KR102484965B1 - 방사성 폐기물의 고화처리방법 - Google Patents

방사성 폐기물의 고화처리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 방사성 폐기물, 예를 들어 분말상태의 탄화체 또는 농축폐액 건조폐기물을 분쇄한 분말을 일정한 크기의 과립형태로 형성한 후, 폴리머 고화설비를 통해 고화함으로써 방사성 폐기물에 대한 고화처리를 용이하게 함과 동시에, 고화 후 형성된 고화체의 균질성을 개선하고, 방사성폐기물 인도규정에 따른 고화체의 압축강도를 기준치 이상으로 유지하면서도 고화드럼 내의 공극률을 최소화함으로써 방사성폐기물의 충전량을 증가시켜 폐기 저장되는 고화드럼의 발생량을 감소시킬 수 있는 방사성 폐기물의 고화처리방법을 제공한다.
본 발명의 방사성 폐기물의 고화처리방법은, 분말상태의 방사성 폐기물에 바인더를 균일하게 혼합하고 타정하여 소정의 지름을 가지는 대구경과립과, 상기 대구경과립들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 지름을 가지는 소구경과립을 형성하는 제1 단계; 상기 대구경과립과 소구경과립을 고화드럼 내에 충전하는 제2 단계; 및 상기 고화드럼 내에 충전된 대구경과립들과 소구경과립들이 상호 접촉하여 형성되는 틈새에 폴리머를 주제로 하는 고화제를 침투시켜 고화시키는 제3 단계를 포함하여 이루어진다.

Description

방사성 폐기물의 고화처리방법{Solidification Processing method of Radioactive Waste}
본 발명은 방사성 폐기물의 고화처리방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 분말상태의 방사성 폐기물을 과립상태로 성형하여 폴리머를 주제로 하는 고화제로 고화시키는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 관한 것이다.
일반적으로 원자력발전소에서 발생하는 방사성 폐기물, 예를 들어 방사성 농축폐액의 처리는, 농축폐액을 건조설비에서 건조시켜 입자를 생성하고, 생성된 입자는 방사성폐기물 인도규정에 의거 고화드럼 내에 넣어 시멘트 또는 파라핀으로 고화시키도록 되어 있다. 이러한 방사성폐기물의 시멘트 또는 파라핀 고화 방법에 대해서는 공개특허특1985-0004863 및 공개특허특2000-0053644 등에 알려져 있다.
그러나, 농축폐액을 건조설비에서 건조하여 생성되는 입자는 형태가 다양할 뿐만 아니라, 크기도 수㎛~15cm로 다양하여 분말과 큰 입자가 섞여 있는 상태로 되어 있다. 따라서 입자크기가 불규칙하고 분말이 섞여 있어 시멘트 또는 파라핀으로 고화 처리하는데 어려움이 있을 뿐만 아니라, 고화 후 고화체는 전체적으로 균질하지 못함에 따라 방사성폐기물 인도규정에 의한 압축강도 시험 등 각종 입증 기준치를 통과하는데 어려움이 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 그 목적은 원자력발전소를 운영하면서 발생하는 방사성 폐기물, 예를 들면 분말상태의 탄화체 또는 방사성 농축폐액 건조폐기물을 분쇄한 분말을 과립형태로 형성한 후, 폴리머 고화설비를 통해 고화함으로써 방사성 폐기물에 대한 고화처리를 용이하게 함과 동시에, 고화 후 고화체의 균질성을 개선하여 방사성폐기물 인도규정에 따른 성능 입증시 기준치를 만족시킬 수 있는 방사성 폐기물의 고화처리방법을 제공하는데 있다.
또한 본 발명의 다른 목적은, 과립형태의 폐기물을 폴리머 고화설비로 고화할 때, 방사성폐기물 인도규정에 따른 고화체의 압축강도를 기준치 이상으로 유지하면서도 고화드럼 내의 공극률을 최소화함으로써 방사성폐기물의 충전량을 증가시켜 폐기 저장되는 고화드럼의 발생량을 감소시킬 수 있는 방사성 폐기물의 고화처리방법을 제공하는데 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 분말상태의 방사성 폐기물에 바인더를 균일하게 혼합하고 타정하여 소정의 지름을 가지는 대구경과립과, 상기 대구경과립들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 지름을 가지는 소구경과립을 형성하는 제1 단계; 상기 대구경과립과 소구경과립을 고화드럼 내에 충전하는 제2 단계; 및 상기 고화드럼 내에 충전된 대구경과립들과 소구경과립들이 상호 접촉하여 형성되는 틈새에 폴리머를 주제로 하는 고화제를 침투시켜 고화시키는 제3 단계를 포함하는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 특징이 있다.
