KR20030018593A - 고주파용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조 방법 - Google Patents

고주파용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

우수한 유전 상수 및 품질 계수를 가지면서도 비교적 낮은 온도에서도 소결 가능한 고주파용 BMT 조성물 및 그 제조 방법이 개시된다. 상기 유전체 조성물은 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ(0.01＜x＜0.03, 0.01＜y＜0.03, 0＜δ＜1)의 화학 조성을 갖는다. 상기 유전체 조성물은 위성 통신에 사용하기에 적합한 유전율 및 작은 공진 주파수의 온도 계수를 나타내며, 유전 손실의 척도인 품질 계수(Q×f)의 값은 기존 유전체의 경우 보다 훨씬 우수한 특성을 가진다.

Description

고주파용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조 방법{Microwave dielectric ceramic composition and method for manufacturing the same}
본 발명은 저손실 고주파용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 우수한 유전 상수 및 품질 계수를 가지면서도 비교적 낮은 온도에서도 소결 가능한 고주파용 BMT 조성물 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
최근 통신 기술의 발달과 더불어 마이크로파 대역에서 작동하는 소자에 대한 관심이 증가하고 있다. 마이크로파는 라디오나 텔레비전 방송의 송ㆍ수신에 사용되는 ㎑ 내지 ㎒ 대역의 주파수를 가지는 라디오파(radio wave)에 비하여 상대적으로 짧은 파장을 갖기 때문에 광대역폭과 높은 수취ㆍ방향성을 필요로 하는 안테나에 이용할 수 있으므로 휴대 전화 또는 차량 전화 등의 이동 통신이나 고주파 디지털(digital) 통신 또는 위성 통신 등에 적용할 수 있다.
현재 고주파 통신 장치의 개발은 부품의 소형화, 박형화, SMD(Surface Mount Device)화, 고성능 고주파화 및 저전압 저전력화 등을 추구하는 방향으로 추진되고있으며, 이와 같은 목적 하에서 저렴하고 견고하며 높은 온도 안정성을 갖는 동시에 저전압에서 동작하는 유전체 공진기가 대역통과 필터, 듀플렉서(duplexer), 전압 제어 발진기(VCO) 등에 다양하게 연구 및 개발되고 있다.
통상적으로 고주파 대역(high-frequency region)에 적용할 수 있는 유전체로는 Ba(Zn1/3Ta2/3)O3(BZT)나 Ba(Mg1/3Ta2/3)O3(BMT)의 실험식으로 대표되는 BaO－ZnO－Ta2O5또는 BaO－MgO－Ta2O5가 주로 사용되고 있다. 상기 고주파용 유전체는 대체로 유전율(εr), 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)라는 세 요소가 소자의 특성을 좌우하게 되며, 고주파용 유전체는 고주파 대역에서 높은 유전율, 공진 주파수의 온도 안정성 및 높은 품질 계수 등을 가질 것이 요구되는 바, 근래 들어서는 가장 우수한 유전 특성을 갖는 Ba(B'1/3B"2/3)O3로 표현되는 Ba계 복합 페로브스카이트(complex perovskite)가 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수 면에서 다른 물질보다 훨씬 우수한 특성을 보이기 때문에 고주파용 유전체의 재료로서 활발하게 연구되고 있다. 특히, Ba(Mg1/3Ta2/3)O3(BMT)는 약 25 정도의 유전율, 10㎓의 주파수에서 약 20000 정도의 품질 계수 및 거의 0에 가까운 공진 주파수 온도 계수를 가짐으로써 SHF(Super High Frequency) 대역의 고주파 통신 부품용 소재로서 관심이 집중되고 있다.
