KR20000056873A - 황 이용 탈질에 의하여 폐수 중의 질소를 제거하는 방법 - Google Patents

황 이용 탈질에 의하여 폐수 중의 질소를 제거하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 질소를 포함한 폐수로부터 질소를 제거하는 방법에 관한 것으로, 구체적으로는 고농도 질소를 제거하기 위하여 황을 이용한 탈질 공정을 수행함으로써 폐수로부터 질소를 제거하는 본 발명의 방법은 질산화/탈질만으로 총질소 제거 효율을 증가시키려는 경우 반송비를 높임으로 인한 동력비 증가, 탈질조에 외부 탄소원을 첨가함으로 인한 경제성 저하 및 탈질 후 잔류 유기물의 질산화 저해 등의 문제를 해결할 수 있을 뿐만 아니라, 종속 영양 탈질을 후탈질로 적용할 경우에 외부 탄소원을 첨가해야 하고 최종 유출수의 잔류 유기물 및 미생물 분리를 위하여 후속 시설을 설치해야 하는 문제도 해결할 수 있다.

Description

황 이용 탈질에 의하여 폐수 중의 질소를 제거하는 방법 {Method for removing nitrogen from waste water through sulfur-utilizing denitrification}
본 발명은 고농도 질소를 포함한 폐수중의 질소를 제거하는 방법에 관한 것으로, 구체적으로는 고농도 질소를 제거하기 위하여 황을 이용한 탈질 공정을 수행함으로써 질소를 제거하는 방법에 관한 것이다.
고농도 질소를 포함한 폐수의 처리 공정으로는 일반적으로 질산화/종속 영양 탈질이 적용되어 왔는데, COD/N 비가 높을 경우에 질산화/종속 영양 탈질 공정이 일반적으로 적용된다. 그러나 이 경우 효율은 반송비(반송되는 유량/유입 원수 유량)에 의해 좌우되기 때문에 유출수의 총질소 제거 효율을 높이려면 반송비를 증가시켜야 하고, 이에 따라 동력비가 증가하게 된다. 예를 들어, 탈질에 필요한 유기물이 충분하고 질산화조 및 탈질조의 효율이 100%인 경우 2000 ㎎/ L 암모니아성 질소(NH4 +-N)를 200 ㎎/L 이하로 처리하기 위해서는 반송비가 9 이상이어야 한다. 이는 반송비가 9인 경우 탈질조 유입수의 암모니아성 질소(NH4 +-N)는 희석에 의해 200 mg/L로 유지되며, 이 암모니아성 질소(NH4 +-N)는 탈질조에서 변환되지 않고 질산화조에서 질산화되어 유출되기 때문이다.
COD/N 비가 낮은 폐수에 대하여는 메탄올, 에탄올 같은 외부 탄소원의 첨가가 필요하며 이에 따라 경제성이 감소한다. 또한, 외부 탄소원을 첨가하는 경우 폐수에 포함된 유기물이 탈질에 이용되기 어려우며, 과잉으로 첨가된 외부 탄소원이 잔류할 경우 질산화 공정에 저해 작용을 일으킬 수 있다. 총질소 제거 효율을 높이기 위하여 질산화/탈질 공정 유출수를 종속 영양균을 이용하여 후탈질할 경우 최종 유출수의 잔류 유기물 및 미생물 분리를 위한 후속 시설이 필요하게 된다.
이와 같이 고농도 질소를 포함한 폐수 처리 공정으로 질산화/종속영양탈질 공정을 적용하는 경우, 점차 강화되는 방류수 질소 기준을 만족시키기 위해서 질산화/탈질만으로 총질소 제거 효율을 증가시키려면 반송으로 인한 동력비 증가, 탈질조에 외부 탄소원 첨가로 인한 경제성 저하 및 탈질 후 잔류 유기물의 질산화 저해 등의 문제가 발생할 수 있다. 종속 영양 탈질을 후탈질로 적용할 경우에도 외부 탄소원의 첨가가 필수적이며 최종 유출수의 잔류 유기물 및 미생물 분리를 위한 후속 시설의 설치가 문제가 된다.
