KR19980702987A - 디젤 엔진에서 백금족 금속의 용도 - Google Patents
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- C10L1/222—Organic compounds containing nitrogen containing at least one carbon-to-nitrogen single bond
- C10L1/2222—(cyclo)aliphatic amines; polyamines (no macromolecular substituent 30C); quaternair ammonium compounds; carbamates
- C10L1/2225—(cyclo)aliphatic amines; polyamines (no macromolecular substituent 30C); quaternair ammonium compounds; carbamates hydroxy containing
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Abstract
본 발명은 연료 첨가제를 사용하여 연속적인 촉매 활성을 지니지만 SO2에서 SO3로의 바람직하지 않은 전환 없이 장기간에 걸쳐서 통과 산화 촉매의 조작을 개선시키는 방법을 제공하는 데에 있다. 통과 촉매 지지체는 촉매 금속을 연소시켜서 활성 형태로 배기시키는 백금족 금속 조성물을 함유하는 연료의 연소에 의해 연속적으로, 선택적으로 촉매화된다. 상기 방법의 유효성은 배기 시스템에서, 미립물의 가용성 유기 분획 및 기체상태의 비연소된 탄화수소와 일산화탄소의 수준이 상당히 감소되도록 연소 도중에 배기된 활성 금속으로 촉매 산화제를 처리 및 촉매에 의해 엔진에서의 개선된 연소에 기여된다. 본 발명에 의해 조절되어진 촉매는 SO2에서 SO3로의 최소 전환을 야기시킨다. 백금족 금속 조성물은 디젤 엔진에서 용해하거나 분산될 수 있으며, 유효량으로 첨가되어 1ppm 미만의 연료중 금속 농도를 제공한다.
Description
기술 분야
본 발명은 당해 기술분야에서 병류(flow-through) 산화 촉매라 불리우기도 하는 통과(pass-through) 촉매 산화제를 지닌 디젤 엔진의 배기 가스와 함께 배기된 조합된 전체 미립물, 기체 상태의 탄화수소와 일산화탄소를 감소시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 이들 병류 산화 촉매는 초기에 SO2를 SO3로 산화시키는 이들의 경향을 감소시키고, 이외의 시간에는 촉매 활성을 유지시킴으로써 개선된다.
디젤 엔진은 오토 형태의 엔진에 대하여 다수의 중요한 장점을 지닌다. 장점으로는 연료 절약, 수리의 용이성 및 긴 수명이 있다. 그러나, 배기의 견지에서 볼 때, 이들은 스파크 점화 카운터파트 보다도 심각한 문제를 일으킨다. 배기 문제는 미립물, 산화질소(NOX), 비연소된 탄화수소(HC) 및 일산화탄소(CO)와 관련성이 있다. 미립물 그 자체는 다수의 성분을 가지며--각각 서로 독립적으로 문제를 일으킨다. 미립물은 탄소 성분, 가용성 유기 분획(SOF), 및 SO3를 포함한다. 엔진 개조가 미립물 및 비연소된 탄화수소를 감소시키도록 수행될 때, NOX배기량은 증가한다. 따라서, 새로운 엔진 및 현존 엔진을 용이하게 개조할 수 없기 때문에, 엔진 개조 이외의 수단을 필요로 한다.
촉매 산화제가 디젤 엔진으로부터의 미립물 및 기체 탄화수소와 일산화탄소의 배기량을 감소시키기 위해 제안되었다. 이들 장치는 바람직하게는 비연소된 탄화수소와 일산화탄소를 산화시키면서 미립물의 가용성 유기 분획(SOF)이라 불리우는 것을 산화시켜서 이들의 배기량을 감소시키도록 주로 의도된다. 병류 촉매 산화제는 디젤 미립물 트랩에 의해 수행됨과 같이 이들을 가두어 두거나 NOX배기량을 감소시키지 않으면서 미립물을 접촉시키는 촉매화된 표면의 미로를 통해 미립물을 직접 흐르게 하며, 삼중 효과 촉매는 가솔린 엔진에 유리하다.
연소 이후의 미립물 및 비연소된 탄화수소를 감소시키는데 전형적으로 사용되는 촉매는 SO2를 SO3로 산화시키는 경향이 있으며--이로 인해, 양호한 기체 성분을 황산 수용액--만족스럽지 못한 절충물로서 미립물에 접착하는 포움으로 전환시킨다. 또한, 상기 촉매 표면은 고가이며 빠르게 오염된다.
통과 형태의 촉매 장치를 사용하여 초기 및 장기간의 작동에 대해서 디젤 엔진으로부터의 미립물 배기량을 감소시키는 경제학적인 개선이 현재 요구되고 있다.
배경 기술
디젤 엔진은 승용 자동차 및, 보다 많게는, 트럭 및 버스에서 사용된다; 그러나, 디젤 엔진의 광범위한 사용 때문에, 이들의 배기는 중요하며, 환경에 부정적인 영향을 미친다. 또한, 심지어 광업과 같은 환경에서의 그다지 많지 않은 사용이 문제가 될 수 있다. 이들의 가장 문제적인 특성을 조절하면서 디젤 엔진을 작동시키기 위한 수단을 개발하는데 관심이 집중되고 있다.
1994년 7월, 제목이 Particulate Emission Control of Diesel-Fueled Vehicles인 논문에서, 비.아이. 버틀센(B.I. Bertelsen )은 신진 법규, 현재까지의 성과 및 현기술의 문제점을 논의하는 지위 보고서를 발표하였다. 그는 기술이 트랩 및 통과 촉매의 형태로 디젤 엔진용 촉매 산화제를 발전시켰다는 점을 주목하고 있다. 두 형태의 촉매 구조물 모두 감소된 입자 배기량으로 디젤 엔진의 작동을 가능하게 한다. 그러나, 일반적으로 사용되기는 하지만, 두 형태 모두 장기간의 작동에 대해서는 효과적일 수 없다. 트랩은 막히고, 트랩에 수집되어지는 미립물을 제거하기는 어렵다. 또한, 촉매는 여러 가지 이유 때문에 비활성화되는 경향이 있으며, SO2를 SO3로 산화시키는 경향이 있다. 이러한 후자의 문제는 통과 형태의 촉매 장치에 또한 영향을 미친다. 내구성을 개선시키려는 연구에서 귀금속의 함량을 증가시키는 것은 SO2를 SO3로 산화시키는 문제를 증가시킨다.
디젤 미립물, 이들의 효과 및 조절은 많은 관심 및 논쟁의 중심이다. 이들의 화학 및 환경 영향은 복잡한 문제를 제기한다. 매우 일반적으로, 디젤 미립 물질은 주로 흡수된 탄화수소, 황산염 및 수성종을 지닌 주로 탄소 및 금속 화합물의 고체 입자이다. 특히 흡수종으로는 알데히드 및 폴리시클릭 방향족 탄화수소(또한 PAH's라 함)를 함유하는 것으로 공지된 가용성 유기 분획(SOF)이 있다. 몇몇의 이들 유기물은 잠재적인 발암물질로 보고되었다. 비연소된 탄화수소는 특성적인 디젤 악취에 관련되고, 포름알데히드 및 아크롤레인과 같은 알데히드류를 포함한다. 일산화탄소와 같이, 상기 알데히드도 불완전 연소 생성물이다.
관심을 끄는 것은 단지 이들 유기물만이 아니다. 어떤 연구에서는, 디젤 미립물은 어떠한 탄화수소도 흡수하지 않으면서 TiO2및 탄소의 측면을 따라 시험되었다. [참고문헌: U. Heinrich, et al, Tierexperimentelle Inhalationsstudien Zur Frage der Tumorinduzierenden Wirkung von Dieselmotorabgasen und zwei Teststauben, Oklolgische Forschung BMFT/GSF, Munich, 1992]. 보고자는 시험된 모든 종류가 발암 발생 성향을 나타낸다고 단정하였다. 추가의 작업을 통하여 이러한 물질이 정화될 때까지, 모든 조성물의 미립물을 조절할 수 있는 시스템을 기대하는 것은 조심스러울 것이다.
