KR20020042719A - 배터리 외장의 생산에 사용하기에 바람직한, 전해 코팅된냉간 압연 스트립 을 생산하는 방법, 및 그 방법에 따라생산된 배터리 외장 - Google Patents

배터리 외장의 생산에 사용하기에 바람직한, 전해 코팅된냉간 압연 스트립 을 생산하는 방법, 및 그 방법에 따라생산된 배터리 외장 Download PDF

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Abstract

발명은 배터리 외장의 생산시 사용하기에 바람직한, 전해 코팅된 냉간 압연 스트립을 생산하기 위한 방법에 관한 것이다. 냉간 압연 스트립에는 전해 방법에 의해 코발트 또는 코발트 합금이 제공된다. 발명의 목적은 배터리의 캐소드 물질과 배터리 외장의 내표면 사이에 전기접촉 저항에 대해 낮은 값을 갖는 배터리 외장을 제공하는 것이다. 이 때문에, 유기 물질이 코팅중 전해액에 첨가되어 분해 생성물을 생산하며, 분해 생성물 및/또는 분해 생성들과 전해조의 다른 성분들과의 반응 생성물들은 코발트 또는 코발트 합금에 따라 브리틀 층(brittle layer)으로서 스트립 물질위에 증착된다.

Description

배터리 외장의 생산에 사용하기에 바람직한, 전해 코팅된 냉간 압연 스트립을 생산하는 방법, 및 그 방법에 따라 생산된 배터리 외장{METHOD FOR PRODUCING AN ELECTROLYTICALLY COATED COLD ROLLED STRIP, PREFERABLY FOR USE IN THE PRODUCTION OF BATTERY SHEATHS, AND BATTERY SHEATH PRODUCED ACCORDING TO SAID METHOD}
일반적으로, 배터리 외장은 다중 층으로 전해 코팅되는 냉간 압연 스트립으로 제조된다. 문헌 제 EP 0 629 009 B1 호는 냉간 압연 스트립뿐만 아니라 후속 드로잉 및 아이어닝 공정에 적합한 반응(behavior)이 특징인 니켈로 전해 도금된 냉간 압연 스트립을 생산하는 방법을 기술한다. 배터리 외장의 내부면과 캐소드 물질 사이의 유효 접촉 표면을 개선시키기 위해서, 니켈층의 하드 코팅물이 배터리 외장의 내부면을 차후 형성하는 냉간 압연 스트립의 면에 증착된다. 드로잉 및 아이어닝 공정중, 크랙들이 이 층에 형성되어 접촉 표면의 확장을 야기한다.
유사 물질은 문헌 제 EP 0 809 307 A2에 기술되어 있다. 배터리 외장의 내부면을 차후 형성하는 냉간 압연 스트립 물질의 면은 하드 물질 층으로 코팅되며, 배터리 외장의 외부면을 차후 형성하는 타면은 상대적으로 소프트 물질 층으로 코팅된다. 하드 금속 코팅을 달성하기 위해서, 상기 문헌은 니켈 토대위에 합금을 사용하는 전기도금 공정을 제시한다. 문헌 제 EP 809 307 A2 호는 그렇게 생산된 합금의 경도의 다양한 예들을 나타낸다. 이는 또한 갈바니조에 유기 성분을 첨가하는 가능성을 언급한다; 그러나, 이들 조에서 생성되는 층들의 경도 특성에 관한 어떠한 암시도 되어 있지 않다. 금속 시트를 배터리 외장으로 후속 형성중, 브리틀 파면(brittle fracture)들이 확장 표면을 야기하는 전해 증착된 하드 합금 코팅에 형성되고, 따라서, 배터리의 캐소드 물질과 배터리 외장의 내부면 사이의 전기접촉 저항을 감소시키는 것으로 추정된다.
일반적으로, 갈바니조에 유기 성분의 사용은, 예를 들면, 1936년부터 미국 특허 제 2,026,718 호에 의해 증명된 것으로서 오랜 동안 공지되어 왔다. 이 문헌은 광택층을 달성하기 위해 갈바니조에 방향족 술폰산의 첨가를 기술한다.
배터리 외장의 제조용으로 개선된 냉간 압연 스트립을 생산하기 위해 갈바니 니켈, 코발트, 및 니켈-코발트 조에 유기 성분을 사용하는 것이 또한 공지되어 있다. 그래서, 예를 들면, 문헌 특허 DE 19 53 707 A1은 공정을 기술하며, 그 공정중 니켈, 코발트, 또는 그 합금의 층들은 부틴 디올(butyne diol)과 같은 불포화, 유기 물질이 전해액에 첨가된 이후 증착된다. 이 문헌은 83.8 A/dm2의 전류 밀도에서 무-할로겐 조에 불활성 애노드를 사용하는 증착을 제안하며, 이 공정은 브리틀 증착(brittle deposit)을 회피하기 위한 방식으로 제어된다.