또한 본 발명은 상기 제2 단계에 있어서, 상기 고화드럼 내에 충전할 대구경과립의 총량을 모두 충전한 후, 충전된 대구경과립들 사이의 틈새로 충전할 소구경과립의 총량을 충전하는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 특징이 있다.
또한 본 발명은 상기 제2 단계에 있어서, 상기 고화드럼 내에 충전할 대구경과립과 소구경과립의 총량을 1/n로 등분하여, 먼저 1/n의 대구경과립을 충전하고, 충전된 대구경과립들 사이의 틈새로 1/n의 소구경과립을 충전하는 것을 n회 반복하는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 특징이 있다.
또한 본 발명은 상기 제2 단계에 있어서, 고화드럼 내에 대구경과립과 소구경과립 충전시 고화드럼에 진동을 부여하는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 특징이 있다.
또한 본 발명은, 상기 대구경과립의 지름은 3.6~16mm로 설정하고, 상기 소구경과립의 지름은 0.4~1.7mm으로 설정하여, 상기 틈새로 침투하는 고화제의 침투시간을 1시간 20분 이내로 유지하고, 고화체의 고화 후 압축강도를 500psi 이상으로 유지하는 방사성 폐기물의 고화처리방법에 특징이 있다.
상기의 특징적 구성을 가지는 본 발명에 의하면, 분말상태의 탄화체 또는 방사성 농축폐액 건조폐기물을 분쇄한 분말과 바인더를 혼합하여 타정한 후 소정의 지름을 가지는 대구경과립과, 상기 대구경과립들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 지름을 가지는 소구경과립으로 형성함으로써 고화드럼 내에 과립형상의 방사성 폐기물을 전체적으로 균일하게 충전함과 동시에 고화드럼 내의 공극률을 최소화할 수 있고, 이로써 방사성폐기물 인도규정에 의거한 고화체의 압축강도 등 각종 기준치를 만족하면서도 폐기 저장되는 고화드럼의 발생량을 감소시키는 효과가 있다.
또한 본 발명은 대구경과립과 소구경과립을 고화드럼 내에 충전할 때 충전할 총량을 각각 1/n로 등분하여 대구경과립 충전 후 소구경과립 충전을 n회 반복하여 충전하고, 더욱이 대구경과립과 소구경과립의 충전시 고화드럼에 진동을 부여함으로써 충전 효율을 더욱 높이는 효과가 있다.
또한 본 발명은 고화드럼에 충전되는 대구경과립과 소구경과립을 최적의 지름으로 설정함으로써, 폴리머를 주제로 하는 고화제의 침투시간, 고화 후의 고화체에 대한 압축강도 시험 및 고화체의 균질성에 대해 방사성폐기물 인도규정의 기준치를 만족시키면서 고화드럼 내의 공극률을 최소화하여 더 많은 방사성폐기물을 저장할 수 있게 되므로 폐기되는 고화드럼수를 감소시키는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 폐기물의 고화처리방법의 공정을 나타낸 블럭도.
도 2의 (a) 및 (b)는 본 발명에서 대구경과립과 소구경과립의 지름을 설명하기 위한 도면.
도 3은 본 발명에서 폴리머 고화설비를 이용한 과립의 고화과정을 나타낸 공정도.
도 4는 도 3의 "A"부 확대도로서, (a)는 대구경과립만 충전한 상태의 확대도이고, (b)는 대구경과립과 소구경과립을 충전하고 틈새에 고화제를 침투시킨 상태의 확대도.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면에 의거하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 폐기물의 고화처리방법을 공정순으로 나타낸 블럭도로서, 도시된 바와 같이 분말상태의 방사성 폐기물에 바인더를 균일하게 혼합하고 타정하여 소정의 지름을 가지는 대구경과립 및 상기 대구경과립들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 지름을 가지는 소구경과립을 형성하는 제1 단계(S1)와, 상기 대구경과립과 소구경과립을 고화드럼 내에 충전하는 제2 단계(S2)와, 상기 고화드럼 내에 충전된 대구경과립들과 소구경과립들이 상호 접촉하여 형성되는 틈새에 폴리머를 주제로 하는 고화제를 침투시켜 고화시키는 제3 단계(S3)를 포함하여 이루어진다.