불운하게도, 트랩 장치를 사용한 미립물의 회수율 증가는 트랩내 미립물 축적으로 인한 배기 역압을 증가시킴으로써 연료 절약을 감소시킬 수 있다. 더욱이, 이따금씩 하나의 증가가 또 다른 수준을 증가시키는 것을 통해서 볼 때, 다수의 오염물은 상호관련성 있는 것으로 보인다. 연소를 변화시켜 보다 완전하게 산화시킴으로써, 불완전 연소로부터 생성된 오염물이 감소될 수 있지만, NOX는 전형적으로 이들 조건하에서는 증가된다.
NOX, 주로 NO와 NO2는 스모그, 기저 수준의 오존 형성 및 산성비를 유발시킨다. NO는 디젤 엔진과 관련하여 높은 연소 온도에서 다량으로 생성된다. NO2는 주로 디젤 엔진 스트림에서 NO의 산화 이후에 형성된다. 예를 들어, 엔진 타이밍, 배기 가스 재순환등의 속도를 지연시킴으로써 NOX를 감소시키려는 몇몇 연구가 있었지만; 현행 기술에 있어서, NOX와 미립물 사이에는 서로 상반된 관계를 이룬다. 그리고, 주지된 바와 같이, NOX배기량을 감소시키게 되면 CO와 HC의 생성 수준은 증가하게 된다. 공지된 수단을 사용하여 NOX의 감소를 허용하는 수준까지 미립물 배기량을 조절하는 촉매 시스템을 갖도록 함이 바람직할 것이다.
문헌[A New Generation of Diesel Oxidation Catalysts, Society of Automotive Engineers(SAE Paper No.922330, 1992)]에서, 알.베크맨(R.Beckman)등은 기술적인 도전은 부분 로드에서 작동하는 디젤에 전형적인 낮은 배기 온도에서 탄소질 성분의 산화를 선택적으로 촉매화하는 촉매를 발견하는 것이지만, 높은 로드 온도에서 이산화황 또는 산화질소를 산화시키지는 않아야 한다고 주장하고 있다. 그들은 백금 촉매화된 코디에리트(cordierite) 벌집 구조 트랩의 노화를 연구하는 (특히 촉매를 확인함 없이) 시험을 기술하였고, 그중에서도 상기 노화가 황의 흡수와 관련이 있으며, 연료의 황 함량과 윤활유의 인 함량 모두에 의존한다고 결론을 내렸다. 이들 둘 모두를 조절하게 되면, 노화는 느려질 수 있다. 그러나, 황은 계획했던 0.05%까지 감소될 수는 있지만, 디젤 연료에 잔류할 것이고, 미립물, 및 바람직하게는 일산화탄소와 비연소된 탄화수소의 배기량을 감소시키기 위해 촉매의 활성을 유지시키는 수단을 계속해서 필요로 할 것이다.
문헌[Control Diesel Engine Exhaust Emission in Underground Mining, 2nd U.S. Mine Ventilation Symposium, Reno, Nevada, Sept. 23-25, 1985, at page 637]에서, 에스. 스니더(S.Snider)와 제이.제이.스테카(J.J.Stekar)는 촉매 트랩 산화제 및 촉매화된 코닝 트랩중에 있는 귀금속 촉매는 미립물 물질의 포획에 효과적이지만, 두 시스템 모두 SO2에서 SO3로의 전환율을 증가시킨다고 보고하고 있다. 양호한 기체 이산화물 형태에서 삼산화물 형태로의 산화율 증가는 배기된 미립물위로 다량의 산 황산염 및 회합된 물을 흡수시켜서, 이들의 질량을 증가시킨다.
스니더등은 트랩의 재생 온도를 감소시키기 위해 80ppm의 망간 및 20ppm의 구리를 함유하는 연료 첨가제의 사용을 포함하여, 설명된 수가지 그 밖의 접근법을 보고하고 있다. 이것은 트랩의 미립물 점화 온도를 감소시키는데는 효과적이지만, 미립물을 가두지 못하는 병류 산화제를 참작하지 않은 것이다. 일산화탄소, 비연소된 탄화수소 또는 NOX의 측정 가능한 환원은 주목되지 않았다.
1987년의 보고서에서, 알.더블류.맥카베(R.W.McCabe)와 알.엠.신케비취(R.M.Sinkevitch)는 개별적으로 및 조합하여, 그들의 백금 및 리듐으로 촉매화된 디젤 트랩의 연구를 요약하였다. [참고문헌: Oxidation of Diesel Particulates by Catalyzed Wall-Flow Monolith Filter. 2.Regeration Characteristics of Platinum, Lithium, and Platinum-Lithium Catalyzed Filters; SAE Technical Paper Series-872137]. 그들은 일산화탄소에서 이산화탄소로의 전환은 리듐 필터에 대하여 무시할 만한 수준이고, 백금에 대해서는 우수하지만, 조합된 촉매에 대해서는 단지 처음에만 우수하다는 것을 주목하였다. 그들은 백금은 SO2의 존재 때문에 가역적인 억제를 겪지만, 리듐 촉매의 존재하에서는 Li2O2에 의한 백금 정자를 외견상으로 습윤화시킨다는 것을 또한 주목하였다.
촉매의 용도는 다양하지만, 어떠한 것도 충분하게 만족스럽지 못하다는 것이 입증되었다. 촉매는 일산화탄소와 비연소된 탄화수소를 감소시키는데는 효과적이지만, 이들은 너무 용이하게 오염되거나, 관련된 건강상의 위험을 지니거나, SO2에서 (물과 조합하여 미립물에 첨가되어질) SO3로의 산화를 촉매화하거나, 또는 둘 이상의 이들 결점을 갖는다.
촉매는 내화성 지지체에 전형적으로 사용되며, 둘 이상의 금속 조합물--바람직하게는 백금과 같은 백금족의 금속, 팔라듐, 및/또는 로듐, 및 세륨, 구리, 니켈 및 철과 같은 전이금속중에서 선택된 조합물을 함유할 것이다. 불운하게도, 팔라듐, 백금, 및 훨씬 더 고가의 로듐을 포함하여, 촉매 금속의 조합물과의 일반적인 경험을 통해서 볼 때, 단기간의 작동 이후에 최적의 활성을 상실하였다. 촉매를 새것으로 바꾸는 것은 일반적으로 유닛의 교체(비용이 많이 드는 일임)를 수반한다. 초기의 선택 촉매 반응이 SO3를 형성시키지 않으면서 탄화수소를 산화시켜서 광범위한 서비스에 대하여 연속적인 작동을 단순하면서도 저렴하게 제공하는 것이 바람직하다.
디젤 엔진용 병류 산화제와는 관련성이 없지만, 달라 베타(Dalla Betta), 추루미(Tsurumi), 및 쇼지(Shoji)는 미국특허 제 5,258,349호에서 등급화된 팔라듐 촉매가 광이 없는 저온을 제공하여 고온 지점을 피하게 하는 것을 이따금씩 필요로 한다는 것을 기술하고 있다. 미국특허 제 5,216,875호에서, 켄넬리(Kennelly)와 파라우토(Farrauto)는 연소 온도의 유지가 산화팔라듐 촉매의 비활성화를 피할 필요가 있다고 기술하고 있다.
또한, 상기 기술은 비연소된 탄화수소와 같은 오염물의 생성은 촉매 활성의 심각한 손실을 야기시킬 수 있다는 설명을 충분히 제공한다. 또한, 황 및 그 밖의 화합물, 예를 들어 염소, 인, 비소, 납등은 촉매의 효능을 감소시키거나 그렇지 않은 경우 촉매를 비활성화시키는 경향이 있다. 상기 특허 및 본원에 언급되거나 인용된 모든 특허는 병류 산화 촉매의 구조, 조성물 및 작동을 보여주기 위해 참조로 특별히 인용된다.
