CN114177771B - 一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法 - Google Patents

一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法，包括气体分馏器、升华室、压力室、液相反应室以及废气回收装置；其中，气体分馏器的出口与升华室相连，升华室与压力室相连，压力室与液相反应室相连，液相反应室与废气回收装置相连，废气回收装置与气体分馏器的气体入口相连，气体分馏器上还设置有废气入口。本发明不但可以从工业废气中高效分离出二氧化碳和氮氧化物，使存在于溶液中的二氧化碳和硝酸在液相反应室中可以被充分反应，生成甲醇、氮气和氧气等产物，还可以使二氧化碳在装置中实现内循环，并分离光催化还原反应产生的其它气体产物，提高工业废气中的二氧化碳的回收利用率。

Description

一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法
技术领域
本发明涉及光催化和二氧化碳还原的技术领域，主要涉及一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法。
背景技术
在社会的发展过程中，化石燃料的大量使用极大地促进了生产力的发展，但同时也排放了极多的二氧化碳和氮氧化物，造成了严重的环境问题。为了保护环境并减少污染物的排放，提出了碳达峰、碳中和等新概念，但传统的废气处理方式效率较低，无法满足需求，光催化还原是一种新兴的用于处理污染物并转化再利用的技术，这种技术可以在还原污染物的同时，将污染物转换为可供使用的资源或者对环境无害的物质。但是常规的光催化还原往往受制于气相反应或者产物无法及时排除等因素，使得其光催化还原的效率不高，而且不能够连续还原污染物，并且成本高。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种低成本、可连续反应的一种光催化还原废气一体化循环处理装置及其使用方法，该装置能够还原污染物并且成本低。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种光催化还原废气一体化循环处理装置，包括气体分馏器、升华室、压力室、液相反应室以及废气回收装置；其中，气体分馏器的出口与升华室相连，升华室与压力室相连，压力室与液相反应室相连，液相反应室与废气回收装置相连，废气回收装置与气体分馏器的气体入口相连，气体分馏器上还设置有废气入口。
进一步的，气体入口设置在气体分馏器的底部，废气入口设置在气体分馏器的顶部。
进一步的，分馏器的一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮收集口；升华室的一侧壁上设置有气态二氧化碳和二氧化氮出口，另一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮入口，固态二氧化碳和二氧化氮收集口与固态二氧化碳和二氧化氮入口相连通。
进一步的，分馏器的底部设置有废气入口、顶部设置有废气出口，分馏器的一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮收集口；升华室的侧壁上设置有气态二氧化碳和二氧化氮出口，另一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮入口，固态二氧化碳和二氧化氮收集口与固态二氧化碳和二氧化氮入口相连。
进一步的，压力室的顶部设置有纯净水入口，底部一侧设置有二氧化碳和二氧化氮气体入口，另一侧设置有二氧化碳和硝酸溶液出口；气态二氧化碳和二氧化氮出口与二氧化碳和二氧化氮气体入口相连。
