KR19990081105A - 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 결합제에 의한 백금촉매의 이용률 저하를 최소화함으로써 출력성능을 향상시킬 수 있는 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료 전지를 개시한다. 본 발명은 지지층, 및 백금/탄소 분말과 PTFE 결합제를 포함하는 촉매층으로 구성된 수소이온 교환막 연료전지용 가스확산전극에 있어서, 상기 가스확산전극중의 PTFE 결합제의 함량이 상기 가스확산전극중의 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%로 최적화된 것을 특징으로 하는 가스확산전극 및 이를 채용한 수소이온 교환막 연료 전지를 제공한다.
Description
본 발명은 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 결합제에 의하여 백금촉매의 이용률이 저하되는 것을 최소화함으로써 출력성능을 향상시킬 수 있는 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료 전지에 관한 것이다.
수소이온 교환막 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell)는 화석 에너지를 대체할 수 있는 미래의 청정 에너지원으로서, 출력밀도 및 에너지 전환효율이 우수하다. 또한 상온에서 작동하고, 소형화 및 밀폐화가 가능하므로 무공해 자동차, 가정용 발전 시스템, 이동 통신 장비, 의료기기, 군사용, 우주 사업용 등 그 응용 분야가 매우 다양하다.
수소이온 교환막 연료전지는 수소와 산소의 전기화학적 반응으로부터 직류 전기를 생산해내는 발전 시스템으로서, 기본 구조는 도 1에 도시된 바와 같다.
도 1을 참조하면, 각각 연료가스의 공급을 위한 지지층(미도시)과 연료가스의 산화-환원 반응이 일어나도록 하는 촉매층(미도시)으로 구성된 애노드(11)와 캐소드(12)에서는 각각 반응가스, 즉 수소 및 산소의 산화/환원 반응이 일어난다. 애노드(11)와 캐소드(12)를 통칭하여 가스확산전극(13)이라 한다.
언급한 바와 같이, 가스확산전극(13)의 애노드(11)에서는 반응식 1과 같은 산화반응이 일어나, 수소 분자가 수소이온과 전자로 전환된다. 수소이온은 수소이온 교환막(14)을 거쳐 캐소드(12)로 전달된다. 캐소드(12)에서는 반응식 2에서와 같은 환원반응이 일어난다. 즉, 산소분자가 전자를 받아 산소이온으로 전환되며, 산소이온은 애노드(11)로부터의 수소이온과 반응하여 물분자로 전환된다.
상기 원리로 작동하는 수소이온 교환막 연료전지에 있어서, 촉매층은 탄소천 또는 탄소 페이퍼로 이루어진 지지층위에 형성되어 있다. 이러한 촉매층 및 지지층으로 이루어진 가스확산전극(13) 사이에는 두께 50∼200㎛의 수소이온 교환막(14)이 개재되어 있다.
그런데, 일반적으로 수소이온을 전달하는 수소이온 교환막(14)은 고체 폴리머 전해질로 이루어져 있으므로 가스확산전극(13)과 수소이온 교환막(14) 사이의 접합계면이 2차원이어서, 전해질이 액체인 경우에 비해 촉매의 이용율이 낮은 문제점이 있다. 따라서, 가스확산전극(13)/ 수소이온 교환막(14) 사이의 계면을 3차원적 구조로 만들어 접촉면적을 넓힘으로써 촉매의 이용율을 높일 필요가 있다.
종래의 수소이온 교환막 연료전지에 있어서, 촉매층은 분말형태의 백금이 코팅된 카본(platinized carbon, 이하 "백금/탄소"라 칭함) 분말과 결합제인 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluorocarbon; 이하 "PTFE"라 칭함)을 이용하여 형성하였다. 이 경우, 연료가스의 산화-환원 반응은 가스확산전극(13)/ 수소이온 교환막(14) 사이의 계면에서만 이루어짐으로써 촉매 이용율이 매우 낮기 때문에, 촉매층 내의 백금 로딩(loading)량을 4㎎/㎠까지 높여야 실용 가능한 출력밀도를 얻을 수 있었다. 이와 같이 종래의 수소이온 교환막 연료전지는 백금함유량이 많아 가스확산전극의 제조 단가가 높았기 때문에, 우주왕복선과 같은 일부 특수한 용도외에는 사용하기 어려웠다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여, 미국 특허 제4,876,115호는, 인산형 수소이온 교환막 연료전지에 있어서 백금촉매의 표면적을 최대화하기 위하여 3nm 크기의 미세 백금 분말을 카본블랙 표면에 코팅시킨 백금/탄소 분말을 촉매층 재료로 사용하고, 결합제로서 PTFE를 이용하여 촉매층을 형성하는 방법을 개시하고 있다.
