KR20020077625A - 트레드 고무조성물 - Google Patents

트레드 고무조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 트레드 고무조성물에 관한 것이다.
본 발명의 트레드 고무조성물은 공지의 트레드 고무조성물에 있어서, 벤조페논계 변형제를 사용하여 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 스티렌 부타디엔 고무를 원료고무로 사용함으로써 트레드 고무조성물 중의 보강성 충진제인 실리카와의 반응성을 향상시켜 마모특성의 하락없이 제동력과 회전 저항성을 향상시킬 수 있는 트레드 오프(Trade off) 성능을 개선시킨 트레드 고무조성물의 제공을 목적으로 한다.

Description

트레드 고무조성물{Tread Rubber Composition}
본 발명은 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것으로 보다 상세하게는 벤조페논계 변형제를 사용하여 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 스티렌 부타디엔 고무를 원료고무로 사용함으로써 트레드 고무조성물 중의 보강성 충진제인 실리카와의 반응성을 향상시켜 마모특성의 하락없이 제동력과 회전 저항성을 향상시킬 수 있는 트레드 오프(Trade off) 성능을 개선시킨 트레드 고무조성물에 관한 것이다.
최근 타이어 트레드 개발에 있어서 회전 저항성 감소는 필수적이며 낮은 회전 저항성은 연료소비를 감소시키는데 이는 반드시 웨트 스키드(wet skid) 성능 저하 없이 행해져야만 한다. 타이어의 회전 저항성은 트레드에서의 히스테리시스 손실(Hysterisis Loss)가 주원인으로 결과적으로 낮은 회전 저항성을 위해서는 낮은 히스테리시스(Low Hysterisis)를 가져야만 한다.
대부분의 트레드 고무화합물 중에서 원료고무는 스티렌 부타디엔 고무(E-SBR)/천연고무(NR)/부타디엔 고무(BR)의 혼합물로 이루어져 있다. E-SBR은 웨트 스키드 저항성에는 유리하나 회전 저항성에 불리하고 NR 및 BR은 회전 저항성에는 유리하나 웨트 스키드 저항성에는 불리하다. 따라서 이러한 일반적인 폴리머 시스템(Polymer System)에서는 웨트 스키드 특성을 희생시키지 않고 회전 저항성을 개선시키는 것은 불가능하다.
이러한 단점을 해결하고자 알킬 리튬 개시제(Alkyl Lithium Intiator)를 사용한 E-SBR은 다양한 분자 설계(Molecular Design)를 가능하게 하여 스티렌 함량, 분자량 분포 등의 마이크로 구조를 조절하고 있으며, 또한 최근 보강성 충진제인 실리카와의 반응성을 향상시키기 위해 다양한 기능기를 도입하는 방법이 지속적으로 개발되고 있는 실정이나 아직까지 뚜렷한 결과를 얻지 못하고 있는 실정이다.
본 발명은 공지의 트레드 고무조성물에 있어서, 폴리머 1 molecular 당 0.3∼1 mol의 벤조페논계 변형제를 사용하여 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 스티렌 부타디엔 고무를 원료고무로 사용함으로써 트레드 고무조성물 중의 보강성 충진제인 실리카와의 반응성을 향상시켜 마모특성의 하락없이 제동력과 회전 저항성을 향상시킬 수 있는 트레드 오프(Trade off) 성능을 개선시킨 트레드 고무조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 트레드 고무조성물은 공지의 트레드 고무조성물에 있어서, 폴리머 1 molecular 당 0.3∼1 mol의 벤조페논계 변형제를 사용하여 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 스티렌 부타디엔 고무를 트레드 고무조성물의 원료고무로 사용한다.
상기에서 벤조페논계 변형제는 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논(4,4'-bis-(diethylamino)benzophenone, EAB) 또는 하기 구조식 (1)의 3.3',4.4'-벤조페논테트라카르복실릭 디안하드라이드(3.3',4.4'-Benzophenonetetracarboxylic dianhydride)을 사용한다.
......(1)
본 발명의 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무는 상기 벤조페논계 변형제에 의해 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무를 단독으로 사용하거나 또는 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무 10∼70 phr과 천연고무 30∼90 phr의 혼합고무 또는 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무 10∼70 phr과 부타디엔 고무 30∼90 phr의 혼합고무를 사용한다.
상기의 벤조페논계 변형제를 이용하여 원료고무 중 스티렌 부타디엔 고무의 말단기에 하이드록시기(-OH)를 제공함으로써 원료고무에 극성을 제공하고 이러한 고무의 극성은 보강성 충진제로서 그 사용량이 지속적으로 증가하고 있으며 특히 극성과의 반응성이 좋은 실리카와의 반응성을 증가시켜 최종적으로 제동력과 회전 저항성을 개선시킬 수 있는 트레드 고무조성물을 제공할 수 있게 된다.
결과적으로 벤조페논계 변형제에 의해 원료고무 중 부타디엔 고무의 말단기를 하이드록시기의 극성기로 변형시킴으로써 원료고무와 실리카와의 상호작용을 증가시켜 고가의 실란 커플링제의 사용량을 줄여 기존의 부타디엔 고무를 원료고무로 사용하는 고무조성물에 비해 원가절감도 가능하게 된다.
