KR20040069017A - 폐금속촉매를 항균제로 이용하는 방법 - Google Patents

폐금속촉매를 항균제로 이용하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 사용이 완료된 폐촉매를 항균제로서 재활용하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 지지체(support)에 금속이 담지 되어 있는 폐촉매를 분쇄한 후, 바탕 바름재 등의 몰탈, 벽돌, 블록 등의 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지 등의 원료로 혼합하는 방법에 의해서 달성된다.
폐촉매 속에 함유된 금속으로는 백금(Pt), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd) 등의 귀금속을 비롯해서 니켈(Ni), 레늄(Re), 루테늄(Ru), 오스뮴(Os), 이리듐(Ir), 철(Fe), 코발트(Co), 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 아연(Zn), 이트리움(Y), 주석(Sn), 희토류금속(La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) 등을 들 수 있으며, 이들 폐금속촉매 단독으로 사용하여도 좋지만 이들 폐촉매를 한 종 이상을 혼합하여 사용하여도 좋다.
본 발명은 재생 비용이 많이 들어 폐기되고 있는 폐촉매를 항균제로서 재활용함으로서 폐기물 처리비용을 절감하였을 뿐만 아니라 폐기물을 유용한 자원으로 환원하였다.

Description

폐금속촉매를 항균제로 이용하는 방법{Method using waste metal catalysts as antibacterial agents}
본 발명은 사용이 완료된 폐금속촉매를 항균제로서 재활용하는 방법에 관한 것이다.
금속촉매를 이용한 수소화반응이나 산화반응은 역사도 길고 공업적으로 매우 중요하다. 백금을 비롯한 금속은 정유공업과 석유화학공업에서 촉매로 널리 사용될 뿐만 아니라 자동차 배기가스 정화기 등 공해 방지 기기에도 사용되고 있다. 석유화학공업의 주요 반응물인 수소, 산소, 탄화수소, 일산화탄소 등은 대부분 금속에 화학 흡착되기 때문에 금속은 이들의 다양한 반응에 촉매작용을 보인다. 대부분의 금속촉매는 지지체라고 부르는 다공성인 산화물에 담지 시켜 제조된다. 표면에 노출된 원자만이 반응에 관여하므로 가격이 비싼 금속의 사용량을 절약하고, 금속의 열 안정성이 낮아서 사용중 쉽게 소결(sintering)되어 활성이 저하되는 현상을 억제하며, 금속자체만으로는 적절한 기계적 강도를 얻기 힘들어서, 지지체를 사용하여 금속촉매를 제조한다.
촉매로 사용되는 금속으로는 백금(Pt), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd) 등의 귀금속을 비롯해서 니켈(Ni), 레늄(Re), 루테늄(Ru), 오스뮴(Os), 이리듐(Ir), 철(Fe), 코발트(Co), 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 아연(Zn), 이트리움(Y), 주석(Sn), 희토류금속(La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) 등을 들 수 있다.
지지체로는 실리카, 실리카겔, 알루미나, 실리카-알루미나(점토), 제올라이트, 티타니아(titania), 크로미아(chromia), 지르코니아, 활성탄, 코디어라이트 등을 들 수 있다.
산업상에서 금속 담지 촉매의 적용예는 수없이 많다. 1)석유화학공업용 촉매 2)배기가스정화용 촉매 3)기타 분야로 나누어 금속촉매 사용 예를 좀 더 자세하게 예시하면 다음과 같다.
1) 석유화학공업용 촉매
유동접촉분해용 촉매의 경우, 내마모성이 우수한 미립상태의 실리카-알루미나(제올라이트)에 니켈 혹은 희토류 금속 등이 담지된 촉매가 사용된다(폴 헨더슨 역음, 희토류원소지구과학, 도서출판 아르케, p 732, 2000년).
접촉개질 촉매로는 알루미나 담체에 니켈을 담지 시킨 니켈계 개질 촉매(한국공개특허 2002-088213호)와 실리카-알루미나 지지체에 백금과 팔라듐을 담지시킨 촉매(한국공개특허 2003-000069호) 등이 사용된다.