상술한 바와 같은 BMT를 사용한 유전체 조성물과 그 제조 방법 및 이를 이용한 유전체 공진기의 제조 방법이 Hitoshi Yokoi 등에게 허여된 미합중국 특허 제6,117,806호에 개시되어 있다. 상기 미국특허에 있어서, BaCO3, Ta2O5및 MgO의 혼합 분말에 에탄올(ethanol)을 첨가하고 볼 밀(ball mill)을 이용하여 습식 분쇄한 다음, 얻어진 슬러리(slurry)를 1,100℃에서 2시간 정도 하소한다. 이어서, 분산제를 첨가하고 다시 분쇄한 후, 성형 공정을 거친 다음 1600℃ 정도에서 소결하여 유전체 시편을 제작한다. 그러나, BMT가 높은 품질 계수를 갖도록 하기 위해서 이와 같은 고온의 공정을 거칠 경우에는 그 제조 비용이 지나치게 높아지기 때문에 상기 공정을 적용하기에는 현실적으로 어려움이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 국내 공개특허공보 제 2000-49524호에는 비교적 저온에서 BMT를 소결하여 유전체를 제조하는 저손실 고주파 유전체 조성물 및 그 제조 방법이 개시되어 있다. 상기 국내 특허에 의하면, BaCO3, Ta2O5및 MgO를 반응시켜 얻어진 BMT 분말과 BaCO3및 Ta2O5를 약 1100∼1200℃에서 반응시켜 얻어진 BaO-Ta2O5이원계 화합물을 소정의 비율로 혼합한 후, 약 1400∼1600℃에서 소결하여 유전체 조성물을 제조한다. 그러나, 이와 같이 유전체 조성물을 성형할 경우에도 BaO-Ta2O5이원계 화합물을 마련해야 하는 별도의 공정이 요구되기 때문에 유전체의 제조 비용과 시간이 증가하여 실질적으로는 공정 상의 이점이 크게 대두되지 않는다.
전술한 문제점을 해결하기 위하여 두 단계로 나누어 BMT의 하소를 진행하는 방법이나 MgO를 첨가하지 않거나 Ba를 과량 첨가하는 등과 같은 비화학양론적 조성을 사용함으로써 BMT의 소결 온도를 낮추거나 유전 특성을 향상시키려는 방법이 시도되고 있다.
따라서, 본 발명의 일 목적은 우수한 유전 상수 및 품질 계수를 가지면서도 비교적 낮은 온도에서 소결 가능한 고주파용 BMT계 유전체 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 우수한 유전 상수 및 품질 계수를 가지면서도 낮은 온도에서 소결할 수 있는 고주파용 BMT계 유전체 조성물에 특히 적합한 고주파용 BMT계 유전체 조성물의 제조 방법을 제공하는 것이다.
상술한 본 발명의 일 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따르면, 화학식 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ(여기서, 0.01＜x＜0.03 0.01＜y＜0.03 0＜δ＜1)에 따른 BMT계 고주파용 유전체 조성물이 제공된다.
바람직하게는, 상기 유전체 조성물은 MgO와 Ta2O5로 이루어진 MgTa(2+y)O6+δ및 BaCO3를 포함하며, 상기 MgTa(2+y)O6+δ는 MgO와 Ta2O5를 약 1100∼1200℃의 온도에서 약 2∼12 시간 동안 반응시켜 제조된다. 이 경우, BMT계 고주파용 유전체 조성물은 상기 MgTa(2+y)O6+δ및 BaCO3를 약 1100∼1200℃의 온도에서 약 2∼12 시간 동안 반응시켜 제조되며, 약 1500∼1650℃의 온도에서 소결되어 약 150,000∼230,000의 품질 계수를 가진다.
또한, 상술한 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따르면, MgO 및 Ta2O5를 반응시켜 MgTa(2+y)O6+δ(0.01＜y＜0.03, 0＜δ＜1)분말을 형성하는 단계, 상기 MgTa(2+y)O6+δ분말 및 BaCO3를 반응시켜 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ(0.01＜x＜0.03)분말을 형성하는 단계, 그리고 상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말을 소결하는 단계를 포함하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물의 제조 방법이 제공된다.