이때, 수소이온 교환막(14)과 접촉하는 촉매층 표면 상에 액상 나피온(듀퐁사 상품명) 폴리머 전해질을 함침(impregnation)시킨 후 건조하여 나피온 피막을 형성함으로써, 백금촉매와 나피온 전해질과의 3차원 계면을 형성하고 있다. 이러한 방법을 사용함으로써, 촉매층의 백금함량을 종래에 비해 1/10 수준으로 줄일 수 있다고 보고되어 있다. 그러나, 인산형 수소이온 교환막 연료전지의 가스확산전극은 액상전해질인 인산이 가스확산전극을 통과하지 못하도록 30중량% 이상의 높은 함량의 PTFE를 사용하므로 가스확산전극의 촉매층내의 상당량의 백금이 PTFE로 덮혀 백금촉매의 이용율이 저하된다.
이러한 문제점을 보완하기 위하여, 미국 특허 제5,234,777호는 백금/탄소 분말과 액상 나피온 폴리머 전해질을 혼합하여 잉크 형태의 혼합물을 제조한 후, 이를 직접 수소이온 교환막에 분사 및 건조하는 방법을 개시하고 있다. 이러한 방법은 나피온 폴리머 전해질 자체를 결합제로 사용함으로써 PTFE의 사용을 억제하여 가스확산전극의 내부저항을 최소화하는 동시에, 촉매층 내의 촉매 함유 밀도를 증가시키고자 하는 것이었다. 그러나, 이와 같은 경우 촉매층 조성물은 소수성이 강한 PTFE를 함유하지 않아서 친수성이 크다. 따라서, 극히 얇은 촉매층을 이형재(decal plate) 상에 코팅한 후, 다시 가스 확산층 상에 열접착하거나, 또는 나피온 폴리머 막 위에 직접 코팅하는 방법을 통하여 촉매층을 형성해야 한다. 따라서, 가스확산전극의 제조공정이 복잡하여 양산화가 어려운 문제점이 여전히 존재한다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 PTFE 결합제에 의한 백금촉매의 이용율 저하를 최소화함으로써 출력성능을 높힐 수 있는 가스확산전극을 제공하는데 있다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 가스확산전극을 이용함으로써 출력성능이 우수한 수소이온 교환막 연료전지를 제공하는데 있다.
도 1은 일반적인 수소이온 교환막 연료전지에 대한 개략적인 단면도이다.
도 2는 가스확산전극중의 촉매층의 PTFE의 함량을 10 ~ 44중량%로 조절한 단위셀에 있어서 전압대 전류밀도의 그래프이다.
도 3은 가스확산전극중의 촉매층의 PTFE의 함량을 10 ~ 44중량%로 조절한 단위셀에 있어서 전압이 0.6V일 때 PTFE의 함량에 따른 출력밀도의 변화를 나타낸 그래프이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 간단한 설명
11 : 애노드(anode) 12 : 캐소드(cathode)
13 : 가스확산전극 14 : 수소이온 교환막
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은, 지지층; 및 백금/탄소 분말과 PTFE 결합제를 포함하는 촉매층으로 구성된 수소이온 교환막 연료전지용 가스확산전극에 있어서, 상기 가스확산전극중의 PTFE 결합제의 함량은 상기 가스확산전극중의 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%인 것을 특징으로 하는 가스확산전극을 제공한다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은, 또한 지지층과 촉매층으로 구성된 2개의 가스확산전극; 및 상기 2개의 가스확산전극 사이에 개재되어 있는 수소이온 교환막을 포함하는 수소이온 교환막 연료 전지에 있어서, 상기 촉매층은 백금/탄소 분말, 및 상기 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%의 PTFE 결합제를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소이온 교환막 연료 전지를 제공한다.
본 발명에 따른 가스확산전극을 이용하면 PTFE 결합제에 의한 백금촉매의 이용율 저하를 최소화할 수 있으므로 수소이온 교환막 연료전지의 출력성능을 개선할 수 있다.
본 발명에 따른 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료전지는 촉매층의 PTFE 결합제의 함량을 상기 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%로 조절한 것을 제외하고는 통상적인 방법으로 제조된다.
