KR20040074007A - 밀봉재로서 촉매 연소기를 갖는 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 밀봉재(seal) 대신에 촉매 연소기(catalytic combustor)(138)를 갖는 연료 전지(100) 및 관련 방법을 포함한다. 촉매 연소기(138)는 연료(106)가 의도된 전극(110) 위의 경로를 횡단한 후에 연료(106)와 접촉하도록 위치되고, 연료(106)는 연료(106)가 의도되지 않은 전극(112)과 접촉할 수 있기 전에 촉매작용에 의해 연소된다.

Description

밀봉재로서 촉매 연소기를 갖는 연료 전지{FUEL CELL WITH CATALYTIC COMBUSTOR SEAL}
본 발명은 전기화학적 동력 시스템에 관한 것으로, 보다 상세하게는 밀봉재로서 촉매 연소기를 갖는 연료 전지에 관한 것이다.
배터리와 같은 연료 전지는 이의 설계 및 이를 제조하는 재료의 개선으로 이익을 얻어 왔다. 금속 산화물의 세라믹 화합물은 연료 전지의 휴대성 및 소형화를 이전보다 더 가능하게 하여 왔다. 그러나, 연료 전지를 제조하는 kW-hr당 비용이 발전소용 증기 터빈, 자동차용 교류기 및 배터리 등과 같은 통상적인 동력 발생 장치를 제조하는 kW-hr당 비용과 경쟁할 수 있기에는 여전히 몇가지 장애물이 있다.
고체 전해질의 세라믹 공학 및 화학의 진보와 함께 전극의 물리화학적 성질의 유사한 진보로 연료 전지의 동력 생산이 보다 효과적이게 되었고 연료를 아껴 사용하게 되었다. 고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 하전된 음이온을 하나의 전극-전해질 계면으로부터 다른 계면으로 수송하는데 액체상을 전혀 필요로 하지 않기 때문에 진정한 고체 상태이다. SOFC는 설계를 단순화함으로써 제조 비용을 절감시킬 수 있는데, 이는 부식의 우려가 없고 전해질이 대체를 필요로 하는 부분 또는 상을 갖지 않기 때문(즉, 고체 전해질이 균열될 수는 있지만 액체 종이 존재하지 않기 때문에 고체 전해질이 누출될 수 없기 때문)이다.
SOFC를 고가가 되게 하는 SOFC의 한가지 양상은 밀봉재를 필요로 한다는 점이다. 예컨대, 이중 챔버 SOFC에서는 양극의 연료 흐름 챔버가 음극의 산화제 흐름 챔버로부터 엄격히 밀봉되어야 한다. 그렇지 않으면 연료 기체가 음극 챔버로 이동하여 음극을 못쓰게 만들고 산화제 흐름을 약하게 함으로써 전지의 효율을 감소시킨다. 양극과 음극 모두가 대향 챔버로부터 나오는 의도되지 않은 기체의 화학흡착에 의해 못쓰게 될 수 있다. 흔히 강성이기 쉬운 밀봉재는 700℃의 공칭 온도(400 내지 1000℃)에 견디고 여전히 누출 또는 균열 없이 긴 수명을 제공할 수있어야 한다. 단일 챔버 SOFC는 밀봉재의 필요성 없이 동력을 생산할 수 있지만, 상당한 동력을 생산하기 위해서는 단일 챔버 SOFC의 제조에 필요한 전극 재료가 고도로 선택적이어야 하는데, 이를 실현하는 것은 쉽지 않다. 따라서, 이중 챔버 SOFC에서의 밀봉재를 개선하거나 제거할 필요가 있다.
본 발명은 이중 챔버 SOFC에서의 밀봉재를 개선하거나 제거함으로써 밀봉재의 사용과 관련된 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하는 것을 목적으로 한다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른, 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 연료 전지를 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 한 양태에 따른, 전해질에 부착된 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 3은 본 발명의 한 양태에 따른, 절연체에 부착된 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 한 실시예에 따른, 양극에 부착된 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른, 기체 투과성 연소기가 연료 전지 스택을 지지하고 전자 포집기를 제공하는 예시적인 관형 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른, 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 소형화된 관형 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른, 음극에 부착된 기체 투과성 연소기를갖는 예시적인 연료 전지를 도식적으로 나타내는 도면이다.
도 8은 본 발명의 한 실시예에 따른, 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 2전지형 연료 전지를 나타내는 도면이다.
도 9는 본 발명의 한 실시예에 따른, 기체 투과성 연소기를 갖는 연료 전지를 제조하는 예시적인 방법의 흐름도이다.
도 10은 연료 전지의 밀봉재로서 촉매 연소기를 사용하는 예시적인 방법의 흐름도이다.
도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
100, 200, 300, 400, 500, 600, 700 800: 연료 전지
102: 양극 챔버 104: 음극 챔버
106: 연료 또는 연료 흐름(스트림)
108: 산화제 또는 산화제 흐름(스트림)
110: 양극 112: 음극
114: 전해질 138: 촉매 연소기 또는 가스켓
본 발명 및 관련 방법은 양극 챔버와 음극 챔버를 서로 분리하는 밀봉재 없이 기체 투과성 연소기만으로 작동하는 예시적인 2챔버("이중 챔버") 연료 전지를 포함한다. 챔버들을 분리하는 밀봉재가 없기 때문에(또는 기체 투과성 연소기로 제조된 다공성 밀봉재만이 있기 때문에), 밀봉재에 의해 연료 전지의 수명에 가해지는 제한이 없다. "밀봉재"로서 기체 투과성 연소기를 갖는 예시적인 연료 전지의 수명은 무한할 수 있는데, 이는 전지 수명이 통상적인 밀봉재의 내구성에 더 이상 의존하지 않기 때문이다. 통상적인 밀봉재는 일반적으로 그 내구성 정도까지만 연료 전지의 고온 및 가혹한 산화-환원 환경에 견딜 수 있다. 이들 통상적인 밀봉재는 결국은 균열되고 고장나서 연료 전지의 효율 감소 및 고장을 초래한다.