进一步的，液相反应室的材料为石英玻璃，内部装有双螺旋状ZnS/CdS光催化剂，液相反应室的一端设置有进口，一端设置有出口，进口与出口之间为管状空腔，进口和出口的外径为16mm，管状空腔的外径为100mm。
进一步的，双螺旋状ZnS/CdS光催化剂通过以下过程制得：
将、/>和硫脲混合溶解在去离子水中，并搅拌均匀后加入/>，加热进行反应后，离心并洗涤，烘干，得到ZnS/CdS光催化剂粉末；然后ZnS/CdS光催化剂粉末分散在水中，得到分散液，将分散液涂在双螺旋结构负载上，得到双螺旋状ZnS/CdS光催化剂。
进一步的，液相反应室一端设置有二氧化碳和硝酸溶液入口，另一端设置有甲醇溶液出口；废气回收装置底部一侧设置有甲醇溶液入口，另一侧设置有甲醇溶液出口，顶部设置有未反应废气出口；未反应废气出口与的废气入口相连；二氧化碳和硝酸溶液出口与二氧化碳和硝酸溶液入口相连，甲醇溶液出口与甲醇溶液入口相连。
进一步的，反应废气出口与废气入口之间管路上开设有外部废气入口。
一种如上所述的光催化还原废气一体化循环处理装置的使用方法，包括以下步骤：
a、将压力室注满纯净水，并不断通入纯净水；
b、将需要处理的工业废气进行过滤处理后由废气入口通入，并通入空气，分馏器内部的温度保持为100℃，获得固态二氧化碳和二氧化氮；
c、将固态二氧化碳和二氧化氮输入升华室，升高升华过程中升华室内压力，将气态二氧化碳和二氧化氮溶入压力室中的纯净水中，形成二氧化碳和硝酸溶液；
d、二氧化碳和硝酸溶液通过液相反应室后，二氧化碳被还原为甲醇，硝酸被还原为氮气和氧气，将溶液及产生的气体输入废气回收装置中；
e、将废气回收装置的内部保持低压状态，使溶液中的二氧化碳析出，并在分馏器中分离。
本发明与现有技术相比,具有以下有益效果：
由于本发明的分馏器同时处理外来废气和内循环废气，所以可以在连续处理的同时最大化利用其中的二氧化碳。由于本发明的压力室充满纯净水，从升华室输入的二氧化碳和二氧化氮将完全溶解在其中，可以获得高浓度的二氧化碳和硝酸水溶液。本发明以一体化的方式实现了二氧化碳的连续光催化还原，不但增加了二氧化碳的利用率，还有效的分离了二氧化碳、二氧化氮和氮气等其他产物，有利于大量的对工业废气进行还原，从而实现可持续的光催化还原。
进一步的，由于本发明的液相反应室为一小口进小口出的大体积结构，高浓度的二氧化碳和硝酸水溶液将在内部停留足够久的时间以充分反应，而液相反应室中析出的二氧化碳、氮气和氧气会随着循环液体的流动进入到废气处理装置。
由于本发明的废气回收装置使用机械泵将压力维持为7.6 Torr，因此其内部溶液中的二氧化碳将会在压力作用下析出，并回到分馏器进行下一次循环，保证了二氧化碳的高回收效率。本发明不但可以从工业废气中高效分离出二氧化碳和氮氧化物，使存在于溶液中的二氧化碳和硝酸在液相反应室中可以被充分反应，生成甲醇、氮气和氧气等产物，还可以使二氧化碳在装置中实现内循环，并分离光催化还原反应产生的其它气体产物。本发明有利于实现大规模的生产应用，而且有效降低了成本，提高工业废气中的二氧化碳的回收利用率，并有效地还原工业废气中的氮氧化物。
附图说明
下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步详细的说明。
图1为本发明的结构示意图。
图中：1—分馏器、2—废气入口、3—废气出口、4—固态二氧化碳和二氧化氮收集口、5—升华室、6—气态二氧化碳和二氧化氮出口、7—固态二氧化碳和二氧化氮入口、8—压力室、9—纯净水入口、10—二氧化碳和二氧化氮气体入口、11—二氧化碳和硝酸溶液出口、12—液相反应室、13—ZnS/CdS光催化剂、14—废气溶液入口、15—甲醇溶液出口、16—废气回收装置、17—甲醇溶液入口、18—甲醇溶液出口、19—未反应废气出口、20—外部废气入口。