결국, 예를 들면, 데이터 캐리어용의 강자성층을 형성하기 위해서 유기 물질의 조력으로 갈바니조로부터 코발트를 어떻게 증착시키는 지는 당 기술로부터 공지되어 있다(예를 들면, 미국 특허 제 4,756,816 호 참조).
발명의 요약
본 발명의 목적은 - 드로잉 및 아이어닝에 의해 배터리 외장의 제조중 - 배터리의 캐소드 물질과 큐플라(cupular) 배터리 외장의 내부면 사이에 전기접촉 저항의 낮은 값을 달성하는 냉간 압연 스트립의 전해 생산을 위한 절차를 개발하는 것이다. 게다가, 발명은 그러한 절차에 따라 그리고 후속 형성 조작에 의해 배터리 외장의 제조를 제안하는 것이다.
이러한 목적을 해결하기 위해서, 발명은, 초기 언급된 특성의 공정에 대해, 분해 생성물들을 생성시키는 유기 물질이 코팅 공정중 전해액에 첨가되고 이러한 분해 생성물들 및/또는 이들 분해 생성물들과 다른 성분들과의 반응 생성물들이 갈비니조에서 코발트 또는 코발트 합금과 함께 압연 스트립 물질위에 증착되는 것을 제안한다.
그렇게 생산된 냉간 압연 스트립은 전해층으로 코팅된 그 면이, 예를 들면 배터리 외장을 생산하기 위해 물질의 드로잉과 아이어닝중 발생되는 강한 형성력(forming force)에 적용된다면, 특히 낮은 전기접촉 저항을 나타내는 특징이 있다. 이러한 현상의 이유는 코발트 또는 코발트 합금의 브리틀 층이 크랙하여 균열(fissure)들에 의해 분리된 개개의 플레이트를 형성하기 때문이다. 이러한 균열들로 인하여, 전기접촉 저항은 감소되는데, 이는 발명에 따른 공정으로 생산된 압연 스트립이 특히 딥-드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝에 의해 큐플라 배터리 외장의 제조용, 및 특히 알카리 전해액을 지닌 배터리용 주 물질로서 적합하기 때문이다. 당해 기술의 전류 상태와 비교하면, 그렇게 제조된 배터리 외장의 내부면은 배터리의 캐소드 물질과 배터리 외장의 내부면 사이에 심지어 더 낮은 값의 전기접촉 저항을 나타낸다.
소정의 메짐(brittleness)을 달성하고 전해 생산된 층의 전기 전도성을 개선시키기 위해서, 공정 조건은 결과적인 코팅이 35중량 퍼센트 이상의 코발트 비율을 함유하는 방식으로 바람직하게 선택되어야 한다. 게다가, 전해조의 전류 밀도가 단지 10 A/dm2의 상대적으로 협소 범위, 바람직하게는 6 내지 8 A/dm2의 범위 내라면 이롭다.
또한, 생산된 갈바니 코팅의 후속의 형성 공정을 위해 중요한 것은 전해조의 염화물 함유량이다. 이는 24 g/l 이상이며, 바람직하게는 30g/l 이상이다.
또 다른 공정의 바람직한 예는 코발트 합금이 형성 공정에 의해 제조된 후속 배터리 외장의 접촉 저항을 감소시키는 니켈, 철, 주석, 인듐, 팔라듐, 금 및/또는 비스무스의 성분들을 함유함을 제안한다. 이러한 성분들은 간단한 혼합물로서 또는 이들 원소들중 2가지 이상으로 만들어진 코팅물에 사용될 수 있다.
본 발명은 우선 배터리 외장을 제조하는데 사용되기에 바람직한 것으로, 제조중 냉간 압연 스트립이 코발트 또는 코발트 합금의 층으로 전해 코팅되는, 전해 코팅된 냉간 압연 스트립을 생산하는 방법에 관한 것이다.
도 1은 도 3에서 "*"로 표시된 예 27의 확대 균열 패턴을 나타낸다.
도 2는 도 3에서 "**"로 표시된 예 9를 나타낸다.
도 3은 실시예를 나타낸다.
