중의 질소 등 오염 물질을 높은 효율로 제거하지 못하여 완전하게 실용화되지 못하였다. 또한, 사용된 전극이 물에 용해되어 영구적으로 사용할 수 없고, 별도의 첨가제 등을 사용하기 때문에 경제적이지 못하다는 문제점이 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는, 폐수 중의 질산성 질소와 미생물을 보다 경제적이고 효과적으로 제거할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명자들은 상기와 같은 기술적 과제를 달성하기 위하여 예의 연구를 거듭한 결과, 오염된 폐수를 전기분해하기 위한 전극으로서 붕소가 도핑된 다이아몬드를 사용하는 것에 의한 폐수처리 방법을 개발하였고, 이러한 방법을 이용하여 폐 수 중의 질산성 질소 및 미생물 등이 보다 경제적이고 효과적으로 제거되는 것을 확인함으로써 본 발명을 완성하였다.
상기와 같은 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 붕소 도핑 다이아몬드(BDD; boron doped diamond) 전극이 설치된 전해조에 폐수를 유입시키는 단계; 및 상기 전극에 전류를 인가하여 수중의 질산성 질소를 질소 기체로 환원시켜 방출하는 단계를 포함하는, BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 붕소 도핑 다이아몬드(BDD; boron doped diamond) 전극이 설치된 전해조에 폐수를 유입시키는 단계; 및 상기 전극에 전류를 인가하여 전기화학적 반응에 의해 수중에서 생성된 산화제로 미생물을 제거하는 단계를 포함하는, BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법을 제공한다.
본 발명에서 "폐수"란 어떤 처리도 하지 않은, 하천 등에서 채취한 생활 하수 등의 원액을 의미한다.
이하 본 발명의 폐수처리 방법에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 폐수처리 방법은 두 개의 붕소 도핑 다이아몬드(Boron doped diamond; 이하 'BDD'라 함) 전극이 나란히 설치된 전해조에 폐수를 유입시키고, 상기 전극에 전류를 인가하여 수중의 질산성 질소를 질소 기체로 환원시켜 방출하는 것을 특징으로 한다. BDD 전극은 일반적으로 사용되고 있는 금속 산화물 또는 Pt 전극과 비교하여 산소 및 수소 과전압이 높아 질소 화합물과 같은 난분해성 물질을 효과적으로 분해할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 폐수처리에 사용될 수 있다. 이때, 상기 BDD 전극으로서는 HF-CVD(hot filament-chemical vapor deposition) 또는 RF-CVD(radio frequency-chemical vapor deposition) 등의 방법에 의해 제작된 것을 사용할 수 있으며, 본 발명에서는 SBT-1(Titanium substrate) 또는 SBT-2(p-type ceramic wafer)(세창엔지니어링 제품)을 사용하였다.
상기 BDD 전극에 전류를 인가하는 것에 더하여, 수중의 질산성 질소가 질소 가스로 환원되는 과정에서 일부 생성되는 중간 생성물인 암모니아성 질소를 질소 가스로 완전히 환원시키기 위해 Cl- 이온을 생성하는 화합물을 더 첨가할 수 있으며, 이러한 화합물로는 하이포아염소산(HOCl), 하이포아염소산 나트륨(NaOCl), 하이포아염소산 칼륨(KOCl) 및 하이포아염소산 칼슘(Ca(OCl)2)으로 이루어진 군에서 적어도 1종을 선택하여 사용할 수 있다.
상기 설명한 바와 같은, 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용하여 전기화학적인 방법으로 수중의 질산성 질소를 제거하는 장치를 도 1a에 개략적으로 나타낸다. 도 1a에서 원액이란 어떤 처리도 하지 않은, 하천 등에서 채취한 생활 하수 등의 폐수를 의미하며, 전류 인가 장치는 종래부터 사용되어 온 어떤 장치를 사용하여도 되므로, 따로 도시하지 않았다. 이와 같은 장치를 사용하여, 본 발명에 따라 질산성 질소가 제거되는 일련의 반응은, 하기 반응식 1과 같이 나타낼 수 있다.
