KR102622500B1 - 전극 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 전극 조립체 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 상대적으로 고점도의 유동성이 적은 슬러리를 사용하여 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅함으로써, 슬러리 번짐 및 후면 오염을 개선할 수 있는 전극 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 전극 조립체에 관한 것이다. 본 발명에 따른 전극 제조 방법은 40000 ~ 50000cps의 점도를 갖는 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅하는 단계, 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 건조하는 단계를 포함한다.
Description
본 발명은 전극 제조 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 상대적으로 고점도의 유동성이 적은 슬러리를 사용하여 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅함으로써, 슬러리 번짐 및 후면 오염을 개선할 수 있는 전극 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 전극 조립체에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 최근에는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV)의 동력원으로서 이차전지의 사용이 실현화되고 있어 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
특히, 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV)의 동력원으로 사용되는 리튬 이차전지는 높은 에너지 밀도와 함께 단시간에 큰 출력을 발휘할 수 있는 특성을 요구한다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 음극 및 양극으로 사용하고, 상기 양극과 음극 사이에 유기 전해액 또는 폴리머 전해액을 충전시켜 제조하며, 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 삽입 및 탈리될 때의 산화, 환원 반응에 의하여 전기적 에너지를 생성한다.
이때, 상기 음극과 양극은 각 전극의 집전체 상에 전극 합제층을 포함하며, 예를 들면, 전극 활물질에 바인더와 용매, 필요에 따라 도전재, 분산제를 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조한 후 이를 금속 재료의 집전체에 도포하고 압축한 뒤 건조하여 전극을 제조할 수 있다.
이러한 전극의 제조과정에서, 리튬 이차전지의 전기 자동차 등에의 확대 적용에 의해 고용량 전지의 개발이 요구되었고, 이에 전극 합제층의 로딩량을 증가시켜왔다. 그러나, 전극 합제층의 증가된 부피와 무게는 전체 이차전지의 에너지 밀도를 낮추고, 전극 합제층 내부의 전기화학반응의 불균일성을 유발하는 문제가 있다.
더욱이, 전류 또는 전압이 인가되면 전극 내 리튬 이온의 농도 구배가 발생하게 되는데, 두꺼운 전극 합제층 내에서는 이 현상이 더욱 심화되어 급속 충전 특성의 열화를 일으키는 문제가 있었다.
이에, 상기 문제를 해결하기 위해, 하나의 집전체 상에 전극 합제층을 두껍게 도포하는 것보다 여러 겹의 얇은 전극을 적층함으로써 두꺼운 전극 합제층을 가지는 이차전지의 용량을 모사할 수 있었다. 다만, 이 경우, 리튬이온의 이동을 보전하기 위해 특정 기공율 이상의 기공 또는 특정 개구율 이상 개구가 형성된 집전체가 반드시 필요하다.
더 나아가, 상기 기공 또는 개구가 형성된 집전체는 전체 이차전지의 무게를 상당히 줄일 수 있어 앞으로의 사용이 더욱 기대되고 있다.
그러나 집전체는 높은 기공도 또는 개구율로 인하여 전극 제작과정에서 슬러리를 도포하는 경우, 도포면의 반대면으로 슬러리가 누출되어 전극 합제층의 표면 불균일이 발생하고, 균일한 전극 합제층을 형성하지 못하는 문제가 있다.
따라서, 상기 기공 또는 구멍이 형성된 집전체를 사용하면서도 균일한 전극 합제층을 형성할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
따라서 본 발명의 목적은 상대적으로 고점도의 유동성이 적은 슬러리를 사용하여 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅함으로써, 슬러리 번짐 및 후면 오염을 개선할 수 있는 전극 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 전극 조립체를 제공하는 데 있다.
본 발명에 따른 전극 제조 방법은 40000 ~ 50000cps의 점도를 갖는 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅하는 단계, 상기 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 건조하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 전극 제조 방법에 있어서, 상기 집전체는 두께가 0.010 ~ 0.020mm 이며, 상기 복수의 관통 구멍의 관통율은 30 ~ 40%인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전극 제조 방법에 있어서, 상기 집전체는 상기 관통 구멍의 크기가 70 ~ 100㎛인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전극 제조 방법에 있어서, 상기 코팅하는 단계에서 상기 전극 슬러리의 상기 복수의 관통 구멍에 대한 투과율은 10 ~ 20%인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전극 조립체는 40000 ~ 50000cps의 점도를 갖는 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅하고, 상기 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 건조하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전극 제조 방법은 상대적으로 고점도의 유동성이 적은 슬러리를 사용하여 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅함으로써, 슬러리 번짐 및 후면 오염을 개선할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 도면이다.
도 2는 비교예에 따른 전극 조립체를 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 4는 비교예 1에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이다.
도 2는 비교예에 따른 전극 조립체를 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 4는 비교예 1에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이다.