분말상태의 방사성 폐기물로는, 원자력발전소를 운영하면서 많이 발생되는 분말상태의 탄화체 또는 붕소 함유 방사성 농축폐액을 대상으로 할 수 있다.
분말상태가 아닌 붕소 함유 방사성 농축폐액의 경우, 붕소가 98%로 대부분을 차지하고 있어, 농축폐액 건조설비를 이용하여 건조시키게 되면, 백색의 입자형태로 생성되는데, 입자 크기가 수㎛~15cm로 다양하여 분말과 큰 덩어리 형태의 입자가 섞여 있는 상태로 생성된다. 따라서 생성된 입자를 분쇄기로 분쇄하여 미분화함으로써 분말상태로 형성할 수 있다.
먼저, 제1 단계(S1)는 분말상태의 방사성 폐기물로 크기가 다른 대구경과립과 소구경과립을 형성하는 단계로서, 분말에 액상의 바인더를 균일하게 혼합하고 타정기를 이용하여 타정함으로써 형성할 수 있다.
바인더는 분말 상호 간의 결합력을 좋게 하여 타정시나 타정 후의 강도를 높히기 위한 것으로, Kollidon VA64, Ludipress LCE, Glycery Distearate, 비트리파이드, Na2OSiO2, 베크라이트, CaSO4 또는 PVA 중 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
이때, 대구경과립과 소구경과립은 구형(球形)으로 형성하는 것이 바람직한 것으로, 구형의 과립은 고화드럼 내에 충전할 때 다른 형상, 예를 들면 다각면체나 타원 또는 불특정 형상의 과립에 비하여 고화드럼 내에 충전시 공극율을 최소화할 수 있고, 충전 상태를 전체적으로 균일화하는데 유리하다. 이로써 추후에 설명될 고화공정에서 과립 고화 후 형성된 고화체에 대한 균일성 및 압축강도 시험에서 방사성폐기물 인도규정에 부합하는 좋은 평가를 받을 수 있다.
또한 상기 고화공정에서 사용되는 고화드럼은, 통상 200ℓ드럼이 많이 사용되고, 200ℓ의 고화드럼 내에 충전되는 구형과립의 지름은 고화제의 침투시간과 고화 후 형성된 고화체에 대한 압축강도에 영향을 주는 것으로, 지름이 클수록 구형과립이 서로 접촉하여 이들 사이에 형성되는 틈새가 커지게 되므로 고화제의 침투시간은 빨라지지만, 그만큼 공극률은 커져 압축강도가 낮아지고, 반대로 지름이 작을수록 틈새가 작아지므로 공극률도 작아져 압축강도는 높아지지만, 그만큼 고화제의 침투시간은 느려지게 된다.
일반적으로 폴리머를 주제로하는 고화제를 이용하여 구형과립을 고화시킬 때 고화제가 상온에서 경화되어 고형화되는데 2시간 소요된다. 따라서 200ℓ의 고화드럼 내에 구형과립을 충전하여 고화시킬 때 고화제의 침투시간은 1시간30분 이내로 해야하는 조건을 충족해야 한다.
또한, 방사성폐기물 인도규정에 의하면, 고화 후 형성된 고화체에 대한 압축강도 시험시 500psi 이상으로 규정하고 있어, 이 조건도 충족해야 한다.
통상, 200ℓ의 고화드럼 내에 구형과립을 충전하여 폴리머를 주제로 하는 고화제로 고화할 때, 구형과립의 지름이 16mm 이상이면, 고화후 고화체의 압축강도가 500psi 이하로서 방사성폐기물 인도규정을 충족하기 어렵고, 구형과립의 지름이 0.4mm 이하 일 때, 고화제의 침투시간이 1시간30분 이상 소요되므로, 이 두 가지 조건을 만족하는 구형과립의 최대지름은 16mm, 최소지름은 0.4mm로 알려져 있다.
본 발명의 구형과립은 도 2의 (a) 및 (b)에 도시된 바와 같이, 지름이 다른 대구경과립(10)과 소구경과립(20)으로 구성되고, 대구경과립(10)과 소구경과립(20)은 상기한 고화제 침투시간과 고화 후 압축강도의 조건을 만족하면서, 또한 소구경과립(20)의 지름은 대구경과립(10)들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 조건을 만족하도록 설정된다.