바람직하게는, 상기 MgTa(2+y)O6+δ분말은 상기 MgO와 Ta2O5를 평량한 후, 약 1100∼1200℃의 온도에서 약 2∼12 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 형성되며, 상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말은 상기 MgTa(2.01)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 후, 약 1100∼1200℃의 온도에서 약 2∼11 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 형성된다. 이 때, 상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말을 소결하는 단계는 약 1500∼1650℃의 온도에서 약 5∼10 시간 동안 수행된다.
본 발명에 따르면, 먼저 Ta2O5를 과량 첨가하여 MgTa(2+y)O6+δ를 제조한 다음, BaCO3를 과량 첨가하여 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ를 제조함으로써, 약 1500℃ 정도의 저온에서도 우수한 유전 특성을 갖는 BMT 분말의 소결이 가능하기 때문에, 종래의 경우에 비하여 훨씬 저렴한 비용으로 BMT계 유전체 조성물을 제조할 수 있다. 또한, Ba(Mg1/3Ta2/3)O3의 조성을 두 단계를 거쳐 하소하여 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ로 나타내어지는 조성으로 제조할 수 있기 때문에 BMT 유전체의 장점인 높은 품질 계수 값 및 안정한 공진 주파수의 온도 계수 등을 그대로 유지하면서 낮은 온도에서도 소결이 가능하다.
BMT는 지금까지 개발된 마이크로파 유전체 가운데 가장 높은 품질 계수를 가지므로 위성 통신과 같이 마이크로파 영역에서 작동하여야하는 통신 시스템에 적합한 재료이다. 또한, BMT는 B-site 규칙화를 하는 재료로 알려져 있으며, 규칙화 전에는 입방정(cubic) 페로브스카이트 구조를, 규칙화 후에는 육방정(hexagonal) 페로브스카이트 구조를 가지게 된다. 이러한 B자리의 이온들의 규칙화는 마이크로파 특성 향상에 매우 중요한 역할을 하기 때문에 이에 대하여 많은 연구가 진행중이다. 그러나, Ba계 복합 페로브스카이트의 특징인 높은 소결 온도와 전술한 규칙화를 위하여 비교적 고온에서 긴 시간 동안 열처리 과정이 요구되기 때문에 향후 이에 대한 개선이 요망된다.
본 발명에 따른 고주파 유전체 조성물의 제조 방법은 MgTa(2+y)O6+δ분말을 제조하는 공정, 제조된 MgTa(2+y)O6+δ분말을 사용하여 BMT 분말을 제조하는 공정 그리고 제조된 BMT 분말을 가압 성형한 다음 소결하는 공정 등의 크게 세 단계의 공정으로 구분될 수 있다.
먼저, MgTa(2+y)O6+δ분말을 제조하는 공정에 있어서, 초기 원료인 MgO와 Ta2O5를 조성에 맞게 평량한 다음, 약 1100∼1300℃ 정도의 온도, 바람직하게는 약 1200℃의 온도에서 약 2∼12 시간 정도 반응시켜 상을 합성함으로써 MgTa(2+y)O6+δ분말을 제조하였다. 이 경우, 0.001＜y＜0.003이 되며, 0＜δ＜1이 된다.
다음으로, 제조된 MgTa(2+y)O6+δ분말을 사용하여 BMT 분말을 제조하는 공정에 있어서는, MgTa(2+y)O6+δ분말과 BaCO3를 적절한 조성으로 평량한 다음, 약 1100℃∼1200℃ 정도의 온도에서 약 2∼12시간 동안 반응시켜 상을 합성함으로써 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말을 제조하였다. 여기서, 0.01＜x＜0.03이 된다.
그리고, 제조된 BMT 분말을 가압 성형한 후, 약 1500℃∼1650℃ 정도의 온도에서 소성하여 고주파용 유전체 조성물을 제조하였다.
본 발명에 따르면, Ta2O5를 과량 첨가하여 MgTa(2+y)O6+δ를 먼저 제조한 다음, 여기에 BaCO3를 과량 첨가하여 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ를 제조하기 때문에 비교적 저온인 약 1500℃ 정도의 온도에서 BMT 분말의 소결이 가능하다.