상기에서 스티렌 부타디엔 고무의 말단기를 하이드록시기의 극성기로 변형시키는 벤조페논계 변형제를 폴리머 1 molecular 당 0.3 mol 미만 사용하면 충분한 하이드록시기의 변형이 일어나지 않는 문제점이 있으며, 폴리머 1 molecular 당 1 mol 초과 사용하면 스티렌 부타디엔 고무 말단기의 하이드록시기의 변형율에 대한 차이가 없어 원료비 절감차원에서 벤조페논계 변형제는 폴리머 1 molecular 당 0.3∼1 mol을 유지하는 것이 좋다.
벤조페논계 변형제에 의한 스티렌 부타디엔의 고무의 말단기를 하이드록시기를 변화시키는 변형비율은 60∼90%로 하도록 하여 실리카와의 반응성을 향상시킬 수 있도록 한다.
특히 본 발명에서 스티렌 부타디엔 고무를 단독으로 원료고무로 사용하는 경우 일반적인 비변형 스티렌 부타디엔 고무 및 말단기의 하이드록시기 변형비율이 30∼40%인 스티렌 부타디엔 고무와 말단기의 하이드록시기 변형비율이 60∼90%인 스티렌 부타디엔 고무를 함께 적용시 특히 제동력에서 우수함을 실험적으로 알게 되었다.
이하 본 발명을 다음의 비교예 및 실시예에 의하여 설명하고자 한다. 그러나 이들이 본 발명의 기술적 범위를 한정하는 것은 아니다.
<비교예>
아래의 표 1과 같은 특성을 갖는 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-1) 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 9.3 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
<실시예 1>
아래의 표 1과 같은 특성을 갖는 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-2)를 벤조페논계 변형제로 폴리머 1 molecular 당 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논(4,4'-bis-(diethylamino)benzophenone, EAB) 0.5 mol을 사용하여 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-2)의 하이드록시기 변형비율을 60% 유지시켰다.
상기와 같이 하이드록시기 변형비율을 60% 유지한 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-2) 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 9.3 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
<실시예 2>
상기 비교예의 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-1) 70 phr 및 실시예 1의 스티렌부타디엔 고무(S-SBR-2) 30 phr로 구성된 원료고무 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 9.3 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
<실시예 3>
아래의 표 1과 같은 특성을 갖는 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-3)를 벤조페논계 변형제로 폴리머 1 molecular 당 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논(4,4'-bis-(diethylamino)benzophenone, EAB) 0.7 mol을 사용하여 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-3)의 하이드록시기 변형비율을 70% 유지시켰다.
상기와 같이 하이드록시기 변형비율을 70% 유지한 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-3) 30 phr 및 상기 비교예의 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-1) 70 phr로 구성된 원료고무 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 9.3 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
<실시예 4>
아래의 표 1과 같은 특성을 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4)를 벤조페논계 변형제로 폴리머 1 molecular 당 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논(4,4'-bis-(diethylamino)benzophenone, EAB) 0.8 mol을 사용하여 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4)의 하이드록시기 변형비율을 80% 유지시켰다.
상기와 같이 하이드록시기 변형비율을 80% 유지한 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4) 30 phr 및 상기 비교예의 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-1) 70 phr로 구성된 원료고무 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 9.3 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
<실시예 5>
아래의 표 1과 같은 특성을 갖는 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4)를 벤조페논계 변형제로 폴리머 1 molecular 당 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논(4,4'-bis-(diethylamino)benzophenone, EAB) 0.8 mol을 사용하여 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4)의 하이드록시기 변형비율을 80% 유지시켰다.