NO3 - + 6H2O + 8e- → NH3 + 9OH-
2NH3(또는 2NH4 +) + 3MOCl → N2 ↑ + 3MCl + 3H2O
(식중, M은 H, Na, 또는 K임)
한편, 본 발명의 폐수처리 방법은 두 개의 BDD 전극이 나란히 설치된 전해조에 폐수를 유입시키고, 상기 전극에 전류를 인가하여 전기화학적 반응에 의해 생성된 산화제로 수중의 미생물을 제거하는 것을 특징으로 한다. 상기 BDD 전극에 전류를 인가함에 따라 물이 전기분해되어 생성되는 산화제는 O3, OH 라디칼 또는 과산화수소(H2O2) 등으로서, 이것은 수중의 미생물에 대한 강력한 산화제로 작용하여 오염된 물을 살균 및 소독하는 역할을 한다. 본 발명에 따라 BDD 전극을 사용하여 수중의 미생물을 전기화학적인 방법으로 제거하는 장치는 도 1b에 개략적으로 도시한다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1] BDD 전극과 Pt 전극에 의한 폐수내 질산성 질소 제거 효과 비교 실험
2ℓ의 폐수를 채취하여 총 질소 농도(TN) 및 암모니아성 질소(NH3) 농도를 측정하고, 상기 하수를 1ℓ씩 전해조에 분리하여 담은 후, 각각의 전해조에 지름 10㎝의 BDD 전극(상품명: SBT-1, 세창엔지니어링)과 Pt 전극(비교예 1)을 담그고 20mA/㎠ 전류 밀도의 전류를 1시간 동안 가한 후의 TN 및 암모니아성 질소 농도를 측정하였다. 상기 TN 및 NH3의 측정에는 HS-3100 수질 측정기(HS-3100 water analyzer, 휴마스(주) 제)를 사용하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
폐수 원액 실시예 1 비교예 1
TN(mg/ℓ) 683 415 179.6
NO3(mg/ℓ) 452 74 179
NH3(mg/ℓ) 24 312 0
수중의 암모니아성 질소는 이어서 HOCl과 반응시킴으로써 완전히 질소 가스로 제거할 수 있기 때문에, 최종적인 질산성 질소의 제거 효율은 하기 수학식 1과 같이 계산할 수 있다.
Figure 112005029142085-PAT00001
표 1의 결과를 상기 수학식 1에 대입하여 계산하면, 본 발명의 BDD 전극을 사용하는 전기화학적 방법에 의해 질산성 질소를 약 85%의 효율로 제거할 수 있었다. 반면, 비교예 1의 종래 사용되는 Pt 전극을 사용하여 질산성 질소를 약 73%의 효율로 제거할 수 있었다. 즉, 본 발명의 전극을 이용하면 질산성 질소를 보다 효과적으로 제거할 수 있음을 확인할 수 있었다.
[실시예 2] BDD 전극과 Pt 전극에 의한 폐수내 미생물 제거 효과 비교 실험
2ℓ의 폐수를 채취하고, 1ℓ씩 전해조에 분리하여 담은 후, 각각 지름 10㎝의 BDD 전극(상품명: SBT-2, 세창엔지니어링)과 Pt 전극(비교예 2)을 담가 33.3mA/㎠ 전류 밀도의 전류를 200분 동안 가하였다. 전류를 가한 후, 산화제인 전해조내 과산화수소 생성량의 시간에 따른 변화를 도 2에 나타내었다.
상기와 같이 전류를 가하여 반응시킨 각 용액을 10n(n은 1 이상의 정수)으로 희석시킨 후, LB 배지에서 하룻밤 배양시키고, 배양된 콜로니의 수를 측정하여 대장균의 생존율을 계산하였고, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
도 3에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 붕소 도핑 다이아몬드 전극을 사용한 경우, 10분 이내에 높은 대장균 불활성화 효과를 보인 반면, Pt 전극을 사용한 경우에는 3시간이 지난 후에도 매우 낮은 대장균 불활성화 효과를 보였다. 즉, 본 발명을 이용하면 미생물을 보다 효과적으로 제거할 수 있음을 확인하였다.
[실시예 3] BDD 전극에 의한 폐수의 소독능 평가
본 발명의 BDD 전극을 이용한 방법과 일반적인 차아염소산계 소독제를 이용한 방법의 소독능을 비교하는 실험을 수행하였다.
2ℓ의 폐수를 채취하고, 1ℓ씩 전해조에 분리하여 담은 후, 각각 지름 10㎝의 BDD 전극(상품명: SBT-2, 세창엔지니어링)과 시판되는 차아염소산계 소독제를 처리하고 30mA/㎠ 전류 밀도의 전류를 200분 동안 가하였다. 전류를 가한 후, 각각의 소독능 결과를 도 4에 나타내었다.
도 4에 나타난 바와 같이, 본 발명의 BDD 전극을 이용한 경우의 CT값(3log의 대장균이 불활성화 되는데 필요한 CT값)이 일반적인 소독제의 CT값 보다 작았다. 즉, 본 발명에 따른 방법이 기존 시판되는 소독제 보다 미생물을 보다 효과적으로 불활성화시킬 수 있음을 의미한다.
본 발명에 따른 BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법에 의하면, 별도의 첨가제의 사용 없이 상기 BDD 전극에 전류를 인가하는 것만으로 수중의 질산성 질소를 질소 가스로 환원시켜 효과적으로 제거할 수 있고, 동시에 물의 전기분해에 의해 생성되는 강력한 산화제로부터 물의 살균 및 소독 효과도 얻을 수 있다. 또한, 상기 BDD 전극은 불용성 전극으로서 반응에 직접적으로 참여하지 않기 때문에, 증착된 붕소-다이아몬드 층이 물리적 충격 등으로 제거되지 않는 한, 반영구적으로 사용할 수 있어 비용 절감 효과 면에서도 우수하다. 따라서, 본 발명에 따른 BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법은 친환경적이고, 물의 정화효과가 우수하며, 시간 및 비용 면에서도 경제적인 방법으로서 폐수처리를 위한 다양한 장치 및 방법에 널리 응용될 수 있다.

Claims (4)

  1. 전기화학적 폐수처리 방법에 있어서,
    붕소 도핑 다이아몬드(BDD; boron doped diamond) 전극이 설치된 전해조에 폐수를 유입시키는 단계; 및
    상기 전극에 전류를 인가하여 수중의 질산성 질소를 질소 기체로 환원시켜 방출하는 단계를 포함하는, BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 BDD 전극에 전류를 인가하여 전기화학적으로 반응시킨 폐수를, 하이포아염소산(HOCl), 하이포아염소산 나트륨(NaOCl), 하이포아염소산 칼륨(KOCl) 및 하이포아염소산 칼슘(Ca(OCl)2)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종의 Cl- 이온을 생성하는 화합물과 부가적으로 반응시키는 것을 특징으로 하는
    BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법.
  3. 전기화학적 폐수처리 방법에 있어서,
    붕소 도핑 다이아몬드(BDD; boron doped diamond) 전극이 설치된 전해조에 폐수를 유입시키는 단계; 및
    상기 전극에 전류를 인가하여 전기화학적 반응에 의해 수중에서 생성된 산화제로 미생물을 제거하는 단계를 포함하는, BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법.
  4. 제 3항에 있어서,
    전기화학적 반응에 의해 생성되는 산화제는 O3, OH 라디칼, 또는 과산화수소인(H2O2) 것을 특징으로 하는
    BDD 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리 방법.
KR1020050046606A 2004-06-01 2005-06-01 붕소 도핑 다이아몬드 전극을 이용한 전기화학적 폐수처리방법 KR20060046358A (ko)

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