수소화 정제용 촉매(중유탈황용 제외)의 경우, 촉매로는 알루미나 담체에 Co-Mo, Ni-Mo, Ni-Co-Mo 및 실리카알루미나 담체에 Ni, Co, Mo가 담지된 것이 사용된다. 수소화 분해용 촉매로는 합성 실리카-알루미나에 W, Ni, Mo, Co를 각각 담지한 것과 제올라이트가 이용되고 있다(한국공개특허 2002-061434호). 이외에도 한국공개특허 2002-075467호에는 활성탄 담체에 레늄(Re)을 함유시킨 촉매를 가지고 카르보닐기를 함유하는 화합물의 수소화 방법에 관한 것이 공개되어 있다.
석유화학용 촉매는 수소화 촉매의 경우, 팔라듐-알루미나, 니트릴수소화는 라네코발트 및 니켈촉매가, TDI원료인 디니트로톨루엔의 수소화에는 라네니켈이나 파라듐-카본이 이용되고 있다. 폴리에스터원료인 PTA제조에는 팔라듐촉매가 수소화정제 촉매로 이용되고 있다. 나일론원료인 하이드록실아민의 제조에는 백금카본 및 팔라듐카본이 이용되고 있다. 탄화수소의 탈수소용 촉매로는 알루미나를 담체로 하여 백금과 주석을 담지한 촉매와 크로미아(Cr2O3)를 주성분으로 한 촉매가 개발되어 사용되어 왔다(미합중국 특허 제 3,779,947호). 이들 촉매에는 촉매성능을 향상시키기 위하여 게르마늄(Ge), 납(Pb), 갈륨(Ga), 인듐(In), 아연(Zn), 비소(As), 망간(Mn) 등이 사용된다(한국공개특허 2002-048142호).
폴리에스터 원료로 에틸렌의 산화에 의한 산화에틸렌 합성은 알칼리금속이나 알칼리토류 금속을 첨가한 은알루미나나 은 실리콘 카바이드가 이용되고 있다. 프로필렌의 산화에 의한 아세톤 제조에는 Hoechst Wacker법에 의해 염화파라듐과 염화제2동이 균일계로 이용되고 있다.
2) 배기가스 제거용 촉매
자동차 배기가스 정화용 촉매의 경우 알루마나, 코디어라이드 등의 담체에 주촉매 역할을 하는 귀금속을 Pt/Rh, Pd/Rh, Pt/Pd/Rh 및 Pd only 형태로 조합되어 사용되고 있으며 촉매의 활성성분으로 이용되는 백금, 파라듐, 로듐의 생산지역이 편중돼 있고 공급은 타이트한 상태이므로 성능향상과 귀금속의 저감을 위하여 산소저장능력이 높은 희토류금속을 다량으로 사용하는 촉매가 주류를 보이고 있다.
3) 기타
의약, 농약, 향료, 염료 및 중간체 등을 합성하는 기술은 점차 고도화되고 있는데, 특히 촉매를 사용해 각종 관능기의 수소화반응은 정밀화학분야의 합성에 있어 매우 중요한 수단으로 여러 가지 분말상태의 촉매가 사용되고 있다. 여기에는 활성탄이나 알루미나 등의 담체에 각종 금속을 흡착시킨 담지형 촉매나 라네형 촉매가 있다. 대표적인 담지촉매인 귀금속촉매는 활성이 높은 조건에서 반응하지만 사용 비용이 높다.
파인케미칼분야의 합성에 이용되는 촉매담체로는 활성탄, 알루미나 등이 있다. 활성금속은 파라듐, 니켈을 이용해 담체와의 조합으로 다양한 촉매가 제조되고 있다. 대표적인 촉매로는 파라듐탄소, 백금탄소, 루데늄탄소 등의 촉매가 사용된다.
이들 석유화학공업, 대기가스 정화, 기타 용도로 사용되는 촉매들은 활성이 떨어지면 폐기물로서 처리되게 되는데, 귀금속을 비롯하여 이들 폐촉매 속에 함유된 고가의 금속은 한정되어 있는 값비싼 자원이므로 이들로부터 귀금속을 회수하는 방법에 대해서는 많은 특허들이 출원되었다. 한국공개특허 2002-001690호에는 융제 및 환원제의 균일 혼합 처리에 의한 자동차 폐촉매의 저온 용융 공정으로부터 백금족 원소를 회수하는 방법이 공개되어 있으며, 한국공개특허 2001-107450호에는 폐카본 촉매로부터 백금족 금속의 회수방법이, 한국공개특허 2001-107448호에는 폐촉매로부터 백금족 금속의 회수방법이 공개되어 있다. 한국공개특허 2001-048255호에는 폐촉매로부터 황산화 반응에 의한 백금 및 팔라듐의회수방법이, 한국공개특허 2000-056771호에는 폐기된 자동차 배기가스 정화용 촉매의 재생방법이 공개되어 있다. 하지만 이들 폐기된 촉매로부터 귀금속(백금, 로듐, 팔라듐 등)등을 회수하는 방법들은 재생 비용이 만만치 않은 실정이다.
한편 지지체에 금속을 담지시킨 항균제가 널리 이용되고 있다. 항균 금속의 지지체로는 알루미늄(일본공개특허 1999-029425호), 실리카겔(일본공개특허 2001-181118호), 산화규소(일본공개특허 2000-159602호), 제올라이트(소60-181002호, 일본공개특허 1997-206680호), 세피올라이트, 규조토, 견운모, 카올린, 몬모릴로나이트(일본공개특허 2002-274970호), 활성탄(일본공개특허 1999-347537호, 1999-278823호), 산화티탄(일본공개특허 1999-293559호), 인산칼슘 등이 사용된다. 여기에 사용되는 항균금속으로는 은, 동, 아연이 주로 사용되며 금(특개소55-89336호), 백금, 팔라듐, 루테늄(일본 공개특허 1997-124425호), 로듐, 크롬, 인듐(일본공개특허 2000-344613호), 주석, 납, 코발트, 비스무트(일본공개특허 1997-206680호) 등이 적용된다.
이들 항균제를 몰탈, 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지 등에 혼합한 각종 항균제품이 출시되어 있다. 그러나 이러한 항균제는 고가의 금속을 사용하므로 가격이 비싼 단점을 가지고 있다.
본 발명자는 상기한 바와 같이 재생 비용이 많이 들어 매립되고 있는 폐촉매의 효율적인 재활용 방법을 다각적으로 검토하던 중 금속촉매의 제조방법과 항균제의 제조방법이 유사하고 또 한편으로는 폐금속촉매의 금속성분이 항균제로서 작용한다는 점에 착안하여, 본 발명을 완성하게 된 것이다. 따라서 본 발명의 목적은 폐금속촉매를 항균제로 이용하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 상기한 바와 같이 금속이 담지된 폐촉매가 항균제로서 이용할 수 있다는 점에 착안한 것이다.
본 발명에 의한 폐금속촉매를 항균제로서 재활용하는 방법은 알루미나 등 다공성의 지지체(support)에 금속이 담지되어 있는 폐촉매를 분쇄한 후, 바탕 바름재 등의 몰탈, 벽돌, 블록 등의 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지 등의 원료로 혼합하는 극히 단순한 방법에 의해서 달성된다.
여기서 폐촉매 속에 함유된 금속으로는 백금(Pt), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd) 등의 귀금속을 비롯해서 니켈(Ni), 레늄(Re), 루테늄(Ru), 오스뮴(Os), 이리듐(Ir),철(Fe), 코발트(Co), 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 아연(Zn), 이트리움(Y), 주석(Sn), 희토류금속(La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) 등을 들 수 있으며 이들 폐금속촉매 단독으로 사용하여도 좋지만 이들 폐촉매를 한 종 이상을 혼합하여 사용하여도 좋다. 본 발명에 의한 항균제의 지지체로는 실리카, 실리카겔, 알루미나, 실리카-알루미나(점토), 제올라이트, 티타니아(titania), 크로미아(chromia), 지르코니아, 활성탄, 코디어라이트 중 어느 1종 혹은 적어도 한 종 이상 함유된 것을 사용한다.
본 발명이 이와 같이 단순한 방법에 의해서 효과적으로 폐촉매를 항균제로서 재활용할 수 있는데, 이를 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
먼저, 폐촉매를 항균제로서 재활용할 수 있는데는 금속촉매와 항균제의 제조방법이 유사하다는 것이다. 금속촉매의 제조방법은 다공성 고 표면적의 지지체에 금속을 코팅시켜 제조된다. 촉매의 사용용도, 제법에 따라 이들 양은 촉매마다 다르기는 하지만 대략 3%정도 담지 되어 있다. 이들 촉매의 제조는 함침법, 이온교환법, 침전법 등에 의하여 제조된다. 한편, 항균제의 제조방법은 금속촉매의 제조방법과 유사하다. 합침법, 이온교환법, 침전법 등에 의해서 항균제가 제조되며 함침 금속으로는 은, 아연, 구리를 비롯하여 금속촉매 제조시에 사용된 금속 모두가 항균제에 적용될 수 있다.
다음으로 금속촉매의 지지체와 항균제의 지지체가 유사하다는 것이다. 금속촉매의 지지체로는 지지체로는 실리카, 실리카겔, 알루미나, 실리카-알루미나, 제올라이트, 티타니아(titania), 크로미아(chromia), 지르코니아, 활성탄, 코디어라이트 등이 사용되는데 이들은 모두 항균제의 지지체로 사용되고 있다.
마지막으로 폐금속촉매가 항균제로서 사용 가능한 가장 큰 이유는 폐금속촉매가 항균기능을 가지고 있다는 것이다. 폐금속촉매는 활성저하에 의하여 효율이 일정 %이하로 떨어지면 폐촉매로 처리되고 있다. 이들 촉매의 효율감소는 촉매 표면에 촉매독 작용을 하는 금속, 황, 탄소 등의 성분이 촉매의 활성 성분에 물리, 화학적 흡착에 의하여 활성성분을 비활성화 시킴으로서 일어난다. 이와 같이 활성성분이 촉매독에 의하여 비활성화되어 폐촉매로 분류된다 하여도 폐촉매 속에 함유된 활성성분 전부가 비활성화된 것은 아니고, 또한 특정 촉매로서의 기능은 약화 혹은 상실되었다 하여도 이러한 금속 촉매들은 항균작용을 나타내고 있다는 점을 발견하고 본 발명을 완성하게 된 것이다.
본 발명에 의한 폐금속촉매를 이용한 항균작용의 메카니즘에 대해서는 확실하지는 않지만, 항균금속 자체에 기인한 작용과 활성산소에 기인한 항균 및 살균작용으로 설명될 수 있다.
1) 항균금속이온에 의한 항균작용
① Mechanism : 무기 담체로 부터 미량 해리 된 금속이온은 확산에 의해 세포막에 도달하고, 세포막 등의 단백질에 흡착됨과 동시에 세포의 구조를 파괴한다. 세포막 및 효소 등의 단백질에 흡착된 항균금속이온은 구성 아미노산인 Cystein의 -SH기에 결합하여, 세포의 에너지 대사를 저해하고 황화물로 전환한다.
② 증거 : 순수중에는 Ag+담지 제올라이트로 부터 Ag+의 용출이 없는 반면, 균체를넣으면 Ag+가 용출 되어 균체 내부로 전이된다.
2) 활성산소에 의한 항균작용
① Mechanism : 무기담체와 결함하고 있는 산소 혹은 물속의 용존산소는 항균금속 의 촉매작용에 의해 부분적으로 활성산소(O2 +, O2 -. O)로 전환되고 이 활성산소는 오존, 과산화수소, 염소와 같은 강력한 살균작용을 발휘한다.
② 증거 : Ag+담지 제올라이트를 혼입한 P.E film에서 Ag+의 소비 없이 살균이 행해진다. 무기항균제의 항균력이 Super Oxide Diminutase(SOD)의 첨가에 의해 소멸된다.
본 발명은 폐금속촉매를 분쇄한 후, 몰탈, 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지 등에 혼합하는 것이므로 실시 형태 또한 다양하게 나타난다. 폐금속촉매 지지체의 종류, 담지 금속의 종류, 사용조건 등에 따라 폐 금속촉매의 성상이 달라지게 된다. 폐금속촉매에 탄소가 주성분인 입자상 물질이 피복되어 있다면 폐금속촉매는 검은 색상을 띄므로 몰탈, 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지 성형품 등의 색상에 영향을 줄 수 있다. 따라서 착색제를 사용하여 제품의 색을 조절하여도 좋다. 만일 색상 및 물성이 문제시 될 경우에는 폐촉매의 분쇄 전단계에서 고압의 공기나 물세척에 의해서 입자상 물질을 제거하거나 분쇄 후 촉매 산화, 고온 산화 등에 의해서 제거하여도 좋다. 폐촉매는 사용목적에 따라 볼밀 등을 이용하여 필요한 입도로 조정하여 사용한다.
이하 본 발명에 의한 폐금속촉매를 이용한 몰탈, 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 혹은 수지에 대한 실시 예를 예시하기로 하지만, 본 발명은 이에 한정되지는 않는다.
실시예 1) 몰탈
토목구조물이나 건축구조물 등의 외장 및 내장에는 바탕 바름재용 몰탈이 사용된다. 몰탈의 수경성 재료로는 시멘트, 분말석회석, 분말석고, 석회 등이 사용된다. 특히 시멘트가 가장 많이 사용되는데, 시멘트로는 화이트 시멘트, 포틀랜드 시멘트, 플라이 애쉬 시멘트, 실리카 시멘트, 알루미나 시멘트, 슬래그 시멘트, 용광로 시멘트, 조강 시멘트, 저열 시멘트, 혼합시멘트 등 수경성 시멘트 중에서 선택하여 사용하는 것이 가능하다. 본 발명에 의한 몰탈은 종래의 수경성재료에 골재, 분산재 등과 폐금속촉매 분말을 혼합하여 제조된다. 여기에 물을 첨가하고 몰탈로 사용하면 된다.
혼입되는 골재로는 모래나 쇄석(부순돌) 등을 사용할 수 있다. 표 1은 본발명에 의한 몰탈 조성의 일 예를 나타낸다.
구분 혼합비(중량%)
골재(모래 ) 51.5%
시멘트(포틀랜드) 40%
폐촉매 8%
기타(첨가재 등) 0.5%
실시예 2) 시멘트 2차 제품
시멘트 2차 제품으로는 시멘트 블록, 벽돌, 전주 등을 들 수 있다. 시멘트 2차 제품은 실시예 1에서와 같이 수경성 재료인 시멘트, 분말석회석, 분말석고, 석회 등의 종래의 수경성 경화제에 골재를 혼합하고 물을 첨가하여 몰탈로 만들고 특정 형상의 성형틀에 넣고 성형한 후 양생한 것을 말한다. 사용목적에 따라 압축강도의 한계가 다르고 제조 방법에 따라 성형품의 압축강도가 차이나므로 골재 및 수경성 재료의 조성비는 사용목적 및 제조방법에 따라 달라진다.
본 발명에 의한 시멘트 2차 제품은 상기한 몰탈에 폐촉매 분말을 첨가한 것으로서 완성도며, 표 2는 본 발명에 의한 블록 조성의 일 예를 나타낸다.
구분 혼합비(중량%)
골재(모래 ) 61.5%
시멘트(포틀랜드) 30%
폐촉매 8%
기타(첨가재 등) 0.5%
실시예 3) 도료
옥외의 토목구조물이나 건축구조물 등은 그 외장 및 내장에는 바탕 바름재용 페인트로 마감하는 경우가 많다. 본 발명에 의한 바탕 바름재용 도료는 액상도료나 분체도료와 같은 통상의 도료에 폐촉매 분말을 혼합하여 바탕 바름재로 사용하면 된다. 표 3은 본 발명에 의한 도료 조성의 일 예를 나타낸다.