즉, 먼저 백금/탄소분말의 균일 분산액에 PTFE 결합제, 기공도 조절제, 및 점도조절제를 첨가하고 혼합하여 슬러리를 제조한다. 이때, PTFE 결합제는 건조 및 소결후 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%로 조절되어야 한다. 이어서, 상기 슬러리를 카본 페이퍼위에 캐스팅한 후, 진공하의 불활성 분위기에서 건조 및 소결하여 촉매층이 코팅된 가스확산전극을 제조한다. 한편, 이와 같은 방법 이외에 상기 슬러리를 스프레이 코팅하거나 또는 스크린 코팅하여 가스확산전극을 제조할 수도 있다.
계속하여, 브러쉬를 이용하여 액상 나피온 폴리머 전해질을 가스확산전극의 촉매층의 표면에 코팅한다. 이는 백금촉매와 액상 나피온 폴리머 전해질과의 3차원적 계면을 형성하기 위하여 액상 나피온 폴리머 전해질 용액을 수소이온 교환막과 접합될 표면에 함침(impregnation)함으로써 백금촉매위에 연속적인 나피온 피막을 형성하기 위한 것이다.
이어서, 수소이온 교환막의 양면에 위에서 제조한 전극 촉매층을 겹친 후, 핫 프레스를 이용하여 압착시켜 촉매층/수소이온도전막/촉매층 접합체를 제조한다. 계속하여, 탄소천과 같은 지지층을 상기 접합체의 양면에 접합시켜 수소이온 교환막 연료전지의 단일 셀을 완성한다.
한편, PTFE는 결합제인 동시에 방수제의 역할을 하는데, 상기 PTFE의 함량이 상기 촉매층의 총중량을 기준으로 15중량% 미만이면 전극내의 기공이 물로 채워져서 산소의 확산을 방해하여 출력특성이 저하된다. 반대로, PTFE의 함량이 30중량%를 초과하면 가스확산전극내의 기공도가 감소하여 산소의 확산이 용이하지 못하게 되어 출력특성이 저하된다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명의 효과를 구체적으로 설명하되, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
20중량%의 백금 입자가 카본블랙에 코팅되어 있는 백금/탄소 분말(상품명: Vulcan XC78R, E-Tek사 제품) 1g에 분산제로서 석유계 유기용매(상품명; Shell Sol, Shell사 제품) 8㏄를 첨가한 후 볼 밀링을 실시하여 균일한 혼합체를 얻었다. 이어서, 건조후의 촉매층의 총중량을 기준으로 하여 15중량%가 되도록 PTFE 분산액을 상기 균일 혼합체에 첨가한 후 혼합하였다. 계속하여, 디부틸프탈레이트 1.5g, 옥수수 기름 1.5g을 순차적으로 첨가하고 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 이때, 디부틸프탈레이트는 촉매층내의 기공도를 증가시키기 위한 것이고, 옥수수 기름(corn oil)은 상기 슬러리의 점도를 조절하기 위한 것이다.
상기 슬러리를 카본 페이퍼(상품명: TGPH 090, Toray사 제품) 위에 놓고, 닥터블레이드(doctor-blade)를 이용하여 캐스팅한 후, 진공 오븐에 넣고 220℃에서 30분 동안 건조시키고 370℃에서 30분 동안 소결시켜 카본페이퍼에 촉매층이 코팅된 가스확산전극을 제조하였다. 계속하여, 브러쉬를 이용하여 5중량%의 액상 나피온 폴리머 전해질(상품명: Perfluorosulfonate Ionomer Solution, Aldrich 제품)을 가스확산전극 촉매층의 표면에 코팅하였다. 이는 백금촉매와 액상 나피온 폴리머 전해질과의 3차원적 계면을 형성하기 위하여 액상 나피온 폴리머 전해질을 수소이온 교환막과 접합될 표면에 함침(impregnation)함으로써 백금촉매위에 연속적인 나피온 피막을 형성하기 위해서이다. 이때, 나피온 폴리머의 부가량은 1 mg/㎠이 되도록 조절하였다.
이어서, 나피온 117(Nafion 117, Dupont사 제품) 수소이온 교환막의 양면에 위에서 제조한 전극 촉매층을 겹친 후, 핫 프레스를 이용하여, 약 130℃의 온도에서 약 80기압의 압력으로 압착시켜 촉매층/수소이온도전막/촉매층 접합체를 제조하였다. 이어서, 지지층을 상기 접합체의 양면에 각각 접합시켜 수소이온 교환막 연료전지의 단일 셀을 완성하였다. 이때, 지지층으로는 방수처리된 카본 페이퍼를 이용하였다.