냉간 압연 스트립의 생산에 특히 적합한 원료는 1mm, 바람직하게는 0.1mm-0.7mm 두께의 0.20% 미만의 탄소 함유량을 갖는 스틸이다. 제 1 예에 따라, 브리틀 코팅물은 스틸로 이루어진 베이스 물질위에 바로 증착될 수 있다. 제 2 예에 따라, 메짐 코팅물은 이미 갈바니 공정에서 증착된 하부 배열 층위에 증착된다. 이 하부 배열 층은 바람직하게 전해 증착되고, 우수한 내식성을 나타내는 니켈 층으로 이어서 균질화된다. 그후에, 그 물질은 유기 성분의 분해 생성물이 개재된 높은 코발트 함유량의 층으로 코팅된다. 비록 딥-드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝에 의한 후속의 강한 형성 공정중 코발트 층이 크랙되지만, 그러한 크랙들은 스틸 베이스 물질까지 도달하지 않을 뿐더라, 그것들은 내식성이 손상되지 않도록 하부 연성 니켈 층에 의해 저지된다.
또 다른 예에서, 높은 코발트 함유량을 지닌 본 발명에 따른 층은 딥 드로잉에 의해 압연 스트립 물질로부터 제조된 배터리 외장에 양호한 표면 전도성을 유도하는 부가층으로 코팅된다. 예를 들면, 금 또는 팔라듐이 그러한 코팅에 적합하다. 냉간 압연 스트립의 예에서, 또한, 금 또는 팔라듐의 부가 코팅을 포함하는 하드, 브리틀 코발트 층은 후속 딥 드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝중 크랙된다. 이 방식에서, 압연 스트립 물질의 전기접촉 저항에 관한 브리틀 층의 이점은 특히 상기 표면의 양호한 전도성의 이점과 결합될 수 있다.
게다가, 높은 코발트 함유량을 지닌 브리틀 층의 증착 이전에 - 카본 입자들과 같은 전기적 전도성 입자들이 개재된 층으로 물질을 코팅하는 것이 가능하다. 이 경우에, 코팅의 후속 크랙킹은 물질의 전기적 전도성 입자까지 도달하는 균열을 생성시키며, 그 프로세스에 의해 입자들은 압연 스트립의 표면위에 부분적으로 위치된다. 이 변형예에서, 전도성에 관하여 탄소 입자들과 같은 입자들이 개재된 코팅물의 긍정적 특성들은 차후 크랙되는 높은 코발트 함유향을 지닌 코팅물의 이미 기술된 긍정적 특성과 결합된다.
본 발명에 따른 절차의 또 다른 바람직한 변형예는 코발트 또는 코발트 합금 층이 냉간 압연 스트립의 양면에 도포되며, 양 코팅은 배터리 외장의 외부면을 차후 형성하는 그 면의 코팅중의 전류 밀도가 배터리 외장의 내부면을 차후 형성하는 그 면의 코팅중의 전류 밀도와 상이하게 설정되도록 상이한 전류 밀도를 지닌 것을 제외하고 동일 전해조에서 발생함을 제안한다. 배터리 외장의 후속의 외부면 상의 부가층은 배터리 외장의 딥 드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝중 중요 이점을 야기하는데, 왜냐하면 딥-드로잉 툴에 증착시키고자 하는 입자들에 대한 손상(danger)이 감소되기 때문이다. 이 방식에서, 단일 처리 단계중 코발트 코팅물을 갖는 금속 시트의 양호한 드로잉 특성은 내부면의 브리틀 코팅으로 달성되는 최종 배터리의 성능에 관한 양호한 특성과 결합된다.
이러한 결과는, 예를 들면 미립화제(grain refining agent)의 첨가로 인하여 더 작은 사이즈의 니켈 그레인을 함유한, 배터리 외장의 외부면을 차후 형성하는 냉간 압연 스트립의 적어도 일면에 그러한 코팅물을 우선 도포하고, 그후 그 물질을 균질화시킴으로써 또한 달성될 수 있다. 적절한 미립화제는 예를 들면 파라 톨루올 술폰아미드이다. 제 2 절차 단계에서, 즉, 균질화 또는 어쩌면 재압연 또는 킬링이후, 코발트 또는 코발트 합금의 상기 기술된 브리틀 층은 배터리 외장의 내부면을 차후 형성하는 냉간 압연 스트립의 면에 도포된다. 그렇게 생산된 물질은 딥-드로잉 및 드로잉 및 아이어닝 공정에 이로운 외부면의 물질 특성들과 우수한 접촉 특성(capability)을 차후 형성된 배터리 외장의 내부면에 결합된다.
