KR200278523Y1 - 광반응기를 이용한 질소산화물 저감 장치 - Google Patents

광반응기를 이용한 질소산화물 저감 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 광촉매를 이용한 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번 엔진 및 보일러 배출 가스 내에 포함된 탄화수소와 질소산화물 정화장치에 관한 것으로서,
본 발명의 배출가스 정화장치는 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기와, 질소산화물을 저장하는 물질을 포함하는 광반응기와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기로 구성되는 장치에 관한 것으로,
미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기는 배기 흐름과 평행한 다 수의 셀을 갖는 세라믹 허니콤 모노리스에 광촉매를 포함하는 중간층과 여기에 미연 탄화수소를 흡착하는 물질인 제올라이트를 함께 코팅하여 탄화수소 흡착 물질 주위에 광촉매가 위치하도록 하며, 상기 촉매가 코팅된 세라믹 모노리스 양단에 전극을 위치하고 여기에 고전압 전원을 연결하여 세라믹 모노리스 안에서 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 것을 특징으로 하며,
질소산화물을 저장하는 물질을 포함하는 광반응기는 배기 흐름과 평행한 다 수의 셀을 갖는 세라믹 허니콤 모노리스에 광촉매를 포함하는 중간층과 여기에 질소산화물을 흡착하는 물질인 제올라이트를 함께 코팅하여 질소산화물 흡착 물질 주위에 광촉매가 위치하도록 하며, 상기 촉매가 코팅된 세라믹 모노리스 양단에 전극을 위치하고 여기에 고전압 전원을 연결하여 세라믹 모노리스 안에서 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 것을 특징으로 하며,
순전하게 광촉매 물질을 포함하는 광반응기는 배기 흐름과 평행한 다 수의셀을 갖는 세라믹 허니콤 모노리스에 광촉매를 포함하는 중간층을 코팅하여 상기 촉매가 코팅된 세라믹 모노리스 양단에 전극을 위치하고 여기에 고전압 전원을 연결하여 세라믹 모노리스 안에서 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 것을 특징으로 하며,
상기 광반응기를 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기, 질소산화물을 저장하는 물질을 포함하는 광반응기의 순으로 배열하여 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기에서 일산화질소는 이산화질소로 산화되어 질소산화물을 저장하는 광반응기에 저장되며, 배기 중의 미연 탄홧수소는 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기에 저장되었다가 미연 탄화수소 성분과 질소산화물 저장하는 물질을 포함하는 광반응기에 고전압을 인가하여 미연 탄화수소 성분을 탈착, 부분 산화시켜 이를 질소산화물을 저장하는 광반응기로 흘려보내 저장된 질소산화물과 부분 산화되거나 탈착된 미연 탄화수소와 반응시켜 질소산화물 및 미연 탄화수소 성분을 동시에 저감하는 것을 특징으로 하며,
본 발명은 산화분위기로 배출되는 배기 내에 존재하는 질소산화물 및 미연 탄화수소 성분을 빠른 시간 내에 경제적으로 정화할 수 있는 뛰어난 효과가 있다.

Description

광반응기를 이용한 질소산화물 저감 장치{NOx Reduction System using Photocatalyst Reactor}
본 발명은 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번 엔진 및 보일러 배출 가스 내에 포함된 탄화수소와 질소산화물 정화장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기, 질소산화물을 저장하는 물질을 포함하는 광반응기의 순으로 배열하여 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기에서 일산화질소는 이산화질소로 산화되어 질소산화물을 저장하는 광반응기에 저장되며, 배기 중의 미연 탄홧수소는 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기에 저장되었다가 미연 탄화수소 성분과 질소산화물 저장하는 물질을 포함하는 광반응기에 고전압을 인가하여 미연 탄화수소 성분을 탈착, 부분 산화시켜 이를 질소산화물을 저장하는 광반응기로 흘려보내 저장된 질소산화물과 부분 산화되거나 탈착된 미연 탄화수소와 반응시켜 질소산화물 및 미연 탄화수소 성분을 동시에 저감하는 것을 특징으로 하는 정화장치에 관한 것이다.