이와 같이 제조된 수소이온 교환막 연료전지 단일 셀을 하기 조건에 따라 출력특성을 측정하여 도 2에 나타냈다(곡선 a). 도 2는 가스확산전극중의 촉매층의 PTFE의 함량을 10 ~ 44중량%로 조절한 단위셀에 있어서 전압대 전류밀도의 그래프이다.
출력 특성 측정 조건
셀 온도: 80℃
가습기(humidifier) 온도: 90℃
수소 압력: 1기압
산소 압력: 1기압
실시예 2
PTFE의 사용량을 20중량%로 한 것만을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수소이온 교환막 연료전지 단일 셀을 제조하였다. 이와 같이 제조된 단일 셀을 이용하여 실시예 1과 동일한 조건하에서 출력특성을 측정하여 도 2에 나타냈다(곡선 b).
실시예 3
PTFE의 사용량을 30중량%로 한 것만을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수소이온 교환막 연료전지 단일 셀을 제조하였다. 이와 같이 제조된 단일 셀을 이용하여 실시예 1과 동일한 조건하에서 출력특성을 측정하여 도 2에 나타냈다(곡선 c).
비교예 1
PTFE의 사용량을 10중량%로 한 것만을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수소이온 교환막 연료전지 단일 셀을 제조하였다. 이와 같이 제조된 단일 셀을 이용하여 실시예 1과 동일한 조건하에서 출력특성을 측정하여 도 2에 나타냈다(곡선 d).
비교예 2
PTFE의 사용량을 44중량%로 한 것만을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수소이온 교환막 연료전지 단일 셀을 제조하였다. 이와 같이 제조된 단일 셀을 이용하여 실시예 1과 동일한 조건하에서 출력특성을 측정하여 도 2에 나타냈다(곡선 e).
도 3은 가스확산전극중의 촉매층의 PTFE의 함량을 10 ~ 44중량%로 조절한 상기 실시예 1 ~ 3, 및 비교예 1 ~ 2에 있어서 단위셀의 전압이 0.6V일 때 PTFE의 함량에 따른 출력밀도변화를 나타낸 것이다. 도 3은 도 2에서 단위 셀의 전압이 0.6V일 때 전류밀도를 읽어 얻은 것이다. 도 3을 참조하면, 수소이온 교환막 연료전지용 전극의 촉매층내 PTFE 결합제의 함량은 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%가 적정범위인 것을 알 수 있다. 즉, 촉매층내 PTFE 결합제의 함량은 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%로 조절한 경우가 촉매층내 PTFE 결합제의 함량이 30중량% 이상인 종래의 경우에 비하여 출력밀도가 높았다.
상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 가스확산전극을 이용한 수소이온교환 연료전지에는 다음과 같은 장점이 있다.
첫째, 본 발명의 PTFE 함량 범위에서 촉매층내 가스 확산이 용이함과 동시에 전극 내에서 부산물로 발생한 물이 전극 밖으로 용이하게 배출되기 때문에 촉매층의 백금 이용율이 향상된다. 따라서, 출력 밀도가 향상된다.
둘째, 백금촉매의 사용량을 감소시킬 수 있으므로 제조단가를 절감할 수 있다.
셋째, 전극 제조 공정이 간단하여 양산화에 유리하다.
Claims (2)
- 지지층; 및 백금/탄소 분말과 PTFE 결합제를 포함하는 촉매층으로 구성된 수소이온 교환막 연료전지용 가스확산전극에 있어서,상기 가스확산전극중의 PTFE 결합제의 함량은 상기 가스확산전극중의 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%인 것을 특징으로 하는 가스확산전극.
- 지지층과 촉매층으로 구성된 2개의 가스확산전극; 및상기 2개의 가스확산전극 사이에 개재되어 있는 수소이온 교환막을 포함하는 수소이온 교환막 연료 전지에 있어서,상기 촉매층은 백금/탄소 분말, 및 상기 촉매층의 총중량을 기준으로 15 ~ 30중량%의 PTFE 결합제를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소이온 교환막 연료 전지.
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| KR1019980014841A KR19990081105A (ko) | 1998-04-25 | 1998-04-25 | 가스확산전극 및 이를 이용한 수소이온 교환막 연료전지 |
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| KR20230100866A (ko) | 2021-12-29 | 2023-07-06 | 충남대학교산학협력단 | 수소 연료전지, 수소 연료전지 제조방법 |
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1998
- 1998-04-25 KR KR1019980014841A patent/KR19990081105A/ko not_active Application Discontinuation
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