KR102610472B1 - 연료전지용 소결장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 연료전지용 소결장치에 관한 것으로써, 보다 상세하게는, 지지체와 소결체 사이 확산방지층을 더 포함시켜 소결체의 메탈 성분이 소결 온도에서 지지체로 확산(diffusion)되는 것을 방지하는 연료전지용 소결장치에 관한 것이다.
Description
본 발명은 연료전지용 소결장치에 관한 것으로써, 보다 상세하게는, 지지체와 소결체 사이 확산방지층을 더 포함시켜 소결체의 메탈 성분이 소결 온도에서 지지체로 확산(diffusion)되는 것을 방지하는 연료전지용 소결장치에 관한 것이다.
세라믹스를 소성할 때 소결체를 재치하기 위해 이용되는 소성용 기판이나 소성용 이렇게 화분, 소결체의 상면에 재치되어 소성 시의 누름돌로서 이용되는 웨이트부재 등의 소성용 부재로서 Al2O3, ZrO2, SiO2, MgO, BN, TiB2, AlN-BN, Si3N4 및 SiC 등으로 구성되는 세라믹 기판이 이용되고 있다. 이러한 소성용 부재에 있어서는 소성 중에 다량의 액상이 발생하는 세라믹스나 결합 금속을 함유하는 소결 합금 등의 소성에 이용하면, 소결체와 기판 사이에서 반응이 발생해 소결체의 소성용 기판과 접촉하는 재치면의 표면 상태가 악화되거나 소결체에 휨이 발생하거나 또는 소결체가 기판에 고착해 끝소결체의 취출을 할 수 없거나 소성용 부재의 수명이 짧아진다고 하는 결함이 있었다.
또한 초경합금이나 서멧등 소결 합금의 소성에는 일반적으로 흑연(흑연) 기판이 이용되고 있지만, 이 경우에도 소결체와 소결용 기판 사이에서 소결 시에 탈탄, 침탄 또는 반응에 의한 용착에 의해 소결체 재치면의 거침, 휨 발생, 소결체의 기판으로의 고착에 의한 소성 수율의 저하, 소성용 부재의 수명 저하 등의 같은 문제가 발생할 경우가 있었다.
이와 관련해서 소결체의 변형을 방지하기 위한 연료전지용 소결장치가 필요한 실정이다.
본 발명은 상술된 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 목적은, 소결 시, 소결체 성분의 확산 또는 지지체와의 반응에 의해 소결체가 변형되는 것을 방지할 수 있는 연료전지용 소결장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치는 지지체; 및 상기 지지체 상에 위치되고, 금속 물질을 포함하는 확산방지층;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 지지체는, 다공성 세라믹 기판을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 지지체는, 산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄(ZrO3) 및 산화세륨(CeO3) 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 지지체는, 10wt% 이하의 3주기 및 4주기 중 어느 하나의 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 3주기 및 4주기 금속 산화물은, SiO2, Na2O 및 Fe2O3 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 지지체는, 기공율이 10~30%인 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 확산방지층은, 상측에 소결체가 안착되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 확산방지층은, 상기 소결체와 동일한 물질로 형성되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 확산방지층은, 니켈(Ni)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에서, 상기 확산방지층은, 두께가 0.001~1㎜인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 소결 시, 소결체 성분의 확산 또는 지지체와의 반응에 의해 소결체가 변형되는 것을 방지하고 소결체의 물성을 확보할 수 있는 효과가 발생하게 된다.
도 1은 소결체가 안착된 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치의 단면도이다.
도 2(a)는 종래 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극의 SEM사진이고, 도 2(b)는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극 SEM사진이다.
도 2(a)는 종래 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극의 SEM사진이고, 도 2(b)는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극 SEM사진이다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 여기서, 반복되는 설명, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다. 본 발명의 실시형태는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위하여 과장될 수 있다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<연료전지용 소결장치>
소결체가 안착된 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치의 단면도이다.
소결장치는 지지체(10) 및 확산방지층(2)을 포함할 수 있다.