산화분위기(배기 내에 산소가 풍부하게 존재하는 분위기)에서 기존의 삼원촉매는 산화반응이 필요한 미연 탄화수소 및 일산화탄소는 쉽게 정화하나 환원반응이 필요한 질소산화물의 경우에는 별다른 정화 성능을 보이지 못한다. 따라서 배기 내에 산소가 풍부하게 존재하는 내연기관, 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번엔진 및 보일러 등의 배기 내에 포함된 질소산화물의 정화에는 특별한 기술(100)들이 개발, 적용되어 왔다.(SAE paper No. 2000-01-0184, 2001-01-0185 ~ 2001-01-0187) 이 중 대표적인 기술로는 질소산화물을 저장하였다가 내연기관을 인위적으로 일정 주기마다 배기 온도를 올리고 연료 농후 영역으로 운전하여 배기 내에 환원 물질인 탄화수소와 일산화탄소가 풍부하게 존재하도록 하고 이를 이용하여 질소산화물 흡착체에 저장된 질소산화물을 환원, 정화하는 방법이 있다. 이를 위해 내연기관을 주기적으로 연료 농후 영역으로 운전하기 위한 제어 장치(104)와 이를 구현하기 위한 분사기(103) 등의 장치가 추가되었다.
내연기관의 배기 내에 존재하는 질소산화물은 일반적으로 일산화질소가 85% 이상 존재하며 나머지는 이산화질소로 구성되며, 일산화질소보다는 이산화질소가 흡착력이 좋아 손쉽게 저장할 수 있다. 따라서 질소산화물을 쉽게 저장하기 위해 질소산화물 흡착제 상류에 산화촉매(101)를 두어 일산화질소를 배기 내에 풍부하게 존재하는 산소와 반응시켜 이산화질소로 산화시킨다. 이때 산화촉매(101)는 250 ℃ 이상에서 산소와 일산화질소를 반응시킬 수 있어 저온 영역에서는 질소 산화물 흡착 성능이 크게 떨어진다. 산화된 이산화질소는 질소흡착 물질에, 대표적인 재료는 바리움(Ba)으로 질소염 상태로 흡착된다. 질소산화물이 바리움 질소염으로 존재하는 온도 영역은 500 ℃ 이하이며 이보다 고온에서는 열적 안정성이 떨어져 다시 질소산화물을 배기 중에 배출한다. 배기 중에 미연 탄화수소나 일산화탄소와 같은 환원제 성분이 다량 존재하는 경우에는 500 ℃ 보다 낮은 온도에서도 불안정하게 되어 질소산화물이 탈착된다. 탈착되는 질소산화물은 일산화질소 형태로 방출되며 이를 정화하기 위해서는 로디움(Rh) 같은 환원 촉매(102)가 있어야 하며 이러한 환원 촉매 상에서 배기 중에 존재하는 환원제와 반응하여 인체와 자연 환경에 무해한 질소와 산소로 환원되게 된다. 이를 위해서는 특정 조건 하에서 배기 내에 환원제가 풍부하도록 연료 농후 영역에서 내연 기관을 운전해야 한다. 상기에서 특정 조건이라 함은 흡착된 질소산화물이 탈착될 수 있는 조건으로, 높은 온도와 풍부한 환원제를 의미한다. 이러한 질소산화물 흡착 촉매 시스템은 작동 원리에의해 4가지 큰 제약을 받는다. 첫째는 일산화질소를 이산화질소로 산화하기 위한 온도 영역으로 산화 촉매가 활성화되는 온도가 운전 영역 최저 온도로 결정된다. 둘째는 흡착제에 흡착된 질소산화물을 탈착시키기 위한 온도로 이 온도가 운전 영역 최고 온도로 결정된다. 셋째는 이산화질소를 흡착하는 물질이 이산화질소만 흡착하기 쉬운 것이 아니라 이산화황도 흡착하기 쉬우며 일단 흡착된 이산화황은 안정성이 우수하여 질소산화물보다 훨씬 높은 온도에서 탈착이 가능하다. 따라서 이산화황 탈착에 필요한 온도보다 고온에서 운전이 되지 않으면 점차 이산화질소를 흡착할 수 있는 능력이 감소하여 더 이상 흡착제로서의 역할을 하지 못하게 되는데(이를 황 피독이라 함), 일반적으로 연료 희박 영역에서 운전되는 내연기관은 배기 온도가 550 ℃ 이상을 상회하지 않는 관계로 연료 내에 황 성분이 존재하는 경우, 황 피독 현상을 피할 수 없다. 넷째는 흡착된 질소산화물이 고온에서 탈착되는 경우 이를 정화하기 위해 환원제가 필요하게 되며 이를 위해 내연기관은 연료 농후 영역에서 운전이 되어져야만 한다. 가솔린직접분사엔진이나 린번엔진의 경우 인위적으로 일정 주기로 연료를 농후하게 공급하면 되나 이는 연료 소모량이 크게 증가하여 두 엔진의 장점을 감소시킨다. 디이젤 엔진이나 보일러 같은 경우 연료 농후 영역에서의 연소 자체가 불가능하며 이러한 경우는 흡착 촉매 전방에 연료분사기 등을 추가 설치하여 장치가 복잡해지고 연료 소모 또한 증가하는 단점이 있다.
