KR20020020878A - 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법 - Google Patents

고분자 전해질형 연료전지의 운전방법 Download PDF

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Abstract

본 명세서는, 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차로서 표시되는 함수에 의해, 최적의 운전상태가 나타나도록 조정하여 고분자 전해질형 연료전지를 운전하는 방법을 개시한다. 이 방법에 의해, 종래의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 전지의 단일면내에서 성능분포가 발생하여, 성능분포가 큰 경우에, 안정적으로 운전하는 것이 곤란하다는 문제점을 해결한다.

Description

고분자 전해질형 연료전지의 운전방법{OPERATION METHOD FOR POLYMER ELECTROLYTIC FUEL CELL}
고분자 전해질형 연료전지는, 수소를 함유하는 연료가스와 공기 등의 산소를 함유하는 산화제가스를 전기화학적으로 반응시키는 것으로, 전력과 열을 동시에 발생시키는 것이다. 상기 연료전지는 다음과 같이 제작한다. 우선, 수소 이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막의 양면에, 백금계의 금속촉매를 담지한 카본분말을 주성분으로 하는 촉매반응층을 형성한다. 이어서, 각각의 촉매반응층의 바깥면에, 연료가스 또는 산화제가스에 대한 투과성 및 전자도전성을 함께 가지는 확산층을 형성한다. 촉매반응층과 이 확산층이 일체로 되어 전극으로서 기능한다. 그리고, 전극과 전해질막의 접합체를 MEA(Membrane Electrolyte Assembly)라고 부른다.
다음에, 공급되는 가스가 연료전지 밖으로 리크한다거나, 연료가스와 산화제가스가 서로 혼합되지 않도록, 전극의 주위에는 고분자 전해질막을 끼워 가스켓을 배치한다. 이 가스켓을 전극 및 고분자 전해질막과 미리 일체화하여, 이 일체화한 것을 MEA라 부르는 경우도 있다.
그리고 MEA의 바깥쪽에는, MEA를 기계적으로 고정함과 동시에, 인접한 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성의 세퍼레이터판을 배치한다. 세퍼레이터판의 MEA와 접촉하는 부분에는, 전극면에 반응가스를 공급하고, 또한 생성가스나 잉여가스를 운반하기 위한 가스유로를 형성한다. 가스유로는 세퍼레이터판과 별도로 설치할 수도 있으나, 세퍼레이터의 표면에 홈을 형성하여 가스유로로 하는 방식이 일반적이다.
통상, 연료전지를 실제로 사용할 때에는, 상술한 단일전지를 많이 포갠 적층구조를 채용하고 있다. 연료전지의 운전시에는 전력이 발생됨과 동시에 발열이 일어나지만, 상기 적층구조에 있어서, 단일전지 1∼2개마다 냉각판을 설치하여, 전지온도를 일정하게 유지함과 동시에 발생된 열에너지를 온수 등의 형태로 이용할 수 있도록 하고 있다. 냉각판으로서는 얇은 금속판의 내부를 냉각수 등의 열매체가 통해 흐르는 구조가 일반적이다. 그 밖에, 단일전지를 구성하는 세퍼레이터의 배면, 즉 냉각수를 흘리고 싶은 면에 유로를 형성하여, 세퍼레이터판을 냉각판으로서도 기능시키는 구조도 있다. 그 때, 냉각수 등의 열매체를 시일하기 위한 O-링이나 가스켓도 필요하게 된다. 이 시일방법에서는, O-링 등을 완전히 찌부러뜨려서 냉각판의 상하 사이에서 충분한 도전성을 확보하는 것이 필요하다.
또한, 이러한 적층전지에서는, 매니홀드라고 불리는 각 단일전지에 연료가스를 공급 및 배출하기 위한 구멍이 필요하다. 이 매니홀드로서는, 냉각수의 공급배출구멍을 적층전지 내부에 확보한, 소위 내부 매니홀드형이 일반적이다.
내부 매니홀드형 또는 외부 매니홀드형의 어느 쪽을 사용하더라도, 냉각판을포함하는 복수의 단일전지를 한 방향으로 겹쳐 쌓아, 얻어지는 적층전지의 양 끝단에 한 쌍의 끝단판을 배치하고, 또한 그 2매의 끝단판의 바깥쪽에서 적층전지를 체결로드로 압축 및 고정해야한다. 체결에 있어서는, 단일전지를 면내에서 될 수 있는 한 균일하게 조이는 것이 바람직하다. 또한, 기계적 강도의 관점에서, 끝단판이나 체결로드에는 통상 스테인레스 등의 금속재료로 이루어진 것을 사용한다. 이들 끝단판이나 체결로드와 적층전지를 절연판에 의해 전기적으로 절연하여, 전류가 끝단판을 통해서 외부로 새어 나가지 않는 구조로 한다. 체결로드에 대해서도, 세퍼레이터 내부의 관통구멍 속을 통과시키거나, 끝단판을 포함하는 적층전지 전체를 금속제 벨트로서 조여주는 방식도 제안되어 있다.
이상에서 나타낸 고분자 전해질형 연료전지는, 전해질막이 수분을 포함한 상태에서 전해질로서 기능하기 때문에, 공급하는 연료가스나 산화제가스를 가습하여 공급해야 한다. 또한, 고분자 전해질막은, 적어도 100℃까지의 온도범위에서는, 함수율이 높아질수록 이온전도도가 증대하고, 전지의 내부저항이 저감하여, 고성능을 발휘한다는 효과가 있다. 따라서, 전해질막 속의 함수율을 높이기 위해서, 공급되는 가스를 높게 가습하여 공급할 필요가 있다.
그러나, 전지운전온도에 있어서 과도하게 높은 가습가스를 공급하면, 전지 내부에서 물맺힘이 발생하여, 물방울이 유연한 가스의 공급을 저해한다. 또한 산화제가스가 공급되는 전극(공기극) 측에서는, 발전에 의해 물이 생성되기 때문에, 생성물의 제거효율이 떨어져서, 전지성능을 저하시킨다는 문제가 발생한다. 그 때문에, 통상은 전지운전온도보다 약간 낮은 노점(露点)을 갖는 가습가스를 조제하여,전지 내부로 공급한다.