본 발명에 따른 절차중, 전해액의 유기 성분들은 아연도금(galvanization) 공정중 전해액의 유동하는 스트림으로 인하여 분해 생성물로 분해된다. 이러한 분해 생성물들은 갈바니조의 다른 성분들, 특히 금속 이온들과 반응할 수 있다. 그렇게 획득된 반응 생성물들은 다른 분해 생성물들 및 코발트 또는 코발트 합금과 함께 냉간 압연 스트립에 증착되고, 코팅의 비메짐을 야기한다. 황 또는 카본을 함유하는 유기 물질의 경우에, 이들 반응 생성물들은 코발트 황화물 또는 코발트 탄화물이다.
코발트-함유 전해액에 첨가하기에 적합한 유기 성분들중에서 갈바니 니겔-도금 공정으로부터 공지된 광택제가 적합하다. 또한 2차 광택제로 불리우는 광택제들이 바람직하다. 이러한 그룹의 일반적인 예는 부틴 디올이다. 코발트 전해조에서 이들 성분들과의 갈바니 증착은 매우 하드하고, 동시에 브리틀한 코팅물을 초래하는데, 이는 물질이 후속 형성의 공정중 강한 크랙을 형성하는 경향이 있기 때문이다. 야기되는 균열들은 마름모형의 개개의 균열 플레이트를 지닌 상대적인 균일 구조를 특징으로 한다.
테스트중, 본 발명에 따라 생산된 냉간 압연 스트립이 딥-드로잉 공정에 적용된 이후, 플레이트 모서리의 평균 길이는 3 내지 5㎛로 판명되었다. 생산된 마름모형 균열의 형상 및 모서리 길이는 압연 스트립 물질로부터 후속적으로 제조되는 배터리의 성능에 결정적으로 중요하다.
이점에 대해서, 배터리 외장을 제조하기 위한 형성 공정중, 본 발명에 따른 공정에 의해 생산된 냉간 압연 스트립의 브리틀 코팅은 균열들이 배터리 외장의 장방향보다는 이 방향에 약 45°각도로 되는 방식으로 항상 크랙된다는 것이 특히 중요하다. 이것이 특히 중요한데, 왜냐하면 배터리들을 제조중 캐소드 물질(cathode mass)은 소위 "펠릿(pellet)"으로 이미 압축된, 배터리 외장으로 압축되기 때문이다. 이들 펠릿은 망간 디옥사이드, 카본, 가성 칼륨 용액 및 결합제의 혼합물로 만들어진 링 또는 디스크이다. 전자를 유도시키기 위한 기능적 접촉은 배터리 외장으로 링의 압축중 시도된다. 형성 공정중 본 발명에 따른 절차에 의해 생산된 압연 스트립 물질은 형성 방향에 45°각도로 균열을 형성시키며, 배터리 외장으로 펠릿의 압축중 캐소드 물질의 일부분은 압축 방향에 일정 각도로 되는 균열을 야기할 수 있다. 이러한 상황은 캐소드 물질과 배터리 외장의 내부면 사이에 특히 양호한 접촉을 유도한다. 개선된 접촉의 이러한 이점은 그 내부면에 코발트로 코팅된 배터리 외장의 양호한 저장 수명의 이점과 결합된다. 결과적으로, 이는 크랙 표면으로 인한 배터리 외장의 내부면과 캐소드 물질의 우수한 접촉뿐만 아니라 코발트 코팅으로 인한 우수한 저장 수명을 특징으로 하는 배터리 제조를 가능케 한다. 따라서, 이는 또한 캐소드 물질로 배터리 외장의 충전이전에 이 코팅 위에 배열된 흑연층에적용된다, 그러나, 그것은 배터리 외장과 캐소드 물질의 직접 접촉이 아니라 배터리 외장의 내부면에 흑연의 강한 고정으로 인한 배터리 외장과 흑연층의 접촉이다.
도 3은 본 발명의 변수에 따라 생산된 코팅된 냉간 압연 스트립의 예에 대한 표를 나타낸다. V1 내지 V4로 지정된 도 3에서 전해조에 부가되는 유기 성분들은 다음과 같다:
V1: 부틴 디올
V2: 부틴 디올과 사카린의 혼합물. 도 3의 표에서, 셀 "농도"의 첫 번째 숫자는 부틴 디올의 농도에 관한 것이며, 두 번째 숫자는 사카린의 농도에 관한 것이다.
V3: 파라 톨루올 술폰아미드
V4: 사카린
게다가, 도 3은 다른 것들간에 각 개개의 전해조의 pH 값, 온도, 염화물 함유량, 농도 및 전류 밀도를 나타낸다. 그리고 최종적으로, 상기 표는 딥 드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝의 후속 형성 공정중 코팅된 냉간 압연 스트립의 각 개개의 동작뿐만 아니라 딥-드로잉 공정중 야기되는 마름모형 균열 플레이트의 평균 모서리 길이를 지시한다. 이들 모서리 길이들은 예를 들면 도 2에 도시되어 있다.
도 1은 도 3에서 "*"로 표시된 예 27의 확대 균열 패턴을 나타내며, 도 2는 "**"로 표시된 예 9를 나타낸다.

Claims (16)

  1. 냉간 압연 스트립이 갈바니 공정에서 코발트 또는 코발트 합금의 층으로 코팅되며, 배터리 외장의 제조용으로 사용되기에 바람직한 전해 코팅 냉간 압연 스트립을 생산하는 방법에 있어서,
    상기 코팅 공정중, 유기 물질들은 분해 생성물들을 생성시키는 전해액에 첨가되며, 이들 분해 생성물들 및/또는 이들 분해 생성물들과, 코발트 또는 코발트 합금과 함께 갈바니조의 다른 성분들의 반응 생성물이 브리틀 층으로서 압연 스트립 물질위에 증착되는 것을 특징으로 하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 전해 코팅물의 코발트 함유량은 35중량 퍼센트 이상인 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 딥-드로잉 공정에 의해 냉간 압연 스트립으로부터 형성된 배터리 외장의 전기 전도성을 개선시키기 위해 사용되는 코발트 합금은 니켈, 철, 주석, 인듐, 팔라듐, 금 및/또는 비스무스의 혼합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 상기 항중 어느 한 항에 있어서, 0.2% 미만의 탄소 함유량과 1mm 이하의 두께로 이루어진 스틸 유형이 베이스 물질로서 사용되는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 1 내지 4 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 브리틀 층은 금속 베이스 물질, 특히 스틸위에 직접 증착되는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 내지 4 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 브리틀 코팅물은 선행 방법에서 증착되었던 그 하부 배열 층위에 증착되는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 하부 배열 층은 후속적으로 균질화되는 전해 증착된 니켈층인 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 하부 배열 층의 전해 증착중, 파라 톨루올 술폰아미드와 같은 미립화제가 갈바니조에 첨가되는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제 1 내지 4 항 및/또는 제 6 내지 8 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 브리틀 코팅은 개재된 전기 전도성 입자들을 함유하는 하부 배열 층위에 증착되는 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 전기 전도성 입자들은 탄소 입자들인 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 상기 항중 어느 한 항에 있어서, 분해 생성물들 및/또는 이들 분해 생성물들과 상기 조의 다른 성분들의 반응으로 야기되는 반응 생성물들이 코팅으로 통합되는 유기 전해 성분들은 광택제(소위 2차 광택제)인 것을 특징으로 하는 방법.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 광택제는 o-벤조술피미드(benzosulfimide)(사카린)의 첨가가 있거나/없는 부틴 디올인 것을 특징으로 하는 방법.
  13. 상기 항중 어느 한 항에 있어서, 전해조의 전류 밀도는 10 A/dm2이하, 바람직하게는 6 내지 8 A/dm2인 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 상기 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 전해조의 염화물 함유량은 30 g/l이상인 것을 특징으로 하는 방법.
  15. 상기 항중 어느 한 항에 있어서, 코발트 또는 코발트 합금으로 만들어진 코팅물은 냉간 압연 스트립의 양 면에 도포되고, 양쪽의 코팅물은, 상기 배터리 외장의 외부면을 차후 형성하는 면의 코팅중의 전류 밀도는 배터리 외장의 내부면을 차후 형성하는 면의 코팅중의 전류 밀도와 상이하게 설정되는, 상이한 전류 밀도인 것을 제외하고 동일한 전해조에서 일어나는 것을 특징으로 하는 방법.
  16. 제 1 내지 15 항중 어느 한 항에 따라 생산된 냉간 압연 스트립으로부터 형성 공정에 의해, 특히 딥 드로잉 또는 드로잉 및 아이어닝에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 배터리 외장.
KR1020027004846A 1999-10-14 2000-10-13 배터리 외장의 생산에 사용하기에 바람직한, 전해 코팅된냉간 압연 스트립 을 생산하는 방법, 및 그 방법에 따라생산된 배터리 외장 KR20020042719A (ko)

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