즉, 도 2의 (a)에서와 같이 대구경과립(10)의 지름이 최대 16mm일 때, 대구경과립(10)이 서로 접촉하여 형성되는 이들 사이의 틈새(g)로 충분히 통과할 수 있는 소구경과립(20)의 최대 지름을 1.7mm이고, 비율로 계산하면 대구경과립(10)의 약 11%에 해당한다.
또한 도 2의 (b)에서와 같이 소구경과립(20)의 지름이 최소 0.4mm일 때, 상기 비율을 역산하게 되면, 대구경과립(10)의 지름은 3.6mm가 된다.
그러므로, 대구경과립(10)은 3.6~16mm, 소구경과립의 지름은 0.4~1.7mm 범위 내에서 설정하는 것이 바람직하다.
제2 단계는 대구경과립(10)과 소구경과립(20)을 고화드럼 내에 충전하는 단계이고, 제3 단계는 고화드럼 내에 충전된 대구경과립(10)들과 소구경과립(20)들이 상호 접촉하여 형성되는 틈새(g)에 폴리머를 주제로 하는 고화제를 침투시켜 고화시키는 단계로서, 도 3을 참조하여 설명한다.
도 3에 도시된 폴리머 고화설비는 고화드럼(31) 내의 하부에 위치하는 진공흡입장치(32)와, 상기 진공흡입장치(32)와 연결된 흡입관(33)과, 상기 흡입관(33)과 진공라인(34)으로 연결된 진공펌프(35)와, 상기 진공라인(35)에 설치되어 고화제의 배출을 확인하기 위한 투시창(36)을 구비하고 있다.
먼저, 고화드럼(31) 내에 대구경과립(10)과 소구경과립(20)을 충전하는 제2 단계는 고화드럼(31) 내의 하부에 진공흡입장치(32)를 배치하고, 흡입관(33)을 진공라인(34)에 연결한 상태에서 실시된다.
과립의 충전은, 대구경과립(10)과 소구경과립(20)을 동시에 충전할 경우 지름이 다른 구형과립의 분포가 균일하지 않게 되므로, 고화 후 형성된 고화체에 대한 강도의 불균일성으로 인해 압축강도 시험시 만족한 결과를 얻을 수 없다.
따라서, 고화드럼(31) 내에 충전할 대구경과립(10)의 총량을 먼저 투입하여 대구경과립(10)의 충전 균일성을 확보한 상태에서 소구경과립(20)의 총량을 투입하는 것이 바람직하다.
예를 들어 대구경과립(10)의 지름이 16mm이고, 소구경과립(20)의 지름이 1.7mm일 경우, 16mm의 대구경과립(10)을 먼저 고화드럼(31) 내에 투입하게 되면, 도 4의 (a)에서와 같이 대구경과립(10)들이 서로 접촉하여 틈새(공극)(g)을 형성하게 되고, 이어서 1.7mm의 소구경과립(20)을 투입하게 되면, 충전된 대구경과립(10)들 사이의 틈새(g)로 소구경과립(20)이 통과하여 도 4의 (b)에서와 같이 하부에서부터 차례로 틈새(g)를 채우게 되므로, 전체적으로 균일성을 최대한 유지하면서 틈새(g)(공극)에 의한 고화드럼(31) 내의 공극율을 최소화할 수 있다.
또한 대구경과립(10) 충전 후 또는 소구경과립(20) 충전 후에 진동장치(37)로 고화드럼(31)에 진동을 가하게 되면, 대구경과립(10)들과 소구경과립(20)들 사이에 더 많은 접촉으로 유도하여 틈새("g")(공극)에 의한 고화드럼(31) 내의 공극률을 더욱 감소시키고 균일성 또한 더욱 좋게 할 수 있다.
또한 구형과립의 충전은, 고화드럼(31) 내에 충전할 대구경과립(10)과 소구경과립(20)의 총량을 1/n로 등분하여, 먼저 1/n의 대구경과립(10)을 충전하고, 충전된 대구경과립(10)들 사이의 틈새("g")로 1/n의 소구경과립(20)을 충전하는 것을 n회 반복하여도 좋다.
예를 들면, 도 3에 도시된 바와 같이 고화드럼(31) 내에 충전할 대구경과립(10)과 소구경과립(20)의 총량을 1/3로 등분할 경우, 먼저 1/3의 대구경과립(10)을 충전하고, 충전된 대구경과립(10)들 사이의 틈새("g")로 1/3의 소구경과립(20)을 충전하는 것을 1회로 하여 이를 3회 반복하여 총량을 충전할 수 있다.