이에 본 발명자들은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 노력하던 중, 황을 이용한 탈질 공정을 적용하면 상기한 반송으로 인한 동력비 증가, 탈질조에의 외부 탄소원 첨가로 인한 경제성 저하 및 탈질 후 잔류 유기물의 질산화 저해 등의 문제와 종속 영양 탈질을 후탈질로 적용할 경우에 필수적인 외부 탄소원의 첨가, 최종 유출수의 잔류 유기물 및 미생물 분리를 위한 후속 시설의 설치 등의 문제들이 모두 해결되며 경제적으로 대부분의 질소를 제거할 수 있다는 사실을 알아내어 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 고농도 질소를 포함하는 폐수에서 경제적으로 질소를 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명의 방법에 따라 유기물과 질소가 고농도로 포함된 폐수중의 질소를 제거하는 공정을 나타낸 것이고,
도 2는 알칼리도가 충분하지 않은 경우 종속 영양 탈질과 황 이용 탈질을 동시에 이용하는 하이브리드(hybrid)상 반응조의 구조를 나타낸 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에서는 폐수중의 고농도 질소 제거를 위하여 황 이용 탈질 공정을 적용하여 질소를 제거하는 방법을 제공한다.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 고농도 질소를 포함하는 폐수중의 고농도 질소를 제거하기 위하여 황 이용 탈질 공정을 적용하여 질소를 제거하는 방법을 제공한다.
정유 공정의 부산물로 발생하는 황은 메탄올, 에탄올 같은 외부 탄소원보다 훨씬 단가가 저렴하고 황 이용 탈질균은 바닷가 개펄로부터 단기간에 쉽게 배양할 수 있다. 또한 황 입자 충전상 반응조를 이용하므로 고형물 체류 시간(solids retention time ; 이하 "SRT"라고 약칭함)이 증가하여 슬러지 생성량이 매우 작고, 교반이나 반송 등의 동력비가 소모되지 않는다는 장점이 있다.
본 발명의 방법에 따른 폐수 중의 질소를 제거하는 공정은 크게 세 가지로 구분되어 질 수 있다. 폐기물 중에 질소와 유기물이 많이 포함된 경우에는 무산소조, 포기조, 황 이용 탈질 공정을 거치게 되고, 질소의 함량은 많으나 유기물의 양은 적은 경우에는 포기조만을 거친 후 황 이용 탈질 공정을 거치게 되고, 질소의 함량이 적은 경우에도 포기조만을 거친 후 황 이용 탈질 공정을 거치게 된다. 상기의 각 경우에 알칼리도가 충분하지 않은 경우에는 황 이용 탈질과 함께 종속 영양 탈질을 동시에 적용할 수 있다.
도 1에서는 질소와 유기물의 함량이 많은 폐수 처리의 경우를 설명하고 있으며, 상기한 바와 같이 폐수를 무산소조, 포기조 및 황 충전상 반응조의 순서로 통과시킴으로써 수행된다.
우선 고농도 질소를 포함한 폐수는 질산화조 반송수와 함께 무산소조로 유입된다. 무산소조에서 반송수의 질산성 질소는 폐수 내의 유기물을 이용하여 탈질된다. 무산소조는 혐기성균을 식종하여 폐수의 COD/N 비가 높은 경우 탈질 후 잔류 유기물은 CH4로 제거되도록 한다.
반송수에 의해 희석된 질소 및 유기물을 포함한 무산소조 유출수는 포기조로 유입된다. 포기조에서 질소는 질산화, 잔류 유기물은 산화된다. 포기조 유출수의 일부는 탈질조로 반송된다.
포기조 유출수의 잔류 유기물이나 알칼리도가 황 이용 탈질에 충분하지 않은 경우 황 충전상 반응조로 유입되기 전에 질산성 질소의 일부를 종속 영양 탈질시킬 수 있는 유기물 또는 알칼리도를 첨가한다. 황충전상 반응조에서는 잔류 또는 첨가된 유기물을 이용한 종속 영양 탈질이 발생하며 이로부터 생성된 알칼리도나 첨가된 알칼리도를 이용하여 황 이용 독립 영양 탈질이 발생된다.
황 충전상 반응조 유출수의 COD가 방류수 수질 기준을 초과할 경우 응집 침전 등의 물리화학적 처리 공정을 추가할 수 있다.
전체 공정을 거쳐 질소 및 유기물이 제거된 최종 유출수를 방류시킨다.
본 발명에서는 알칼리도가 충분한 경우, 고농도 질소를 제거하기 위하여 질산화/탈질 공정 후에 황 충전상 반응조를 설치하여 하기 반응식 1의 방법에 의하여 질소를 제거하는 방법을 제공한다. 여기에서 알칼리도란 산을 중화시킬 수 있는 능력의 크기를 의미하는 것으로서, 총 알칼리도는 0.02 N의 황산으로 일정량의 시료를 pH 4.5까지 적정하여 구할 수 있으며, 일반적으로 CaCO3로 환산하여 나타낸다. 하기 반응식 1에서 알칼리도가 충분한 폐수라는 것은 1g의 질산성 질소에 대해 4.38g(CaCO3로 환산시) 이상의 알칼리도를 포함한 폐수를 의미한다.