상기 기술 외에 일산화질소를 이산화질소로 산화하기 위해 산화촉매 대신 저온 플라즈마 반응기(105)를 사용하는 경우가 있다. 저온 플라즈마의 경우 높은 에너지 밀도를 갖는 이온체의 흐름으로 강력한 산화력을 가져 일산화질소를 이산화질소로 빠르게 산화시킬 수 있는 장점이 있다. 그러나 이를 위해서는 1.5 kW 이상의 높은 에너지 소모가 필요하고 대용량의 고전압을 공급하기 위한 고가이며 대형의 전력공급기(106)가 필요하게 되어 이동식 차량의 경우 설치가 매우 어렵다.
본 발명의 목적은 미연 탄화수소를 저장하는 물질을 포함하는 광반응기와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기, 질소산화물을 저장하는 물질을 포함하는 광반응기의 순으로 배열하여 배기 내에 산소가 풍부하게 존재하는 조건에서 적은 에너지 소모로 높은 정화율을 달성하고자 함이다.
이하, 본 발명의 구체적인 구성 및 작용을 첨부 도면을 참조하여 실시예에 따라 상세히 설명하지만 본 발명의 실시예는 그 기본적인 예시에 불과하며 이를 변경한 어떠한 형상과 구조로 된 것이라 하더라도 본 발명의 권리범위를 제한하는 것은 아니다.
도 1은 종전의 기술을 설명하는 개략도
도 2는 종전의 기술을 설명하는 개략도
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 광반응기 개략도
도 4는 본 발명의 일 실시예인 광반응기 전력 공급 순서도
도 5는 본 발명의 일 실시예인 미연 탄화수소 흡착제를 포함하는
광반응기 코팅 설명도
도 6은 본 발명의 일 실시예인 순전한 광반응기의 코팅 설명도
도 7은 본 발명의 일 실시예인 질소산화물 흡착제를 포함하는 광반응기
코팅 설명도
도 8은 광반응기 시스템의 정화반응 설명도
이하, 본 발명의 가장 바람직한 실시 예를 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 더욱 상세히 설명하기로 한다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 질소산화물 후처리 시스템 광반응기 개략도이다. 이 후처리 장치(10)는 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번 엔진 및 보일러 등의 내연기관의 배기관(11)에 미연 탄화수소를 저장하는 물질(24)을 포함하는 광반응기(20)와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기(30), 질소산화물을 저장하는 물질(44)을 포함하는 광반응기(40)의 순으로 배열하여 설치하고 각 반응기에 고전압 전력 공급기(21, 31, 41)를 연결한다. 전력공급기(21,31,41)로의 전원 공급은 시간 제어기(12)로 제어하여 지정한 주기별로 각 반응기(20,30,40)에 전력이 공급되도록 한다. 각 반응기(20,30,40)는 광촉매 또는 흡착제 성분(24,44)과 함께 코팅된 세라믹 허니콤 모노리스(23,33,43) 양단에 플라즈마 발생을 유도하는 전극(13)으로 구성된다. 도 4는 각 반응기로 공급하는 전력 공급 시간을 도시한 것으로 이를 통해 작동 원리와 구성을 설명한다. 그림에서 구간 1은 미연 탄화수소 흡착제(24)가 포함된 광반응기(20)와 질소산화물 흡착제(44)가 코팅된 광반응기(40)에는 전력을 공급하지 않으며 단지 순전하게 광촉매만으로 코팅된 광반응기(30)에만 전력을 공급하는 구간이다. 이 구간에서는 시스템(10)으로 진입하는 배기는 미연 탄화수소 흡착제(24)가 포함된 광반응기(20) 내로 흘러 들어가며 광촉매층(22)과 함께 코팅된 탄화수소 흡착제 성분(24)에 미연 탄화수소 성분이 흡착(25)되고 가스 내에는 질소산화물 과 일산화탄소, 산소, 질소 등이 존재하게 된다. 이어서 배기는 순전하게 광촉매만이 코팅된 광반응기(30)로 흘러 들어가게 되며 여기서 일산화질소는 광촉매에서 발생한 OH 라디칼과 플라즈마에 의해 산소와 반응하여 이산화질소로 산화되고 반응성이 좋은 일산화탄소는 여기서 산화되어 이산화탄소로 배출되게 된다. 이산화질소만으로 구성된 질소산화물은 다음에 위치한 질소산화물 흡착제(44)가 함께 코팅된 광반응기(40)로 흘러 질소산화물 흡착제 상에 질소염(45) 상태로 흡착되게 된다.