가스의 가습방법으로서는, 소정 온도로 유지된 탈이온수 속에 가스를 공급하여 통풍(버블링)시켜서 가습하는 버블러 가습방식이나, 전해질막 등의 수분이 용이하게 이동가능한 막의 한쪽면에 소정 온도로 유지된 탈이온수를 흐르게 하고, 다른쪽면에 가스를 흘려 가습하는 막가습방식이 일반적이다. 연료가스로서, 메탄올이나 메탄 등의 화석연료를 수증기 개질한 가스를 사용하는 경우에는, 개질가스중에 수증기가 포함되어 있기 때문에, 가습할 필요가 없는 경우도 있다.
가습된 연료가스나 산화제가스는, 고분자 전해질형 연료전지에 공급되어, 발전에 제공한다. 이 때, 적층전지 중의 임의의 단일전지의 단일면내에서는, 전류밀도의 분포가 발생한다.
즉, 연료가스는 가스공급 입구부에서 소정의 가습이 이루어져 공급되지만, 연료가스중의 수소가 발전에 의해 소비되기 때문에, 연료가스 상류측에서는 수소분압이 높고 수증기분압이 낮으며, 연료가스 하류측에서는 수소분압이 낮고 수증기분압이 높아진다는 현상이 발생한다. 또한, 산화제가스도 가스공급 입구부에서 소정의 가습이 이루어져 공급되지만, 산화제가스중의 산소가 발전에 의해 소비되어, 발전에 의해 생성된 물이 발생하기 때문에, 산화제가스 상류측에서는 산소분압이 높고 수증기분압이 낮으며, 산화제가스 하류측에서는 산소분압이 낮고 수증기분압이 높아진다는 현상이 발생한다. 또한, 전지를 냉각시키기 위한 냉각수온도는, 연료전지의 입구측에서는 낮고 출구측에서는 높아지기 때문에, 단일전지의 단일면내에 온도분포가 발생한다. 이상과 같은 이유에서, 전지의 단일면내에서는 전류밀도분포(성능분포)가 발생한다.
또한, 상술한 바와 같은 이유로 발생한, 전지의 단일면내에서의 연료가스중의 수소 및 수증기분압의 불균일이나, 산화제가스중의 산소 및 수증기분압의 불균일, 또한 온도분포 등이, 극단적으로 커져서 최적의 상태에서 벗어나면, 극단적인 건조(오버드라이)상태나, 극단적인 습한(오버플러딩) 상태를 초래하여, 전류밀도분포의 발생정도에서는 수습되지 않고, 경우에 따라서는 전지로서 기능하지 않게 된다.
그리고, 상술한 바와 같은 이유로 발생한, 전지의 단일면내에서의 연료가스중의 수소 및 수증기분압의 불균일이나, 산화제가스중의 산소 및 수증기분압의 불균일, 또한 온도분포 등에 의해, 전지의 단일면내에서 오버드라이와 오버플러딩이 공존하는 현상도 발생할 수 있다.
적층전지의 적층수를 증대시킨 경우, 적층된 다수의 단일전지의 일부에 상술한 바와 같은 문제가 발생하면, 그 성능이 떨어진 일부의 단일전지 때문에, 적층전지 전체의 운전에 지장을 초래한다. 즉 적층된 단일전지의 일부가 오버플러딩에 빠진 경우, 그 오버플러딩에 빠진 전지에서는, 가스공급을 위한 압력손실이 증대하게 된다.
가스공급의 매니홀드는, 적층전지 내의 모든 단일전지가 공유하기 때문에, 오버플러딩에 빠진 단일전지가 있으면, 다른 단일전지에도 가스가 흐르기 어렵게 되어, 결과적으로 적층전지 전체에 오버플러딩을 초래하게 될수도 있다.
반대로, 적층전지의 일부 단일전지가 오버드라이에 빠진 경우, 오버드라이에빠진 단일전지에 있어서는, 가스공급을 위한 압력손실이 감소한다. 따라서, 오버드라이에 빠진 적층전지에는 가스가 흐르기 쉽게 되어, 결과적으로 점점 오버드라이를 초래한다.
상술한 바와 같은 문제는, 연료가스를 공급하는 연료극 측에 있어서도, 산화제가스를 공급하는 공기극 측에 있어서도, 가스입구 측에 비해서 가스출구 측의 가스중의 수증기분압이 높아지는 것에 기인하는 경우가 많다. 따라서, 일본국 특표평 9-511356에 나타낸 바와 같이, 산화제가스의 흐름방향과 냉각수의 흐름방향을 같은 방향으로 하고, 냉각수의 온도분포에 의해 산화제가스의 하류부의 온도를 상류부에 비해서 높게 함으로써, 공기극 하류부의 오버플러딩을 억제하여, 전지의 단일면내의 전류밀도분포를 저감시키는 시도도 이루어져 왔다.
그러나, 적층전지에 가스를 공급하는 경우, 가스입구부에서는 반드시 압력손실이 존재하기 때문에, 적층전지 내부에서는, 공급가스의 압력분포도 존재하여, 반드시 입구측이 고압으로 된다. 공기극 측에서는, 물이 생성하기 때문에, 수증기의 분압은 출구측일수록 높아지지만, 압력분포의 영향으로, 전지운전조건에 따라서, 상대습도가 반드시 출구측이 높아진다고는 단정할 수 없다. 그 때문에, 입구쪽일수록 상대습도가 높아지는 운전조건으로 전지를 발전시키고, 산화제가스의 흐름방향과 냉각수의 흐름방향을 같은 방향으로 하여, 냉각수의 온도분포에 의해 산화제가스의 하류부의 온도를 상류부에 비해 높게 하면, 가스입구 측에서의 오버플러딩이 가속되어 역효과가 된다.