본 발명에 따라 제조된 고주파용 유전체 조성물은 약 1500℃ 정도의 소결 온도에서도 약 97% 이상의 소결 밀도를 가지며, 약 150,000GHz 이상의 품질 계수(Q×f)를 나타내었다. 특히, BMT 분말의 몰비에 따라 약 1650℃ 정도의 온도에서 소결 하였을 경우에는 230,000GHz 정도의 우수한 품질 계수를 나타내었다. 이와 같은 뛰어난 품질 계수 값은 종래의 BMT계 유전체들에 비하여 약 30,000GHz 정도 높은 값으로서 기존의 유전체 제품 보다 매우 우수한 특성을 나타내는 것이다. 또한, 본 발명에 따른 고주파용 유전체 조성물은 약 1500℃ 정도의 온도로 소성 온도를 낮추어 소결한 경우도 약 150,000GHz 이상의 우수한 품질 계수 값을 나타내었다.
전술한 바와 같이, 본 발명에 따르면 Ba(Mg1/3Ta2/3)O3의 조성을 두 단계를 거쳐 하소함으로써 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ로 나타내어지는 조성으로 제조하기 때문에 BMT 유전체의 장점인 높은 품질 계수 값 및 안정한 공진 주파수의 온도 계수 등을 그대로 유지하면서 낮은 온도에서도 소결이 가능하다.
이하, 본 발명의 바람직한 실험예들을 통하여 본 발명에 따른 고주파 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조 방법을 상세하게 설명하지만 본 발명이 하기의 실험예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다.
실험예 1
초기 원료인 MgO와 Ta2O5를 평량한 다음, 약 1200℃ 정도의 온도에서 약 5 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.01)O6+δ분말을 제조하였다. 이 때, 0＜δ＜1이었다.
이어서, 제조된 MgTa(2.01)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 다음 약 1190℃ 정도의 온도에서 약 8 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
다음으로, 제조된 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 가압 성형하여 4개의 시편( sample)을 만든 후, 각 시편을 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃에서 각기 약 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 1, 시편 2, 시편 3 및 시편 4를 제작하였다.
다음의 표 1은 상기 시편 1 내지 4의 소결 온도, 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 그리고 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값을 나타낸 것이다. 표 1에서, 유전율(εr)과 품질 계수(Q×f)는 각기 TE11 공진 모드를 이용한 Hakki-Coleman 방법 및 공진기 섭동 방법을 이용하여 측정하였고, 공진 주파수의 온도 계수는 -30∼70까지의 변화를 고주파 회로 분석기를 이용하여 측정하여 나타내었다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 1 1500 24.5 97.0 150,000 2.82
시편 2 1550 24.5 97.3 160,000 3.43
시편 3 1600 24.5 97.8 168,000 3.44
시편 4 1650 24.5 98.3 167,000 3.75
표 1에 나타낸 바와 같이, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼167,000의 범위 내에서 증가하는 우수한 품질 계수를 가지며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.82∼3.75 사이의 값을 나타내었다.
실험예 2
먼저, MgO와 Ta2O5를 평량한 다음, 약 1190℃ 정도의 온도에서 약 7 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.02)O6+δ분말을 제조하였다. 이 때, δ의 범위는 실험예 1의 경우와 동일하다.
제조된 MgTa(2.02)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 다음, 약 1190℃ 정도의 온도에서 약 6 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
계속하여, 제조된 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 가압 성형하여 시편 5 내지 8을 제작한 후, 각 시편을 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 약 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 5 내지 8을 제조하였다.