예시적인 무밀봉재(no-seal) 또는 다공성 밀봉재 연료 전지(이하 "무밀봉재연료 전지")는 또한 무밀봉재 설계를 달성하기 위해 값비싸고 제조가 어려운 전극에 의존하지 않는다. 단일 챔버 고체 산화물 연료 전지도 무밀봉재 설계를 달성할 수는 있지만, 이들 전지는 값비싼 재료 및 구성을 갖는 전극을 필요로 한다.
예시적인 무밀봉재 연료 전지는 통상적인 연료 전지와 동일한 비교적 값싼 전극을 사용할 수 있지만, 연료 흐름 및 산화제 흐름이 의도되지 않은 전극으로 이동하여 전극을 못쓰게 하지 않도록 연료 흐름을 산화제 흐름으로부터 밀봉하는 대신에, 예시적인 무밀봉재 연료 전지는 연료 스트림 및 산화제 스트림이 이들의 의도되지 않은 전극 위의 경로를 횡단하였으면 이들 스트림들을 중화시킨다. 중화되었으면, 중화 생성물은 제거하거나 스스로 제거될 수 있지만, 이들 생성물이 남아 있다가 그 일부가 어느 한쪽 전극과 접촉하더라도 크게 해롭지는 않다. 한 실시예에서, 중화제는 양극 및 음극에 해롭지 않은 이산화탄소 및 물과 같은 생성물(전형적으로 이들은 연료 전지의 전기화학적 산화-환원 반응의 배출 생성물로서 전극으로부터 이미 확산되고 있는 생성물과 동일한 생성물이므로, 양극 및 음극에 해롭지 않다)을 형성하는 촉매 연소기이다.
도 1은 양극 챔버(102) 및 음극 챔버(104)를 포함하는 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(100)를 나타낸다. 양극 챔버(102)와 음극 챔버(104)는 연료 전지(100)내에 연속 공간을 형성하도록 결합된다. 즉, 양극 챔버(102)와 음극 챔버(104)를 분리하는 밀봉재가 없기 때문에 상기 2개의 챔버 사이에서 기체가 자유롭게 흐른다. 연료 흐름(106)은 양극 챔버(102)에 도입되어 양극(110)의 표면에 연료(기체상)를 제공하고, 산화제 흐름(108)은 음극 챔버(104)에 도입되어음극(112)에 산화제(기체상)를 제공한다.
예시적인 연료 전지(100)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC), 양성자 전도성 세라믹 연료 전지, 알칼리 연료 전지, 중합체 전해질막(polymer electrolyte membrane, PEM) 연료 전지, 용융 탄산염 연료 전지, 고체 산 연료 전지 또는 직접 메탄올 PEM 연료 전지일 수 있다는 것에 주의해야 한다. 예시적인 전해질(114)은 임의의 적합한 전해질 재료로부터 형성될 수 있다. 다양한 예시적인 전해질로는 산소 음이온 전도성 막 전해질, 양성자 전도성 전해질, 탄산염(CO3 2-) 전도성 전해질, OH-전도성 전해질 및 이들의 혼합물을 포함한다.
다른 예시적인 전해질로는 입방 플루오라이트 구조 전해질, 도핑된 입방 플루오라이트 전해질, 양성자-교환 중합체 전해질, 양성자-교환 세라믹 전해질 및 이들의 혼합물을 포함한다. 또한, 예시적인 전해질(114)은 이트리아에 의해 안정화된 지르코니아, 사마륨 도핑된 세리아, 가돌리늄 도핑된 세리아,및 이들의 혼합물일 수도 있고, 고체 산화물 연료 전지에 사용하기에는 이들이 특히 적합할 수 있다.
이 실시예에서, 예시적인 양극(110) 및 예시적인 음극(112)은 고체 산화물 전해질과 같은 전해질(114) 판을 "샌드위치"하는 실질적으로 편평한 판이다. 양극(110) 및 음극(112)은 특정한 최종 용도에 의해 요구되고/되거나 필요함에 따라 임의의 적합한 재료로부터 형성될 수 있다. 다양한 예시적인 양극 및/또는 음극은 금속(들), 세라믹(들) 및/또는 시멘트(들)일 수 있다. 예시적인 양극(110)에적합할 수 있는 금속의 몇몇 비제한적인 예로는 니켈, 백금 및 이들의 혼합물 중 하나 이상을 포함한다. 양극(110)에 적합할 수 있는 세라믹의 몇몇 비제한적인 예로는및 이들의 혼합물 중 하나 이상을 포함한다. 양극에 적합할 수 있는 시멘트의 몇몇 비제한적인 예로는 Ni-YSZ, Cu-YSZ, Ni-SDC, Ni-GDC, Cu-SDC, Cu-GDC 및 이들의 혼합물 중 하나 이상을 포함한다.
음극에 적합할 수 있는 금속의 몇몇 비제한적인 예로는 은, 백금 및 이들의 혼합물 중 하나 이상을 포함한다. 음극에 적합할 수 있는 세라믹의 몇몇 비제한적인 예로는중 하나 이상을 포함한다.