[발명의 개시]
본 발명은, 상기 문제점을 해소하기 위하여, 고분자 전해질막이 끼워지는 한 쌍의 전극과, 도전성 세퍼레이터와, 상기 전극에 연료가스 및 산화제가스를 공급배출하는 수단과, 상기 연료가스 및/또는 상기 산화제가스의 가습수단과, 상기 전극과 평행한 면방향으로 냉각수를 유통하는 수단을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법으로서,
상기 연료가스의 가스유속, 상기 산화제가스의 가스유속, 상기 연료가스중의 포화수증기압, 상기 연료가스중의 수증기압, 상기 산화제가스중의 포화수증기압, 상기 산화제가스중의 수증기압, 상기 전극의 온도, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 물리량을 계측하고,
상기 냉각수의 유통방향, 상기 냉각수의 온도, 상기 냉각수의 유량, 상기 연료가스의 공급량, 상기 산화제가스의 공급량, 상기 연료가스중의 습도분, 상기 산화제가스중의 습도분, 상기 전극의 온도, 상기 전극의 온도분포, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 물리량을 조절하는 것에 의해,
상기 연료가스의 가스유속, 상기 산화제가스의 가스유속, 상기 연료가스중의 포화수증기압, 상기 연료가스중의 수증기압, 상기 산화제가스중의 포화수증기압, 상기 산화제가스중의 수증기압, 상기 전극의 온도, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 물리량을 독립변수로 하는 특성함수에 의해 산출되는 특성값을, 소정값으로 유지하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법을 제공한다.
이 경우, 고분자 전해질형 연료전지에 있어서의 연료가스 및 산화제가스의배출구를, 상기 배출구의 후단에 설치된 열교환기나 전열교환기 등의 불가피한 압력손실을 제외하고, 실질적으로 상압으로 해방하는 것이 효과적이다.
또한, 상기 특성함수가, 식(1) :
Y= Vm×(ΔP)n(1)
(식중, V는 연료가스 또는 산화제가스의 유속, ΔP는 연료가스 또는 산화제가스중의 포화수증기압과 수증기압과의 차, m 및 n은 미리 정해진 수치)로 표시되며, 식(1)에서 산출되는 특성값 Y를, 제1소정값 이상으로 또한 제2소정값 이하로 유지하는 것이 효과적이다.
또한, 고분자 전해질형 연료전지의 운전시간 또는 출력특성에 대응하여, 제1소정값, 제2소정값, m 및 n으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 규정하는 것이 효과적이다.
그리고, 상기 전극에서 연료가스 또는 산화제가스가 도입되는 부분을 전극출발점, 상기 전극에서 상기 연료가스 또는 상기 산화제가스가 배출되는 부분을 전극출구점으로 하여, 상기 전극출발점의 온도를 상기 전극출구점의 온도보다 낮게 하는 것이 효과적이다.
상기 전극출발점에서 전극출구점까지의 사이에 있어서의 전극의 온도를, 상기 전극출발점에서 전극출구점까지의 거리에 대하여, 위로 볼록하게 되는 곡선적으로 변화시키는 것이 효과적이다.
본 발명은, 포터블 전원, 전기자동차용 전원 및 가정내 코제너레이션 시스템 등에 사용하는 상온작동형의 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
도 1은, 본 발명의 실시예에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 세퍼레이터의 구조를 나타내는 평면도이다.
도 2는, 본 발명의 실시예 1에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
도 3는, 본 발명의 실시예 2에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
도 4는, 본 발명의 실시예 3에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
도 5는, 본 발명의 실시예 4에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
도 6는, 본 발명의 실시예 5에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
도 7은, 본 발명의 실시예 6에 관한 고분자 전해질형 연료전지의 특성도이다.
[발명을 실시하기 위한 최선의 형태]
본 발명의 실시형태는, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차로 표시되는 함수에 의해, 최적의 운전상태가 되도록 연료전지를 조정하여 운전하는 것을 특징으로 한다.
또한, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼70,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포를 저감시킬 수 있다.
또한, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 고분자 전해질형 연료전지의 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼70,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
또한, 가스배출구가, 가스배출구의 후단에 설치된 열교환기(전열교환기 등을 포함)의 불가피한 압력손실을 제거하여 실질적으로 상압으로 해방된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 고분자 전해질형 연료전지의 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼70,000kg·f/ sec ·m로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
또한, 가스배출구가, 가스배출구의 후단에 설치된 열교환기 등의 불가피한압력손실을 제거하여 실질적으로 상압으로 해방된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 고분자 전해질형 연료전지의 가스입구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이, 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값보다 커지도록 조정하고, 또한 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의해 고분자 전해질형 연료전지의 면내온도의 분포를, 가스입구 근방보다 가스출구 근방쪽이 높아지도록 설치하고, 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼70,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
또한, 고분자 전해질형 연료전지로의 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 고분자 전해질형 연료전지의 가스입구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이, 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값보다 커지도록 조정하고, 또한 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의해 고분자 전해질형 연료전지의 면내온도의 분포가 직선적인 분포보다 위로 볼록하게 되도록 설정하고, 가스출구 근방의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼70,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 산화제가스공급량과, 산화제가스에 공급하는 가습량과, 전류밀도를 조정하여 운전함으로써, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지에 공급하는 가스의 입구압력손실을 0.5kg·f/cm2이하로 함으로써, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 전류밀도가 0.5A/cm2보다 작은 경우에는, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 2,000∼30,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전하고, 전류밀도가 0.5A/cm2보다 큰 경우에는, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 8,000∼40,000kg·f/sec·m로 되도록 조정하여 운전함으로써, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유통면 전체에 걸쳐서의, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값의 분포가, 10,000kg·f/sec·m 이하로 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지의 성능이 시간 경과에 따라 열화한 경우에는, 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 20,000kg·f/sec·m 이상이 되도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포의 불균일성을 저감시킬 수 있다.