하기의 표 2는 시편 5 내지 8의 소결 온도에 따른 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값을 나타낸 것이다. 이 때, 유전율, 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수는 전술한 실험예 1과 동일한 방법으로 측정하였다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 5 1500 24.5 97.0 150,000 2.83
시편 6 1550 24.5 97.3 160,000 3.46
시편 7 1600 24.5 98.0 185,000 3.43
시편 8 1650 24.5 98.4 190,000 3.79
상기 표 2를 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 1500∼1650℃ 범위의 소결 온도에 따라 150,000∼190,000의 범위 내에서 증가하는 뛰어난 품질 계수를 갖는 동시에 공진 주파수의 온도 계수도 2.83∼3.79 사이의 우수한 값을 나타내었다.
실험예 3
MgO와 Ta2O5를 평량한 후, 약 1185℃ 정도의 온도에서 약 8 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.03)O6+δ분말을 제조하였다. 이 때, δ의 범위는 실험예 1과 동일하다.
제조된 MgTa(2.03)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 다음, 약 1160℃ 정도의 온도에서 약 11 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
계속하여, 제조된 Ba1.01(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 가압 성형하여 시편 9 내지 12를 제작한 후, 각 시편을 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 9 내지 12를 제조하였다.
하기의 표 3은 시편 9 내지 12의 소결 온도에 따른 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값이다. 이 경우, 유전율, 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수의 측정 방법은 전술한 실험예 1과 동일하다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 9 1500 24.5 97.0 155,000 2.84
시편 10 1550 24.5 97.3 160,000 3.45
시편 11 1600 24.5 98.1 195,000 3.46
시편 12 1650 24.5 98.5 200,000 3.76
상기 표 3에 나타낸 바와 같이, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 1500∼1650℃ 범위의 소결 온도에 따라 150,000∼200,000의 범위 내에서 대체로 실험예 1에 따른 시편들 보다 우수한 품질 계수를 가지며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.84∼3.76 사이의 값을 나타내었다.
실험예 4
먼저, MgO와 Ta2O5를 평량한 후, 약 1160℃ 정도의 온도에서 약 10 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.01)O6+δ분말을 제조하였다. 이 때, δ의 범위는 실험예 1과 동일하다.
제조된 MgTa(2.01)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 다음, 약 1180℃ 정도의 온도에서 약 9 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.02(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
계속하여, 제조된 Ba1.02(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 가압 성형하여 시편 13 내지 16을 만든 후, 각 시편을 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 13 내지 16을 제조하였다.
표 4는 시편 9 내지 12의 소결 온도에 따른 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값이다. 이 때, 유전율, 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수의 측정 방법은 전술한 실험예 1과 동일하다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 13 1500 24.5 97.1 150,000 2.87
시편 14 1550 24.5 97.3 160,000 3.43
시편 15 1600 24.5 98.2 180,000 3.42
시편 16 1650 24.5 98.6 210,000 3.70
표 4를 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼210,000의 범위 내에서 대체로 실험예 1이나 실험예 2에 따른 시편들 보다 뛰어난 품질 계수를 가지며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.87∼3.70 사이의 우수한 값을 나타내었다.
실험예 5
MgO와 Ta2O5를 평량한 다음, 약 1120℃ 정도의 온도에서 약 12 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.02)O6+δ분말을 제조하였다. 여기서, δ의 범위는 전술한 바와 동일하다.
제조된 MgTa(2.02)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 후, 약 1140℃ 정도의 온도에서 약 12 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.02(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
계속하여, 제조된 Ba1.02(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 가압 성형하고, 각기 각기5∼10 시간 동안 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 17 내지 20을 제조하였다.
표 5는 상기 시편 17 내지 20의 소결 온도, 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값이다. 이 때, 유전율, 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수의 측정 방법은 전술한 실험예 1과 동일하다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 17 1500 24.5 97.1 180,000 2.83
시편 18 1550 24.5 97.3 190,000 3.44
시편 19 1600 24.5 98.2 200,000 3.44
시편 20 1650 24.5 98.4 220,000 3.73
상기 표 5를 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼220,000의 범위 내에서 전술한 실험예들에 따른 시편들에 비하여 우수한 품질 계수를 보였다. 또한, 공진 주파수의 온도 계수도 2.83∼3.73 사이에서 대체로 우수한 값을 나타내었다.