지지체(10)는 소결체 및 확산방지층(2)을 지지해 주는 구성이다. 지지체(10)는 소결체의 소결 온도에서 견딜 수 있는 재료를 포함할 수 있다. 따라서, 지지체(10)는 세라믹 소재를 포함할 수 있고, 이때, 세라믹은 산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄(ZrO3) 및 산화세륨(CeO3) 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
산화알루미늄은 알루미늄의 산화물로 화학적으로 안정적이고, 비정질 상태가 되기 쉽다. 그리고, 산화알루미늄은 알루미늄 원광석의 주성분으로써, 고온에 강하며 강도가 우수하다. 산화알루미늄은 금속 화합물과 반응성이 낮고, 특히, 주기율표의 제4족 내지 제6족의 금속 화합물과의 반응성이 가장 낮다. 따라서, 산화알루미늄과 제4족 내지 제6족 금속 화합물을 혼합한 소결체나, 산화알루미늄 지지체(10) 상에서 소결되는 제4족 내지 제6족 금속 화합물 소결체는 금속 성분의 결손이나 결정립의 탈락에 의한 치핑이 발생하기 쉽다.
따라서, 본 발명의 지지체(10)와 접촉하는 확산방지층(20)은 4족 내지 6족 금속을 포함하지 않으므로, 확산방지층(20)의 성분이 확산 및 결손되는 것을 방지할 수 있다.
산화지르코늄은 수산화 지르코늄을 가열하여 만든 누런빛을 띤 흰색이나 갈색의 물질로서, 물에 녹고 굴절률이 크며, 녹는점이 높고 내식성이 강하다. 또한, 산화지르코늄은 고강도를 가진 재료이므로 지지체(10)의 강도가 우수하게 발현되는 데 기여할 수 있다. 산화지르코늄은 낸식성, 방오, 방부 등의 역할을 위해 사용될 수 있다.
산화세륨은 세슘산화물인 세리아(ceria)의 하나로, 입방정의 형석형 산화물이며 이온전도도가 매우 높고 또한 기게적 물성도 비교적 우수하므로, 유망한 물질로 주목 받고 있다. 산화세륨은 일산화탄소 또는 탄화수소 산화나 NOx의 환원 등에 관여하여 독성물질의 방출을 감소시키는 역할을 담당한다. 이는 산화세륨이 산소에 대한 우수한 버퍼(buffer)성을 가지고 있어 형석형의 격자구조의 변화가 일어나지 않고 가역적인 산화나 탈산화에 대한 허용성이 크기 때문이다. 그리고, 산화세슘은 높은 온도에서 환원성 분위기에 노출되는 경우 환원될 수 있으며, Ce4 +이온은 Ce3 +이온으로 부분적으로 환원될 수 있다.
그리고, 지지체(10)는 다공성 구조로 제공될 수 있다. 지지체(10)는 10~30%의 기공율이 제공됨으로써, 지지체(10)의 내충격성이 높고 또한 통기성이 우수한 효과가 발생할 수 있다. 따라서, 지지체(10)의 기공율이 10% 미만일 경우, 지지체(10)의 통기성이 감소되어 소결 중에 소결체의 표면 중앙부와 가장자리에서의 가스 분위기가 상이하여 소결체의 특성에 편차가 발생할 수 있다. 또한, 지지체(10)의 기공율이 30% 초과일 경우, 지지체(10)의 응집력이 감소하여 외부 충격에 의해 손상을 입을 수 있는 문제점이 발생한다.
지지체(10)는 100wt% 전체중량 기준 10wt%이하의 3주기 및 4주기 중 어느 하나의 금속 산화물을 포함할 수 있다. 이때, 3주기 및 4주기의 금속 산화물은 SiO2, Na2O 및 Fe2O3 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
지지체(10)는 3주기 및 4주기의 금속 산화물을 10wt% 초과 포함할 경우, 확산방지층(20)의 금속 물질이 지지체(10)로 확산되거나, 지지체(10)와 확산방지층(20)이 반응하여 확산방지층(20)의 성분 변화가 일어나는 문제점이 발생할 수 있다.
따라서, 산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄(ZrO3) 및 산화세슘(CeO3) 이외의 소재 함유량은 그 양이 작을수록 소결체 및 확산방지층(20)의 성분변화가 일어나지 않아 소결체의 변형을 방지할 수 있다.
확산방지층(20)은 지지체(10) 상에 위치되고, 금속 물질을 포함할 수 있다. 확산방지층(20)은 지지체(10)와 대응되는 일면에 소결체가 안착될 수 있다. 확산방지층(20)은 소결체 소결 시, 소결체의 성분이 지지체(10)로 확산(diffusion)되거나, 소결체와 지지체(10)가 반응하는 것을 방지하는 구성임으로, 소결체와 동일한 물질로 형성될 수 있다.