더욱 바람직하게는, 고분자 전해질형 연료전지의 가스입구쪽과 가스출구측 내부, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 큰 쪽을 냉각수 입구쪽과 동일방향으로 하고, 가스입구쪽과 가스출구측 내부, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차의 곱의 절대값이 작은 쪽을 냉각수 출구측과 동일방향으로 하는 것에 의해, 전지의 단일면내의 전류밀도분포를 저감시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를, 도면을 참조하면서 설명한다.
실시예 l
고분자 전해질형 연료전지의 단일면내에서의 전류밀도분포(성능분포)를 확인하기 때문에, 도 1에 나타낸 바와 같이 5분할한 세퍼레이터를 사용하여, 전지의 단일면내에서 셀을 5분할하고, 각각의 부위의 성능을 개별로 측정할 수 있는 단일전지 20개로 이루어지는 적층전지를 제작하였다.
MEA의 제작은 다음과 같이 행하였다. 입자지름이 수미크론 이하의 카본분말을 염화백금산 수용액에 침지하고, 환원처리에 의해 카본분말의 표면에 백금촉매를담지시켰다. 이 때의 카본과 담지한 백금의 중량비는 1:1로 하였다. 이어서, 이 백금담지 카본분말을 고분자 전해질의 알콜용액중에 분산시켜, 슬러리화하였다.
한편, 전극이 되는 두께 250㎛인 카본페이퍼를, 불소수지의 수성디스퍼젼{일본 다이킨공업(주) 제품인 네오프론 ND1}에 함침한 후, 건조 및 400℃에서 30분간의 가열처리를 하여, 카본페이퍼에 발수성(撥水性)을 부여하였다. 다음에, 발수처리를 실시한 상기 카본페이퍼의 한 면에 카본분말을 포함한 상기 슬러리를 균일하게 도포하여 촉매층을 형성하고, 이것을 전극으로 하였다.
이상의 방법으로 제작한 2매의 카본페이퍼 전극을, 촉매층이 형성된 면을 안쪽으로 향하여, 고분자 전해질막을 끼워서 포갠 후, 건조하였다.
이상의 카본페이퍼 전극의 치수는, 길이 3.6cm, 폭을 9cm로 하여, 충분히 큰 길이 및 폭을 갖는 고분자 전해질막의 중앙에, 일정한 간격을 두고 5매의 카본페이퍼 전극을 배치하여, 단일면내에서 5분할한 전극을 제작하였다. 공급되는 연료가스가 리크하거나, 서로 혼합하지 않도록, 전극의 주위에 고분자 전해질막을 끼우고, 약 250㎛ 두께의 실리콘고무의 시트를 배치하고, 120℃에서 5분간 핫프레스하여, MEA(전극 전해질막 접합체)를 얻었다.
세퍼레이터는, 두께가 4mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해 폭 2mm, 깊이 1mm인 가스유로(1)을 형성하였다. 그리고, 도 1에 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터의 주변부에는 가스의 매니홀드구멍(2)과 냉각수의 매니홀드구멍(3)을 배치하였다. 이러한 단일전지를 2셀 적층한 후, 냉각수가 흐르는 냉각유로를 형성한 세퍼레이터로 이루어지는 냉각부를 적층하고, 이 패턴을 반복하여 적층하였다. 냉각부의 시일용 O-링은 사용하지 않았다.
이러한 단일전지를 20개 적층하여, 양단부에는 금속제의 집전판과 전기절연재료의 절연판을 배치하고, 그리고 끝단판과 끝단판 사이를 체결로드로 고정하여 연료전지모듈을 얻었다. 이 때의 체결압력은 세퍼레이터의 면적당 10kgf/cm2로 하였다.
[평가]
상술과 같이 하여 얻어진 모듈에, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 하였다. 이 때, 연료가스, 산화제가스, 냉각수 모두 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압으로 개방하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 온도분포를 최대한 억제하기 위해서, 75℃로 설정한 20L/min과 비교적 대량의 냉각수를 흘려, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)=20%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 2에는, 상기 모듈을 0.3A/cm2과 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개의 부분으로 분할한 부분모듈에서의 20개의 단일전지의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 모듈의 가장 가스입구쪽에 가까운 부분모듈을 No.1a로 하고, 차례로 No.1b, No.1c, No.1d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분을 No.1e로 하였다.
도 2에서, 0.3A/cm2의 전류밀도로서는, 산화제가스 버블러온도가 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높다는 것을 알 수 있다. 그러나, 버블러온도를 높게 하면, 가스입구에 가장 가까운 부분모듈 No.1a에서 차례로 성능이 급격히 떨어졌다. 이 때, 부분모듈 No.1a는, 내부저항의 측정으로부터 오버플러딩 상태에 있다는 것을 알았다. 또한 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.2kg·f/cm2이었다. 이 때의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과 (m=1), 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱(n=1)(V·ΔP)과의 관계를 표 1에 나타내었다.
여기에서, 실제 증기압>포화증기압의 경우, ΔP가 음으로 되기 때문에, V·ΔP도 음이 된다. 그러나, 실제 증기압이 포화증기압보다 극단적으로 커지는 것은 생각하기 어렵기 때문에, V·ΔP의 절대값을 평가하는 것으로 충분하다. 따라서, 이하에 있어서는, 절대값을 나타내었다.
표 1
버블러온도(℃) 40 50 60 65 70 75
Y= V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 39,000 29,000 17,000 11,000 200 0
가스출구 33,000 25,000 13,000 9,000 2,500 0
V·ΔP(=Y)가, 약 2,000 정도보다 작은 경우에는, 오버플러딩상태, V·ΔP가 약 30,000보다 클 경우에는 오버드라이상태이고, 최적의 운전상태에 있어서의 V·ΔP는 2,000∼30,000 정도이었다.