실험예 6
MgO와 Ta2O5를 평량한 다음, 약 1190℃ 정도의 온도에서 약 4 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.03)O6+δ분말을 제조하였다. 제조된 MgTa(2.03)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 후, 약 1195℃ 정도의 온도에서 약 3 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.02(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 제조하였다.
이어서, Ba1.02(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 가압 성형한 후, 각기 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 21 내지 24를 제조하였다.
다음의 표 6은 상기 시편 21 내지 24의 소결 온도, 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값이다. 이 때, 유전율, 품질 계수 및 공진 주파수의 온도 계수의 측정 방법은 전술한 실험예들과 동일하다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 21 1500 24.5 97.2 200,000 2.87
시편 22 1550 24.5 98.0 210,000 3.45
시편 23 1600 24.5 98.1 220,000 3.44
시편 24 1650 24.5 98.7 230,000 3.79
표 6을 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼230,000의 범위 내에서 상술한 실험예들에 따른 시편들에 비하여 매우 뛰어난 품질 계수를 보였으며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.87∼3.79 사이에서 대체로 우수한 값을 나타내었다.
실험예 7
MgO와 Ta2O5를 평량하고, 약 1200℃ 정도의 온도에서 약 3 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.01)O6+δ분말을 제조한 다음, 제조된 MgTa(2.01)O6+δ분말과 BaCO3를 평량하고, 약 1130℃ 정도의 온도에서 약 12 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.03(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 제조하였다. 이어서, Ba1.03(Mg1/3Ta(1.01)/3)O3+δ분말을 가압 성형한 후, 각기 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 5∼10 시간 동안 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 25 내지 28을 제조하였다.
하기의 표 7에 상기 시편 25 내지 28의 소결 온도, 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값을 나타내었다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 25 1500 24.5 96.8 155,000 2.82
시편 26 1550 24.5 97.2 165,000 3.44
시편 27 1600 24.5 98.2 190,000 3.47
시편 28 1650 24.5 98.4 215,000 3.77
상기 표 7을 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼215,000의 범위 내에서 우수한 품질 계수를 보였으며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.82∼3.77 사이에서 대체로 우수한 값을 나타내었다.
실험예 8
MgO와 Ta2O5를 평량하고, 약 1120℃ 정도의 온도에서 약 12 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.02)O6+δ분말을 제조한 다음, MgTa(2.02)O6+δ분말과 BaCO3를 평량하고, 약 1170℃ 정도의 온도에서 약 10 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.03(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 제조하였다. 이어서, Ba1.03(Mg1/3Ta(1.02)/3)O3+δ분말을 가압 성형한 후, 각기 각기 5∼10 시간 동안 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의온도에서 소결하여 고주파용 유전체 조성물 시편 29 내지 32를 제작하였다.
하기의 표 8은 상기 시편 29 내지 32의 소결 온도, 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값이다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 29 1500 24.5 96.7 180,000 2.88
시편 30 1550 24.5 97.3 195,000 3.48
시편 31 1600 24.5 98.3 205,000 3.48
시편 32 1650 24.5 98.4 220,000 3.79
표 8에 나타낸 바와 같이, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼220,000의 범위 내의 우수한 품질 계수를 보였으며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.88∼3.79 사이의 값을 나타내었다.
실험예 9
MgO와 Ta2O5를 평량하고, 약 1200℃ 정도의 온도에서 약 4 시간 정도 반응시켜 상을 합성하여 MgTa(2.03)O6+δ분말을 제조한 다음, MgTa(2.03)O6+δ분말과 BaCO3를 평량하고, 약 1190℃ 정도의 온도에서 약 6 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 Ba1.03(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 제조하였다. 계속하여, Ba1.03(Mg1/3Ta(1.03)/3)O3+δ분말을 가압 성형한 후, 각기 1500℃, 1550℃, 1600℃ 및 1650℃의 온도에서 각기 5∼10 시간 동안 소결함으로써 고주파용 유전체 조성물 시편 33 내지 36을 제작하였다.