具体实施方式
下面结合附图对本发明进行详细说明。
参见图1，光催化还原废气一体化循环处理装置，包括气体分馏器1、升华室5、压力室8、液相反应室12以及废气回收装置16；所述分馏器1的底部设置有废气入口2、顶部设置有废气出口3，所述分馏器1的一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮收集口4；所述升华室5的侧壁上设置有气态二氧化碳和二氧化氮出口6，另一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮入口7；所述压力室8的顶部设置有纯净水入口9、底部一侧设置有二氧化碳和二氧化氮气体入口10，另一侧设置有二氧化碳和硝酸溶液出口11；所述液相反应室12的材料为石英玻璃，其内部装有双螺旋状ZnS/CdS光催化剂13，液相反应室12一端设置有二氧化碳和硝酸溶液入口14、另一端设置有甲醇溶液出口15；所述废气回收装置16底部一侧设置有甲醇溶液入口17，另一侧设置有甲醇溶液出口18，顶部设置有未反应废气出口19；所述未反应废气出口19与所述废气入口2之间管路上开设有外部废气入口20。
所述液相反应室12为小口进、小口出的大体积管状结构，具体的，液相反应室12的一端设置有进口，一端设置有出口，进口与出口之间为管状空腔，进口和出口的外径为16mm，管状空腔的外径为100 mm。
所述ZnS/CdS光催化剂13为双螺旋结构，通过以下过程制得：
a、将1 mmol Zn(OAc) _2·2H2O 、1 mmol Cd(OAc)_2·2H2O 和2 mmol硫脲混合溶解在75 mL去离子水中，并剧烈搅拌1小时。
b、添加5 mL H4N2·H2O 后将上述溶液转移至100 mL聚四氟乙烯内衬不锈钢高压釜中。
c、将上述高压釜密封并置于烘箱中，将烘箱温度设定为180 ℃并保温24小时，待自然冷却后取出。
d、将所得沉淀离心并洗涤，烘干后得到ZnS/CdS光催化剂粉末。
e、以0.05:1的比例将催化剂分散在水中，并超声3小时。将分散液涂在双螺旋结构负载上，最终得到所述双螺旋状ZnS/CdS光催化剂。
所述废气回收装置16的未反应废气出口19与所述分馏器1的废气入口2相连。
所述分馏器1的固态二氧化碳和二氧化氮收集口4与所述升华室5的固态二氧化碳和二氧化氮入口7相连。
所述升华室5的气态二氧化碳和二氧化氮出口6与所述压力室8的二氧化碳和二氧化氮气体入口10相连。
所述压力室8的二氧化碳和硝酸溶液出口11与所述液相反应室12的二氧化碳和硝酸溶液入口14相连。
所述液相反应室12的甲醇溶液出口15与所述废气回收装置16的甲醇溶液入口17相连。
光催化还原废气一体化循环处理装置的使用方法，包括以下步骤：
a、将所述压力室8注满纯净水，并不断通入纯净水以保证整个装置中的液体循环。
b、将需要处理的工业废气进行过滤处理，以去除其中不能进行光催化还原反应的物质，保留其中的二氧化碳和氮氧化物。
c、将上述处理后的二氧化碳和氮氧化物气体由所述分馏器1的废气入口2通入，同时使分馏器1内部的温度保持为 100 ℃，以获得固态二氧化碳和二氧化氮，并排除氮气、氧气等不参与光催化还原反应的气体。
d、将分离出来的固态二氧化碳和二氧化氮输入所述升华室5，在升华过程中室内压力不断升高，将气态二氧化碳和二氧化氮溶入所述压力室8中的纯净水中，形成二氧化碳和硝酸溶液。
e、二氧化碳和硝酸溶液通过所述液相反应室12后，二氧化碳被还原为甲醇，硝酸被还原为氮气和氧气，随后将溶液及产生的气体输入所述废气回收装16置中。
f、使用机械泵将所述废气回收装置16的内部保持为7.6 Torr的低压状态，使溶液中的二氧化碳析出，并再次进行循环，而混杂在其中的氮气和氧气等会在分馏器1中被分离。

Claims (6)