다음에, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높았다. 그렇지만, 버블러온도를 높게 하면, 가스입구에 가장 가까운 부분모듈 No.1a의 성능이 급격히 떨어졌다. 이 때, 부분모듈 No.1a는, 내부저항의 측정으로부터 오버플러딩상태에 있는 것을 알 수 있었다. 또한, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.4kg·f/cm2이었다. 이 때의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)과의 관계를 표 2에 나타내었다.
표 2
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 70,000 63,000 49,000 39,000 24,000 1,800
가스출구 58,000 53,000 45,000 39,000 31,000 20,000
V·ΔP가, 약 2,000 정도보다 작은 경우에는, 오버플러딩상태, V·ΔP가 약 70,000인 경우에는 약간 오버드라이상태이고, 최적의 운전상태에 있어서의 V·ΔP는 2,000∼70,000 정도이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포를 작게 억제하는 것이 가능하였다. 또한 V·ΔP가 2,000∼70,000의 범위 이외의 조건에서는, 적층된 전지 구성단위의 내부, 극단적으로 성능의 저하가 관측되는 부분이 발생하였다.
실시예 2
실시예 1과 마찬가지로 하여 연료전지모듈을 제작하여, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 행하였다.
이 때, 연료가스, 산화제가스, 냉각수와 함께 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압으로 개방하였다. 75℃로 설정한 냉각수량을 2L/min 흐르게 하고, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)=20%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 3에는, 상기 모듈을 0.3A/cm2과 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개로 분할한 부분모듈중의 20개의 단일전지의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 모듈의 가장 가스입구쪽에 부분모듈을 No.2a로 하고, 차례로 No.2b, No.2c, No.2d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분모듈을 No.2e로 하였다.
이 때, 냉각수 유량을 비교적 적게 하였기 때문에, No.2a에서 No.2e의 부분모듈의 사이에서 온도분포가 발생하였다. 전류밀도가 0.3A/cm2인 경우의 부분모듈의 단일전지의 평균온도는, No.2a가 74.9℃, No.2b가 75.6℃, No.2c가 76.5℃, No.2d가 77.5℃, No.2e가 78.0℃로서, 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 낮고, 하류부일수록 온도가 높은 분포로 되었다. 또한, 0.7A/cm2인 경우의 부분모듈의 단일전지의 평균온도는, No.2a가 75.2℃, No.2b가 77.1℃, No.2c가 79.5℃, No.2d가 81.9℃, No.2e가 83.1℃로서, 마찬가지로 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 낮고, 하류부일수록 온도가 높은 분포로 되었다.
도 3에서, 0.3A/cm2의 전류밀도인 경우에도, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우에 있어서도, 가스입구부에 가까운 부분모듈 No.2a 및 No.2b에서는, 온도가 다른 부분모듈에 비하여 상대적으로 낮기 때문에, 심한 오버플러딩현상에 의한 성능저하가 관측되었다. 반대로 가스출구부 부근의 부분모듈 No.2d 및 No.2e에서는, 온도가 상대적으로 높기 때문에, 심한 오버드라이현상에 의한 성능저하가 관측되었다.
일반적으로, 공기극 쪽에서는, 생성물의 발생이 일어나기 때문에, 가스출구에 가까운 쪽일수록 수증기분압은 증대한다. 따라서, 일본국 특표평9-511356에 나타낸 바와 같이, 산화제가스의 흐름방향과 냉각수의 흐름방향을 같은 방향으로 하고, 냉각수의 온도분포에 의해 산화제가스의 하류부의 온도를 상류부에 비해 높게 함으로써, 공기극 하류부의 오버플러딩을 억제하여, 전지의 단일면내의 전류밀도분포를 저감시키는 시도도 이루어져 왔다. 그러나, 본 실시예에서는, Uo=20%와, 비교적 낮은 Uo에 의한 운전이기 때문에, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.4kg·f/cm2로 비교적 높고, 생성물의 발생에 의한 가스출구부의 수증기분압의 증대 효과보다, 가스입구부의 압력손실에 의한 가스입구부에서의 상대습도의 상승 쪽이 크게 작용하고 있었다. 그 때문에, 본래 가스입구측 쪽이 오버플러딩상태에 있고, 오히려 가스출구측 쪽이 오버드라이상태에 있었다. 또한이에 대하여, 온도분포에 의해 가스출구측의 온도를 상대적으로 상승시키는 결과가 되었기 때문에, 가스출구측의 오버드라이를 증폭시켜, 가스입구측의 오버플러딩을 증폭시키는 역효과로 되었다.
0.3A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 3에 나타낸다{식(l)에 있어서 m=1, n=1}.
표 3
버블러온도(℃) 40 50 60 65 70 75
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 35,000 20,000 15,000 9,000 100 0
가스출구 55,000 43,000 32,000 27,000 5,500 2,000
0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 4에 나타낸다.
표 4
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 60,000 53,000 48,000 36,000 21,000 1,000
가스출구 88,000 73,000 65,000 49,000 41,000 30,000
또한, V·ΔP가 2,000∼70,000의 범위 이외에서는, 전지의 단일면내에서 오버플러딩과 오버드라이가 공존하는 부위가 발생하고, 적층한 20개의 전지구성단위 중, 극단적으로 성능의 저하가 관측되어, 적층전지를 안정적으로 운전하는 것이 곤란하였다.
실시예 3
실시예 1과 마찬가지로 하여 제작한 연료전지모듈에, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 행하였다.
이 때, 연료가스, 산화제가스는 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압으로 개방하였다. 냉각수는, 가스흐름방향과 반대방향이 되도록 도입하였다. 75℃로 설정한 냉각수량을 2L/min 흐르게 하고, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)=20%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 4에는, 상기 모듈을 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개로 분할한 부분모듈중의 20개의 단일전지의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 부분모듈의 가장 가스입구측에 가까운 부분모듈을 No.3a로 하고, 차례로 No.3b, No.3c, No.3d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분모듈을 No.3e로 하였다.