본 발명의 방법에 따라 알칼리도가 충분한 고농도 질소 폐수를 처리할 경우에는 메탄올, 에탄올 등의 외부 탄소원의 첨가가 필요하지 않으므로 200 원/㎏(구형으로 가공된 경우, 구형으로 가공되지 않은 경우에는 100 원/kg)인 황과 500 원/㎏인 메탄올의 단가만을 비교하였을 경우 유기물 이용 탈질보다 경제적이다. 예를 들어, 700 ㎎/L의 질산성 질소(NO3 --N)를 5000 ton/day의 유량으로 처리할 경우 메탄올은 연간 18억 6천만원, 황은 6억 4천만원이 소요되어 황 이용 후탈질시 연간 12억 2천만원이 절약된다. 이 때 메탄올의 소요 비용은 COD/N 비를 2.86으로 계산한 경우이며 미생물 합성에 필요한 양까지 고려하면 그 비용은 더 증가할 것이다. 또한, 황 이용 탈질은 충전상 반응조를 이용하므로 SRT가 길어져 슬러지 생성량이 작고, 교반이나 반송 등의 동력비가 소모되지 않는다는 장점이 있다.
또한 본 발명에서는 알칼리도가 충분하지 않은 고농도 질소 폐수를 처리하는 경우에 있어서는 알칼리도를 별도로 첨가하거나 종속 영양 탈질과 황 이용 탈질을 동시에 이용함으로써 알칼리도를 따로 공급하지 않고 질소를 제거하는 방법을 제공한다.
도 2에서는 알칼리도가 충분하지 않은 폐수의 처리 공정시 종속 영양 탈질과 황 이용 탈질을 동시에 이용하는 하이브리드(hybrid) 반응조의 구성을 나타내고 있다. 본 반응조는 유기물의 함량이 높은 폐수의 경우 당연히 적용될 수 있으며, 유기물의 함량이 낮은 폐수의 경우에도 당밀 폐수와 같은 고농도의 유기성 폐수인 경우나, 또는 그 밖의 경우 값이 저렴한 유기물을 공급함으로써 적용할 수 있다.
황 이용 탈질균과 종속 영양 탈질균이 동일 반응조 내에서 활동하는 경우, 황 이용 탈질균에 의한 pH저하가 종속 영양 탈질균의 활동을 억제할 수 있으므로, 본 발명에서는 이를 방지하기 위하여 종속 영양 탈질과 황 이용 탈질을 분리하여, 하이브리드(hybrid)상 하단에서는 유기물을 첨가하여 종속 영양 탈질이 선행되고 이후 알칼리도가 증가된 폐수는 상단의 황이 충전된 부분으로 유입되어 황 이용 탈질이 수행되어 질소를 제거하는 방법을 제공한다.
알칼리도가 충분하지 않은 고농도 질소 폐수를 처리할 경우 황 이용 탈질만을 이용하게 되면 알칼리도를 따로 공급해야 하기 때문에 종속 영양 탈질보다 경제성이 오히려 감소하게 되나, 종속 영양 탈질과 동시에 이용하는 경우에는 종속 영양 탈질시 생성된 알칼리도를 황 이용 독립 영양 탈질에 이용할 수 있게 되므로 효율적이다.
상기 반응식 1의 황 이용 독립 영양 탈질식에 따르면 이론적으로 1 g의 질산성 질소(NO3 --N)가 탈질될 때 4.38 g의 알칼리도가 소모된다. 이런 경우에 황 이용 탈질과 동시에 종속 영양 탈질을 이용하면 알칼리도를 따로 공급하지 않고 하기 반응식 2에 나타난 바와 같이 1g의 질산성 질소(NO3 --N)의 유기물 탈질시 생성된 알칼리도 3.55g을 황 이용 독립 영양 탈질에 이용할 수 있다. 이 때 유기물 첨가량은 종속 영양 탈질만 수행할 경우의 이론적 필요량의 60%만을 첨가하면 되기 때문에 700 ㎎/L의 질산성 질소를 5000 ton/day의 유량으로 처리할 경우 메탄올이 연간 11억 2천 만원, 황이 2억 6천 만원이 소요되므로 유기물 탈질만을 이용할 경우보다 연간 4억 8천 만원이 절약된다. 또한 생성된 미생물이나 잔류 유기물 처리 및 알칼리도 증가 등 유기물 이용 탈질의 단점도 해결할 수 있다.