하기의 설명에서는 본 발명의 실시예를 이해하는데 필요한 부분만이 설명되며, 그 이외 부분의 설명은 본 발명의 요지를 흩트리지 않는 범위에서 생략될 것이라는 것을 유의하여야 한다.
이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념으로 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 바람직한 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 도면이고, 도 2는 비교예에 따른 전극 조립체를 나타낸 도면이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 전극 조립체(100)는 집전체(10) 및 전극(20)을 포함한다.
집전체(10)는 복수의 관통구멍이 형성될 수 있다. 이때 집전체(10)는 두께가 0.010 ~ 0.020mm 이며, 복수의 관통 구멍의 관통율이 30 ~ 40%가 될 수 있다. 또한 집전체(10)는 관통 구멍의 크기가 70 ~ 100㎛가 될 수 있다.
집전체(10)는 전도성이 높은 금속으로, 전극 활물질의 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속으로 전지의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있다.
양극 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있으며, 음극 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
전극(20)은 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체(10)에 코팅하여 형성될 수 있다. 여기서 전극 슬러리는 40000 ~ 50000cps의 점도를 가질 수 있다.
여기서 도 2에 도시된 바와 같이, 집전체(110) 경우, 관통 구멍에 의해 전면과 후면이 서로 개방되어 있는 구조로, 전극 슬러리를 이용하여 집전체(110)의 전면에 코팅할 시 관통 구멍을 통해 전극 슬러리가 스며들어 집전체(110)의 후면으로 전극 슬러리가 누출되고, 이에 따라 코팅 설비의 오염이 발생되는 문제점이 있다.
이에 따라 본 발명의 실시예에 따른 전극(20)은 전극 슬러리의 점도를 40000 ~ 50000cps로 설정함으로써, 도 1에 도시된 바와 같이 점도에 의해 전극 활물질이 집전체(10) 후면으로 누출되는 것을 방지할 수 있다. 이에 따라 슬러리 번짐 및 후면 오염을 개선시킬 수 있다. 이때 전극 슬러리의 점도가 40000cps 보다 낮은 경우, 집전체의 후면으로 전극 슬러리가 누출되는 문제점이 있고, 전극 슬러리의 점도가 50000cps 보다 높은 경우, 코팅이 제대로 이루어지지 않는 문제점이 발생될 수 있다.
한편 전극 슬러리는 전극 활물질, 바인더, 용매 및 도전재를 혼합하여 형성할 수 있다.
양극 활물질은 리튬 전이금속 산화물이 바람직하게 사용될 수 있으며, 예를 들면 LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 혼합물일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 Lix(NiaCobMnc)O2(0.9<x<1.2, 0.5≤a≤0.7, 0.1≤b≤0.3, 0.1≤c≤0.3, a+b+c=1) 일 수 있다.
음극 활물질은 통상적으로 리튬 이온이 흡장 및 방출될 수 있는 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 사용할 수 있다. 바람직하게는 탄소재를 사용할 수 있는데, 탄소재로는 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소 (soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (mesocarbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
바인더는 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HEP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF) 등의 비수계 바인더; 아크릴로나이트릴-부타디엔고무, 스티렌-부타디엔 고무(styrene butadiene rubber; SBR) 또는 아크릴 고무 등의 수계 바인더 및 히드록시 에틸 셀룰로오스, 카르복시메틸 셀룰로오스 또는 폴리비닐레덴플루오라이드 등의 고분자 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있다.
용매로는 NMP(N-메틸 피롤리돈), DMF(디메틸 포름아미드), 아세톤, 디메틸 아세트아미드 등의 유기 용매 또는 물 등이 있으며, 이들 용매는 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 다만, 음극을 형성하는 경우 용매로서 물을 사용한다. 용매의 사용량은 전극 활물질 슬러리의 도포 두께, 제조 수율을 고려하여 상기 전극 활물질, 바인더, 도전재를 용해 및 분산시킬 수 있는 정도이면 충분하다.
도전재는 당업계에서 일반적으로 사용될 수 있는 것이라면 특별하게 제한되지 않으나, 예를 들면, 인조 흑연, 천연 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 덴카 블랙, 써멀 블랙, 채널 블랙, 탄소 섬유, 금속 섬유, 알루미늄, 주석, 비스무트, 실리콘, 안티몬, 니켈, 구리, 티타늄, 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 아연, 몰리브덴, 텅스텐, 은, 금, 란타늄, 루테늄, 백금, 이리듐, 산화티탄, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌, 폴리피롤 또는 이들의 조합 등이 적용될 수 있으며, 일반적으로는 카본 블랙계 도전재가 자주 사용될 수 있다.