연료 흐름(106)은 이중 챔버 연료 전지에서 전기를 발생시키는데 적합한 탄화수소 연료, 예컨대 메탄(CH4)(116), 수소(H2)(118), 또는 연료 전지에 사용되는 특정 전극 조성물에 적합한 기타 탄화수소 연료(즉, 에탄, 부탄, 프로판, 천연 가스, 메탄올 및 심지어 가솔린)를 함유할 수 있다. 도면에는 메탄(116) 및 수소(118)가 대표적인 연료로서 도시되어 있다.
양극(110)에서는, 메탄(116)이 일반적으로 다공성인 양극 표면(들)에 흡착되어 양극-전해질 계면(120) 쪽으로 확산된다. 음극(112)에서는, 산소(O2)와 같은 산화제 분자가, 역시 일반적으로 다공성인 음극(112)의 표면(들)에 흡착되어 음극-전해질 계면(124) 쪽으로 확산된다.
산소 분자(122)가 음극-전해질 계면(124) 쪽으로 확산됨에 따라, 이들 산소분자는 전지의 외부 전기 회로(126)로부터 유입되는 전자에 노출되게 되고 이 전자를 포획하여 산소 음이온(O2-)(128)이 된다. 산소 음이온(128)은 양성으로 치우친 양극-전해질 계면(120) 쪽으로 이동한다. 산소 음이온(128)과 메탄(116)(또는 기타 연료)이 양극-전해질 계면(120)에서 만나면(130), 메탄(116)은 산소 음이온(128)과 결합하여(산화 반응) 물(123) 및 이산화탄소(134)와 같은 반응 생성물을 형성한다. 반응 생성물이 형성된 후에는 전자가 남겨진다. 산소 음이온(128)이 메탄의 탄소 원자 1개 또는 수소 원자 2개와 결합할 때마다 전자 2개가 소실된다. 소실된 전자는 전지의 외부 전기 회로(126)를 통해 이용될 수 있는 전류의 공급원이다. 물(132) 및 이산화탄소(134)는 양극(110)의 외부 표면(들) 쪽으로 확산되어 연료 흐름(106)의 스트림으로 되돌아간다.
수소(118)는 메탄(116)의 산화와 유사하게 산화된다. 수소(118) 분자는 양극(110)의 표면(들)상에 흡착되어 양극-전해질 계면(120) 쪽으로 확산된다. 상기 계면 또는 그 근처에서 수소(118) 분자는 산소 음이온(128)과 결합하여 물(132)을 형성한다. 반응에 사용된 각각의 산소 음이온(128)에 대해 2개의 전자가 유리된다. 물은 양극(110) 밖으로 이동하여 연료 흐름(106)의 스트림으로 되돌아간다.
연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)은 약간의 압력하에 각각 양극 챔버(02) 및 음극 챔버(104)에 도입된다. 각각의 상기 흐름 스트림이 이의 각각의 전극 위를 지나갔을 때 상기 2개의 흐름 스트림을 단리시키는 밀봉 차단재가 존재하지 않는다. 연료가 폭발성인 경우에는 양극 챔버(102) 및 음극 챔버(104)를 필요에 따라 축소시켜 그의 용적을 최소화할 수 있다는 것에 주의해야 한다.
양극 챔버(102)와 음극 챔버(104)를 분리하는 밀봉재의 부재하에 연료 흐름(106)과 산화제 흐름(108)이 만나서 혼합되기 시작할 경계에 연소기(138)가 위치되어 연료 흐름(106) 및/또는 산화제 흐름(108)을 중화시킨다. 연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)은 의도되지 않은 전극으로 흐르는 기회를 갖기 전에 둘 다 연소기(138)로 보내진다(또는 연소기(138)를 부분적으로 통과한다). 한 실시예에서, 연소기(138)는 연료와 산화제 사이의 산화 반응을 촉매작용하여 연료 및 산화제를예컨대 이산화탄소 및 물로 중화시키고, 이는 이어서 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100) 밖으로 자유롭게 흐르거나 전극 쪽으로 이동한다. 배출물(140)은 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)로부터 방출될 것이지만, 산화 생성물인 물(132) 및 이산화탄소(134)의 일부는 역흐름 또는 확산을 통해 전극 중 하나에 도달할 수 있다. 그러나, 이는 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)의 작동에 해롭지 않아서 연료 흐름(106) 및/또는 산화제 흐름(108)을 고작해야 최소로 희석시킨다.
따라서, 상기 실시예에서 연소기(138)는, 연료 전지 스택(110, 112, 114)에 인접하여 위치하고 연료 전지 스택과 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)의 하나이상의 벽 사이에 경계를 형성할 수 있는 기체 투과성 촉매 메쉬이다. 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)에 의해 방출된 연료, 산화제 및 연소성 기체는 상기 경계에 도착하여, 기체 투과성 촉매 메쉬 연소기(138) 안에 (및/또는 그 위에) 포함된 1종 이상의 촉매와 반응한다.
도 2는 도 1의 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(100)의 3차원적 도면을 나타낸다. 이 실시예에서, 양극(110), 음극(112) 및 전해질(114)은 연료 흐름(106)이 양극(110) 면을 가로질러 흐르고 산화제 흐름(108)이 음극(112) 면을 가로질러 흐르는 스택 또는 "샌드위치" 설계로 배열된다. 연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)은 양극 챔버(102)(도 1에 도시됨) 및 음극 챔버(104)(도 1에 도시됨)에 의해 수용되고, 이들 챔버는 연결되어 있지만 연소기(138)의 존재에 의해 대략적으로 윤곽이 그려져, 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)내에 연속 공간을 형성한다.
연소기(138)는 양극 챔버(102) 및 음극 챔버(104)를 대략적으로 윤곽지어(또는 보다 정확하게는, 양극 연료 흐름(106) 및 음극 산화제 흐름(108)을 대략적으로 윤곽지어) 양극 챔버(102)로부터의 연료와 음극 챔버(104)로부터의 산화제의 적어도 약간의 혼합을 가능하게 하고 혼합된 연료 및 산화제의 적어도 약간의 연소를 가능하게 하는 무밀봉재 연료 전지(100)의 영역이다. 연소기(138)는 단일 와이어 또는 "스파크 플러그(spark plug)" 지점과 같이 거의 눈에 띌 수 없거나, 또는 가스켓과 유사한 기체 투과성 막 또는 벽과 같이, 기체 투과성을 제외하고는 통상적인 연료 전지 밀봉재와 비슷한, 보다 눈에 띄는 것일 수 있다.
다양한 실시예에서, 연소기(138)는 고도로 활성화된 촉매; 침착된 촉매 분말; 하나 이상의 와이어 또는 와이어 메쉬; 흐름 챔버의 코팅된 영역; 촉매 분말이 표면상에 침착된 지지체 물질의 기체 투과성 메쉬와 같은, 지지체 물질에 의해 적소에 유지된 촉매; 다공성 고체; 촉매의 세관(tubule), 과립의 배열물 등으로 된 연소 지점일 수 있다. 지지체 물질은 고체 표면, 메쉬, 허니콤 모놀리스, 전해질또는 전극의 연장물 등일 수 있다. 지지체 물질은 세라믹, 시멘트, 합금, 전극 재료, 고체 산화물 전해질 재료 등으로 제조될 수 있다. 한 실시예에서, 연소기는 코디에라이트(2AL2O3·2MgO·5SiO2)의 다공성 세라믹 모놀리스, 또는 감마 알루미나 및 산화세륨(CeO2) 개질제의 워시코트(washcoat)를 갖는 기타 적합한 세라믹 재료이다. 백금, 로듐, 팔라듐, 루테늄, 니켈, 금, 망간 및 구리 중 1종 이상이 상기 모놀리스상에 침착되어 표면상에 소결될 수도 있다. 또 다른 실시예에서는, 일반 용도를 위한 연소기(138)가 단지 YSZ상의 백금일 수도 있다.
전술한 바와 같이, 연소기(138)는 전부가 촉매로 제조될 수도 있고, 일부가 촉매로 제조되고 일부가 비촉매, 예컨대 비촉매 지지체 물질로 제조될 수도 있다. 따라서, 연소기(138)는 전부 백금, 로듐, 팔라듐, 루테늄, 금, 니켈, 망간 및/또는 구리로 단독으로, 조합하여 또는 전술한 지지체 물질상에 침착 및/또는 소결되어 제조될 수 있다. 연소기(138)는 또한 전술한 금속의 합금, 산화물 및 시멘트 뿐만 아니라 많은 다른 촉매 및 지지체 물질, 예컨대 Al2O3, CeO2, TiO2및 고체 산화물 전해질을 포함할 수도 있다.
한 변형예에서, 촉매 연소기(138)는, 공간을 채우도록 형상화될 수 있고 고표면적을 갖지만 (어떤 차단물이 전극 격실 중 하나에서 배압을 야기하기 위해 의도되지 않는 한) 기체의 흐름을 현저히 차단하지 않는 "텍스쳐가공된 스틸 울" 메쉬의 형태를 취할 수 있다(본원에서 사용되는 "배압"은 연소기와 하나의 흐름 유입구 사이의 추가 압력을 의미한다). 물론, 메쉬는 금속, 금속 합금, 시멘트, 및/또는 금속(들), 합금(들), 시멘트(들) 등으로 표면을 만든 기판으로 제조될 수 있다.
한 실시예에서, 연소기(138)는 전해질(114)에 의해서만 부착되고 지지된다. 이는 연소기(138)가 전기 전도체이고 전해질(114)을 통한 절연이 요구되는 경우 유용하다. 그래서, 세라믹 및 금속 산화물 특성을 갖는 고체 산화물형의 전해질(114), 및 따라서 많은 양태의 비전도체, 즉 전기 절연체가 사용될 수 있다. 이러한 전기 전도성 연소기(138)를 전해질(114)에만 부착하면 연소기(138)를 통한 양극(110)과 음극(112) 사이의 가능한 전기적 단락이 방지된다. 전형적으로, 연소기(138)는 연료 전지 스택의 구성요소(예컨대, 전해질(114) 또는 전극)에 대한 부착점으로부터 흐름 챔버의 벽까지 연장되어, 기체 흐름 중 하나가 연소기(138)를 통과하는 것 이외에는 의도되지 않은 전극으로 보내지는 경로가 없도록 한다.
몇몇 실시예에서, 전해질(114)에 부착된 예시적인 연소기(138)는 전해질(114) 및/또는 양극-전해질-음극 스택 전체를 가열하는 부차적인 이점을 제공한다. 연소기(138)가 좌측 상단 연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)을 촉매작용에 의해 산화시키는 경우, 연소기(138)는 예컨대 스택 둘레에 감겨진 촉매 가열기로서 작용한다. 예시적인 무밀봉재 연료 전지(100)가 고온으로 인해 유리하게 되는 유형인 경우에는 연소기(138)가 "리트 플레임(lit flame)"과 같이 작용하여 스택을 직접 가열할 수 있다.
도 3은 연소기(138)가 전해질(114)에 직접 부착되지 않은 예시적인 무밀봉재 연료 전지(300)의 상면도를 나타낸다. 일부 연소기(138)는 전해질(114)에 해로운 영향을 주는 재료를 함유할 수도 있고, 그래서 전해질(114)과의 접촉은 바람직하지않거나, 특정 실시예의 연소기(138)의 전기 전도성은 일부 전해질(114)과의 접촉에는 접합하지 않을 수도 있다. 또한, 특히 예시적인 무밀봉재 연료 전지(300)가 비교적 낮은 온도 변화를 갖는 경우(예컨대, 바이오 연료 전지인 경우), 일부 연소기(138)는 전해질(114)과 접촉하거나 예시적인 무밀봉재 연료 전지(300)의 기타 부분과 접촉하기에는 너무 뜨거울 수도 있다. 열 및/또는 전기 절연체(302)를 사용하여 연소기(138)를 지지하면서 연소기(138)를 예시적인 무밀봉재 연료 전지(300)의 기타 부분으로부터 절연시킬 수도 있다.
연소기(138)가 부착된 양극-전해질-음극 스택은 연소기(138), 절연체(302), 전해질(114), 전극(110, 112), 또는 양극 또는 음극에 부착된 전기 집전기 중 어느 하나에 의해 흐름 챔버(들)내에 지지될 수 있다. 스택이 한쪽 면에서만 지지되는 경우에는, 절연체(302)가 부착되고 연소기(138)가 부착된 스택이 3차원적으로 자유롭게 팽창 및 수축되며, 이는 상이한 열팽창 계수를 갖는 다수의 상이한 재료가 서로 결합되는 경우에 중요할 수 있다.
다른 설계 배치를 이용하여 연소기(138)를 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(100, 200, 300)에 통합시킬 수도 있다. 도 4는 연소기(138)가 양극(110)에 직접 부착되고 양극(110)과만 열적 및 전기적으로 접촉하는 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(400)의 실시예를 나타낸다. 이 실시예에서, 연소기(138)에는 양극(110)의 전기화학 반응을 촉진시키는 촉매 요소(들)가 첨가될 수 있다. 촉매 요소(들)는 소비되고/되거나 비소비된 연료 성분을 흡착 및 전기로의 전기화학적 전환을 위해 보다 산화가능한 연료 성분으로 분해 및 개질시킴으로써 상기 전기화학 반응을 용이하게 한다. 연소기(138)가 전기 전도체인 경우, 몇몇 실시예에서는 연소기(138)가 전자 싱킹(sinking)을 제공하거나 또는 양극(110)의 위 또는 안에서 일어나는 흡착 및/또는 전기화학 반응에 유리한 다른 전자적 영향을 제공할 수 있다. 예컨대, 한 실시예에서는 연소기(138)가 연소기(138)의 물리적 표면(들) 위로 흐르는 기체로부터 정전하를 포집하고 전자를 양극(110)에 제공한다.
몇몇 변형예에서는, 전술한 바와 같이, 연소기(138)가 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(400)내에서 양극-전해질 음극 스택용 지지체로서 기능할 수도 있다. 다른 변형예에서는, 연소기(138)가 양극-전해질-음극 스택용 지지체로서 뿐만 아니라 양극(110)과 연료 전지의 외부 전기 회로 사이에 접속된 전자 포집기로서도 기능할 수 있다.
도 5는 이중 챔버 양극-전해질-음극 스택(502, 504, 506)의 예시적인 무밀봉재 배열물(500)을 나타내고, 여기서, 각각의 스택(502, 504, 506)은 각 스택 주변의 칼라(collar)에 의해서만 관형 흐름 챔버(508)내에 지지되고, 이 때 상기 칼라는 연소기(138)를 갖거나 연소기(138)로 제조되고 스택(502, 504, 506) 각각의 양극(110)에만 부착된다. 연료 흐름(106)은 연료 흐름(106)에 대향하는 양극(110)을 갖는 2개의 인접한 원판형 양극-전해질-음극 스택(예컨대, 502, 504) 사이에서 유입된다. 연료 흐름(106)은 각 양극(110)의 중심으로 보내지고 원판 외주를 향해 반경방향으로 흐르며, 이 때 "소비된 연료"는 연소기(138)와 접촉한다. 산화제 흐름(108)은 산화제 흐름(108)에 대향하는 음극(112)을 갖는 2개의 인접한 원판형 양극-전해질-음극 스택(504, 506) 사이에서 도입된다. 산화제 흐름(108)은 각음극(112)의 중심으로 보내지고 원판 외주를 향해 반경방향으로 흐르며, 이 때 산화제 흐름(108)도 또한 연소기(138)와 접촉한다. "소비된" 연료 흐름(106)과 "소비된" 산화제 흐름(108)이 연소기(138)에서 만나면, 이들은 서로 반응하여 이산화탄소 및 물과 같은 생성물(이는 예시적인 이중 챔버 무밀봉재 배열물(500)의 전기화학적 작동에 대해 중성임)을 형성한다. 중화된 생성물은 포트 또는 포집관(507)을 통해 떠나고/떠나거나 빼내질 수 있다.
한 실시예에서, 연소기(138)는 각 원판형 양극-전해질-음극 스택(502, 504, 506)용의 물리적 지지체의 단독 기구(mechanism)일 뿐만 아니라, 각 스택의 양극(110) 및 관형 흐름 챔버(508)의 내벽에만 부착된 전기 전도체이기도 하며, 이 실시예에서는 상기 관형 흐름 챔버(508)도 또한 전기 전도체이다. 따라서, 관형 흐름 챔버(508)는 각 스택내의 각 양극(110)에 대한 집전기로서 작용하고, 각 스택의 음극(112)은 전지(512)의 전기 회로에 결합된 공통의 집전기 버스(510)를 갖는다. 따라서, 연소기(138)는 3가지 역할, 즉 촉매적 산화에 의해 연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)을 중화시켜 양극 격실과 음극 격실 사이의 밀봉재에 대한 필요성을 없애는 역할, 관형 흐름 챔버내에서 연료 전지 스택을 물리적으로 지지하는 역할, 및 양극(110)용 전자 포집기를 제공하여 전지의 전기 회로(512)에 관여하는 역할을 한다.
원판형 스택의 외주 둘레에 사용되는 예시적인 연소기(138)는 또한, 도 6에 도시된 바와 같이, 예시적인 무밀봉재 연료 전지(600)의 소형화를 가능하게 한다. 예시적인 소형화된 무밀봉재 연료 전지(600)(예컨대, 1mm보다 작거나 이보다 훨씬더 작은 관형 직경을 갖는 것)는 예시적인 소형화된 무밀봉재 연료 전지(600)내에 장착된 인접한 원판형 양극-전해질-음극 스택(602, 604)을 갖는다(스택간의 분리 간격이 크게 과장되어 있을 수도 있음). 각 스택(602, 604)은 연소기(138)의 칼라에 의해서만 연료 전지(600)내에서 지지되고, 연소기(138)는 각 스택(602, 604)의 양극(110)에만 부착된다. 연료 흐름(106)은 연료 흐름(106)에 대향하는 양극(110)을 갖는 2개의 인접한 스택(602, 604) 사이에서 유입된다. 연료 흐름(106)은 각 양극(110)의 중심으로 보내지고 원판 외주를 향해 반경방향으로 흐르며, 이 때 "소비된 연료"는 연소기(138)와 접촉한다. 산화제 흐름(108)은 산화제 흐름(108)에 대향하는 음극(112)을 갖는 2개의 인접한 스택(예컨대, 602, 604) 사이에서 도입된다. 산화제 흐름(108)은 각 음극(112)의 중심으로 보내지고 원판 외주를 향해 반경방향으로 흐르며, 이 때 산화제 흐름(108)도 또한 연소기(138)와 접촉한다. "소비된" 연료 흐름(106)과 "소비된" 산화제 흐름(108)이 연소기(138)에서 만나면, 이들은 서로 반응하여 이산화탄소 및 물과 같은 생성물(이는 예시적인 소형화된 이중 챔버 무밀봉재 연료 전지(600)의 전기화학적 작동에 대해 중성임)을 형성한다. 중화된 생성물은 포트 또는 포집관(507)을 통해 떠나고/떠나거나 빼내질 수 있다.
각 스택의 외주 둘레에 사용되는 연소기(138)는 연료 및/또는 산화제 흐름이 이동하여 전극을 못쓰게 만들 우려 없이, 작은 원판형 양극-전해질-음극 스택(602, 604)의 크기를 감소시킬 수 있다. 소형 원판은 여분의 표면이 매우 작기 때문에 그 표면의 방해를 견딜 수 없을 수도 있다. 작은 원판 스택(602, 604)상에 외주 연소기(138)가 존재하면, 연소기(138) 없이 달성될 수 있는 것 이상으로 관형 및기타 유형의 무밀봉재 연료 전지(600)를 소형화할 수 있다.
도 7은 연소기(138)가 음극(112)에 의해서만 부착된 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(700)의 실시예를 나타낸다. 양극(110)상의 연료 흐름(106)은 음극(112)에 부착된 연소기(138)까지 도달할 수 있지만, 연료 성분이 음극(112)의 표면에 도달할 수 있기 전에 산화된다.
음극(112)에 부착된 연소기(138)를 가지면, 음극(112)의 촉매적 특성에 따라 산소 분자의 산소 음이온(128)으로의 환원에 있어서 음극(112)을 보조할 수 있다. 연소기(138)가 전기 전도체인 경우, 몇몇 실시예에서는 연소기(138)가 전자 싱킹을 제공하거나 또는 음극(112)의 위 또는 안에서 일어나는 흡착 및/또는 전기화학 반응에 유리한 기타 전자적 영향을 제공할 수 있다. 한 실시예에서는, 연소기(138)가 연소기(138)의 물리적 표면(들) 위로 흐르는 기체로부터 정전하를 포집하고 전자를 음극(112)에 제공한다.
몇몇 변형예에서는, 연소기(138)가 음극(112)의 지지체를 통해 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(700)내에서 양극-전해질-음극 스택용 지지체로서 기능할 수도 있다. 다른 변형예에서는, 연소기(138)가 음극(112)을 통한 양극-전해질-음극 스택용의 물리적 지지체로서 뿐만 아니라 음극(112)과 연료 전지의 전기 회로 사이에 접속된 전자 포집기로서도 기능할 수 있다.
도 8은 다수의 양극-전해질-음극 스택(802, 804)을 포함하는 예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(800)를 나타낸다. 각 양극-전해질-음극 스택(802, 804)은 전해질(114) 층을 갖는다. 그러나, 이 실시예에서는 전해질(114) 층이 너무 얇아서 연소기(138)를 전해질(114)의 가장자리에 부착하지 못한다. 따라서, 전해질판의 단부(806, 808)는, 연소기(138)가 전해질(114)의 얇은 가장자리에 부착되는 대신에 노출된 전해질판 단부(806, 808)의 상부 및/또는 하부에 부착될 수 있도록, 제조 동안 전극의 상응하는 단부를 넘어서 연장된다.
예시적인 무밀봉재 이중 챔버 연료 전지(800)는 여분의 산화제를 연소기(138)에 제공하기 위한 기구를 포함할 수 있다. 산화제를 연소기(138) 부근에 공급하기 위해 1개 이상의 포트(810)를 챔버 설계에 포함시킬 수도 있다. 산화제 포트(810)는 또한 공기 주입기, 산소 공급관, 및/또는 음극(112)에 대한 산화제 흐름(108)의 분기선일 수 있다.
몇몇 실시예에서, 연료 흐름(106), 산화제 흐름(108) 뿐만 아니라 산화-환원의 배출물 흐름 및 연소 기체 생성물은 예시적인 무밀봉재 연료 전지(800)의 연료 또는 배출물 포트에 설치된 흡입부(812)에 의해 도움을 받을 수 있다. 흡입부(812)는 펌프, 팬, 및/또는 수직 배출 연도(chimney)의 빨아들이는 작용(여기서, 고온 배출 기체는 연도를 통해 상승하여 흡입을 제공한다)에 의해 제공될 수 있다.
연소기(138)는 양극 챔버(102) 및 음극 챔버(104)의 배출물 유출 경로 전체를 가로질러 경계를 형성할 수 있기 때문에, 연소기(138)는 연료 및/또는 산화제의 흐름을 부분적으로 방해하는데 사용될 수 있다. 예컨대, 연료 흐름(106)에 대한 저항 형성은 연료에 대한 흡착 및 확산 속도가 흐름 챔버를 통한 유속보다 느린 경우에 연료가 덜 소비되도록 연료 흐름(106)을 늦추는 이점을 가질 수 있다. 보다구체적으로, 연료를 산화시키는 연소기(138)의 활성을 연소기(138)가 허용하는 연료 흐름(106)의 속도로 조정하거나 선택할 수 있다. 따라서, 연료를 산화시키는데 매우 활성이 아닌 연소기(138)도 또한 연료 전지의 흐름 챔버내에 물리적으로 위치하여 연료 흐름(106)을 늦출 수 있을 것이다. 한편, 매우 활성인 연소기(138)를 흐름 챔버내에 물리적으로 배치하여 기체를 매우 자유롭게 통과시킬 수도 있다. 한 실시예에서, 연소기(138)는 하나 이상의 치수에 대해 변화되는 흐름 저항을 갖는 기체 투과성 촉매 가스켓이다. 따라서, 단일 연소기(138)를 위치시켜 연료 전지내의 다수의 흐름을 한번에 향하게 할 수도 있다. 이러한 연소기(138)를 사용하여 촉매작용을 위한 연료 흐름(106) 및 산화제 흐름(108)의 적당하고/하거나 화학양론적인 혼합을 달성할 수 있다.
또한, 연소기(138)는 양극 챔버 및/또는 음극 챔버내에서 차동 배압(상기에서 정의된 바와 같은 추가 압력)을 야기하도록 위치될 수 있다. 예컨대, 공기가 사용될 때처럼 산화제가 풍부하여 음극측에는 배압이 필요하지 않을지도 모르지만, 특정한 양극-연료 쌍은 선택된 연료 기체가 압력하에 적용될 때 유리하게 되는 양극 재료 및 다공성을 갖는 양극(110)으로 구성된다. 또는, 연료는 양극(110)에서 흡착 또는 확산되기 어려운 연료이고, 양극측의 증가된 압력은 연료 전지의 전기화학 반응을 진행시킬 것이다. 예시적인 무밀봉재 연료 전지(800)에 사용되는 연소기(들)(138)는 양극 챔버 및/또는 음극 챔버에서 목적하는 배압을 제공하도록 선택되고/되거나 위치될 수 있다.
도 9는 무밀봉재 연료 전지의 예시적인 제조 방법(900)을 나타낸다. 이 흐름도에서는 개개의 블록에 작동을 요약하고 있다.
블록 902에서는, 양극 챔버와 음극 챔버 사이에서 기체가 자유롭게 흐르도록 양극 챔버와 음극 챔버를 결합시킨다. 기체 흐름의 관점에서, 무밀봉재 연료 전지는 2개의 챔버 사이에 밀봉재가 없기 때문에 단 하나의 결합된 흐름 챔버를 갖는다.
블록 904에서는, 연료 흐름 및/또는 산화제 흐름을 중화시키도록 연소기를 무밀봉재 연료 전지내에 위치시킨다. 예컨대, 연소기는 연료 흐름이 음극에 도달할 수 있기 전 및/또는 산화제 흐름이 양극에 도달할 수 있기 전에 연료를 이산화탄소 및 물로 산화시킨다(연료 흐름이 음극에 도달하고 산화제 흐름이 양극에 도달하면 양극 및 음극의 효율이 감소될 것이다).
도 10은 전극을 갖는 연료 전지에서 밀봉재로서 촉매 연소기를 사용하는 예시적인 방법(1000)을 나타낸다. 이 흐름도에서는 개개의 블록에 작동을 요약하고 있다.
블록 902에서는, 연료가 의도되지 않은 전극 위의 경로를 횡단한 후에 연료와 접촉하도록 촉매 연소기를 위치시킨다.
블록 904에서는, 연료가 의도되지 않은 전극과 접촉할 수 있기 전에 연료를 촉매작용에 의해 전환시킨다.
상기 논의는 다양한 예시적인 무밀봉재 연료 전지 및 관련 방법을 설명하고 있다. 본 발명을 구조적인 특징 및/또는 방법론적인 행위에 대해 특정한 언어로 설명하였지만, 첨부된 특허청구범위에 정의된 본 발명의 대상은 기재된 특정 특징또는 행위에 반드시 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 이중 챔버 연료 전지에 의하면, 연료가 의도된 전극 위의 경로를 횡단한 후에 연료와 접촉하도록 촉매 연소기를 위치시키고, 연료가 의도되지 않은 전극과 접촉할 수 있기 전에 연료를 촉매작용에 의해 연소시킴으로써, 제조 비용을 절감하는 등, 종래의 밀봉재와 관련된 문제점을 해결할 수 있다.