구분 혼합비(중량%)
분체도료(고려화학제 EX4518) 95%
폐촉매 5%
실시예 4) 접착제
접착제의 종류는 수없이 많다. 원료의 종류에 따라서 천연계 접착제, 합성계 접착제(열가소성, 열경화성, 또는 합성고무계 접착제), 천연계와 합성계가 혼합된 접착제로 분류할 수 있다. 본 발명에 의한 접착제는 종래의 접착제에 폐금속촉매 분말을 혼합하여 제조하면 된다. 본 발명에 의한 실시예로는 목재류, 종이류, 고무류, 플라스틱류에 많이 사용되는 접착제로서 열가소성 접착제의 제조 예를 표 4에 나타내었다.
구분 혼합비(중량%)
초산비닐계 접착제 95%
폐촉매 5%
실시예 5) 수지
본 발명에 의한 수지로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 폴리염화비닐, ABS수지, 폴리메틸메타아크릴수지 등의 열가소성 수지와 페놀수지, 요소수지, 멜라민수지 등의 열경화성 수지 모두가 사용 가능하다. 본 실시예 5에서는 열가소성 수지를 예로 들었다. 염화비닐수지, 폐촉매 분말, 기타 첨가재(열안정제등)을 혼합하여 압출기에 넣고 175℃로 압출하여 일정크기(직경 3mm)로 펠릿화한 광촉매 수지를 얻었다. 이렇게 하여 제조된 항균성 수지를 가지고 각종 성형품의 원료로 사용하면 된다. 표 5는 상기한 폐촉매 수지 조성의 일 예를 나타낸다.
구분 혼합비(중량%)
염화비닐수지 90%
열안정제 2%
폐촉매 8%
본 발명은 재생 비용이 많이 들어 폐기되고 있는 폐촉매를 항균제로서 재활용함으로서 폐기물 처리 비용을 절감하였을 뿐만 아니라 폐기물을 유용한 자원으로 환원하였다. 또한 본 발명에 의한 몰탈, 시멘트 2차 제품, 도료, 접착제, 수지는 고가인 항균제를 폐촉매로서 대체함으로서 경제성 면에서 뛰어난 장점을 가지고 있으며, 폐기물의 처리 및 재활용이란 일석이조의 효과를 얻을 수 있다.

Claims (8)

  1. 지지체에 금속이 담지된 폐촉매를 항균제로서 이용하는 방법
  2. 청구항 1의 지지체에 담지된 금속이 백금(Pt), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd) 등의 귀금속을 비롯해서 니켈(Ni), 레늄(Re), 루테늄(Ru), 오스뮴(Os), 이리듐(Ir), 철(Fe), 코발트(Co), 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 아연(Zn), 이트리움(Y), 주석(Sn), 희토류금속(La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) 중 어느 한 종 혹은 적어도 어느 한 종 이상 함유된 것을 특징으로 하는 폐촉매
  3. 청구항 1의 지지체가 실리카, 실리카겔, 알루미나, 실리카-알루미나(점토), 제올라이트, 티타니아(titania), 크로미아(chromia), 지르코니아, 활성탄, 코디어라이트 중 어느 1종 혹은 적어도 한 종 이상 함유된 것을 특징으로 하는 지지체
  4. 청구항 1의 폐촉매가 함유된 항균 몰탈
  5. 청구항 1의 폐촉매가 함유된 벽돌, 블록 등의 항균 시멘트 2차 제품
  6. 청구항 1의 폐촉매가 함유된 항균 도료
  7. 청구항 1의 폐촉매가 함유된 항균 접착제
  8. 청구항 1의 폐촉매가 함유된 항균 수지
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR100853295B1 (ko) * 2007-04-13 2008-08-20 한국화학연구원 유황산화 세균에 의한 부식 방지용 무기 항균제 및 이의제조방법

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