이 때, 냉각수 유량을 비교적 적게 하였기 때문에, No.3a에서 No.3e의 셀의 사이에서 온도분포가 발생하였다. 전류밀도가 0.3A/cm2인 경우의 부분모듈중의 20개의 전지구성단위의 평균온도는, No.3a가 78.2℃, No.3b가 77.6℃, No.3c가 76.7℃,No.3d가 75.9℃, No.3e가 75.0℃로서, 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 높고, 하류부일수록 온도가 낮은 분포로 되었다. 또한, 0.7A/cm2인 경우의 부분모듈중의 20개의 전지구성단위의 평균온도는, No.3a가 83.2℃, No.3b가 82.1℃, No.3c가 79.8℃, No.3d가 76.9℃, No.3e가 75.1℃로서, 마찬가지로 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 높고, 하류부일수록 온도가 낮은 분포가 되었다. 또한, 이 때의 온도분포는 No.3a에서 No.3e까지가 직선적인 온도분포가 아니라, 직선적보다 위로 볼록한 온도분포이었다.
도 4에서, 0.3A/cm2인 경우에도, 0.7A/cm2인 전류밀도의 경우에 있어서도, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높았다. 그렇지만, 버블러온도 의존성은, 어떤 부분모듈에서도 같은 경향을 나타내며, 모든 부분모듈에서 대단히 안정된 특성을 나타내었다.
일반적으로, 공기극 쪽에서는, 생성물의 발생이 일어나기 때문에, 가스출구에 가까운 쪽일수록 수증기분압은 증대한다. 그러나, 본 실시예에서는, Uo=20%와, 비교적 낮은 Uo에 의한 운전이기 때문에, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.4kg·f/cm2로서 비교적 높고, 생성물의 발생에 의한 가스출구부의 수증기분압의 증대의 효과보다, 가스입구부의 압력손실에 의한 가스입구부에서의 상대습도의 상승쪽이 크게 작용하고 있었다. 그 때문에, 본래 가스입구측 쪽이 오버플러딩상태에 있고, 오히려 가스출구측 쪽이 오버드라이상태에 있었다. 또한 이에 대하여, 온도분포에 의해 가스입구측의 온도를 상대적으로 상승시키는 결과가 되었기 때문에, 가스입구측의 오버플러딩을 억제하고, 가스출구측의 오버드라이도 억제하여, 안정된 전지특성을 갖는 효과를 얻을 수 있었다.
0.3A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 5에 나타낸다.
표 5
버블러온도(℃) 40 50 60 65 70 75
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 25,000 15,000 10,000 7,000 5,000 2,000
가스출구 28,000 18,000 12,000 8,000 5,500 2,200
0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 6에 나타낸다.
표 6
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 35,000 23,000 18,000 16,000 11,000 8,000
가스출구 38,000 24,000 19,000 17,000 12,000 9,000
이상에서, 0.3A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)의 최적의 범위는, 2,000∼30,000kg·f/s·m이고, 0.7A/cm2의 전류밀도인경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)의 최적의 범위는, 8,000 ∼40,000kg·f/s·m이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포를 작게 억제하는 것이 가능하였다.
실시예 4
실시예 1과 마찬가지로 하여 제작한 연료전지모듈에, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 행하였다.
이 때, 연료가스, 산화제가스, 냉각수 모두 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압으로 개방하였다. 먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하여, 온도분포를 최대한 억제하기 때문에, 75℃로 설정한 20L/min의 비교적 대량의 냉각수를 흐르게 하고, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)= 40%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 5에는, 상기 모듈을 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개로 분할한 부분모듈중의 20개의 단일전지의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 부분모듈의 가장 가스입구측에 가까운 부분모듈을 No.4a로 하고, 차례로 No.4b, No.4c, No.4d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분모듈을 No.4e로 하였다.
도 5에서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높았다. 그렇지만, 버블러온도를 높게 하면, 가스출구에 가장 가까운 부분모듈 No.4e에서 차례로 성능이 급격히 떨어졌다. 이 때 No.4e는, 내부저항의 측정으로부터 오버플러딩상태에 있는 것을 알 수 있었다. 또한 산화제가스 버블러온도가 60℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.2kg·f/cm2이었다. 이 때의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)과의 관계를 표 7에 나타낸다.
표 7
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 35,000 32,000 27,000 22,000 17,000
가스출구 18,000 14,000 11,000 7,000 5,000
V·ΔP가, 약 7,000 정도보다 작은 경우에는, 오버플러딩상태, V·ΔP가 약 32,000인 경우에는 약간 오버드라이상태이고, 최적의 운전상태에 있어서의 V·ΔP는 8,000∼40.000 정도이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포를 작게 억제하는 것이 가능하였다. 또한 V·ΔP의 가스입구부와 가스출구부의 차가 12,000 이상이므로, 안정적으로 운전할 수 없었다. 또한 V·ΔP가, 8,000∼40,000인 범위 이외에서는, 부분모듈중, 적층한 20개의 전지구성단위 내부, 극단적으로 성능의 저하가 관측되는 전지구성단위가 발생하였다.
실시예 5
실시예 1과 마찬가지로 하여 제작한 연료전지모듈에, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 행하였다.
이 때, 연료가스, 산화제가스, 냉각수함께 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압으로 개방하였다. 75℃로 설정한 냉각수를 2L/min 흐르게 하고, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)=40%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 6에는, 상기 모듈을 0.7 A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개로 분할한 부분모듈중의 20개의 단일전지의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 전지의 가장 가스입구측에 부분모듈을 No.5a로 하고, 차례로 No.5b, No.5c, No.5d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분모듈을 No.5e로 하였다. 이 때, 냉각수 유량을 비교적 적게 하였기 때문에, No.5a∼No.5e의 부분모듈의 사이에서 온도분포가 발생하였다. 전류밀도가 0.7A/cm2인 경우의 부분모듈중의 20개의 전지구성단위의 평균 셀온도는, No.5a가 75.1℃, No.5b가 77.0℃, No.5c가 79.7℃, No.5d가 81.8℃, No.5e가 83.0℃로서, 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 낮고, 하류부일수록 온도가 높은 분포가 되었다. 또한, 이 때의 온도분포는 No.5a∼No.5e까지가 직선적인 온도분포가 아니라, 직선적보다 위로 볼록한 온도분포이었다.