도 4의 구간 2는 미연 탄화수소가 포함된 광반응기(20)와 질소산화물 흡착제(44)가 코팅된 광반응기(40), 순전하게 광촉매만으로 코팅된 광반응기(30)에 전력을 공급하는 구간이다. 이 구간에서는 시스템(10)으로 진입하는 배기는 미연 탄화수소 흡착제(24)가 포함된 광반응기(20) 내로 흘러 들어가며 탄화수소 흡착제 성분(24)과 함께 코팅된 광촉매층(22)에 고전압이 인가되어 플라즈마가 발생하게 된다. 따라서 탄화수소가 흡착된 흡착물질(24,25)로 높은 에너지가 인가되어 흡착된 미연 탄화수소 성분(25)이 탈착되며 일부는 광촉매에서 발생한 OH 라디칼과 전자에 의해 산화된다. 따라서 배기 내에는 질소산화물 과 일산화탄소, 산소, 질소와 더불어 고농도의 탄화수소 성분이 존재하게 된다. 이어서 배기는 순전하게 광촉매만이 코팅된 광반응기(30)로 흘러 들어가게 되며 여기서 일산화질소는 광촉매에서 발생한 OH 라디칼과 플라즈마에 의해 산소와 반응하여 이산화질소로 산화되고 반응성이 좋은 일산화탄소는 여기서 산화되어 이산화탄소로 배출되게 된다. 이 때 미연 탄화수소는 이산화질소와 반응하여 일부 정화가 일어나며 다음에 위치한 질소산화물 흡착제(44)가 함께 코팅된 광반응기(40)로 흘러 질소산화물 흡착제(44) 상에 질소염(45) 상태로 흡착된 질소산화물과 반응하게 된다. 질소산화물 흡착제(44)가 코팅된 광반응기(40)에 고전압이 인가되면 반응기 내에 저온 플라즈마가 발생하게 되어 에너지 밀도가 증가하게 되어 흡착된 질소산화물이 질소염(45) 상태에서 분리되어 일산화질소로 환원되게 된다. 환원된 일산화질소는 첫 단의 광반응기(20)에서 탈착하여 배기 내에 존재하는 고농도의 탄화수소 성분과 광촉매의 도움으로 반응하여 정화되게 된다. 도 4의 구간 1과 2의 제어는 배기 내에 존재하는 질소산화물의 농도와 미연 탄화수소의 농도 및 각 반응기의 체적에 의해 실험적으로 결정된다.
도 8은 상기 반응기구를 도식적으로 나타낸 것으로 플라즈마에 의해 여기된 광촉매의 산화력과 저온 플라즈마가 가지는 산화력 및 고밀도 에너지를 이용해 일산화질소와 미연 탄화수소를 효과적으로 정화하는 순서도 및 반응에 미치는 인자들을 설명한다. 기존 촉매 시스템(100)에서 산화 촉매가 하던 일산화질소의 산화를 본 발명에서는 광촉매에서 여기된 전자와 정공 및 저온 플라즈마가 담당하며, 흡착된 질소산화물을 탈착하는데 필요한 고온의 에너지는 광촉매 여기시 발생하는 고 밀도의 에너지와 플라즈마 에너지로 대신한다. 또한 흡착되었다가 탈착하는 질소산화물을 정화하는데 필요한 환원제(미연 탄화수소, 일산화탄소 등)를 기존 시스템(100)에서는 내연기관을 연료 농후 영역에서 운전하거나 이것이 불가능할 경우 추가로 연료를 기존 시스템 전방에서 분사(103)하였는데 이것을 본 발명에서는 미연 탄화수소 흡착제를 이용하여 평상시 조금씩 배출되는 미연 탄화수소를 흡착하였다가 일정량이 모이면 광반응으로 탈착, 부분 산화하여 공급하여 그 기능을 대신한다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 광촉매를 이용한 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번 엔진 및 보일러 배출 가스 내에 포함된 탄화수소와 질소산화물 정화장치(10)는 미연 탄화수소를 저장하는 물질(24)을 포함하는 광반응기(20)와,질소산화물을 저장하는 물질(44)을 포함하는 광반응기(40)와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기(30)로 구성되는 장치에 관한 것으로, 상기 광반응기를 미연 탄화수소를 저장하는 물질(24)을 포함하는 광반응기(20)와, 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기(30), 질소산화물을 저장하는 물질(44)을 포함하는 광반응기(40)의 순으로 배열하여 순전하게 광촉매만을 포함하는 광반응기(30)에서 일산화질소는 이산화질소로 산화되어 질소산화물을 저장하는 광반응기(40)에 저장되며, 배기 중의 미연 탄화수소는 미연 탄화수소를 저장하는 물질(24)을 포함하는 광반응기(20)에 저장되었다가 미연 탄화수소 성분과 질소산화물 저장하는 물질(44)을 포함하는 광반응기(40)에 고전압을 인가하여 미연 탄화수소 성분을 탈착, 부분 산화시켜 이를 질소산화물을 저장하는 광반응기로 흘려보내 저장된 질소산화물과 부분 산화되거나 탈착된 미연 탄화수소와 반응시켜 질소산화물 및 미연 탄화수소 성분을 동시에 저감하는 방법으로 산화분위기로 배출되는 배기 내에 존재하는 질소산화물 및 미연 탄화수소 성분을 빠른 시간 내에 경제적으로 정화할 수 있는 뛰어난 효과가 있다.