다음의 표 9는 상기 시편 33 내지 36의 소결 온도에 따른 유전율(εr), 밀도, 품질 계수(Q×f) 및 공진 주파수의 온도 계수(Tcf)를 측정한 값을 나타내었다.
소결 온도(℃) 유전율(εr) 밀도(％) Q×f(10㎓) Tcf(ppm/℃)
시편 33 1500 24.5 97.0 155,000 2.84
시편 34 1550 24.5 97.3 160,000 3.49
시편 35 1600 24.5 98.2 200,000 3.49
시편 36 1650 24.5 98.3 220,000 3.70
상기 표 9를 참조하면, 본 실험예에 따른 유전체 조성물은 소성 온도에 따라 150,000∼220,000의 범위 내의 우수한 품질 계수를 보였으며, 공진 주파수의 온도 계수도 2.88∼3.79 사이의 값을 가짐을 알 수 있다.
본 발명에 따르면, 먼저 Ta2O5를 과량 첨가하여 MgTa(2+y)O6+δ를 제조한 다음, BaCO3를 과량 첨가하여 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ를 제조함으로써, 약 1500℃ 정도의 저온에서도 우수한 유전 특성을 갖는 BMT 분말의 소결이 가능하기 때문에, 종래의 경우에 비하여 훨씬 저렴한 비용으로 BMT계 유전체 조성물을 제조할 수 있다.
또한, Ba(Mg1/3Ta2/3)O3의 조성을 두 단계를 거쳐 하소하여 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ로 나타내어지는 조성으로 제조할 수 있기 때문에 BMT 유전체의 장점인 높은 품질 계수 값 및 안정한 공진 주파수의 온도 계수 등을 그대로 유지하면서 낮은 온도에서도 소결이 가능하다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실험예들을 참조하여 설명하였지만해당 기술분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허 청구 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (9)

  1. 하기 화학식에 따른 BMT계 고주파용 유전체 조성물.
    [화학식]
    Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ
    상기 화학식에서, 0.01＜x＜0.03이고, 0.01＜y＜0.03이며, 0＜δ＜1이다.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유전체 조성물은 MgO와 Ta2O5로 이루어진 MgTa(2+y)O6+δ및 BaCO3를 포함하는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 MgTa(2+y)O6+δ는 MgO와 Ta2O5를 1100∼1200℃의 온도에서 2∼12 시간 동안 반응시켜 제조되는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 유전체 조성물은 상기 MgTa(2+y)O6+δ및 BaCO3를 1100∼1200℃의 온도에서 2∼12 시간 동안 반응시켜 제조되는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 유전체 조성물은 1500∼1650℃의 온도에서 소결되어 150,000∼230,000의 품질 계수를 갖는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물.
  6. MgO 및 Ta2O5를 반응시켜 MgTa(2+y)O6+δ(0.01＜y＜0.03, 0＜δ＜1)분말을 형성하는 단계;
    상기 MgTa(2+y)O6+δ분말 및 BaCO3를 반응시켜 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ(0.01＜x＜0.03)분말을 형성하는 단계; 그리고
    상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말을 소결하는 단계를 포함하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물의 제조 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 MgTa(2+y)O6+δ분말은 상기 MgO와 Ta2O5를 평량한 후, 1100∼1200℃의 온도에서 2∼12 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 형성되는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물의 제조 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말은 상기 MgTa(2.01)O6+δ분말과 BaCO3를 평량한 후, 1100∼1200℃의 온도에서 2∼11 시간 동안 반응시켜 상을 합성하여 형성되는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물의 제조 방법.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 Ba1+x(Mg1/3Ta(1+y)/3)O3+δ분말을 소결하는 단계는 1500∼1650℃의 온도에서 5∼10 시간 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 BMT계 고주파용 유전체 조성물의 제조 방법.
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