도 6에서, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높았다. 그러나, 버블러온도 의존성은, 어떤 부분모듈에서도 같은 경향을 나타내며, 모든 부분모듈에서 대단히 안정된 특성을 나타내었다.
일반적으로, 공기극 쪽에서는, 생성물의 발생이 일어나기 때문에, 가스출구에 가까운 쪽일수록 수증기분압은 증대한다. 한편, 가스입구부의 압력손실에 의해, 가스출구부에 비교해서 가스입구부가 고압으로 되기 때문에, 가스입구부의 상대습도가 상승한다. 그러나, 본 실시예에서는, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.2kg·f/cm2로서 비교적 낮고, 가스입구부의 압력손실에 의한 가스입구부에서의 상대습도의 상승보다, 생성물의 발생에 의한 가스출구부의 수증기분압의 증대 효과쪽이 크게 작용하고 있었다. 그 때문에, 원래 가스출구측 쪽이 오버플러딩상태에 있고, 가스입구측 쪽이 오버드라이상태에 있었다. 또한 이에 대하여, 온도분포에 의해 가스출구측의 온도를 상대적으로 상승시키는 결과가 되었기 때문에, 가스출구측의 오버플러딩을 억제하고, 가스입구측의 오버드라이도 억제하여, 안정된 전지특성을 갖는 효과가 얻어졌다.
0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 8에 나타낸다.
표 8
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 36,000 33,000 27,000 23,000 18,000 10,000
가스출구 38,000 36,000 33,000 28,000 25,000 20,000
이상에서, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(v)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)의 최적의 범위는, 10,000∼38,000kg·f/s·m이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포를 작게 억제하는 것이 가능하였다.
실시예 6
실시예 1과 마찬가지로 하여 제작한 연료전지모듈에, 연료가스로서 순수한 수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하며, 냉각수를 통하여, 발전시험을 행하였다.
이 때, 연료가스, 산화제가스, 냉각수 모두 동일방향으로 도입하고, 가스출구를 조여서, 가스출구부의 압력이 게이지압력으로서 2.0kg·f/cm2가 되도록 조정하였다. 75℃로 설정한 냉각수를 2L/min 흐르게 하고, Uf(연료가스중의 수소의 소비율)=80%, Uo(산화제가스중의 산소의 소비율)=50%로 설정하여 전지면내의 성능분포를 조사하였다.
도 7에는, 상기 모듈을 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의, 상기 모듈을 5개로 분할한 부분모듈에 있어서의 20개의 전지구성단위의 평균전압특성의 산화제가스 버블러온도 의존성을 나타내었다. 5분할한 모듈의 가장 가스입구측에 가까운 부분모듈을 No.6a로 하고, 차례로 No.6b, No.6c, No.6d로서, 가장 가스출구측에 가까운 부분모듈을 No.6e로 하였다.
이 때, 냉각수 유량을 비교적 적게 하였기 때문에, No.6a∼No.6e의 부분모듈의 사이에서 온도분포가 발생하였다. 전류밀도가 0.7A/cm2인 경우의 부분모듈중의 20개의 전지구성단위의 평균 셀온도는, No.6a가 75.0℃, No.6b가 76.0℃, No.6c가 77.8℃, No.6d가 80.8℃, No.6e가 82.0℃로서, 가스의 흐름에 대하여 상류부일수록 온도가 낮고, 하류부일수록 온도가 높은 분포로 되었다. 또한, 이 때의 온도분포는 No.6a∼No.6e 5까지가 직선적인 온도분포가 아니라, 직선적보다 위로 볼록한 온도분포이었다.
도 7에서, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우, 가스입구에 가까운 부분모듈정도 특성이 높았던 것을 알 수 있다. 그러나, 버블러온도 의존성은, 어떤 부분모듈에서도 같은 경향을 나타내며, 모든 부분모듈에서 대단히 안정된 특성을 나타내었다.
일반적으로, 공기극 쪽에서는, 생성물의 발생이 일어나기 때문에, 가스출구에 가까운 쪽일수록 수증기분압은 증대한다. 한편, 가스입구부의 압력손실에 의해, 가스출구부에 비해서 가스입구부가 고압으로 되기 때문에, 가스입구부의 상대습도가 상승한다. 그러나, 본 실시예에서는, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실이, 0.1kg·f/cm2로서 비교적 낮고, 가스입구부의 압력손실에 의한 가스입구부에서의 상대습도의 상승보다, 생성물의 발생에 의한 가스출구부의수증기분압의 증대 효과쪽이 크게 작용하고 있었다. 그 때문에, 본래 가스출구측 쪽이 오버플러딩상태에 있고, 가스입구측 쪽이 오버드라이상태에 있었다. 또한 이에 대하여, 온도분포에 의해 가스출구측의 온도를 상대적으로 상승시키는 결과가 되었기 때문에, 가스출구측의 오버플러딩을 억제하고, 가스입구측의 오버드라이도 억제하여, 안정된 전지특성을 갖는 효과를 얻었다.
0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V· ΔP)과의 관계를 표 9에 나타낸다.
표 9
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V·ΔP(kgf/sm) 가스입구 26,000 20,000 15,000 12,000 10,000 8,000
가스출구 30,000 22,000 17,000 14,000 11,000 10,000
이상에서, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 곱의 절대값(V·ΔP)의 최적의 범위는, 8,000∼30,000kg·f/s·m이었다. 또한, 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포를 작게 억제하는 것이 가능하였다.