본 발명에 의하면 기존의 질소산화물 흡착제를 이용한 내연기관 내 질소산화물 처리 장치에 비해, 저온 플라즈마와 광촉매를 세라믹 허니콤 모노리스(23, 33, 43)에 미연 탄화수소 및 질소산화물 흡착제를 함께 코팅(27, 37, 47)함으로 고온 및 연료 농후 영역으로 주기적으로 운전하거나 연료를 추가적으로 질소산화물 흡착제 앞에서 분사(103)하지 않아도 됨으로 연료 소비가 적고, 엔진제어장치(104) 시스템 구조가 간단하여 경제적으로 탄화수소와 질소산화물을 정화할 수 있다. 일산화질소를 이산화질소로 산화하고 미연 탄화수소 및 질소산화물을 탈착하는데 저온 플라즈마를 광원으로 하는 광촉매를 사용함으로 기존 산화 촉매의 최저 온도 제한과 질소염으로 저장된 질소산화물을 탈착하기 위한 최고 온도 제한이 없어져 내연기관의 배출 가스 온도 제한성이 사라지게 되어 장착 위치 및 사용 편이성이 크게 증가한다. 또한 광촉매 재료는 이산화황에 대한 피독 내구성이 강하여 황 피독에 의한 성능 저하를 막을 수 있다.

Claims (3)

  1. 디이젤 엔진, 가솔린직접분사엔진, 린번 엔진 및 보일러 배출 관에 설치되는 광반응기 시스템(10)에 있어서,
    상기 시스템은 미연 탄화수소 흡착제를 광촉매와 함께 세라믹 허니콤 모노리스 담체에 코팅하고 그 양단에 고전압 전극을 설치하여 광반응기(20) 내부에 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 광반응기(20)와;
    순전하게 광촉매만을 세라믹 허니콤 모노리스 담체에 코팅하고 그 양단에 고전압 전극을 설치하여 광반응기(30) 내부에 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 광반응기(30)와;
    질소산화물 흡착제를 광촉매와 함께 세라믹 허니콤 모노리스 담체에 코팅하고 그 양단에 고전압 전극을 설치하여 광반응기(40) 내부에 저온 플라즈마가 발생하도록 하는 광반응기(40)와;
    이들 광반응기들을 미연 탄화수소 흡착제가 코팅된 광반응기(20), 순전하게 광촉매만을 코팅한 광반응기(30), 질소산화물 흡착제가 코팅된 광반응기(40)의 순으로 배열되는 것을 특징으로 하는 질소산화물 정화 장치.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 반응기들(20, 30, 40)에 일정한 주기로 전기를 인가하기 위한 제어장치를 포함하는 것을 특징으로 하는 질소산화물 정화 장치.
  3. 제 2 항에 있어서, 내연기관 운전 후 일정기간 동안 순전하게 광촉매만을 코팅한 광반응기에 전원을 인가하여 미연 탄화수소는 탄화수소 흡착제에 흡착되도록 하고 질소산화물은 순전하게 광촉매만을 코팅한 광반응기에서 산화되어 이산화질소로 산화하여 질소산화물 흡착제에 흡착되도록 한 후, 미연 탄화수소 흡착제를 포함한 광반응기와 질소산화물 흡착제를 코팅한 광반응기에도 전원을 인가하여 미연 탄화수소는 탈착되고 질소산화물은 탈착되며 광반응으로 탈착된 미연 탄화수소와 반응하여 정화되도록 전원을 일정 주기로 인가, 차단하는 것을 특징으로 하는 질소산화물 정화 장치.
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