Claims (20)

  1. 연료(106)를 양극(110)에 제공하기 위한 양극 챔버(102);
    산화제(108)를 음극(112)에 제공하기 위한 음극 챔버(104)(여기서, 양극 챔버(102)와 음극 챔버(104)는 이중 챔버 연료 전지(100)내에 연속 공간을 형성하도록 결합된다); 및
    연료(106)의 적어도 일부와 산화제(108)의 적어도 일부를 반응시키는, 상기 연속 공간의 적어도 일부분에 위치한 촉매 연소기(138)
    를 포함하는, 밀봉재(seal) 대신에 기체 투과성 촉매 연소기(catalytic combustor)(138)를 갖는 이중 챔버 연료 전지(100).
  2. 제 1 항에 있어서,
    연료(106)가 음극(112)으로 흐르기 전 및 산화제(108)가 양극(110)으로 흐르기 전에 촉매 연소기(138)가 연료(106)와 산화제(108)를 반응시키는 이중 챔버 연료 전지(100).
  3. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 Al2O3, CeO2, TiO2및 고체 산화물 전해질 중 하나를 함유하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  4. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 백금, 로듐, 루테늄, 팔라듐, 니켈, 구리, 망간 및 금 중 하나를 함유하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  5. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 백금, 로듐, 루테늄, 팔라듐, 니켈, 구리, 망간 및 금 중 하나의 시멘트를 함유하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  6. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 백금, 로듐, 루테늄, 팔라듐, 니켈, 구리, 망간 및 금 중 하나의 산화물을 함유하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  7. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 양극(110) 및 음극(112) 중 하나에만 부착된 이중 챔버 연료 전지(100).
  8. 제 7 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 촉매 연소기(138)의 표면 위를 지나가는 기체 흐름으로부터 정전하를 포집하고 전자를 양극(110) 및 음극(112) 중 하나에 전달하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  9. 제 1 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)가 이중 챔버 연료 전지(100), 양극(110) 및 음극(112) 중 하나 이상을 가열하는 이중 챔버 연료 전지(100).
  10. 연료 스트림(106)을 산화제 스트림(108)으로부터 분리하는 밀봉재 대신에 연료 스트림(106)을 산화시키기 위해 연료 전지(100)내에 배치한 촉매; 및
    촉매를 연료 스트림(106) 및 산화제 스트림(108)과 동시에 접촉하도록 배치하게 하는, 촉매에 대한 지지체
    를 포함하는, 연료 전지(100)용 연소기(138).
  11. 제 10 항에 있어서,
    연료 전지(100)내에서 공간을 점유하여 산화제 스트림(108)을 사용하여 연료 스트림(106)을 산화시키면서 배압을 야기하는 연료 전지(100)용 연소기(138).
  12. 제 10 항에 있어서,
    촉매가 백금, 로듐, 루테늄, 니켈, 구리, 금, 망간 및 팔라듐으로 이루어진 촉매의 군으로부터 선택되는 연소기(138).
  13. 1종 이상의 촉매;
    연료 전지 스택(502)의 표면에 인접하여 위치될 수 있는 제 1 표면; 및
    연료 전지 스택(502)을 수용할 수 있는 챔버(508)의 벽에 인접하여 위치되어 연료 전지 스택(502)과 챔버(508) 사이에 경계를 형성할 수 있는 제 2 표면(여기서, 연료 전지(100)내의 1종 이상의 기체(106, 108)가 1종 이상의 촉매와 반응한다)
    을 포함하는, 기체 투과성 촉매 가스켓(138).
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 경계의 하나 이상의 치수에 대해 변화되는 기체 흐름 저항을 갖는 기체 투과성 촉매 가스켓(138).
  15. 제 14 항에 있어서,
    기체 흐름 저항이 연료 전지(100)의 연료(106)에 대한 1종 이상의 촉매의 활성에 비례하는 기체 투과성 촉매 가스켓(138).
  16. 연료(106)가 의도된 전극(110) 위의 경로를 횡단한 후에 연료(106)와 접촉하도록 촉매 연소기(138)를 위치시키고,
    연료(106)가 의도되지 않은 전극(112)과 접촉할 수 있기 전에 연료(106)를 촉매작용에 의해 연소시키는 것을 포함하는,
    전극(100, 112)을 갖는 연료 전지(100)에서 밀봉재로서 촉매 연소기(138)를 사용하는 방법(1000).
  17. 제 16 항에 있어서,
    산화제(108)가 의도된 전극(112) 위의 경로를 횡단한 후에 산화제(108)와 접촉하도록 촉매 연소기(138)를 위치시키고, 산화제(108)가 의도되지 않은 전극(110)과 접촉할 수 있기 전에 연료(106)를 산화제(108)를 사용하여 촉매작용에 의해 연소시키는 것을 추가로 포함하는 방법(1000).
  18. 제 16 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)의 촉매 활성을 연료(106)의 연소성과 비례하도록 조정하는 것을 추가로 포함하는 방법(1000).
  19. 제 16 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)의 촉매 활성을 연료(106)의 유속과 비례하도록 조정하는 것을 추가로 포함하는 방법(1000).
  20. 제 16 항에 있어서,
    촉매 연소기(138)를 연료(106)의 유속을 제어하도록 조정하되, 연료(106)의 유속을 촉매 연소기(138)의 촉매 활성에 비례하도록 조정하는 것을 추가로 포함하는 방법(1000).
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