실시예 7
실시예 5와 완전히 동일한 시험을 행하여, 0.7A/cm2의 전류밀도의 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압와의 차(ΔP)의 함수의 절대값(V2·ΔP, 및 V·ΔP2)을 구하였다. 이들 수치의 관계를 표 10에 나타낸다.
표 10
버블러온도(℃) 30 40 50 55 60 65
V2·ΔP(kgf/s2) 가스입구 395,000 376,000 324,000 287,000 236,000 140,000
가스출구 467,000 457,000 439,000 386,000 360,000 306,000
V·ΔP2((kgf)2/m3·s) 가스입구 1.18×108 9.55×107 6.08×107 4.23×107 2.47×107 7.14×106
가스출구 1.17×108 1.02×108 8.19×107 5.68×107 4.34×107 2.61×107
표 10에 나타낸 결과로부터, 0.7A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 함수의 절대값(V2·ΔP)의 최적의 범위는, 약140,000∼470,000kg·f/s2이었다. 또한 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 함수의 절대값(V·ΔP2)의 최적의 범위는, 약 7×106∼1.2×108(kg·f)2/m3·s이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포(불균일성)를 작게 억제하는 것이 가능하였다.
실시예 8
실시예 5와 완전히 동일한 시험을 행하여, 0.3A/cm2의 전류밀도의 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(v)과, 포화증기압과 실제 증기압와의 차(ΔP)의 함수의 절대값(v2·ΔP, 및 v·ΔP2)을 구하였다. 이들 수치의 관계를 표 11에 나타낸다.
표 11
버블러온도(℃) 40 50 60 65 70
V2·ΔP(kgf/s2) 가스입구 86,000 51,000 42,000 27,000 400
가스출구 146,000 114,000 96,000 87,000 17,000
V·ΔP2((kgf)2/m3·s) 가스입구 6.35×107 1.94×107 1.02×107 3.38×106 650
가스출구 1.35×108 6.98×107 3.88×107 2.64×107 857,000
표 11에 나타낸 결과로부터, 0.3A/cm2의 전류밀도인 경우의, 가스입구 근방과 가스출구 근방의 버블러온도와, 가스유속(v)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 함수의 절대값(V2·ΔP)의 최적의 범위는, 약15,000∼l50,000kg·f/s2이었다. 또한 가스유속(V)과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차(ΔP)의 함수의 절대값(V·ΔP2)의 최적의 범위는, 약 0.8×106∼1.4×108(kg·f)2/m3·s이었다. 또한 상기 조건하에서는, 전지의 단일면내에서의 성능분포(불균일성)를 작게 억제하는 것이 가능하였다.
본 발명에 의하면, 고분자 전해질형 연료전지의 냉각수 유통방향과 냉각수 입구온도와 냉각수 유량의 조정에 의한 면내온도분포와, 가스공급량과, 공급가습량과, 전류밀도를 조정함으로써, 가스유속과, 포화증기압과 실제 증기압과의 차로 표시되는 함수에 의해서, 최적의 운전상태가 나타나도록 조정하여 운전하는 것에 의해, 고분자 전해질형 연료전지를 고성능으로 안정하게 운전가능한 것이 판명되었다.

Claims (6)

  1. 고분자 전해질막이 끼워지는 한 쌍의 전극과, 도전성 세퍼레이터와, 상기 전극에 연료가스 및 산화제가스를 공급배출하는 수단과, 상기 연료가스 및/또는 상기 산화제가스의 가습수단과, 상기 전극과 평행한 면방향으로 냉각수를 유통하는 수단을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법으로서,
    상기 연료가스의 가스유속, 상기 산화제가스의 가스유속, 상기 연료가스중의 포화수증기압, 상기 연료가스중의 수증기압, 상기 산화제가스중의 포화수증기압, 상기 산화제가스중의 수증기압, 상기 전극의 온도, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 물리량을 계측하고,
    상기 냉각수의 유통방향, 상기 냉각수의 온도, 상기 냉각수의 유량, 상기 연료가스의 공급량, 상기 산화제가스의 공급량, 상기 연료가스중의 습도분, 상기 산화제가스중의 습도분, 상기 전극의 온도, 상기 전극의 온도분포, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 l 종의 물리량을 조절하는 것에 의해,
    상기 연료가스의 가스유속, 상기 산화제가스의 가스유속, 상기 연료가스중의 포화수증기압, 상기 연료가스중의 수증기압, 상기 산화제가스중의 포화수증기압, 상기 산화제가스중의 수증기압, 상기 전극의 온도, 및 출력전류값으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 물리량을 독립변수로 하는 특성함수에 의해서 산출되는 특성값을, 소정값으로 유지하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 고분자 전해질형 연료전지에 있어서의 연료가스 및 산화제가스의 배출구를, 상기 배출구의 후단에 설치된 열교환기의 불가피한 압력손실을 제거하여, 실질적으로 상압으로 해방하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 특성함수가 식(1):
    Y= Vm×(ΔP)n(1)
    (식중, V는 연료가스 또는 산화제가스의 유속, ΔP는 연료가스 또는 산화제가스중의 포화수증기압과 수증기압과의 차, m 및 n은 미리 정해진 수치)로 표시되며, 식(1)에서 산출되는 특성값 Y를, 제1소정값 이상으로 또한 제2소정값 이하로 유지하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 고분자 전해질형 연료전지의 운전시간 또는 출력특성에 대응하여, 제1소정값, 제2소정값, m 및 n으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 규정하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 전극에서 연료가스 또는 산화제가스가 도입되는 부분을 전극출발점, 상기 전극에서 상기 연료가스 또는 상기 산화제가스가 배출되는부분을 전극출구점으로 하여, 상기 전극출발점의 온도를 상기 전극출구점의 온도보다 낮게 하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 전극출발점에서 전극출구점까지의 사이에서의 전극의 온도 Y를, 상기 전극출발점에서 전극출구점까지의 거리X에 대하여, 위로 볼록하게 되는 곡선적으로 변화시키는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 운전방법.
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