디젤 엔진으로부터의 배기를 보다 환경적으로 양호하게 하기 위한, 특히 고가의 촉매 유닛을 빠르게 비활성시키거나 증가된 수준의 황산염과 같은 해로운 부산물을 생성시키지 않으면서 이를 가능하게 하는 개선된 수단이 현재 요구되어진다. 촉매 활성을 지속시키지만 SO2를 SO3로 과도하게 전환시키지 않으면서 장시간 동안 통과 촉매 산화제의 작동을 가능하도록 요구되어진다.
발명의 상세한 설명
본 발명의 목적은 촉매 활성을 유지하면서 장기간에 걸친 통과 산화 촉매의 조작을 가능하게 함으로써 디젤 엔진의 작동을 개선시키기 위한 방법을 제공하는 데에 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 장기간에 걸쳐서 미립물 및 기체 탄화수소와 일산화탄소에 대한 촉매 활성을 계속 지니면서 연료 첨가제를 사용하여 통과 산화 촉매의 작동을 개선시키는 방법을 제공하는 데에 있다.
본 발명의 목적은 촉매 활성을 계속 지니면서 SO2에서 SO3로의 바람직하지 않은 전환 없이, 장기간에 걸쳐서 통과 산화 촉매의 작동을 가능하게 함으로써 디젤 엔진의 작동을 개선시키는 방법을 제공하는 데에 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 연료 첨가제를 사용하여, SO2에서 SO3로의 바람직하지 않은 전환 없이, 미립물 및 기체 탄화수소와 일산화탄소를 감소시키기 위해 장기간 촉매 활성을 갖는 통과 산화 촉매의 작동을 개선시키는 방법을 제공하는 데에 있다.
본 발명의 방법은 디젤 엔진의 작동시 엔진으로부터 배기되는 적어도 일부의 미립물을 산화시키기 위해 활성 산화 촉매를 지지하기에 충분한 표면을 갖는 통과 촉매 지지체를 사용하는 배기 시스템을 포함하는 디젤 엔진을 제공하는 단계; 연소 이전에 연료 조성물에서 안정하며 연소 도중에 소모하여 활성 형태로 백금 금속 촉매를 배기시킬 수 있는 백금족 금속 조성물을 포함하는 연료를 디젤 엔진의 연소 챔버중으로 도입시키는 단계; 상기 연소 챔버내에서 연료를 연소시켜서 연소시에 촉매의 활성 형태로 연로로부터 배기시켜서 통과 촉매 지지체내에서 증착하여 지지체를 촉매화하고 이들의 촉매 활성을 유지시키는 단계를 포함한다.
상기 통과 촉매 지지체가 초기에 촉매화될 수 있거나 비촉매화될 수 있지만, 어떠한 단계의 활성에서도 촉매화될 수 있다. 바람직하게는, 상기 지지체는 완전히 촉매화되어, 전형적으로 디젤 엔진의 작동에 의해 발생된 미립물의 40% 이상, 바람직하게는 60% 이상의 가용성 유기 분획(SOF)을 제거할 수 있는 통과 촉매 산화제로서 작용하며, 가장 바람직하게는 기체 상태의 비연소된 탄화수소와 일산화탄소의 수준을 40% 이상까지 감소시킨다. 바람직하게는, 조합된 중량의 미립물 및 기체 탄화수소와 일산화탄소는 30% 이상까지 감소된다. 또한, 상기 촉매는 바람직하게는 초기에 및 본 발명에 의한 활성에서 유지될 때, 선택성이 있어야 한다. 이것에 의해 촉매 활성이 미립물, 및 바람직하게는 일산화탄소와 비연소된 탄화수소의 배기량을 감소시키기 위해 제공되지만, SO2에서 SO3로의 최소 전환을 야기시키는 것을 의미한다.
백금족 금속 조성물은 디젤 연료에서 바람직하게는 가용성이고 연료에서 1ppm 미만의 금속의 농도를 제공하는데 유효량으로 첨가된다. 상기 조성물을 용적 연료와 미리 혼합하거나, 연료공급 이후에 연료 탱크 또는 내장 저장소로부터 직렬의 형태로 첨가할 수 있다. 그러나, 하기에서 보다 상세하게 설명하겠지만, 상기 백금 금속 조성물은 연료중에서 단순히 분산될 수 있으며, 친지상 또는 친수상중에서 부분 또는 전체 가용성인 유화제의 일부로서 사용될 수 있다. 바람직하지는 않지만, 상기 백금족 금속 조성물을 연소 공기로 첨가할 수 있다. 이것을 설명하기 위해, 모든 ppm 형태는 중량 대 용적에 기초하며, 즉, g/백만 입방 센티미터(㎎/ℓ로 표현될 수 있음)이며, 그러하지 않게 지시되지 않는다면, 퍼센트는 중량을 기초로하여 주어진다.
바람직한 구체예의 상세한 설명
본원에서 사용되는 용어 디젤 엔진은 가동 장치(선박을 포함) 및 고정의 발전소 둘 모두에 대하여, 및 사이클당 2 행정, 사이클당 4행정 및 회전 형태의, 모든 압축 점화 엔진을 포함함을 의미한다.
백금족 금속 화합물을 사용하여 이에 수용된 오염물의 로딩을 감소시킴으로써 및 우수한 선택성을 갖는 촉매 활성을 유지시키도록 조력함으로써 통과 산화 촉매의 작동성을 개선시키는 것은 본 발명의 장점이다. 어떠한 특수 이론에 의해 결부되기를 원치 않지만, 디젤 연료의 연소가 초기에 증강되며, 산화가 통과 산화 촉매를 구비한 연료가 적은 연소 디젤 엔진(예를 들어, 화학량론적으로 요구되어지는 것보다 2 내지 약 12% 더 많은 산소)의 배기 시스템을 통해서 계속되는 것으로 믿어진다. 바람직하게는, 최종의 효과는 조합된 중량의 미립물 및 기체 탄화수소와 일산화탄소를 백금족 금속의 부재시 25중량%, 바람직하게는 45중량%까지 감소시키는 것이다. 촉매 비활성화의 지연에 대한 메커니즘은 완전히 이해되지 않지만, 통과 산화 촉매의 촉매 지지체의 표면에서 활성 촉매의 공급과 관련이 있는 것으로 믿어진다.
통과 산화 촉매는 미립물, 및 불완전 연소로서 생성 배기되는 기체 성분, 즉 비연소된 탄화수소와 일산화탄소의 SOF를 감소시키도록 특별히 고안된다. 트랩과는 상이하게, 통과 촉매 산화제는 여과하지 않거나, 그러하지 않다면 미립물을 가두어 둔다. 이들 장치의 일반적인 구조 및 작동은 이들 설명을 위해 본원에서 참조로 인용된 참조로 기술된다.
초기에, 병류 산화 촉매는 SO2를 SO3로 산화시키는 이들의 경향을 감소시킴으로써 개선된다. 이들은 촉매 활성을 유지시킴으로써 시간이 경과함에 따라서 또한 개선된다. 통과 촉매 지지체는, 어떠한 단계의 활성에서 촉매화된다 할지라도, 초기에 촉매화되거나 비촉매화될 수 있다. 이들 지지체의 본질은 촉매 금속을 수용할 수 있어야 하지만, 이들은, 바람직하다면, 배기로부터 활성 촉매 금속의 수용성을 증가시키기 위해 특별히 처리될 수 있다.