일 실시예에 있어서, 소결체가 연료전지의 연료극일 경우, 소결체는 니켈(Ni)을 포함할 수 있고, 연료극에 포함된 니켈이 지지체로 확산되는 것을 방지하기 위해 확산방지층(20)은 니켈을 포함하는 혼합물로 형성될 수 있다.
또한, 확산방지층(20)은 0.001~1㎜ 두께로 형성될 수 있다. 두께가 0.001㎜ 미만일 경우, 소결체와 지지체(10)가 직접 적촉되는 부분이 발생하여 소결체와 지지체(10) 사이 부분적으로 확산반응이 일어날 가능성이 높아지는 단점이 발생할 수 있다. 그리고, 두께가 1㎜ 초과일 경우, 소결체와 지지체(10) 간의 열응력이 증가하여 소결체와 지지체(10) 간의 밀착력이 감소하는 문제가 발생할 수 있다.
<
비교예
>
알루미늄 지지체 상에 니켈 연료극을 안착시킨 후, 온도를 증가시켜 소결함으로써 연료극을 제조했다.
<
실시예
>
본 발명에 따른 소결장치의 확산방지층 일측에 니켈 연료극을 안착시킨 후, 온도를 증가시켜 소결함으로써 연료극을 제조했다.
<실험 결과>
| Element | 산소(O) | 니켈(Ni) | 세륨(Ce) | 가돌리늄(Gd) |
| 비교예(Atomic, %) | 66.02 | 3.29 | 27.70 | 2.99 |
| 실시예(Atomic, %) | 54.85 | 32.16 | 11.69 | 1.30 |
상기 표 1을 참고하면, 비교예는 산소, 세슘 및 가돌리늄은 실시예보다 더 많이 포함되어 있는 것을 알 수 있다. 그리고, 비교예는 니켈의 함유량이 실시예와 약 10배 차이가 나는 것을 알 수 있다.
즉, 비교예와 같이 지지체와 연료극(소결체)이 접촉한 상태로 소결이 이루어질 경우, 지지체를 형성하는 물질은 연료극으로 연료극을 형성하는 물질은 지지체로 확산되는 것을 확인할 수 있다. 따라서, 비교예의 연료극에 니켈의 함류량은 낮고 지지체를 형성하는 물질은 세륨 및 가돌리늄은 증가한 것을 알 수 있다.
그리고, 도 2(a)는 종래 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극의 SEM사진이고, 도 2(b)는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 소결장치에 의해 제조된 연료극 SEM사진이다.
도 2를 참고하면, SEM사진 상으로도, 실시예의 연료극이 비교예의 연료극 보다 밀도가 높은 것을 육안으로 확인 할 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
10: 지지체
20: 확산방지층
20: 확산방지층
Claims (10)
- 다공성 세라믹 기판을 포함하는 지지체; 및
상기 지지체 상에 위치되고, 금속 물질을 포함하는 확산방지층;을 포함하고,
상기 확산방지층은 상측에 소결체가 안착되고,
상기 소결체는 연료극이며,
상기 확산방지층은 상기 소결체와 동일한 물질로 형성되는 것인 연료전지용 소결장치.
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 지지체는,
산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄(ZrO3) 및 산화세륨(CeO3) 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
- 제1항에 있어서,
상기 지지체는,
10wt% 이하의 3주기 및 4주기 중 어느 하나의 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
- 제4항에 있어서,
상기 3주기 및 4주기 금속 산화물은,
SiO2, Na2O 및 Fe2O3 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
- 제1항에 있어서,
상기 지지체는,
기공율이 10~30%인 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
- 삭제
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 확산방지층은,
니켈(Ni)을 포함하는 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
- 제1항에 있어서,
상기 확산방지층은,
두께가 0.001~1㎜인 것을 특징으로 하는, 연료전지용 소결장치.
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| KR1020180108134A KR102610472B1 (ko) | 2018-09-11 | 2018-09-11 | 연료전지용 소결장치 |
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| JP2015032427A (ja) | 2013-08-01 | 2015-02-16 | 日本特殊陶業株式会社 | 固体酸化物形燃料電池、及び固体酸化物形燃料電池の製造方法 |
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2018
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