1.一种光催化还原废气一体化循环处理装置，其特征在于，包括气体分馏器（1）、升华室（5）、压力室（8）、液相反应室（12）以及废气回收装置（16）；其中，气体分馏器（1）的出口与升华室（5）相连，升华室（5）与压力室（8）相连，压力室（8）与液相反应室（12）相连，液相反应室（12）与废气回收装置（16）相连，废气回收装置（16）与气体分馏器（1）的气体入口相连，气体分馏器（1）上还设置有废气入口（2）；
压力室（8）的顶部设置有纯净水入口（9），底部一侧设置有二氧化碳和二氧化氮气体入口（10），另一侧设置有二氧化碳和硝酸溶液出口（11）；气态二氧化碳和二氧化氮出口（6）与二氧化碳和二氧化氮气体入口（10）相连；
废气回收装置（16）底部一侧设置有甲醇溶液入口（17），另一侧设置有甲醇溶液出口（18），顶部设置有未反应废气出口（19）；未反应废气出口（19）与的废气入口（2）相连；二氧化碳和硝酸溶液出口（11）与二氧化碳和硝酸溶液入口（14）相连，甲醇溶液出口（15）与甲醇溶液入口（17）相连；
液相反应室（12）的材料为石英玻璃，内部装有双螺旋状ZnS/CdS光催化剂（13），液相反应室（12）的一端设置有进口，一端设置有出口，进口与出口之间为管状空腔，进口和出口的外径为16 mm，管状空腔的外径为100mm；
分馏器（1）的一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮收集口（4）；升华室（5）的一侧壁上设置有气态二氧化碳和二氧化氮出口（6），另一侧壁上设置有固态二氧化碳和二氧化氮入口（7），固态二氧化碳和二氧化氮收集口（4）与固态二氧化碳和二氧化氮入口（7）相连通；
双螺旋状ZnS/CdS光催化剂通过以下过程制得：
将、/>和硫脲混合溶解在去离子水中，并搅拌均匀后加入，加热进行反应后，离心并洗涤，烘干，得到ZnS/CdS光催化剂粉末；然后ZnS/CdS光催化剂粉末分散在水中，得到分散液，将分散液涂在双螺旋结构负载上，得到双螺旋状ZnS/CdS光催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种光催化还原废气一体化循环处理装置，其特征在于，气体入口设置在气体分馏器（1）的底部，废气入口（2）设置在气体分馏器（1）的顶部。
3.根据权利要求1所述的一种光催化还原废气一体化循环处理装置，其特征在于，分馏器（1）的底部设置有废气入口（2）、顶部设置有废气出口（3）。
4.根据权利要求3所述的一种光催化还原废气一体化循环处理装置，其特征在于，液相反应室（12）一端设置有二氧化碳和硝酸溶液入口（14），另一端设置有甲醇溶液出口（15）。
5.根据权利要求1所述的一种光催化还原废气一体化循环处理装置，其特征在于，反应废气出口（19）与废气入口（2）之间管路上开设有外部废气入口（20）。
6.一种如权利要求1-5中任意一项所述的光催化还原废气一体化循环处理装置的使用方法，其特征在于，包括以下步骤：
a、将压力室（8）注满纯净水，并不断通入纯净水；
b、将需要处理的工业废气进行过滤处理后由废气入口（2）通入，并通入空气，分馏器（1）内部的温度保持为-100℃，获得固态二氧化碳和二氧化氮；
c、将固态二氧化碳和二氧化氮输入升华室（5），升高升华过程中升华室（5）内压力，将气态二氧化碳和二氧化氮溶入压力室（8）中的纯净水中，形成二氧化碳和硝酸溶液；
d、二氧化碳和硝酸溶液通过液相反应室（12）后，二氧化碳被还原为甲醇，硝酸被还原为氮气和氧气，将溶液及产生的气体输入废气回收装置（16）中；
e、将废气回收装置（16）的内部保持低压状态，使溶液中的二氧化碳析出，并在分馏器（1）中分离。
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