바람직하게는, 상기 지지체는 완전히 촉매화되어, 디젤 엔진의 작동에 의해 발생된 미립물의 60% 이상, 및 바람직하게는 75% 이상의 SOF를 제거할 수 있는 통과 촉매 산화제로서 작용할 수 있으며, 가장 바람직하게는 기체 비연소된 탄화수소 및 일산화탄소의 수준을 적어도 40%까지 감소시킬 수도 있다. 바람직하게는, 조합된 중량의 미립물 및 기체 탄화수소 및 일산화탄소는 적어도 40%까지 감소된다. 또한, 상기 촉매는 초기에 및 본 발명에 의해 활성을 유지시키도록, 바람직하게는 선택성이 있어야 한다. 이것에 의해, 촉매 활성은 미립물, 및 바람직하게는 일산화탄소 및 비연소된 탄화수소의 배기량을 감소시키도록 제공되지만, SO2에서 SO3로의 최소 전환을 야기시키는 것을 의미한다.
심지어 백금족 금속 조성물이 증류액을 완전히 포함하지는 않고, 알코올, 에테르, 유기 니트로 화합물등(예를 들어, 메탄올, 에탄올, 디에틸에테르, 메틸 에틸 에테르, 니트로메탄), 및 유화 형태의 물을 포함할 수 있음에도 불구하고, 하기의 보다 상세한 설명에서 정의될 백금족 금속 조성물은 가장 바람직하게는 디젤 연료 또는 그 밖의 연료에 대하여 ASTM 정의에 부합하는 디젤을 포함하는 증류액 연료일 수 있는 디젤 연료에 직접 첨가된다. 또한, 본 발명의 범위내에서, 액체 연료는 옥수수, 자주개자리, 혈암, 및 석탄과 같은 식물성 또는 미네랄 공급원으로부터 유도된다. 또한, 이들 연료는 당해기술에 잘 공지된 다른 활성화제를 함유할 수도 있다. 이것으로는 염료, 세탄 개량제, 2,6-디-3차-부틸-4-메틸페놀과 같은 산화방지제, 알킬화된 숙신산 및 무수물과 같은 억제제, 세균 발육 저지제, 고무질 억제제, 금속 해산제, 상위 실린더 윤활제, 과당방지제, 탈유화제등이 있다.
효과적인 백금족 촉매 금속 조성물은 상기에서 참조로 인용된 특허 및 출원에 의해 기술된 조성물이다. 직접 또는 유제 형태로 연료중에 용해되거나 분산될 수 있는 조성물의 형태의 백금족 금속(전형적으로, 특정 화합물 또는 반응 혼합물)이 특히 바람직하다. 이들 조성물은, 연소 개시시에, 활성 형태의 촉매 금속을 배기시킬 것이다. 미국특허로서 출원인이 보우어(Bowers)등인 제 4,891,050호 및 제 4,892,562호, 및 출원인이 피터-호블린(Peter-Hoblyn)등인 제 5,266,093호에 기술되거나 포함된 석유 가용성 유기 금속성 백금족 금속 배위 화합물이 특히 포함된다. 또한, 연료중에 존재하는 촉매 조성물은 물에 보다 민감한 및 심지어 수용성 화합물로 이루어질 수 있다. 이들 형태의 대표적인 목록은 하기에 주어진다. 석유 가용성 화합물의 대표적인 목록은 본원에 참조로 인용된 상기 인용된 특허에서 찾아볼 수 있다.
백금족 금속 촉매 조성물을 함유하는 첨가제, 예를 들어 명명된 화합물중의 하나와의 혼합물에 대한 바람직한 연료는 디젤 연료이고, 상기 촉매를 함유하는 첨가제는 연료에 직접, 또는 오일이 연료와 함께 연소되는 2 행정 엔진과 같은 엔진중의 윤활유에 첨가될 수 있다. 이러한 형태의 엔진에서, 상기 오일은 연료와 혼합된 형태로 실린더내로 도입되거나 엔진내로 개별적으로 주입될 수 있다. 상기 오일이 일부의 연료로서 첨가될 때, 약 1:10 내지 약 1:1.75, 예를 들어 약 1:1.15 내지 약 1:1.25 비로 혼합되는 것이 전형적일 것이다. 백금족 금속 조성물이 연료에 첨가될 때, 상기 조성물은 주요 연료 탱크내에서 다량의 연료와 완전하게 혼합되듯이 또는 주요 연료 탱크로부터 분리된 내장 저장소로부터 농축된 형태로 공급될 수 있다. 또한, 특별하게 바람직하지는 않지만, 백금족 금속 조성물은 연소 공기에 첨가될 수 있으며 연소 챔버에서 연료와 혼합될 수 있다. 이러한 후자의 경우에, 상기 조성물은 나머지 경우에서와 같이 동일한 비율로 내장 저장소로부터 연료까지 첨가될 수 있다.
효과적인 첨가제 촉매 조성물이 주로 연료 가용성일 필요가 없다는 것은 본 발명의 장점이다. 그러나, 효과적인 촉매 조성물은 미국특허로서 출원인이 보우어등인 제 4,891,050호 및 제 4,892,562호, 출원인이 에펄리(Epperly)등인 제 5,034,020호 및 출원인이 피터-호블린등인 제 5,266,093호에 기술되거나 포함된 모든 석유-가용성 유기금속 백금족 금속 배위 화합물을 포함한다.
물의 존재하에 안정한 당해기술에 의해 설명된 주로 연료 가용성 화합물에 추가하여, 본 발명은 백금족 금속 및 존재하는 모든 물에서 일반적으로 채취된 그 밖의 촉매 화합물의 사용을 가능하게 한다. 이들 백금족 금속 화합물은 단순히 물에 민감하거나 본질적으로 수용성일 수 있다. 물에 민감한 백금족 금속 화합물은 약 0.01% 내지 약 0.5%의 물의 존재하에 불안정하지만, 물 작용성 첨가제가 본 발명에 따라 사용될 때, 연료중에 잔류하여 이들의 의도된 촉매 작용에 효과적인 연료에 대한 충분한 친화도를 갖는 것을 특징으로 한다. 물에 민감한 화합물은 전형적으로 약 50% 미만에서부터 약 1 미만의 분배 비율을 갖는다. 본 발명에 따르면, 작게는 40 이하, 예를 들어 25 이하, 더욱 좁게는 1 내지 20의 분배 비율을 갖는 이러한 형태의 화합물은 효과적일 것이다. 또한, 본 발명에 따르면, 본질적으로 수용성인 1 미만의 분배 비율을 갖는 백금 금속 화합물이 사용될 수 있다.
연료 첨가제는 물이 혼합될 수 있는 친지성 유화제, 친지성 유기 화합물, 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택된 물 작용성 조성물을 포함할 수 있다. 바람직한 화합물은 상기 연료로부터 물의 명백한 분리를 억제하는 능력을 지니며, 바람직하게는 상기 연료중에서, 바람직하게는 비극성 연료 성분과의 완전히 혼합하여 또는 직경이 약 2μ 이하, 바람직하게는 약 1μ 미만의 비말 형태로 화합물의 결속을 유지시키며, 이는 비말 크기의 중량 평균을 기초로 한다. 상기 연료중에서 백금족 금속의 일정한 분배가 억제되는 물의 이산 주머니 또는 풀은 피하는 것이 바람직하다.
필요로 되는 성분에 추가하여, 모든 고급 지방족 알코올류(예를 들어, 탄소수가 3 이상, 즉 3 내지 22의 탄소수를 지님), 테트라히드로푸란, 메틸 3차부틸 에테르(MTBE), 옥틸 질산염, 크실렌, 미네랄 주정제 또는 등유와 같은 적합한 탄화수소 희석제를 적당하게 부을 수 있고 분산시킬 수 있는 혼합물을 제공하기에 유효량으로 사용하는 것이 바람직하다. 추가로, 상기 연료 첨가제가 시판할 수 있는 연료가 탈유제를 함유할 것이라 기대될 수 있는 분야에서 사용하도록 의도된다면, 추가량의 유제는 상기 효과가 사용될 수 있다는 것을 극복하도록 특별하게 의도된다. 또한, 상기에서 기술되고 참조로 인용된 바와 같이 당해기술에 공지된 첨가제의 용도는 응용 요건으로서 사용될 수 있다. 특히, 하나 이상의 부식 억제제, 세탄 개량제, 평활 조절제, 세제, 앤티겔(antigel) 조성물등을 첨가하는 것이 종종 바람직하다.
본 발명은 오염물로서 약 0.01 내지 약 0.5%의 물(예를 들어, 트램프(tramp) 물)을 함유하는 디젤 연료 및 가솔린에 널리 응용되는 것으로 확인된다. 그러나, 백금족 금속 화합물을 비활성화시키기 위해 물의 경향을 조절하는 목적과 일관하여, 물의 첨가가 유리할 수 있는 물질이다. 예를 들어 약 1 내지 약 60% 물의 첨가가 백금족 금속 화합물을 비활성화시키지 않으면서 달성될 수 있는 것은 본 발명의 명백한 장점이다.
예를 들어, 상기에서 언급된 바와 같이, 연료 혼합물은 디젤 연료 및 물의 유제로서 제조될 수 있지만, 연소중에 생성된 NOX의 양을 조절할 목적으로, 바람직하게는 약 5 내지 약 45%(보다 좁게는, 10 내지 30%)의 물을 포함한다. 이들 유제는 일산화탄소 및 탄화수소 유제를 감소시키기 위해 연료 혼합물의 중량을 기준으로 하여 약 0.1 내지 약 1.0% 수준으로 백금족 금속 화합물을 포함할 수 있으며, 백금의 중량을 기준으로 하여 약 1:10,000 내지 약 1:500,000 (보다 좁게는, 약 1:50,000 내지 약 1:250,000)의 비로 친지성 유화제를 사용할 수 있다.
또한, 복합 유제(전형적으로는, 물의 비말 형태로 분산된 연속 탄화수소상을 포함하며, 이는 그 속에 분산된 친지성 유체의 비말을 교대로 지님)로 사용되는 물질이 있다. 상기 복합 유제의 하나의 예시에서, 내부로 분산된 상으로서 친지성 유체의 비말은 백금족 금속 및 물 작용성 조성물, 예를 들어 이러한 형태의 유제를 유지시키는 능력을 지닌 적합한 유화제를 포함하여, 연료 첨가제를 포함할 수 있다.
복합 유제에 대해 유효한 유화제는 고급 에톡시화된 노닐 페놀, 알킬의 염 및 알킬 에테르 황산염, 높은 정도로 에톡시화하는 에톡시화된 노닐 페놀, 고급 폴리에틸렌 글리콜 모노- 및 디-에테르, 및 고급 에톡시화된 소르비탄 에테르(예를 들어, 이들 문맥에서 고급이라 함은 4-6의 낮은 수준부터 약 10 이상을 의미)와 같은 친지성 유화제를 함유하는 것이 바람직하다. 복합 유제를 제조하는데 사용하기 위한 연료 첨가제는 약 0.1 내지 10%의 농도로 친지성 유화제를 포함하는 연속 탄화수소상, 및 용해되거나 분산된 백금족 금속 화합물 및 첨가제 조성물중의 백금족 금속의 중량을 기초로 하여 약 0.1% 내지 약 10%의 농도로 친지성 유화제를 지닌 수성 비말로 구성된 분산된 상을 포함하며, 상기 친지성 유화제는 오일 용해도 및 물 분산력에 의해 특성화된다.
상기 개념을 보다 더 이해하기 위해서, 하기 실시 과정이 제시된다: (1) 전체 조성물을 기준으로 하여 약 0.1 내지 약 10% 비율로 내부상을 위하여 사용하려는 오일에 친지성 유화제를 첨가한다. 백금족 금속 화합물을, 바람직하다면, 상기 용액에 용해시키거나 분산시킬 수 있다. (2) 교반하면서 방금전에 기술된 조합된 오일/친지성 유화제를 물중의 친지성 유화제 용액에 첨가하여 물중 오일 유제를 형성시킨다. 물중의 친지성 유화제 농도는 또한 전체 조성물을 기준으로 하여 약 0.1 내지 10%이다. 수용성 분산능 백금족 금속 화합물을, 필요에 따라, 물중에서 분산시킬 수 있다. (3) 그런후, 단계 2에서 기술된 오일-내-물 유제를 전체 조성물을 기준으로 하여 0.1 내지 10%의 비율로 친지성 유화제를 함유하는 오일에 첨가하여 최종 오일/오일중의 물 유화를 형성시킨다.
물 작용성 조성물로서 적합한 친지성 유화제중에서, 약 10 미만, 보다 바람직하게는 약 8 미만의 HLB를 지닌 이들 유화제가 바람직하다. 본원에서 사용되는 용어 HLB는 친수성체-친지성체 균형을 의미하며, 물중 유화제의 상대 용해도 또는 분산도 시험으로부터, 델라웨어 윌밍톤 소재의 ICI 아메리카스 인코포레이티드(ICI Americas, Inc. of Wilmington, Delaware)에 의해 개발된 방법으로부터 공지된 바와 같이, 결정되며, 비분산성 유화제는 1-4이고, 완전히 분산하는 유화제는 13이다.
상기 유화제는 음이온성, 비이온성 또는 양이온성일 수 있다. 나트륨 또는 TEA 석유 술폰산염, 디옥틸술폰산나트륨, 및 이소스테아리올 2-락틸산암모늄 또는 나트륨이 특히 바람직한 음이온성 유화제이다. 저급 에톡실화된 아민, 올레일 이미다졸성 및 그 밖의 이미다졸성 유도체가 특히 바람직한 양이온성 유화제이다. 올레아미드, 올레아미드 DEA, 및 그 밖의 유사한 화합물을 포함하는 알칸올아미드, 저급 에톡실화된 알킬 페놀, 지방 아민 산화물, 및 저급 에톡실화된 소르비탄 에스테르(예를 들어, 문맥상에서 저급이라 함은 1 내지 약 4-6의 상위 수준을 의미)가 특히 바람직한 비이온성 유화제이다. 작용적으로는, 하기 표준에 부합하는 물질이 물을 함유하는 시스템중에서 물에 민감한 및 수용성인 백금족 금속 화합물의 존재를 안정화시키기 위해 개별적으로 및 조합한 형태로 효과적일 수 있다. 농도는 완전한 제형 및 상기 연료의 예기된 물의 함량에 의존하지만, 연소된 연료의 중량을 기준으로 하고 물의 농도가 약 0.05%까지 인 것으로 가정하여, 약 0.01 내지 약 5%의 농도가 특히 바람직하다. 몇가지 경우에, 백금족 금속을 기초하여 농도를 표현하는 것이 보다 의미가 있으며, 이러한 경우에 첨가 조성물에서 백금족의 중량과 비교하여 약 10:1 내지 약 500,000:1의 비율이 바람직하다.
연료중의 다양한 탄화수소가 동일한 유화제와 다르게 상호작용하기 때문에, 유화제의 조합물을 사용하는 것이 이따금씩 바람직하다. 종종, 개별적인 유화제는 연료와 유화제 사이의 상호작용을 포함하는, 상호작용으로 인해 조합물보다 덜 효과적이다. 유제화 시스템으로서 또한 본원에서 언급되는, 사용될 수 있는 하나의 전형적인 유화제 조합물은 약 25중량% 내지 약 85중량%의 아미드, 특히 알칸올아미드 또는 n-치환된 알킬 아민; 약 5중량% 내지 약 25중량%의 페놀성 계면활성제; 및 일차 히드록시기에서 종결하는 약 0중량% 내지 약 40중량%의 이작용성 블록 중합체를 포함한다. 보다 좁게는, 상기 아미드는 유제화 시스템의 약 45% 내지 약 65%를 포함하고; 상기 페놀성 계면활성제는 유제화 시스템의 약 5% 내지 약 15%를 포함하며; 상기 이작용성 블록 중합체는 유제화 시스템의 30% 내지 약 40%를 포함할 수 있다.