본 발명에서 황 이용 탈질이 가능한 질산성 질소의 농도는 최대 1500 mg/L이고, 바람직하게는 750 mg/L 이하이다. 750 mg/L 이상의 농도에서는 유입 질소 중 상당량이 온실 가스로 알려진 N2O로 회수된다.
따라서, 폐수 중의 질산성 질소의 농도가 750 mg/L이하(저농도 유기물을 포함한 폐수)인 경우에는 질산화 과정만을 거치고 황 이용 탈질을 곧바로 적용할 수 있다.
이하 실시예에 의하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명이 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
황 충전상 반응조는 정유 공정의 부산물로 발생한 황을 2.82∼5.84 mm의 구형으로 가공한 입자로 충전되었다. 식종을 위한 미생물은 바닷가 개펄을 채취하여 700 ㎎/L 질산성 질소(NO3 --N)와 티오황산나트륨을 주입하여 배양하였다. 배양된 미생물은 알칼리도 주입량을 증가시켜 가며, S2O3 2-를 단계별로 감소시켜 한달 내에 황에 순응되었다.
인공 폐수를 이용한 실험에서 1500 ㎎/L의 질산성 질소(NO3 --N) 농도까지 100% 제거 효율을 나타내며 황 이용 독립 영양 탈질이 가능하였다. 그러나 750 ㎎/L이상의 질산성 질소(NO3 --N) 농도에서는 유입 질소 중 상당량이 발생 가스 중 N2O로 회수되었다.
총질소 및 CODCr이 1580∼2170 및 2590∼4340 ㎎/L인 수도권 매립지 침출수에 대하여 실험실 규모의 질산화/탈질 및 황 이용 후탈질 공정을 적용하였다. 질산화/탈질 공정은 반송비 2로 운전하였으며 각 반응조의 운전 조건은 표 1과 같았다.
침출수 처리 시스템의 운전 조건
시스템 유량(L/day) HRT(hour) 온도(℃)
무산소조 7.5 12a(36b) 35
산소조 48a(144b) 20
황 충전상 반응조 2 14.1(40.6c) 35
HRT(hydraulic retention time) : 수리학적 체류시간a : 내부 반송을 고려한 HRTb : 반송을 제외한 폐수 원수에 대한 HRTc : 충전하지 않은 상과의 반응 시간(Empty bed contact time)
침출수는 질산화/탈질 이후 잔류 COD가 평균 730 ㎎/L이었으나 대부분이 난분해성 물질이며 질산성 질소(NO3 --N) 농도는 600∼800 ㎎/L, 잔류 알칼리가 100 ㎎/L 이하였으므로 황 충전상 반응조로 유입시키기 전에 유기물이나 알칼리도를 첨가해야만 했다. 표 2에 알칼리도 및 유기물을 첨가한 각각 실험에서의 전체 처리 공정의 총질소 및 CODCr의 제거 효율을 나타내었다. 2400 ㎎/L의 알칼리도를 NaHCO3로 첨가하여 처리한 경우 유출수의 총질소 및 CODCr의 제거 효율은 각각 평균 100 및 76%이었다. CODCr의 제거 효율은 600 ㎎/L의 Fe3+를 이용한 응집 침전 공정을 추가한 경우 88%까지 증가하였다. 1000 ㎎/L의 COD에 해당하는 메탄올을 공급하고 알칼리도를 300 ㎎/L로 감소 공급하고 종속 영양 탈질을 동시에 수행한 경우 총질소 및 CODCr의 제거 효율은 각각 81 및 74%이었다.
실험실 규모에서의 침출수 처리 시스템의 총질소 및 CODCr의 제거 효율
알칼리도(㎎/L) CH3OH(㎎/L as COD) 총질소 제거효율(%) CODcr제거효율(%)
2400 - 100 76
300 1000 81 74
상기 결과에서 알 수 있듯이, 알칼리도가 충분한 경우에는 유기물을 첨가하지 않은 경우에도 총 질소 제거 효율은 100%이었고, 알칼리도가 충분하지 않은 경우에는 유기물을 첨가하여야 총 질소 제거 효율이 증가하였다.
실시예 2
수도권 매립지 침출수를 처리하는 파일럿 플랜트 규모의 질산화/탈질 공정 유출수의 질산성 질소(NO3 --N) 및 CODCr은 800 및 1450 ㎎/L이었으며 이에 대하여 황 이용 후탈질 공정을 적용하였다. 표 3에 알칼리도 및 유기물을 첨가한 각각 실험에서의 황 이용 후탈질 공정의 질산성 질소(NO3 --N) 제거 효율을 나타내었다. 유입 질산성 질소(NO3 --N)중 50%를 유기물 탈질시킬 수 있는 1140 ㎎/L의 COD에 해당하는 메탄올과 420 ㎎/L의 알칼리도를 NaHCO3로 첨가한 경우 질산성 질소(NO3 --N) 제거 효율은 평균 97%이었다. 유입 질산성 질소(NO3 --N) 중 60%를 유기물 탈질시킬 수 있는 1370 ㎎/L의 COD에 해당하는 메탄올을 첨가한 경우 질산성 질소(NO3 --N) 제거 효율은 평균 100%이었다. 황 충전상 반응조에서 첨가된 유기물은 모두 제거되었으며 질산화/탈질 유출수 중 잔류하던 난분해성 유기물의 일부도 제거되었다.