이는 고화드럼(31) 내에 충전할 대구경과립(10)과 소구경과립(20)의 총량을 1회에 모두 투입하여 하부에서부터 소구경과립(20)을 차례로 채우는 방식에 비하여 소구경과립(20)의 틈새("g") 충전효율을 더 좋게 할 수 있고, 이로써 고화드럼(31) 내의 틈새("g")(공극)를 더욱 최소화하고, 균일성을 더욱 좋게 할 수 있다.
이 경우에도 진동장치(37)로 고화드럼(31)에 진동을 가하여 대구경과립(10)들과 소구경과립(20)들 사이에 더 많은 접촉으로 유도함으로써 공극률을 더욱 감소시키고 균일성을 더욱 좋게 할 수 있다.
이어서, 제3 단계는 고화드럼(31) 내에 충전된 대구경과립(10)과 소구경과립(20)을 고화시키는 단계로서, 액상의 폴리머와 바인더를 믹싱장치(41)에 의해 혼합하여 이루어진 고화제(S)를 고화드럼(31) 내에 공급하면, 고화제(S)가 대구경과립(10)들과 소구경과립(20)들 사이의 틈새("g")를 통해 하부로 침투하여 도 3의 (b)에서와 같이 틈새("g")를 채우게 된다. 이때 진공펌프(35)를 구동하여 진공라인(34)과 흡입관(33)으로 연결된 진공흡입장치(32)에 의해 고화드럼(31)의 하부에 부압을 작용시키게 되면, 고화제(S)를 하부로 유도하여 침투를 더욱 용이하게 할 수 있다.
이와 같이하여 고화제(S)가 틈새("g")를 모두 채우게 되면 고화제(S)의 공급을 중단하고 일정시간 경과시켜 고화제를 경화시킴으로써 대구경과립(10)과 소구경과립(20)을 고화시킬 수 있다.
통상, 구형과립을 용기 내에 충전할 때, 구형과립들이 정상적으로 모두 접촉한다고 가정하여 형성되는 전체 공극률은 34~40%로 알려져 있다. 따라서 본 발명은 대구경과립(10)만을 충전할 경우, 역시 공극률은 34~40%이지만, 공극("g") 내에 채워지는 소구경과립(10)의 체적만큼 공극을 감소시킬 수 있게 되므로, 고화드럼(31) 내에 충전할 수 있는 방사성폐기물의 양을 그만큼 증가시킬 수 있고, 이로써 폐기 저장되는 고화드럼의 수를 감소시킬 수 있다.
지금까지 설명된 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한 것에 불과하고, 본 발명의 권리범위는 설명된 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상과 특허청구범위 내에서 이 분야의 당업자에 의하여 다양한 변경, 변형 또는 치환이 가능할 것이며, 그와 같은 실시예들은 본 발명의 범위에 속하는 것으로 이해되어야 한다.
10 : 대구경과립 20 : 소구경과립
31 : 고화드럼 32 : 진공흡입장치
33 : 흡입관 34 : 진공라인
35 : 진공펌프 36 : 투시창
37 : 진동장치 41 : 믹싱장치
g : 틈새(공극) S : 고화제

Claims (5)

  1. 분말상태의 방사성 폐기물에 바인더를 균일하게 혼합하고 타정하여 소정의 지름을 가지는 대구경과립과, 상기 대구경과립들이 상호 접촉할 때 형성되는 틈새를 통과할 수 있는 지름을 가지는 소구경과립을 형성하는 제1 단계;
    상기 대구경과립과 소구경과립을 고화드럼 내에 충전하는 제2 단계; 및
    상기 고화드럼 내에 충전된 대구경과립들과 소구경과립들이 상호 접촉하여 형성되는 틈새에 폴리머를 주제로 하는 고화제를 침투시켜 고화시키는 제3 단계를 포함하며,
    상기 대구경과립의 지름은 3.6~16mm로 설정하고, 상기 소구경과립의 지름은 0.4~1.7mm으로 설정하여, 상기 틈새로 침투하는 고화제의 침투시간을 1시간 20분 이내로 유지하고, 고화체의 고화 후 압축강도를 500psi 이상으로 유지하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 고화처리방법.
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  3. 삭제
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