상기와 같이 하이드록시기 변형비율을 80% 유지한 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-4) 30 phr 및 상기 비교예의 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR-1) 70 phr로 구성된 원료고무 100 phr에 대하여 공지의 트레드 고무조성물에 사용하는 실리카 59.2 phr, 실란 커플링제 4.65 phr, 가류제 1.1 phr, 촉진제 1.2 phr을 160℃에서 30분 동안 가류하여 고무시편을 제조하였다. 아래의 표 2에 상기 조성물의 사용량을 정리하여 나타내었다.
표 1. S-SBR-1 내지 S-SBR-4의 특성
특 성 S-SBR-1 S-SBR-2 S-SBR-3 S-SBR-4
무니점도(ML1+4@100℃) 55 65 63 57
스티렌 함량(%) 35.5 35.5 34 20
비닐 함량(%) 33 33 40 63
유리전이온도(Tg, ℃) -30 -30 -28 -30
하이드록시기 변형비율(%) 30 60 70 80
표 2. 비교예 및 실시예의 고무조성물(단위 : phr)
항 목 비교예 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5
S-SBR-1 100 - 70 70 70 70
S-SBR-2 - - 21.8 - - -
S-SBR-3 - - - 30 - -
S-SBR-4 - 137.5 - - 30 30
실리카 59.2 59.2 59.2 59.2 59.2 59.2
실란 커플링제 9.3 9.3 9.3 9.3 9.3 4.65
가류제 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1 1.1
촉진제 1.2 1.2 1.2 1.2 1.2 1.2
점도(ML1+4@100℃) 121 105 105 127 126 137
스코치시간(min) 18.1 23.5 17.7 19.6 18.1 12.5
가류시간(min) 16.3 29.5 22.4 21.6 23 32.1
<시험예>
상기 비교예 및 실시예 1∼5에 의해 제조한 고무시편을 ASTM 관련규정에 의하여 인장물성, 피코마모, 피로특성, 발열특성 및 동적특성을 측정하여 그 결과를 아래의 표 3에 정리하여 나타내었다.
표 3. 비교예 및 실시예 1∼5 시편의 물성측정 결과
항 목 비교예 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5
인장물성 경도(kgf/cm2) 71/76 68/75 73/79 73-79 70/76 70/77
300%모듈러스(kgf/cm2) 134/177 108/161 143/182 154/189 135/176 111/158
인장강도(kgf/cm2) 226/222 194/199 208/194 202/214 233/232 221/216
신장율(%) 465/368 461/366 417/320 384/340 470/379 531/388
인열저항(kgf/cm2) 86/93 63/79 81/86 80/86 80/84 80/85
피코마모 0.0305 0.031 0.031 0.0315 0.03 0.033
탄성율(%) 22 10.7 21.3 21.8 20.4 21.8
피로특성(가로×세로) 11.3×6.3 11.5×6.3 9.7×6.3 9.3×6.8 9.0×6.5 1.7×5.4
발열특성(℃) 22.7 22.7 23.1 21.9 22 24.3
유리전이온도(℃) -18.89 -8.99 -14.89 -14.89 -12.89 -12.89
동적특성 제동력 0.29 0.664 0.335 0.342 0.403 0.384
회전 저항성 0.105 0.123 0.103 0.105 0.11 0.096
상기 표 3의 결과에서처럼 벤조페논계 변형제를 반응시켜 원료고무 중의 스티렌 부타디엔 고무 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 것을 원료고무로 사용한 실시예의 고무조성물에 의한 고무시편이 기존의 스티렌 부타디엔 고무를 원료고무로 사용한 비교예의 고무시편과 비교해볼 때 마모특성 및 회전 저항성은 동등 수준을 유지하면서 노면에서의 제동력(Tanδ0℃)이 2∼3배 정도 향상됨을 알 수 있다.
한편 실시예 5의 경우 실란 커플링제의 양을 50% 감량했음에도 전반적인 물성이 하락되지 않고 동적 특성의 경우 제동력과 회전 저항성이 비교예 대비 향상됨을 보였다. 이러한 특성을 감안하면 실라 커플링제를 감량함으로써 원가절감도 가능하게 된다.

Claims (4)

  1. 공지의 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무로 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무를 단독으로 사용하거나 또는 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무 10∼70 phr과 천연고무 30∼90 phr가 혼합된 혼합고무를 사용하거나 또는 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무 10∼70 phr과 부타디엔 고무 30∼90 phr의 혼합고무를 사용함을 특징으로 하는 트레드 고무조성물
  2. 제 1항에 있어서, 말단기가 하이드록시기(-OH)로 변형된 스티렌 부타디엔 고무는 폴리머 1 molecular 당 0.3∼1 mol의 벤조페논계 변형제를 사용하여 스티렌 부타디엔 고무 말단기를 하이드록시기(-OH)로 변형시킨 것을 특징으로 하는 트레드 고무조성물
  3. 제 2항에 있어서, 벤조페논계 변형제는 4,4'-비스-(디에틸아미노)벤조페논 또는 3.3',4.4'-벤조페논테트라카르복실릭 디안하드라이드 임을 특징으로 하는 트레드 고무조성물
  4. 상기 청구항 1항 내지 3항 중 선택된 어느 한 항의 트레드 고무조성물을 적용한 타이어
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