황 이용 후탈질 공정에서 파일럿 스케일의 질산화/탈질 시스템 배출수의 질산성 질소(NO3 --N) 제거 효율
첨가된 알칼리도(㎎/L) CH3OH(㎎/L as COD) 질산성 질소 제거 효율(%)
420 1140 97
- 1370 100
이상에서 살펴본 봐와 같이, 본 발명의 방법은 폐수중의 고농도 질소 제거를 위하여 황 이용 탈질 공정을 적용하는 방법으로, 질산화/탈질만으로 총질소 제거 효율을 증가시키려는 경우 필요한 반송으로 인한 동력비 증가, 탈질조 외부 탄소원 첨가로 인한 경제성 저하 및 탈질 후 잔류 유기물의 질산화 저해 등의 문제를 해결하고, 종속 영양 탈질을 후탈질로 적용할 경우 필요한 외부 탄소원의 첨가와 최종 유출수의 잔류 유기물 및 미생물 분리를 위한 후속 시설의 설치 문제 등을 해결하는 장점이 있다.
또한 본 발명의 방법이 종속 영양 탈질과 동시에 이용하는 경우, 종속 영양 탈질시 생성된 알칼리도를 황 이용 독립 영양 탈질에 이용할 수 있게 되어, 유기물 첨가량은 종속영양탈질만 수행할 경우의 이론적 필요량의 60%만을 첨가하면 되어 종속 영양 탈질만을 이용할 경우보다 더 경제적이다. 또한 생성된 미생물이나 잔류 유기물 처리 및 알칼리도 증가 등 종속 영양 탈질의 단점도 해결할 수 있다.

Claims (7)

  1. 질소를 포함하는 폐수를 질산화/탈질 공정 또는 질산화 공정만을 거친 후에 황을 이용한 탈질 공정을 수행함으로써 폐수중의 질소를 제거하는 방법
  2. 제 1항에 있어서, 상기 방법은 폐수를 무산소조, 포기조 및 황 충전상 반응조 또는 포기조 및 황 충전상 반응조의 순서대로 통과시킴으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 폐수중의 질소를 제거하는 방법
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 과정에 더하여 잔류 유기물 제거를 위한 응집 침전 과정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폐수 중의 질소를 제거하는 방법
  4. 제 2항에 있어서, 알칼리도가 충분한 폐수의 처리시, 황 충전상 반응조에 가공된 황 입자를 충전하고 황을 이용하는 탈질 미생물을 식종하여 하기 반응식 1의 독립영양탈질을 수행하는 것을 특징으로 하는 폐수 중의 질소를 제거하는 방법
    반응식 1
  5. 제 2항 또는 제 4항에 있어서, 알칼리도가 충분하지 않은 폐수의 처리시, 황 충전상 반응조에는 상기 황 입자 및 미생물에 더하여 외부 탄소원을 공급하여 상기 반응식 1의 독립 영양 탈질 반응과 동시에 하기 반응식 2의 종속 영양 탈질 반응이 일어나도록 하는 것을 특징으로 하는 폐수중의 질소를 제거하는 방법
    반응식 2
  6. 제 5항에 있어서, 외부 탄소원의 공급을 이용한 상기 반응식 2의 종속 영양 탈질 결과 발생한 알칼리도가 상기 반응식 1의 독립 영양 탈질 반응으로 인한 폐수 중의 질소를 제거하기에 부족한 경우, 알칼리도를 더 첨가하는 것을 특징으로 하는 폐수 중의 질소를 제거하는 방법
  7. 제 2항 또는 제 4항에 있어서, 알칼리도가 충분하지 않은 폐수의 처리시, 황 충전상 반응조에는 상기 황 입자 및 미생물에 더하여 알칼리도를 더 첨가하는 것을 특징으로 하는 폐수 중의 질소를 제거하는 방법
KR1019990006608A 1999-02-27 1999-02-27 황 이용 탈질에 의하여 폐수 중의 질소를 제거하는 방법 KR100336483B1 (ko)

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