적합한 n-치환된 알킬 아민 및 알칸올아미드는 각각 알킬 아민 및 유기산 또는 히드록시알킬 아민 및 유기산의 축합에 의해서 형성되는 화합물이며, 이는 일반적으로 지방산과 관련된 길이를 갖는 것이 바람직하다. 이들은 모노-, 디-, 또는 트리에탄올아민일 수 있으며, 모든 하나 이상의 올레 디에탄올아미드, 코카미드 디에탄올아민(DEA), 라우라미드 DEA, 폴리옥시에틸렌(POE) 코카미드, 코카미드 모노에탄올아민(MEA), POE 라우라미드 DEA, 올레아미드 DEA, 리놀레아미드 DEA, 스테아르아미드 MEA, 및 올레 트리에탄올아민, 및 이들의 혼합물을 포함한다. 상기 알칸올아미드는 일리노이 시카고의 클린트우드 케미칼 컴패니(Clintwood Chemical Company)에서 시판하는 클린드롤(Clindrol) 100-0; 뉴저지의 스케르 케미칼스 인코포레이티드(Scher Chemicals, Inc.)에서 시판하는 스케르코미드(Schercomid) ODA; 스케르 케미칼스 인코포레이티드에서 시판하는 스케르코미드(Schercomid) SO-A; 일리노이 거니의 피피지-메이저 프러덕츠 코포레이션(PPG-Mazer Products Corp.)에서 시판하는 등록 상품명이 마즈아미드(Mazamide), 및 메이즈아미드 시리즈; 일리노이 유니버시티 파아크의 맥른티레 그룹 인코포레이티드(Mclntyre Group, Inc)에서 시판하는 맥크아미드(Mackamide) 시리즈; 및 텍사쓰 휴스턴의 위트코 케미칼 코포레이션(Witco Chemical Co.)에서 시판하는 위트카미드(Witcamide) 시리즈라는 상품명을 포함하여, 시판된다.
페놀성 계면활성제는 에톡실화된 노닐페놀 또는 옥틸페놀과 같은 에톡실화된 알킬 페놀일 수 있다. 에틸렌 옥사이드 노닐페놀이 특히 바람직하며, 코네티컷 덴버리의 유니온 카바이드 코포레이션(Union Carbide Corporation)에서 트리톨 엔(Tritol N) 및 델라웨어 윌밍톤의 론-플렌크 컴패니(Rhone-Poulenc Company)에서 이게팔(Igepal) CO라는 상품명으로 시판된다.
유제화 시스템의 임의적인 원소인 블록 중합체는 일차 히드록시기에서 종결하며 분자량이 약 1,000 내지 15,000 이상인 비이온성, 이작용성 블록 중합체를 포함할 수 있다. 상기 중합체는 일반적으로 프로필렌 글리콜의 폴리옥시알킬렌 유도체인 것으로 일반적으로 간주되며 뉴저지 와이언도트의 바스프-와이언도트 컴패니(BASF-Wyandotte Company)에서 플루로닉(Pluronic)이라는 상품명으로 시판된다. 상기 중합체 중에서 플루로닉 17R1로서 시판되는 프로필렌 옥사이드/에틸렌 옥사이드 블록 중합체가 특히 바람직하다.
유제화 시스템은 단독 또는 물이 혼합될 수 있는 적합한 친지성 유기 화합물과 함께 존재하는 물의 효과적인 유제화를 확신시킬 수준으로 존재해야 한다(나중에 상세하게 설명될 것임). 예로서, 유제화 시스템은 적어도 약 0.05중량% 수준의 연료로 존재하여 상기와 같이 수행될 수 있다. 보다 큰 유제화를 유발시키는 고수준으로 장기간 존재하는 유제화 시스템의 양에 대한 상위 한계가 정말로 없음에도 불구하고, 일반적으로 약 5.0중량%이상도, 실제로 3.0중량% 이상일 필요도 없다.
물리적인 유제 안정화제를 상기에서 주지된 유제화 시스템과 조합하여 사용하여 유제의 안정성을 최대화하는 것이 또한 가능하다. 물리적인 안정화제의 용도는 이들의 상대적인 저비용으로 인해 경제적 장점을 또한 제공한다. 어떠한 이론에 의해서라도 결속되기를 원치 않음에도 불구하고, 오일/물 경계의 분리가 지연되도록 혼합할 수 없는 상의 점성을 증가시킴으로써 물리적인 안정화제가 유제 안정성을 증가시키는 것으로 믿어진다. 적합한 물리적인 안정화제의 예로는 왁스, 셀룰로오스 제품, 및 웨일렌 고무 및 크산 고무와 같은 고무류가 있다.
유제화 시스템과 물리적인 유제 안정화제 둘 모두를 활용할 때, 상기 물리적인 안정화제는 약 0.05중량% 내지 약 5중량%의 화학 유화제 및 물리적인 안정화제의 조합물로 존재한다. 그런후, 유제화 시스템을 사용하기 위해 생성된 조합물 유화제/안정화제를 상기에서 주지된 동일 수준으로 사용할 수 있다.
유화제를 백금족 금속 화합물과 혼합시킨 후에, 생성된 혼합물을 연료와 혼합시켜 유화시키는 것이 바람직하다. 안정한 유제를 달성하기 위해, 특히 다량의 물이 의도될 때, 내장 유제화 장치와 같은 적합한 기계 유제화 장치를 사용할 수 있다. 바람직한 유제 안정성은 최소 약 10일 내지 약 1개월 이상의 기간 동안 지속될 것이다. 보다 바람직하게는, 상기 유제는 적어도 3개월 동안 안정할 것이다.
본 발명에 따르면, 부탄올, 부틸 셀로솔브(에틸렌글리콜 모노부틸 에테르), 디프로필렌글리콜 모노메틸 에테르, 2-헥실 헥산올, 디아세톤 알코올, 헥실렌 글리콜, 및 디이소부틸 케톤과 같은 물 혼합성, 연료 가용성 화합물이 특히 물이 혼합될 수 있는 친지성 유기 화합물일 것이다. 작용적으로는, 하기 표준에 부합하는 물질이 효과적일 수 있다: 물의 혼합능이 적어도 물질의 리터당 약 10g의 물이며, (상기 물질이 10g의 물을 함유할 때) 적어도 전체 연료의 리터당 약 10g의 양으로 연료중으로 용해한다. 추가하여, 물 작용 조성물은, 바람직하게는, 히드록시, 케톤, 카르복실산 작용기, 에테르 결합, 아민 그룹, 또는 탄화수소 사슬상에서 물 수용체로서 사용될 수 있는 그 밖의 극성 작용기에 의해 특성화된다. 농도는 완전한 제형 및 예기된 연료의 물 함량에 의존하지만, 연소된 연료의 중량을 기초하여, 약 0.01 내지 약 1.0%의 농도가 특히 바람직하다. 몇몇 경우에, 백금족 금속을 기초한 농도를 표현하는 것이 보다 의미가 있으며, 이러한 경우에, 첨가제 조성물에서 백금족 금속의 중량과 관련하여 약 1,000:1 내지 약 500,000:1의 비가 바람직하다.
백금족 금속류로는 백금, 팔라듐, 로듐, 루테늄, 오스뮴, 및 이리듐이 있다. 백금, 팔라듐, 및 로듐을 포함하는 화합물, 특히 백금 단독 또는 로듐 화합물과 조합되어진 화합물이 이들의 상대적으로 높은 증기압에 기초하여 바람직하다.
연소 챔버내에서 촉매성 백금족 금속을 배기시키는데 효과적인 화합물은 특히 효과적인 백금족 금속 화합물이다. 탄화수소 연료에서 용해도가 변화되는 화합물 뿐만 아니라, 수용성 백금족 금속 화합물이 침전시킴으로써 또는 연료 저장 또는 공급 표면상에 도금시킴으로써 상기 연료로부터 백금을 배기시키는 물 없이 사용될 수 있음은 본 발명의 장점이다. 이들은 백금족 금속이 산화 상태 (II 및 IV)로 존재하는 화합물을 포함한다.
연료에 주로 용해하며 높은 분배 비율을 지닌 백금족 금속 화합물은 미국특허로서 출원인이 보우어등인 제 4,891,050호, 출원인이 에펄리등인 제 5,034,020호 및 출원인이 피터-호블린등인 제 5,266,093호에 기술되어 있다. 상기 특허의 전체 상세한 설명은 적합한 백금족 금속 화합물 및 이들의 제조 방법을 설명하기 위해 본원에 참조로 인용된다. 이들 물질에 추가하여, 시판될 수 있거나 용이하게 합성된 백금족 금속 아세틸아세토네이트, 백금족 금속 디벤질리덴 아세토네이트, 및 테트라아민 백금 금속 복합체의 지방산 알칼리 금속염, 예를 들어, 테트라아민 백금 올레산염이 있다. 추가하여, 미국특허 제 4,629,472호에서 한니(Haney) 및 슐리반(Sullivan)에 의해 기술된 설명의 범위내에서 확인되거나 포함된 모든 화합물 뿐만 아니라, 염화백금(IV)수소산, 염화백금(IV)수소산나트륨, 염화백금(IV)수소산칼륨, 염화백금(IV)수소산철, 염화백금(IV)수소산마근네슘, 염화백금(IV)수소산망간, 및 염화백금(IV)수소산세륨과 같은 수용성 백금족 금속염이 있다.
전형적으로는, 상기 백금족 금속 화합물은 연료의 단위 리터당 약 0.05 내지 약 2.0㎎의 백금족 금속의 형태로, 바람직하게는 연료의 단위 리터당 약 0.1 내지 약 1㎎의 백금족 금속의 형태로 백금족 금속을 공급하기에 충분한 양으로 사용될 것이다. 보다 바람직한 범위는 연료의 리터당 약 0.10 내지 약 0.5㎎의 백금족 금속이다. 이들 수준으로 상기 연료를 제조하는데 사용된 농축물에서는 보다 높은 농도가 필요할 수 있다.
첨가제의 온도 안정성은 실제적 및 작동적인 면에서 중요하다. 전형적으로는, 노출될 것이라 예기될 수 있는 대부분의 온도에 대하여 보호하기 위해, 상기 첨가제의 와해 온도는 적어도 약 40℃, 바람직하게는 적어도 약 50℃이어야 한다. 몇몇 환경에서, 와해 온도가 약 75℃ 이상일 필요가 있을 것이다.
상기 첨가제는 또한 불유쾌한 미량의 인, 비소, 및 중독과 같은 상당한 단점을 지니거나 그러하지 않다면 백금족 금속 화합물의 유효성을 감소시키는 안티몬(즉, 이들은 실질적인 양의 상기 작용기를 함유하지 않아야 함), 또는 이들을 함유하는 작용기로부터 실질적으로 유리되는 것이 바람직하다. 바람직하게는, 정제된 백금족 금속 첨가제 화합물은 약 500ppm(중량당 중량을 기초로 함) 이하 , 보다 바람직하게는, 약 250ppm 이하의 인, 비소, 또는 안티몬을 함유한다.
백금, 팔라듐, 및 로듐을 포함하는 화합물, 특히 백금만의 화합물 또는 하나 이상의 그 밖의 촉매성 금속을 지닌 화합물과의 화합물이 본 발명을 실시함에 있어서 바람직하다.
또 다른 구체예에서, 상기 첨가제는 비용을 개선시키고, 탄화수소 및 일산화탄소와 같은 오염물의 배기량을 감소시키며, 미립물 트랩 또는 산화촉매의 효력을 개선시키기 위해 활용된 그 밖의 금속성 화합물과 함께 이용될 수 있다. 특히 유용한 금속성 화합물로는 망간염, 철염, 구리염, 세륨염, 나트륨염, 리튬염 및 칼륨염이 있으며, 이들은, 예를 들어, 디젤 연료 또는 가솔린에서 백금족 금속 조성물과 조합하여 약 1 내지 약 100ppm, 바람직하게는 30 내지 60ppm의 적합한 수준으로 촉매 금속으로 사용될 수 있다. 가솔린 엔진에 대하여, 망간 화합물은 연료 비용을 개선시키는데 유용하다. 디젤 엔진에 대하여, 망간, 철, 구리, 세륨, 나트륨 및 리튬 화합물은 디젤 트랩에 포착된 미립물의 점화 온도를 감소시키는데 효과적인다. 백금족 금속과 조합시에, 상기 트랩으로부터 보다 용이하게 미립물을 제거하면서 일산화탄소 및 비연소된 탄화수소를 상당히 감소시키 것이 가능하다. 상기 참고문헌 및 본원에 인용된 참고문헌은 아세토네이트, 프로프리오닐아세토네이트 및 포르밀아세토네이트를 포함하는, 특이적인 염 및 이들 금속의 다른 화합물을 보여주기 위해 참조로 인용된다.
특히 적합한 리튬 및 나트륨 조성물은, 각각, 적합한 알코올 또는 산과 같은 화합물, 예를 들어 지방족, 지환족 및 방향족 알코올 및 산과의 리튬 및 나트륨의 염이다. 특별한 염의 예로는 3차 부틸 알코올의 리튬염 및 나트륨염, 및 이들의 혼합물이 있다. 그 밖의 리튬 및 나트륨 유기염은 입수 가능하며, 이들이 연료에서 용해하여 용액내에서 안정한 정도까지 사용하기에 적합하다. 바람직하지는 않지만, 안정한 유제 또는 불안정한 유제와 같은 연료중에 효과적으로 분산시킬 수 있는 정도까지 무기염을 사용할 수 있다. 엔진 또는 그 밖의 부품의 오염을 피하기 위해 특이적인 화합물이 선택될 것이다.
특히 특정 나트륨 화합물로는 술폰화된 탄화수소의 염, 예를 들어 위트코 케미칼(Witco Chemical)에서 소듐 페트로네이트(Sodium Petronate)라는 상품명으로 시판하는 석유술폰산나트륨(NaO3SR, R=알킬, 아릴, 아릴알킬, 및 R은 탄소수가 3 이상인 탄화수소임); 나트륨 알코올 화합물, 예를 들어, 소듐 t-부톡사이드 및 그 밖의 연료 가용성 알콕사이드(NaOR, 여기에서 R은 예를 들어 탄소수가 1 내지 3인 저급 알킬임); 및 소듐 나페네이트(석탄 타르 및 석유로부터 유도된 나펜산의 나트륨염)가 있다. 특히 특정 리튬 화합물로는 상기 나트륨 화합물의 리튬 유사체가 있다.
특히 특정 세륨 화합물로는 세륨 (III)아세틸아세토네이트, 세륨(III)나페네이트, 및 세륨 옥토에이트, 및 스테아레이트, 네오데카노에이트, 및 옥토에이트(2-에틸헥소에이트)와 같은 그 밖의 지방산 알칼리 금속염이 있다. 이들 세륨 화합물은 R이 탄화수소인 화학식: Ce(OOCR)3과 부합하는 모든 3가의 화합물이다.
특히 특정 구리 화합물로는 구리 아세틸아세토네이트, 구리 나페네이트, 구리 탈레이트, 및 스테아르산염과 유사한 지방산 알칼리 금속염, 및 옥토에이트 및 네오데카노에이트를 포함하는 유사한 지방산 알칼리 금속염이 있다. 이들 구리 화합물은 화학식: Cu(OOCR)2와 부합하는 지방산 알칼리 금속염을 지닌, 모든 2가 화합물이다. 또한, 다양한 유기 기질을 지닌 구리 화합물의 생성물은 국제공개번호 WO 92/20764호와 같은 루브리졸(Lubrizol)특허에 기술된 바와 같이 유기금속 복합체를 형성시킨다.
특히 특정 철 화합물로는 페로센, 제 2철의 및 제 1철의 아세틸-아세토네이트, 옥토에이트 및 스테아레이트와 유사한 철 지방산 알칼리 금속염(일반적으로, Fe(III) 화합물로서 시판됨), 철 펜타카르보닐 Fe(CO)5, 철 나페네이트, 및 철 탈레이트가 있다.
특히 특정 망간 화합물로는 예를 들어, 출원인이 니에빌스키(Niebylski)인 미국특허 제 4,191,536호에 기술된 바와 같이 메틸시클로펜타디에닐 망간 트리카르보닐(CH3C5H4MN(CO)3; 망간(I 및 II) 아세틸아세토네이트; 네오데카노에이트, 스테아레이트, 탈레이트, 나페네이트 및 옥토에이트를 포함하는 지방산 알칼리 금속염이 있다.
상기에서 기술된 내용은 본 발명의 실시 방법을 당업자에게 설명하고자 하기 위함이며, 모든 이들 자명한 변화 및 설명을 읽을 때 당업자에게 자명하게 될 변수를 상세하게 설명하고자 하지는 않는다. 그러나, 모든 이와 같은 자명한 변화 및 변화는 하기 청구의 범위에 의해 제한된 본 발명의 범위내에 포함되도록 의도된다. 요약하면, 화학약품의 목록 및 범위와 관련하여 몇몇 규정이 사용된다. 본 명세서의 전반에 걸쳐서 설명된 화학적인 실재물의 목록이 대표적이며, 동등한 물질, 전구체 또는 활성종을 포함하도록 의도된다. 또한, 각각의 범위는, 특히 수의 범위의 경우에는 정수를 포함하도록 의도되고, 각각의 종은 화학식의 경우에 포함하여지도록 의도되며, 이는 상기 범위내에 포함된다. 청구의 범위는 문맥에서 반대의 경우를 특별하게 지시하지 않는다면, 의도된 목적에 효과적으로 부합하는 청구된 성분 및 단계를 포함하도록 의도된다.
Claims (14)
- 디젤 연료를 연소시켜서 미립물을 포함하는 연소 기체를 생성시키기 위한 연소 챔버, 연소 챔버로부터 연소 기체를 제거하기 위한, 엔진 작동시 엔진으로부터 배기된 적어도 일부의 미립물을 산화시키기 위해 산화 촉매를 활성화시키기에 충분한 표면을 지닌 통과(pass-through) 촉매 지지체를 포함하는 배기 시스템을 포함하는 디젤 엔진을 제공하는 단계;연료 조성물중에서 연소 이전에는 안정하며 연소중에는 소모되어 백금족 금속 촉매를 활성 형태로 배기시킬 수 있는 백금족 금속 조성물을 포함하는 연료를 디젤 엔진의 연소 챔버내로 도입시키는 단계; 및연소시에 상기 연소 챔버내의 연료를 연소시켜서 상기 연료로부터 활성 형태의 촉매를 배기시키는 단계;연소 챔버로부터 배기물을 배기시키는 단계 및 통과 촉매 지지체를 통하여 상기 배기물을 통과 촉매 지지체내의 활성 형태의 촉매를 증착시켜서 선택적인 촉매 활성을 위해 지지체를 촉매화시키는 단계를 포함하여, 촉매 활성을 지속시키지만 SO2에서 SO3로의 원하지 않는 전환없이 장기간에 걸쳐서 통과 산화 촉매의 작동을 가능하게 함으로써 디젤 엔진의 작동을 개선시키기 위한 방법.
- 제 1항에 있어서, 통과 촉매 지지체가 초기에 촉매화됨을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 통과 촉매 지지체가 초기에 비촉매화됨을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 통과 촉매 지지체가 활성 금속 촉매에 의해 촉매화되어 디젤 엔진의 작동에 의해 생성된 미립물중의 25% 이상의 가용성 유기 분획을 제거할 수 있는 활성도를 유지시킴을 특징으로 하는 방법.
- 제 4항에 있어서, 통과 촉매 지지체가 배기시에 활성 금속 촉매에 의해 효과적으로 촉매화되어 기체 상태의 비연소된 탄화수소 및 일산화탄소의 수준을 40% 이상까지 감소시킬 수 있는 활성을 유지시킴을 특징으로 하는 방법.
- 제 4항에 있어서, 통과 촉매 지지체가 배기시에 활성 금속 촉매에 의해 효과적으로 촉매화되어 SO2에서 SO3로의 전환율을 50%까지 감소시킴을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 백금족 금속 조성물이 디젤 엔진에 가용성인 화합물을 포함하며, 유효량으로 첨가되어 1ppm 미만의 연료중 금속의 농도를 제공함을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 백금족 금속 조성물이 유화된 수성상을 지닌 연료에 분산할 수 있는 화합물을 포함하며, 상기 백금족 금속 조성물이 유효량으로 첨가되어 1ppm 미만의 연료중 금속의 농도를 제공함을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 디젤 엔진이 화학량론적으로 필요로 되는 양보다 2 내지 약 12% 더 많은 양의 산소로 작동하는 희박 연소 디젤 엔진임을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 백금족 금속 조성물 및 통과 촉매 산화 촉매의 용도가 백금족 금속의 중량을 뺀 미립물 및 기체 상태의 탄화수소와 일산화탄소의 조합된 중량을 25% 이상까지 감소시키는데 효과적임을 특징으로 하는 방법.
- 제 10항에 있어서, 백금족 금속 조성물 및 통과 산화 촉매의 용도가 미립물 및 기체 상태의 탄화수소와 일산화탄소의 조합된 중량을 45% 이상까지 감소시키는데 효과적임을 특징으로 하는 방법.
- 제 11항에 있어서, 백금족 금속 조성물이 주연료 탱크로부터 이격된 내장 저장소로부터 공급됨을 특징으로 하는 방법.
- 제 1항에 있어서, 지지체가 배기시에 활성 촉매 금속에 대한 지지체의 수용성을 증가시키도록 처리됨을 특징으로 하는 방법.
- 디젤 연료를 연소시켜서 미립물을 포함하는 연소 기체를 생성시키기 위한 연소 챔버, 연소 챔버로부터 연소 기체를 제거하기 위한, 엔진 작동시 엔진으로부터 배기된 적어도 일부의 미립물을 산화시키기 위해 산화 촉매를 활성화시키는데 충분한 표면을 지닌 통과 촉매 지지체를 포함하는 배기 시스템을 포함하는 디젤 엔진을 제공하는 단계;연료조성물중에서 연소 이전에는 안정하며, 연소 도중에는 소모되어 백금족 금속 촉매를 활성 형태로 배기시킬 수 있는 백금족 금속 조성물을 포함하는 연료를 디젤 엔진의 연소 챔버내로 도입시키는 단계; 및미립물, 탄화수소, 및 일산화탄소의 수준을 감소시키고, 연소시에 촉매의 활성 형태로 연료로부터 배기시킴으로써 상기 연소 챔버내의 연료를 연소시켜서 연소율을 개선시키는 단계;연소 챔버로부터 배기물을 배기시키는 단계 및 통과 촉매 지지체를 통하여 상기 배기물을 통과 촉매 지지체내의 활성 형태의 촉매를 증착시켜서 선택적인 촉매 활성을 위해 지지체를 촉매화시키고, 촉매와의 접촉으로 인한 산화에 의해 연료중의 미립물, 일산화탄소와 탄화수소를 추가로 감소시키는 단계를 포함하여, 미립물 및 기체 상태의 오염물의 배기량이 감소된 디젤 엔진을 작동하기 위한 방법.
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