이하 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법에 대하여 설명하도록 한다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 3을 참조하면, 먼저 S10 단계에서 관통 구멍이 형성된 집전체에 전극 슬러리를 코팅한다. 여기서 전극 슬러리는 40000 ~ 50000cps의 점도를 가질 수 있다. 이때 전극 슬러리의 점도가 40000cps 보다 낮은 경우, 집전체의 후면으로 전극 슬러리가 누출되는 문제점이 있고, 전극 슬러리의 점도가 50000cps 보다 높은 경우, 코팅이 제대로 이루어지지 않는 문제점이 발생될 수 있다.
이때, 전극 슬러리의 집전체에 형성된 복수의 관통 구멍에 대한 투과율은 10 ~ 20%인 것을 특징으로 한다.
다음으로 S20 단계에서 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 건조한다. 예를 들어, S20 단계에서 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 60 ~ 120℃에서 10시간 이상동안 거조하여 전극 슬러리 내에 용매를 휘발시켜 전극을 형성할 수 있다.
이하 본 발명의 실시예와 비교예의 비교 실험을 통해 본 발명의 실시예에 따른 전극 조립체의 특성을 설명하도록 한다.
먼저 실시예는 전극 슬러리의 점도를 44,000cps로 설정하고, 준비된 전극 슬러리를 두께가 0.0015mm 관통 구멍의 관통율이 35%인 집전체에 코팅하였다.
비교예는 전극 슬러리의 점도를 각각 7,800cps, 13,100cps, 21,300cps로 설정하고, 준비된 전극 슬러리를 상기 실시예와 동일하게 두께가 0.015mm 관통 구멍의 관통율이 35%인 집전체에 코팅하였다.
한편 하기의 표 1은 본 발명의 실시예와 비교예의 관통 구멍에 대한 전극 슬러리 점도에 따른 투과율을 측정한 결과를 나타낸 표이다.
| 슬러리 점도(cps) | 슬러리 투과율 | 집전체 규격 | |
| 비교예1 | 7,800 | 48% | 두께 0.015mm 관통율 35% |
| 비교예2 | 13,100 | 35% | |
| 비교예3 | 21,300 | 23% | |
| 실시예 | 44,000 | 12% |
그 결과 상기 표 1에 개시된 바와 같이, 비교예 1은 관통 구멍에 대한 전극 슬러리의 투과율이 48%, 비교예 2는 35%, 비교예은 23%인 것을 확인할 수 있었다. 반면에 실시예는 관통 구멍에 대한 전극 슬러리의 투과율이 12%인 것을 확인할 수 있다.
도 4는 비교예 1에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이고, 도 5는 본 발명의 실시예에 따른 전극 제조 방법을 적용한 실험 결과를 나타낸 사진이다.
여기서 (a)는 집전체에 전극 슬러리를 코팅한 후 집전체의 전면을 나타낸 사진이고, (b)는 집전체를 제거한 후 코팅 장비에 남은 전극 슬러리를 나타낸 사진이다.
도 4에 도시된 바와 같이 비교예 1의 경우, 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 제거하면 집전체의 관통 구멍을 통해 전극 슬러리가 누출되어 코팅 장비가 심하게 오염된 것을 확인할 수 있다.
반면에 도 5에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예의 경우, 전극 슬러리의 누출을 최소화하여 코팅 장비의 오염이 상대적으로 적은 것을 확인할 수 있다.
한편, 본 명세서와 도면에 개시된 실시예들은 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 자명한 것이다. 또한, 본 명세서와 도면에서 특정 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명의 기술 내용을 쉽게 설명하고 발명의 이해를 돕기 위한 일반적인 의미에서 사용된 것이지, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다.
10, 110 : 집전체
20, 120 : 전극
100, 200 : 전극 조립체
20, 120 : 전극
100, 200 : 전극 조립체
Claims (5)
- 40000 ~ 50000cps의 점도를 갖는 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅하는 단계;
상기 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 60 ~ 120℃에서 10시간 이상 건조하는 단계;를 포함하되,
상기 코팅하는 단계에서,
상기 전극 슬러리의 상기 복수의 관통 구멍에 대한 투과율은 10 ~ 20%인 것을 특징으로 하는 전극 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 집전체는,
두께가 0.010 ~ 0.020mm 이며, 상기 복수의 관통 구멍의 관통율은 30 ~ 40%인 것을 특징으로 하는 전극 제조 방법. - 제2항에 있어서,
상기 집전체는,
상기 관통 구멍의 크기가 70 ~ 100㎛인 것을 특징으로 하는 전극 제조 방법. - 삭제
- 40000 ~ 50000cps의 점도를 갖는 전극 슬러리를 복수의 관통 구멍이 형성된 집전체에 코팅하고, 상기 전극 슬러리가 코팅된 집전체를 60 ~ 120℃에서 10시간 이상 건조하여 형성되되,
상기 전극 슬러리의 상기 복수의 관통 구멍에 대한 투과율은 10 ~ 20%인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |